产生诊断和治疗医用放射性核素核数据的测量及理论计算与评价.doc

产生诊断和治疗医用放射性核素核数据的测量及理论计算与评价王书暖李春晟中国原子能科学研究院北京102413摘要简要介绍已广泛使用于临床的32P，89Sr，90Y，103Pd，125I，131I，137Cs，153Sm，186Re，188Re，192Ir和具有很大潜在使用可能性的64Cu，67Cu，67Ga，86Y，105Rh，111In，114mIn，124I，149Pm，166Ho，169Yb，177Lu，211At，213Bi，225Ac等26个放射性核素利用反应堆或加速器或衰变的55种不同途径产生的核数据的测量、理论计算及数据可靠性的初步评价，以改善其在诊断和治疗医用中的安全性、有效性和科学性。随着科学和技术的进步以及经济的发展，微观核数据的需求领域、能区范围等在不断扩展，精度的要求在不断提高。发展中的核数据需求主要包括以下三个方面1现代核装置和应用中复杂技术的有效设计、安全和经济性都要求有详细和可靠的设计计算。随着计算机技术的迅速发展，模拟计算正在成为越来越经济的手段。而这些计算的精度在很大程度上是由所输入的核数据和原子数据的精度所确定。2在核电方面，现代核反应堆设计、核燃料循环、核安全、核安全保障、反应堆监测和退役、核废物处理和嬗变等都要求愈来愈详细的、高精度的核数据，以确保核电安全性、经济性以及核电领域朝着可持续发展方向进行的可能性。3除了裂变反应堆技术以外的许多其它核应用领域也有着日益増长经济意义的复杂核数据要求。它们包括核天体物理学、加速器屏蔽设计、空间辐射损伤和剂量估算、聚变装置设计和等离子体处理技术、放射性核束物理学、加速器驱动系统、散裂源、个人剂量和辐射安全、环境监测和环保、医用和工业用同位素生产、癌症放射性治疗（中子和质子能量≤250MeV的核数据）、活化法化学分析、隐蔽爆炸物和非法毒品走私的探测、石油和其它矿物探测的应用等等。本文将简要介绍已广泛使用于临床的32P，89Sr，90Y，103Pd，125I，131I，137Cs，153Sm，186Re，188Re，192Ir除了137Cs和188Re以外，中国原子能科学研究院均有产品和很少常规使用、但却具有很大潜在使用价值和可能性的64Cu，67Cu，67Ga，86Y，105Rh，111In，114mIn，124I，149Pm，166Ho，169Yb，177Lu，211At，213Bi，225Ac（中国原子能科学研究院已有64Cu，67Ga，111In，114mIn，169Yb，177Lu产品）等26个放射性核素利用反应堆或加速器或衰变的55种不同途径产生的核数据的测量、评价和理论计算的基本情况1。国际原子能机构IAEA已组织这方面国际合作研究项目并仍在继续开展这方面相应的实验测量、评价和理论计算工作1，强调了产生这些核素的核数据和这些核素衰变数据质量的提高将会大大改善诊断和治疗医用放射性核素应用的安全性、有效性和科学性。这里将介绍这方面国际合作研究项目的近期进展1。我们国内也应开展这方面相关核数据的实验测量、理论计算及评价和建库的系统工作，以满足产生诊断和治疗医用放射性核素核数据和这些核素衰变数据日益增长的需求。（一）已广泛使用于临床的11个放射性核素24种不同产生途径的核数据的测量、理论计算及数据可靠性的初步评价情况简介（事实上，不管产生这些放射性核素的核数据或有或无、或好或不好，它们在核医学的应用已是多年了1。）1．32P用反应堆、以31Pn,γ反应途径产生。32P的2/1T为14.3d，发射的最大能量为1.7MeV。热能区各数据库数据较一致，低能区和中间能区JENDL3.3数据为好，但在高能区JENDL3.3无论在符合14MeV实验数据上还是在系统性趋势上0.433mb均不如ENDF/BVI。因此,1MeV以下推荐使用JENDL3.3评价数据，高于1MeV推荐使用ENDF/BVI评价数据。2．32P用反应堆或加速器、以32Sn,p反应途径产生。尽管32Sn,p反应数据在IRDF90（InternationalReactorDosimetryFile）中存在，但仍需对其有矛盾的数据进行研究。JENDL剂量文档看似好的,并且是较新的评价，但BMENTI251/2001指出文档3和文档33在低能极限的数据一致性上有问题（一个是0.92MeV，另一个是1.5MeV），并且文档33是取自早已过时的IRDF85剂量文档。使用ENDF/BVI或JENDL/D99可能是一种选择。3．89Sr用反应堆或加速器、以89Yn,p反应途径产生。89Sr的2/1T为50.5d，发射的最大能量为1.5MeV，是一个纯的beta放射体，有着大量的医学应用。Dmitrovgrad俄罗斯的高通量反应堆利用89Yn,p反应途径产生89Sr非常成功。已有新的612MeV89Yn,p反应实验数据（Julich），但还没有被收集到EXFOR。4．89Sr用反应堆、以88Srn,γ反应途径产生。JENDL3.3评价数据与实验测量数据符合最好，并且高能段JENDL3.3结果也是可以接受的。但高能段直接、半直接辐射俘获效应应加以考虑。5．90Y用反应堆、以90Zrn,p反应途径产生。90Y的2/1T为2.7d，发射的最大能量为2.3MeV。GeeL实验室有新的亚稳态的实验数据。能量高于10MeV时n,nppnd反应道应该考虑。6．90Y用反应堆、以89Yn,γ反应途径产生。有直接辐射俘获效应的测量数据，JEFF3.0/A评价和TNG理论计算程序后面将简要介绍计算为好。7．90Y用反应堆、以235Un,f90Sr→90Y反应途径产生。这是一个通用的实际产生90Y同位素途径。已完成累计和独立产额的分析。89Sr产额数据也同样需要，因为其具有50天的半寿命并且总是以杂质存在于原料之中。8．103Pd用反应堆、以102Pdn,γ反应途径产生。103Pd的2/1T为17.0d，发射俄歇电子和x射线，是重要的高浓缩靶材料常用的生产医用放射性核素的反应途径。评价数据主要依据理论模型的计算给出。JEFF3.0/A使用的是单能级共振公式，与较好的ENDF/BVI热截面很好一致。JEFF3.0/ASRA以实验共振积分测量值10.0±2.0bars重新调整了其数据。9．103Pd用加速器、以103Rhp,n反应途径产生。EXFOR数据较多，STAPRE理论模型程序后面将简要介绍用于评价计算。（p,pn）反应道导致杂质102Rh半寿命分别为2.9年和207天的同质异能态的存在，已有测量数据，也应给出评价。近年来美国至少已建20个回旋加速器用这一反应途径生产医用103Pd同位素。10．103Pd用加速器、以103Rhd,2n反应途径产生。仅有一组实验数据，但x射线数据很好并且可以拟合。有厚靶产额数据。d核入射引起反应的产额是质子入射引起反应的产额的两倍，因此这一反应途径产生103Pd更为有效，但必须同时考虑导致产生两个同质异能态出现的d,p2n杂质反应。11．103Pd可用104Pdγ，n反应途径产生。这是KAERI的评价结果，可考虑选用。http//wwwnds.iaea.org/photonuclear/recommended/pd104kaeri.dat12．125I用反应堆、以124Xen,γ125Xe→125I反应途径产生。125I的2/1T为60.0d，发射俄歇电子。125I和131I是用反应堆产生I的两个最为重要的同位素。只有JEFF3.0/A包括了直接γ贡献。有一个共振积分测量值为3600.0±700bars。125I的辐射俘获截面需要进一步研究，且高能端需要模型的理论计算。13．131I用反应堆、以130Ten,γ131Te→131I反应途径产生。131I的2/1T为8.0d，发射的最大能量为0.6MeV。存在两个反应道，应考虑亚稳态的存在。共振区的拟合较为困难。EXFORobninsk1968Dovbenko40006003给出的数据单位应为mb,而并非b。正在进行相应的数据评价工作。14．131I用反应堆、以235Un,f反应途径产生。这是世界范围广泛使用的、最为重要的治疗用放射性核素之一。应开展其数据的测量工作，近期将会有新的结果。15．137Cs用反应堆、以235Un,f反应途径产生。137Cs的2/1T为30.97y，发射的最大能量为0.5MeV。137Cs为γ和β放射体。用于短距离放射性治疗。应该测量浅部治疗产额数据，近期将会有结果。16．153Sm用反应堆、以152Smn,γ反应途径产生。153Sm的2/1T为1.9d，发射的最大能量为0.8MeV，是一个应该被显著强调其医学应用的核素。EXFOR22612005和68005005数据单位应是mb,而并非b。利用EMPIRE程序后面将简要介绍进行理论计算。可采用ENDF/BVI或JENDL3.3不可分辨共振区以内的数据,它们共振参数MF2文档是等价的。17．186Re用反应堆、以185Ren,γ反应途径产生。186Re的2/1T为3.7d，发射的最大能量为1.1MeV。近期将会有新的评价数据。18．186Re用加速器、以186Wp,n反应途径产生。186Re是一个应该被显著强调其各种医学应用的核素。已有三组较老的实验数据，其中一组数据需要修正。需要包括同质异能态的理论计算及数据评价，近期将会有新的数据评价工作完成。19．186Re用加速器、以186Wd,2n反应途径产生。共有5组实验数据，需要包括同质异能态的理论计