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文档简介

L a 0 9 K o 1 C 0 1 x F e x 0 3 6 纳米钙钛矿上N O x 和S o o t 的催化消除 李兆强,李倩,孟明” ( 天津市应用催化科学与工程重点实验室,天津大学化工学院催化科学与工程系,天津3 0 0 0 7 2 ) 关键词:钙钛矿,N O x ,S o o t 柴油发动机因其燃油的经济性得到了越来越广泛的应用,然而其排放的N O x 和S o o t 给环境和 人类健康带来了严重的危害【1 】。随着排放法规的日益严格,近年来同时消除N O x 和S o o t 己成为机动 车尾气净化领域的研究热点之一。钙钛矿型复合氧化物与简单的氧化物相比,在热稳定性、化学稳 定性和结构稳定性方面表现出了一定的优越性,因而具有更优越的催化性能。C o 基钙钛矿L a C 0 0 3 , 对N O x 和S o o t 的同时消除显示出了良好的活性【2 引。本文在L a 0 9 K 0 1 C 0 0 3 基础上,用F e 部分取代 C o ,制得L a o 9 K 0 1 C 0 1 。F e 。0 3 6 纳米钙钛矿催化剂,对其进行了详细的结构表征与催化性能评价。 1 实验部分 1 1 催化剂制备 采用柠檬酸络合法制备了一系列的纳米L a 0 9 l L K C F 2 0 = L K C F 3 0 L K C F 5 L K C 。 F e 的掺杂均不同程度地提高了催化剂的S o o t 氧化活性,并呈现火山型曲线,当F e 的掺杂量为1 0 ( 摩 尔比) 时,样品L K C F l 0 活性最高,S o o t 最大燃烧速率对应的温度T 。= 3 6 2o C ,与未掺杂的L K C 相比 下降了4 6o C 。另外,L a 0 9 l 0 1 C 0 1 。F e 【0 3 6 钙钛矿型催化剂对N O x 消除也具有活性,在S o o t 存在下, L K c F l O 对N O x 的消除效率最高,N O x 的转化率达到1 2 5 。 国家自然科学基金( 2 0 8 7 6 ll O ) 和教育部新世纪优秀人才支持计划( N C E T 0 7 0 5 9 9 ) 资助项目 ”通讯联系人,m e n g ma a l j u c d u c n 3 5 0 表1 样品对S o o t 氧化的起始温度T i ,最大燃烧速率温度T ,结束温度T f ,以及N O x 消除效率 2 2X P S 结果 缺陷钙钛矿型复合氧化物中,主要存在吸附氧和晶格氧两种氧物种,结合能分别在5 2 9 e V 和 5 3 l e V 左右【4 J 。样品的O l sX P S 谱图如图1 所示,由图可知,F e 的掺杂使样品的晶格氧结合能降低, 说明钙钛矿中晶格氧物种的活动度增加,使其具有良好的活性;另外,随着F e 掺杂量的增加,样品 的晶格氧相对含量先增加后减少( 但都比未掺杂样品大) ,呈火山型曲线,样品L K C F l 0 的晶格氧 相对含量最高,这与其活性有很好的关联。可以认为,样品的晶格氧为S o o t 氧化的主要氧物种。 j 蠢 蚤 磊 口 翌 C B i n d i n ge n e r g y e V 图l 样品的O l s X P S 谱图 2 3E X A F S 结果 图2 样品的C o K 边径向结构函数 图2 为标样L a C 0 0 3 及样品的C o - K 边扩展x 射线精细吸收结构( E X A F S ) 谱,经F o u r i e r 变换后 得到的径向结构函数( R S F ) 。样品的R S F 与标样L a C 0 0 3 类似,在0 1 4 9 n m 和0 3 1 6 r i m 处有两个强 配位峰,说明L a 0 9 K ol C 0 1 。F e 。0 3 - 6 是具有钙钛矿结构的复合氧化物;随着样品中F e 掺杂量的增加, O 1 4 9 n m 和O 3 1 6 n m 处的两个配位峰强度依次降低,尤其是高配位峰,说明钙钛矿的晶粒度变小。 3 结论 柠檬酸络合法制备的系列L a 0 9 K ol C 0 1 x F e ,0 3 5 纳米钙钛矿催化剂对N O x 和S o o t 的同时消除具有 良好的活性,E X A F S 和X P S 结果表明,活性相为钙钛矿结构,其晶格氧是主要反应物种。 参考文献 f I 】D F i n o ,S c i e n c ea n dT e c h n o l o g yo f A d v a n c e dM a t e r i a l s , 2 0 0 5 ,8 :9 3 1 0 0 【2 】Y T e r a o k a , K N a k a n o ,S K a g a w ae ta 1 ,A p p l i e dC a t a l y s i s 占? E n v i r o n m e n t a l , 1 9 9 5 ,5 :L 1 8 1 - L 1 8 5 【3 】3S S H o n 吕G D L e e ,C a t a l y s i sT o d a y , 2 0 0 0 ,6 3 :3 9 7 - 4 0 4 【4 1 R M G G r u z , H F a I c o I I M A P e n ae ta 1 ,A p p l i e dC a t a l y s i s 毋E n v i r o n m e n t a l , 2 0 0 1 ,3 3 ( 1 ) :4 5 - 5 5 3 5 1 口d、#C2们磊扫ID=110 La0.9K0.1Co1-xFexO3-纳米钙钛矿

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