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黄土性土壤对铬砷的吸附量及其吸附形态

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黄土性土壤对铬砷的吸附量及其吸附形态

生态环境2006,153547550http//www.jeesci.comEcologyandEnvironmentEmaileditorjeesci.com基金项目国家科技攻关计划项目(2002BA901A43)国家自然科学基金项目(40372114)长安大学科技发展基金项目(04Z08)作者简介易秀(1965-),女,副教授,博士,主要从事水资源及土壤污染防治等方面的科研及教学工作。Emailxa_yixiu163.com收稿日期20051106黄土性土壤对铬砷的吸附量及其吸附形态易秀长安大学环境科学与工程学院,陕西西安710054摘要采用室内实验方法研究了黄土性土壤对Cr和As的吸附特性及Cr和As在土壤中的吸附和迁移形态。结果表明(1)随着加入Cr、As质量浓度的增大,黄土性土壤对Cr和As的吸附量逐渐增大,吸附率下降在同一质量浓度下,黄土性土壤对As的吸附量明显大于对Cr的吸附量。黄土性土壤对Cr和As的吸附都符合Langmuir模型,利用Langmuir模型计算出黄土性土壤对Cr的最大吸附量为146.2μgg1,对As为510.8μgg1。(2)在平衡溶液pH值为3.07.0范围内,随pH增加,黄土性土壤对Cr和As的吸附量逐渐增加,吸附量在pH值为7.0时达最大,随后pH增大,吸附量明显下降。黄土性土壤中Cr被吸附的主要形态是HCrO4,迁移形态是CrO42土壤中As的吸附形态主要为H2AsO4,而迁移形态则为HAsO42。关键词黄土性土壤铬砷吸附量吸附形态中图分类号X131.3文献标识码A文章编号16722175(2006)03054704铬和砷是土壤中普遍存在的有毒元素,砷还是一种致癌元素14。近年来工业上大量未经处理的含铬污水直接排入环境,对土壤和水体造成的污染日益严重,同时由于人类活动而释放到土壤中的砷也大量增加,全球已达52000112000ta15,直接影响到人类的健康和生存。铬和砷的化学性质一般都比较稳定,不易被微生物降解,它们进入水体后,可通过食物链在生物体内逐渐富集,而不易被排出。另外由于它们基本都以负电离子存在,不易被水中的悬浮物和土壤介质所吸附,并能随水沿包气带土壤层下移污染地下水,环境条件变化对其化学行为和活动水平有显著影响。为防治土壤铬砷污染可能造成的植物和地下水污染,需对铬砷在土壤中的吸附特征进行研究,从而为黄土地区制定防治铬砷污染的措施提供依据。1材料与方法1.1供试土壤试验用土取自西安市雁塔区。土壤为黄土母质发育的农业土壤塿土,采取耕层土壤,其基本理化性状见表1。1.2试验方法1.2.1土壤基本理化性质的测定取土样风干,研磨,过不同粒径筛孔备用。土壤中pH值、有机质、粘粒含量、游离氧化铁等项目的测定均按常规方法67。土壤总铬用H2SO4HNO3H3PO4消煮,二苯碳酰二肼比色法测定土壤总砷用H2SO4HNO3HClO4消煮,硫脲抗坏血酸还原,于XGY1011A原子荧光光谱仪测定8。1.2.2等温吸附试验用分析纯K2Cr2O7配制成一系列不同质量浓度的Cr标准溶液,测定其准确质量浓度。分别称取过20目筛的土样(10.0g)若干份,置于250mL三角瓶中,加100mL上述不同质量浓度Cr标准溶液,使其液土比值为101。用康氏振荡器在室温25±2℃下振荡2h,过滤,弃去最初滤液20mL,用二苯碳酰二肼比色法测定剩余滤液Cr质量浓度9。根据振荡前后溶液中Cr质量浓度差计算吸附量。用分析纯Na2HAsO47H2O直接配制成质量浓度分别为0.5、1.0、2.0、5.0、10.0、50.0、100.0mg/L的砷标准溶液。按上述步骤,用原子荧光法测定As吸附量9。表1供试土壤的基本理化性状Table1Somephysicochemicalpropertiesofloessialsoilusedintheexperiment项目机械组成体积质量/gcm3有机质/gkg1全氮/gkg1全磷/gkg1pHCaCO3/gkg1游离氧化铁/gkg1总铬/mgkg1总砷/mgkg10.01mm0.001mm//含量49.318.71.2812.60.910.758.2696.311.254.215.4548生态环境第15卷第3期(2006年5月)1.2.3黄土性土壤中Cr和As的吸附形态研究用K2Cr2O7配制质量浓度为10.00mg/L的Cr溶液,然后用HCl或NaOH分别调成pH值为4.0、4.5、5.0、5.5、6.0、6.5、7.0、7.5、8.0、8.5、9.0的溶液备用。称取土样(10.0g)若干份,按10∶1的液土比加入不同pH的Cr溶液,采用振荡平衡法,测定不同pH处理滤液中Cr的质量浓度,并计算吸附量。用Na2HAsO47H2O配制质量浓度为5.00mg/L的As溶液,用HCl或NaOH分别调成pH值为3.0、4.0、5.0、6.0、7.0、8.0、9.0、10.0、11.0和12.0的不同溶液备用。按上述步骤进行As质量浓度的测定,同时计算吸附量。2结果与讨论2.1黄土性土壤对Cr和As的吸附量黄土性土壤对Cr和As的吸附试验结果(表2)表明,随着加入Cr、As质量浓度的增大,黄土性土壤对Cr和As的吸附量逐渐增大,吸附率下降在同一质量浓度下,黄土性土壤对As的吸附量明显大于对Cr的吸附量,加入的Cr和As质量浓度在1.0mg/L至100.0mg/L范围内,黄土性土壤对As的吸附量比Cr约增加了8倍。利用常见的等温吸附模型Langmuir模型拟和10,其表达式为maxmax1XCXaYC式中C为吸附平衡液中污染液质量分数/gg1,Y为吸附量/gg1,Xmax为最大吸附量/gg1,其余均为模型参数。从拟和结果看(表3),黄土性土壤对Cr和As的吸附都符合Langmuir模型,相关系数都达到了极显著相关。利用Langmuir模型计算出黄土性土壤对Cr的最大吸附量为146.2gg1,对As为510.8gg1。从土壤净化能力看,对As的净化能力明显强于Cr。另外,土壤对六价Cr的吸附主要为专性吸附11,但六价Cr离子的活性很强,一般不会被土壤强烈的吸附,因而在土壤中较易迁移。因此在黄土地区进行水土环境污染防治途径研究时,要重点考虑Cr对地下水的污染和As在土壤层内的积累,两者各有其侧重点。2.2黄土性土壤对Cr和As的吸附形态分析土壤对重金属离子的吸附除了决定于本身的特性外,还受环境因素的影响,其中酸度就是最重要的影响因素之一。图1是pH值对黄土性土壤吸附Cr影响结果。从图中可看出,在平衡溶液pH值为4.07.0范围内,随pH增加,吸附量有所增加,但增加幅度不大,吸附量在pH值为7.0时达最大,之后随pH增大,吸附量明显下降,至pH8.5时,吸附量已比较小,变化趋于平稳。根据不同pH条件下,CrⅥ的存在形态分布状况12(图2,下页),在pH<6.5时,土壤中的CrⅥ主要以HCrO4存在,在pH>6.5时,主要以CrO42存在。由此推断黄土性土壤中Cr被吸附的主要形态是HCrO4,迁移形态为CrO42。土壤对Cr的吸附量主要取决于溶液中HCrO4的质量浓度。当平衡溶液中pH>7.0时,由表2黄土性土壤对Cr和As的等温吸附试验结果Table2IsothermsadsorptionresultsofCrandAsinloessialsoil测定项目加入Cr质量浓度/mgL1加入As质量浓度/mgL11.0810.0450.21100.00202.88500.330.51.02.05.010.050.0100.0平衡液质量浓度/mgL1吸附量/gg1吸附率/0.9839.4747.3395.68197.12489.560.0770.1990.4972.014.0924.160.40.975.7028.843.257.6107.74.238.0115.029.959.1258.9396.28.985.675.734.322.842.1584.680.175.259.959.151.839.66810121444.555.566.577.588.59pHCrⅥ吸附量/μgg-1图1黄土性土壤对Cr的吸附量随pH变化曲线Fig.1TheadsorptionamountofloessialsoiltoCrchangedwithpH表3黄土性土壤对Cr和As的等温吸附模型拟合结果和相关系数Table3IsothermadsorptionmodelssimulationresultsandcorrelationcoefficientsforCrandAsinloessialsoil污染物Langmuir公式1/aXmaxXmaxrCr1.46146.20.9593As0.040510.80.9301注为1极显著相关CrⅥ吸附量/μgg1易秀黄土性土壤对铬砷的吸附量及其吸附形态549于Cr的存在形态发生变化,土壤溶液中负电荷数增加,因而吸附量下降。Griffin等13的试验结果也表明,高岭石和蒙脱石对Cr(Ⅵ)吸附量随pH升高而减少,并认为Cr(Ⅵ)主要以HCrO4离子形态被吸附。由此进一步证实了作者得出的结论。黄土性土壤的pH对As吸附的影响试验结果表明(图3),当pH<7时,吸附量随pH增大而增大,pH>7时则相反,变化呈抛物线型。在不同pH值条件下,土壤水溶液中砷酸盐各种离子组份不同14(图4)。因为As大多数以阴离子存在,当土壤溶液的pH<7时,随着pH的下降,土壤胶体正电荷增加,而土壤溶液中H3AsO4和H2AsO4形式所占比例较大,使土壤对As的吸附量增大pH>7时,随着pH值升高,土壤胶体负电荷增加,而土壤溶液中HAsO42和AsO43形式的比例则逐渐增多,使As吸持能力降低,从而减少了土壤对As的吸附量。上述研究表明pH影响As的形态转变,进而影响生态效应。酸性土壤对As的吸附主要靠土壤中存在的正电荷,而碱性土壤则主要依靠一些沉淀反应,如和钙、镁生成难溶化合物而固定在土壤固相中。因此黄土性土壤中As的吸附形态主要为H2AsO4,而迁移形态则为HAsO42。3结论(1)随着加入Cr、As质量浓度的增大,黄土性土壤对Cr和As的吸附量逐渐增大,吸附率下降在同一质量浓度下,黄土性土壤对As的吸附量明显大于对Cr的吸附量黄土性土壤对Cr和As的吸附都符合Langmuir模型,利用Langmuir模型计算出黄土性土壤对Cr的最大吸附量为146.2gg1,对As为510.8gg1。(2)在平衡溶液pH值为3.07.0范围内,随pH增加,黄土性土壤对Cr和As的吸附量逐渐增加,吸附量在pH值为7.0时达最大,随后pH增大,吸附量明显下降。黄土性土壤中Cr被吸附的主要形态是HCrO4,迁移形态是CrO42土壤中As的吸附形态主要为H2AsO4,而迁移形态则为HAsO42。参考文献1彭安,王文华.环境生物无机化学M.北京北京大学出版社,199178120.PENGA,WANGWH.EnvironmentBioorganicChemistryM.BeijingBeijingUniversityPress,199178120.2MengZ.EffectsofinorganicarsenalsonDNAsynthesisinunsensitizedhumanbloodlymphocytesInnovatorJ.BiologyTraceElementResearch,1994,42201208.3廖自基.环境中微量重金属元素的污染危害与迁移转化M.北京科学出版社,1989113135.LiaoZG..ThePollutionHarmandMigrationofTraceHeavyElementsinEnvironmentM.BeijingSciencePress,1989113135.4易秀,李佩成.黄土性土壤对砷的净化作用及迁移规律研究J.生态环境,2005,143336340.YIX,LIPC.PurificationandmigrationcharacteristicsofarsenicinloessialsoilJ.EcologyandEnvironment,2005,143336340.5SHEPPARDSC.BiologicalandenvironmentaleffectsofArsenicJ.AirandSoilPollution,1992,6434539550.6中国土壤学会农业化学专业委员会.土壤农业化学常规分析方法M.北京科学出版社,198967224.TheAgrochemistrySpecialtyCommitteeofSoilAcademyofChina.GeneralAnalyzingMethodsofSoilAgrochemistryM.BeijingSciencePress,198967224.7熊毅.土壤胶体第二册土壤胶体研究法M.北京科学出版社,1985276295.图2不同pH条件下Cr(Ⅵ)的形态分布图12Fig.2TheformsdistributionchartofCrⅥatdifferentpH2022242628302345678910111213pHAs吸附量/μgg-1图3黄土性土壤As吸附量随pH变化曲线Fig.3TheadsorptionamountofloessialsoiltoAschangedwithpH图4不同pH下砷酸盐各种离子组份的变化曲线14Fig.4IoncompositionofArsenateatdifferentpHAs吸附量/μgg1550生态环境第15卷第3期(2006年5月)XiongY.ResearchMethodofSoilColloidM.BeijingSciencePress,1985276295.8中国环境监测总站.土壤元素的近代分析方法M.北京中国环境科学出版社,199245.ChinaEnvironmentalMonitoryStation.ModernAnalyzingMethodsofSoilElementsM.BeijingChinaEnvironmentalSciencePress,199245.9农业部农业环境监测中心站.农业环境监测技术规范分析方法Z.天津,1987140212.AgroenvironmentMonitorCenterStationofAgriculturalMinistry.ThetechniquecriterionofagroenvironmentmonitorZ.Tianjin,1987140212.10HAYWARDDO,TRAPNELLBMW.ChemisorptionM.LandonLewis,196495176.11BLPPMFIELDC,PRUDENG.ThebehaviorofCrⅥinsoilunderaerobicandanaerobicconditionsJ.EnvironmentPollution,1980,23103114.12章永良.土壤中六价铬的吸附与提取J.环境化学,1990,944348.ZHANGYL.AdsorptionandextractionofCrⅥinsoilJ.EnvironmentChemistry,1990,944348.13GRIFFINRA,AUAK,andFrostRR.EffectsofpHonadsorptionofchromiumfromlandfillleachatebyclaymineralsJ.JournalEnvironmentScience,1977,12431449.14何少先,孙石,龚光碧.净化去除酸性废水中不同价态砷的研究J.环境科学,1994,1544446.HESX,SUNS,GONGGB.RemovedifferentformsArsenicinacidwastewaterbypurificationJ.EnvironmentScience,1994,1544446.AdsorptionamountandformsofCrandAsinLoessialsoilYIXiuCollegeofEnvironmentalScienceandEngineering,ChanganUniversity,Xian710054,ChinaAbstractCrandAsarepoisonouschemicalelementsthatexistencewidelyinsoils.InrecentyearsagreatdealofuntreatedwastewatercontainingCrdraindirectlyintoenvironmentinindustry,atthesametimeAsisalsoreleasedlargelytothesoilbecauseofmankindsactivities,whichisamountto52000112000ta1intheworld.Thesecausepollutionofsoilandwaterseriously,andaffectdirectlymankindshealthandexistence.ThechemicalpropertiesofCrandAsaregenerallyallmorestable.CrandAsarenoteasilydegradedbythemicroorganism.Theymaybeenrichedgraduallyinthelivingthingsbyfoodchainandarenotdischargedeasilywhentheyenterintowater.Theyexistinformofnegativeionsbasically,sotheyredifficulttobeabsorbedbyaquaticsuspensionandsoilmedium,andtheypermeateandpollutegroundwaterthroughtheunsaturatedzone.ChemicalbehaviorandmovablecharacteristicsofCrandAsshowremarkableinfluenceswiththevarietiesofenvironmentcondition.AdsorptioncharacteristicsofloessialsoiltoCrandAsmustberesearchedinordertopreventsoilpollutionfromCrandAs,whichresultinplantsandgroundwaterpollution.ResearchresultswillprovidebasisforestablishingpreventionmeasuresfrompollutionofCrandAsinloessarea.AdsorptioncharactersandformandmigrationformsofloessialsoiltoCrandAsarestudied.Theresultsshowthat1AlongwithconcentrationofCrandAsincreasing,adsorptionamountsincrease,andadsorptionratesdecreaseinloessialsoil.Atthesameconcentration,adsorptionamountofloessialsoiltoCrisbiggerthanAs.LangmuirequationissuitabletodescribeisothermadsorptionofCrandAs.ThemaximumadsorptionofloessialsoiltoCrandAsthatiscalculatedbyLangmuirequationare146.2μgg1and510.8μgg1respectively.2WithinthescopesofpHoftheequilibriumsolutionis3.07.0,adsorptionamountofsoiltoCrandAsincreasewithpH,andadsorptionamountsreachtomaximumwhenpHis7.0,afterthatadsorptionamountdecreaseobviously.AdsorptionofloessialsoiltoCrandAsareinthefromofHCrO4andH2AsO4respectively,andmigrationformsareCrO42andHAsO42respectively.Whenpreventionsandcurepathsofwaterandsoilenvironmentpollutionareresearchedinloessregion,itmustbeconsideredthatgroundwaterispollutedbyandAsaccumulatesinsoillayer,botharelayparticularemphasisondifferentaspects.KeywordsloessialsoilCrAsadsorptionamountadsorptionform

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