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第3 7 卷第1 期 浙江工业大学学报 V 0 1 3 7N o I 2 0 0 9 年2 月J O U R N A LO FZ H E J I A N GU N I V E R S I T YO FT E C H N O L O G Y F e b 2 0 0 9 蜂窝陶瓷型L a o 8S r o 2M n 0 3 催化剂 V O C s 催化燃烧反应活性 官芳。卢晗锋,张燕。刘华彦,陈银飞 ( 浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室堵育基地,浙江杭州3 1 0 0 3 2 ) 摘要:以堇青石( C H ) 为第一载体,六铝酸盐( H A ) 为第二裁体( w a s h c o a t ) ,L a o 8S r 0 2M n 0 3 ( L S M ) 为活性物种,制备了L S M H A C H 催化剂X R D 表征发现,L S M 具有完善的钙钛矿晶型S E M 观 察表明,活性物种在涂层表面分散均匀通过对苯、甲苯、二甲苯、乙酸乙酯、丙酮和乙醇六种有机物 的性能测试,发现L S M H A c H 对上述六种有机物均具有很好的催化活性,特剐是对乙酸乙酯等 舍氧有机物表现出更好的燃烧性能,在1 00 0 0h - 1 空速下,反应温度为2 4 0 时即可将含氧有机物 完全燃烧 关键词:蜂窝陶瓷;L a o 8 S r o 2 M n 0 3 ;六铝酸盐;催化燃烧;V O C s 中图分类号:T Q 4 2 6 6 1文献标识码:A文章编号:1 0 0 6 4 3 0 3 ( 2 0 0 9 ) 0 1 0 0 2 2 0 5 C a t a l y t i cc o m b u s t i o no fv o l a t i l eo r g a n i cc o m p o u n d so n h o n e y c o m bc e r a m i cL a o sS r 0 2M n 0 3 G U A NF a n g ,L UH a n - f e n g ,Z H A N Gy a n ,L I UH u a - y a n ,C H E NY i n f e i ( S t a t eK e yL a b o r a t o r yB r e e d i n gB a s eo fG r e e nC h e m i s t r y - S y m h e s eT e c h n o l o g y ,Z h e j i a n gU n i v e r s i t yo fT e c h n o l o g y H a n g z h o u3 1 0 0 3 2 ,C h i n a ) A b s t r a c t :L a o 8S r o 2M n 0 3 ( L S M ) w a sc o a t e do nt h es u r f a c eo ft h ec o r d i e r i t e ( C H ) ,w h i c hw a s p r e c o a t e dw i t hh e x a a l u m i n a t e ( H A ) ,b yi m p r e g n a t i o n T h eo b t a i n e dc a t a l y s tw a sc h a r a c t e r i z e d b yX R Da n dS E M T h er e s u l t ss h o w e dt h a tt h ep r e p a r e dL a o 8S r o 2M n O sp e r f e c tp e r o v s k i t e c r y s t a l l i n ep h a s e ,w e l ld i s p e r s e da n ds t r o n g l ya d h e r e dt ow a s h c o a t T h ec a t a l y t i cc o m b u s t i o no f b e n z e n e ,t o l u e n e ,x y l e n e ,e t h y la c e t a t e ,a c e t o n ea n de t h a n o lo v e rt h ec a t a l y s tw e r ei n v e s t i g a t e d T h ec a t a l y s te x h i b i t e d h i g hc a t a l y t i ca c t i v i t y ,e s p e c i a l l y f o r o x y g e n a t e d - v o l a t i l eo r g a n i c c o m p o u n d ss u c ha se t h y la c e t a t e ,a c e t o n ea n de t h a n o l ,w h i c hc a nb et o t a l l yc o n v e r t e db e l o w2 4 0 a tG H S V = 1 00 0 0h 一 K e yw o r d s :h o n e y c o m bc e r a m i c ;L a 0 8S r o 2M n O a ;h e x a a l u m i n a t e ;c a t a l y t i cc o m b u s t i o n ;V O C s 0 前言 挥发性有机化合物简称V O C s ,主要来自石油 化工、油漆生产、金属涂装、印刷、包漆生产等阻4 1 不 同行业,这些行业排放出含有不同官能团的有机物, 例如苯、甲苯、二甲苯、丙酮、乙醇等,V O C s 种类繁 多,成分复杂,对人体健康和环境有极大的危害 - _ - _ _ - 。- - 。_ _ _ _ _ 。_ _ _ - 。_ _ _ _ _ 。_ - P 一 收稿日期:2 0 0 8 0 2 2 5 基金项目:浙江省科技厅重点资助项目( 2 0 0 6 C 2 1 0 7 9 ) 作者简介:官芳( 1 9 8 2 一) ,女,四川仁寿人,硕士研究生,研究方向为催化燃烧通讯联系人l 陈银飞教授,E m a i l :y f c h e n z j u t e d u C I L 万方数据 第1 期官芳,等:蜂窝陶瓷型L a o 。S r o 2 M n O 。催化齐JV O C s 催化燃烧反应活性 2 3 V O C s 通过催化燃烧法5 3 获得无害排放,该方法具 有设备简单、能耗低、去除率高以及不易形成N O x 二次污染等优点,特别适合于有机废气处理 5 高性能的催化剂是催化燃烧处理技术的关键 对整体型催化剂来说,涂层的好坏直接影响着催化 剂的催化性能引7 - A 1 。O 。因其大的比表面积,良好 的粘附性,是常用的蜂窝陶瓷催化剂涂层,但在高温 下P A l 。0 。会向a A 1 2 0 。转变,导致比表面积急剧 减少,出现裂缝,引起活性物种的脱落和聚集M M a c h i d a 等 7 认为在产A l :O 。中添加碱金属、碱土 金属及稀土元素时,其中B a O ,L a :O 。等均可以保持 r A l 。0 。的比表面积,防止由铝离子扩散产生口一 A l z o 。,但其热稳定性仍不能满足实际催化燃烧的 需要而六铝酸盐具有p - A 1 。O 。或磁铅石结构,由于 它的各向异性层状结构,使它具备良好的热稳定性 腾飞等 8 采用微乳液法制备出大比表面积且热稳定 性良好的六铝酸盐,可以承受12 0 0 的高温目前 为止,未曾见到将六铝酸盐用作蜂窝陶瓷涂层的报 道笔者以蜂窝状堇青石陶瓷( 记为C H ) 为载体,S r o 。 B a o 5 2 M n A I l l 0 1 9 六铝酸盐 9 ( 记为H A ) 作涂层, L a o 。S r o 。0 3 钙钛矿( 记为L s M ) 1 0 为活性物种,制 备了蜂窝陶瓷型L S M H C C H 催化剂,考察了催化 剂对苯、甲苯、二甲苯、丙酮、乙酸乙酯和乙醇六种常 见有机废气在不同空速下的催化燃烧反应活性 1实验 1 1 催化剂的制备 取一定量共沉淀制备3 的H A 和柠檬酸( 等于 金属离子摩尔数) 配成悬浮液,球磨( N D 7 2 L 球磨 机,南京南大天尊电子有限公司) 2h 后,将堇青石 ( 1 1m m 5 0m m ,每平方米9 个孔) 浸入球磨液 2 0m i n 后取出,1 1 0 过夜干燥,5 5 0 下焙烧,反 复几次可以得到负载量为1 0 H A 涂层用同样的 方法,将共沉淀法得到的L S M 粉体湿法球磨后,负 载到H A 涂层表面,干燥焙烧重复三次,制得负载 量为5 L S M 活性物种,标记为L S M H A C H 1 2 甲苯催化燃烧性能评价 活性测试反应装置如图1 所示反应管长3 5 0 m m ,内径1 2m m ,加热炉等温区约1 2 0m i l l ,温差 甲苯 二甲苯 乙酸乙酯= 丙酮 乙醇( 起燃温度 从高到低) 1 0 0 8 0 莲6 0 簪 篁 球4 0 2 0 O 2 0 02 4 02 8 03 2 03 6 04 0 0 f , ( a ) 苯 2 0 02 4 02 8 0 3 2 0 f , ( b ) 甲苯 1 2 01 6 0 2 0 0 2 4 02 8 03 2 0 f , ( c ) = 甲苯 1 4 01 6 01 8 02 0 02 2 02 4 0 f , , ( d ) 乙酸乙醇 1 4 0 1 6 0 1 8 02 0 0 2 2 0 f , ( c ) 丙酮 8 01 2 0 1 4 0 1 6 01 8 0 f , ( f ) 乙醇 图4 不同体积空速下有机物转化率随反应温度 的变化 F i g 4 I n f l u e n c eo ft e m p e r a t u r eo nc o n v e r s i o no fo r g a n i c s a tv a r i o u sG S H V 表2 是苯、甲苯、二甲苯、乙酸乙酯、丙酮和乙醇 在1 00 0 0h _ 1 空速下的催化燃烧测试结果由表2 可 砸 加 O 莲静晕毒孝 加 O ,褥掌毒幸 踮 加 O ,静尊辛聿 舫 印 加 0 墨旃薯辱睾 加 0 零褥尊辛| 万方数据 2 6 浙江工业大学学报 第3 7 卷 知,蜂窝陶瓷型。S r o ,。M n 0 3 催化剂具有良好的催 化活性芳烃类有机物如苯、甲苯和二甲苯在4 2 0 以内均可完全转化对含氧有机物如乙酸乙酯、丙酮 和乙醇来说,三者的催化燃烧特性相似,乙酸乙酯和 丙酮的催化燃烧响应更快,三种含氧有机物均能在 2 4 0 以内被完全催化燃烧 衰2 各种有机物催化燃烧的比较 T a b l e 2 C o m p a r i s o na m o n gc a t a l y t i cc o m b u s t i o no fv a r i o u s o r g a n i c s 注:1 ) T l o 表示起燃温度,即转化率为1 0 的温度,2 ) n o 表示转 化率为5 0 的温度;3 ) T 9 。表示完全转化温度,即转化率为9 9 的温 度,体积空速为1 00 0 0h 一1 3结论 ( 1 ) 采用共沉淀法得到了S r o 。B a o 5L a o 2 M n A l l l0 1 9 六铝酸盐和L a o 8S r o 2M n 0 3 钙钛矿粉 体,通过浸渍技术将L a 0 。S r o 。M n 0 3 负载在六铝酸 盐涂层的蜂窝陶瓷载体上,活性组分与堇青石表面 涂层具有较强的粘结性,超声波震荡3 0r a i n 后,活 性组分损失率为0 3 ( 2 ) 蜂窝陶瓷型L a 0 。S r o :M n O 。催化剂对丙 酮、乙酸乙酯和乙醇等含氧有机废气表现出很好的 催化燃烧活性,在1 00 0 0h - 1 空速下,可将含氧有机 废气2 4 0 以内完全催化燃烧 ( 3 ) 六种有机废气在蜂窝陶瓷型。S r o :M n O a 催化剂上催化燃烧难易排序为:苯 甲苯 二甲苯 乙酸乙酯= 丙酮 乙醇( 起燃温度从高到低) 参考文献: 1 A M O RJN E n v i r o n m e n t a lc a t a l y s i s J A p p lC a t a lB lE n v i r o n m e n t a l 1 9 9 2 ,1 ( 4 ) :2 2 1 - 2 5 6 2 C I A M B E I 。L IG ,P E R A T H o N E RP ,P E R A T H O N E RS ,e t a 1 E n v i r o n m e n t a lc a t a l y s i s :T r e n d sa n do u t l o o k J C a t a lT o d a y ,2 0 0 2 ,7 5 :3 - 1 5 3 许全瑞,沈美庆,王军油烟污染及其捧放控制技术 J 中国稀 土学报,2 0 0 3 。2 1 :2 2 - 2s 4 R O A KSE ,c A B R E R A F o N S E C Aj ,M n A z Z OM ,e ta 1 C a t a l y t i co x i d a t i o no fv o l a t i l eo r g a n i cl i q u i d s J J o u r n a lo f E n v i r o n m e n t a lE n g i n e e f i n g ,2 0 0 4 ,1 3 0 :3 2 9 - 3 3 7 5 L A A B H s E T w A RNK ,W A T A N A B EA 。B I N I W A L ERB , e ta 1 A l u m i n as u p p o r t e d ,p e r o v a k i t eo x i d eb a s e dc a t a l y t i cw t a t e r i a i sa n dt h e i ra u t o - e x h a u s ta p p l i c a t i o n J A p p p l i e dC a t a l y - s i sB :E n v i r o m e n t a l 。2 0 0 1 ,3 3l1 6 5 1 7 3 6 谢云龙,李小年,王作仁,等堇青石负载L a - M n - O 复合氧化物 催化剂的甲苯催化燃烧性能口 中国稀土学报,2 0 0 6 ,2 4 :1 9 - 2 3 7 A R A IH ,M A C H I D AM T h e r m a ls t a b i l i z a t i o no fc a t a l y s ts u p p o r t sa n dt h e i ra p p l i c a t i o nt Oh i g h t e m p e r a t u r ec a t a l y t i cc o m - b u s t i o n J A p p lC a t a lA :G e n e r a l1 9 9 6 ,1 3 8 :1 6 1 1 7 6 8 腾飞纳米催化剂的微乳合成与表征 D 大连t 中科院大连物 理化学研究所,2 0 0 5 9 Y E HTF ,L E E HG ,C H UKS ,e ta 1 C h a r a c t e r i z a t i o na n dc a t a l y t i cc o m b u s t i o no fm e t h a n eo v e rh e x a a l u m i n a t e s J M a t e r i a l sS c i e n c ea n dE n g i n e e r i n gA ,2 0 0 4 ,3 8 4 :3 2 4 3 3 0 【l o 谢晶。卢晗锋。刘华彦,等金属丝网型8 S r o 2 M n 0 3 催化 剂的制备及其表征 J 无机材料学报,2 0 0 7 ,2 2 ( 6 ) 。1 2 2 1 1 2 2 6 1 1 C E N T E N OMA 。P A U L I SM M O N T E SM ,e ta 1 C o m b u s t i o no fo r g a n i cc o m p o u n d so nA u C e 0 2 A l z 0 3a n dA u A l z 0 3 c a t a l y s t s J A p p l i e dC a t a l y s i sA :G e n e r a l ,2 0 0 2 。1 5 3 l1 7 7 2 0 1 ( 责任编辑:刘岩) 万方数据 蜂窝陶瓷型La0.8Sr0.2MnO3催化剂VOCs催化燃烧反应活性蜂窝陶瓷型La0.8Sr0.2MnO3催化剂VOCs催化燃烧反应活性 作者:官芳, 卢晗锋, 张燕, 刘华彦, 陈银飞, GUAN Fang, LU Han-feng, ZHANG yan, LIU Hua-yan, CHEN Yin-fei 作者单位:浙江工业大学,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江,杭州,310032 刊名: 浙江工业大学学报 英文刊名:JOURNAL OF ZHEJIANG UNIVERSITY OF TECHNOLOGY 年,卷(期):2009,37(1) 被引用次数:1次 参考文献(11条)参考文献(11条) 1.AMOR J N Environmental catalysis 1992(04) 2.CIAMBELLI G.PERATHONER P.PERATHONER S Environmental catalysis:Trends and outlook外文期刊 2002 3.许全瑞.沈美庆.王军 油烟污染及其排放控制技术期刊论文-中国

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