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植物对水溶液中乐果的降解及影响因素分析.doc植物对水溶液中乐果的降解及影响因素分析.doc -- 5 元

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专业文档,值得下载专业文档,值得珍藏植物对水溶液中乐果的降解及影响因素分析傅以钢,黄亚,滕衍行,张亚雷,赵建夫同济大学环境科学与工程学院//污染控制与资源化研究国家重点实验室,上海200092摘要通过气相色谱分析,建立浓度换算标准曲线,研究了三种水生植物水葱、香蒲和石菖蒲对水溶液中乐果的降解效果,并进一步探讨了水葱对乐果降解的动力学过程和各因素对乐果去除的贡献。结果表明,三种植物对乐果去除能力由大到小依次为水葱,香蒲,石菖蒲。水葱10天内对乐果的去除率为58,香蒲和石菖蒲组对乐果的去除率分别为39和33。乐果的自然降解和挥发、植物吸收和微生物降解作用对乐果去除的贡献率约为20、40、30。水体的pH升高能够加速乐果的降解,营养盐质量浓度的下降不利于植物去除乐果。关键词水生植物植物修复农药乐果动力学中图分类号X592文献标识码A文章编号16722175(2006)01002304中国环境有机污染日益严重,环境污染治理与修复已得到政府的高度重视。由于常规的物理和化学修复技术成本昂贵,一般用于点源污染的治理与修复。微生物技术虽可广泛用于点源和面源污染的治理与修复,但特定的微生物只能降解特定类型的化合物,从而限制了它们在水体治理和修复中的应用1。植物修复作为直接利用绿色植物系统通过转移、降解或固定的方式修复污染的土壤、沉积物、水和空气的新兴技术,不仅具有美学价值,价格低廉,仅需太阳能驱动,能够去除大部分的环境污染物,且对于浅层轻度污染的区域非常有效2。近年来,欧美各国都在有机污染的植物修复方面开展了深入研究3-6。据研究,地表水中大约80的污染物都存在于表层以下20m以内,这表明,植物修复技术可以应用于许多污染区域7。研究表明,植物不仅能通过根系吸收难降解的多氯联苯(PCBs)和多环芳烃(PAHs)化合物,而且能迅速地从环境中吸收转移和降解多种有机物7。中国在有机污染的植物修复方面的研究相对较少,夏会龙等人8,9研究了凤眼莲对有机磷农药马拉硫磷和甲基对硫磷的降解效果和机理,发现凤眼莲可显著提高马拉硫磷和甲基对硫磷的降解速率。本文研究了水葱、香蒲和石菖蒲三种植物促进水溶液中有机磷农药乐果的去除效果及水葱促进乐果降解的动力学过程,为植物修复有机污染水体的研究与应用提供理论依据。1材料与方法1.1试验材料植物样品采集自上海淀山湖,试验前在无污染物的温室条件下预培养三周以上,选取生长良好的植株进行试验。乐果标准品由SigmaAldrich公司提供,40乐果乳油采用市售产品,江苏腾龙生物药业有限公司生产。1.2营养液的配制本试验采用人工配制的霍格兰氏液Hoaglandsolution作为植物生长的介质。培养液成分如下KNO30.51gL1,CaNO320.82gL1,MgSO47H2O0.49gL1,KH2PO40.136gL1,FeSO40.6mgL1,H3BO32.86mgL1,MnCl24H2O1.81mgL1,ZnSO47H2O0.22mgL1,NH46Mo7O240.45mgL1,EDTA0.744mgL1。为抑制藻类的生长,培养液中还加入10mgL1CuSO410。1.3试验方法1.3.1三种植物的降解效果比较在250mL三角瓶中加入125mL含5mgL1乐果的霍格兰氏液,并加入10mgL1氨苄青霉素以抑制微生物生长,以消除微生物作用对实验结果的影响8。向三角瓶中移入经过预培养生长良好的植株,并称得各植株的鲜质量在612g之间,在12h光照周期下进行室内培养。培养液初始的pH约为5,电导率为2.31mScm1。之后每天监测溶液的pH值,使之维持在56之间,适宜植物生长11。每种植物设置两个重复实验,同时设置空白对照组,不种植植物,其他条件一致。培养10d后,取出植物,称量剩余培养液的质量,计算出蒸发的水量。由于植物吸收的水量不同,空白组和各植物组蒸发的水量也不同,因此必须通过水溶液中乐果减少的质量的下降计算去除率。取50mL水样测定水溶液中乐果的残余量。1.3.2水葱促进乐果降解的动力学过程选择生长良好的植株,洗净根部附着的泥土,移入装有78L培养液的PVC桶中,培养液中加入5mgL1乐果,在室内自然光条件下培养。底质采用自来水三次洗涤过的洁净沙子,沙层高度5724生态环境第15卷第1期(2006年1月)cm,去除了底质中所含化学杂质对植物生长的影响。同时设置空白对照组,不种植植物,其他条件一致。水葱处理组和空白对照组各设置三个重复实验。在试验开始和结束时,测定了水体中氮磷营养盐的质量浓度。试验期间,每1d向各处理组中补充250mL自来水以补偿蒸发的水量。在培养第1、3、6、10d取水样100mL分析乐果残余量。1.3.3水样分析方法首先将水样通过0.45μm滤膜过滤,取50mL(100mL)过滤后水样至125mL(250mL)分液漏斗中,并加入23g(45g)NaCl,振荡使之溶解,加入8mL三氯甲烷振摇10min,将下层有机相经过无水硫酸钠层析柱脱水收集,再向水相中加入三氯甲烷共萃取3次,合并三次萃取液,最后用三氯甲烷定容至25mL12。用配有FPD检测器的TRACEGCULTRA气相色谱仪测定样品中乐果含量,每一样品进样三次,取平均值作为最终结果。水样中乐果的添加回收率为113.7,乐果质量浓度测定的标准曲线回归系数R20.999。色谱分析条件柱温70℃停留1min,经过20.0℃min1升温至230℃,并保持1min,共10min进样口温度230℃,不分流进样载气体积流量2.0mLmin1,氢气体积流量90mLmin1,空气体积流量115mLmin1FPD检测器温度150℃进样量自动进样器进样1μL2结果与讨论2.1试验期间植物生长情况在三种植物的乐果降解试验中,有一株香蒲在试验末期出现枯黄现象,三种植物总体上生长良好。由于植物在培养过程中要从培养液中吸收营养物质,因而可用培养液减少的量作为植物生长状况的衡量指标13。经过10d培养,水葱、香蒲和石菖蒲三组试验培养液平均减少的量分别为72g、36g、37g,空白组培养液的蒸发量为12g。2.2三种植物对乐果降解的效果比较经过10d的培养,各处理条件下乐果的去除效果如图1所示。从图1可见,与空白组相比,三种植物都能够明显促进乐果降解。三种植物对乐果的降解效果由大到小依次为水葱,香蒲,石菖蒲。10d中,水葱组乐果的平均去除率为58。香蒲和石菖蒲实验组乐果的平均去除率分别为39和33,而空白组乐果仅减少了20,这是由乐果自然降解和挥发造成的。这表明,植物通过根系吸收能够加速水溶液中乐果的去除。由试验组培养液减少的量也可看出,水葱吸收的培养液最多,生长情况最好,相应乐果的去除率也最高,说明植物去除污染物的能力与植物的生长状况密切相关。2.3水葱对乐果降解的动力学机制研究由于水葱在三种植物中对乐果的处理效果最佳,因此选择研究了水葱降解乐果的动力学过程,10d中水葱和空白组乐果质量浓度的变化曲线如图2所示。水葱组乐果的质量浓度由4.6mgL1降至2.6mgL1,降解率为43。空白组乐果的质量浓度由4.0mgL1下降至2.0mgL1,降解率为50。根据一级动力学反应方程0kttcce对乐果在水葱和空白处理水溶液中的降解过程进行拟合,方程中ct为农药在某一时刻的质量浓度mgL1,c0为起始添加质量浓度mgL1,k为降解速率常数(d1)。计算得各处理组水溶液中乐果的降解速率常数分别为空白0.054d-1R20.58,水葱0.0900.010.020.030.040.050.060.070.080.0空白香蒲水葱石菖蒲去除率/图1各处理组对乐果的去除效果Fig.1Comparisonofdimethoatereductionincontrol,Typha,ScirppusandAcorustreatments1.02.03.04.05.00246810t/dρ乐果/mgL1空白水葱图2水葱促进乐果降解的动力学过程Fig.2KineticsprocessofdimethoatedegradationeffectedbyScirppus傅以钢等植物对水溶液中乐果的降解及影响因素分析25d1R20.73。水葱与空白组的降解速率常数之差是植物对乐果降解的贡献。两者之差为0.036d1,占水葱组总降解速率常数的40。由于该组实验没有加入抑菌剂,因此降解速率常数中包含了植物与微生物对乐果降解的协同作用。结合2.2节抑菌实验的结果,有抑菌的空白组乐果的去除率为20,而无抑菌的空白组乐果的去除率为50,差值30即为微生物对乐果的降解作用。除了农药的挥发和自然降解外,植物修复的水体中农药的其他去除机制主要有植物直接吸收、植物根系释放分泌物和酶去除及根区有机物的生物降解14。本实验中不考虑根系分泌物和酶的作用,将乐果的降解归纳为自然降解和挥发、植物吸收、微生物降解三部分的作用。根据前面的分析,在不抑菌的水葱试验组中,三部分对乐果去除的贡献率分别为20、40、30,还有10的减少可能来源于实验误差。从图2可以看出,在实验的前半段时间,空白组乐果的质量浓度几乎没有下降,而水葱组乐果质量浓度下降非常显著。而第6d以后,两组出现了相反的变化,空白组的乐果质量浓度急剧下降,而水葱组的质量浓度相对稳定,最终都稳定在2.0mgL1左右。经分析可能有以下两个原因(1)乐果在酸性溶液中相当稳定,而在碱性溶液中则迅速水解15。试验开始时,各处理组的pH均在7.5左右,但到试验结束时,水体的pH值普遍上升,空白组尤为显著,达到8.9,而水葱组的pH为7.9。在高碱度的水体中乐果的降解速率大大加快,因此空白组在后期乐果降解速率明显加快。这应该是造成空白组水中乐果的质量浓度明显低于植物组的主要原因。(2)植物在生长过程中逐渐吸收水体中的营养盐进行合成代谢,但到了试验后期,植物组水体中营养盐的质量浓度显著下降,见图3和图4。水葱组总氮的质量浓度由开始的8.2mgL1下降到2.9mgL1,总磷的质量浓度由2.1mgL1下降到0.18mgL1。如2.1和2.2节所述,植物去除污染物的能力与植物的生长状况密切相关,水体中的营养物质无法满足植物的生长需要,也影响了植物吸收降解农药的效果。基于以上原因,在利用植物进行植物修复时,应当注意控制水体的pH值并及时补充水体的营养盐,使植物处于最佳生长状态,这样才能最大程度地发挥植物在污染物修复中的作用。3结论及建议(1)水生植物水葱、香蒲、石菖蒲可以加速水溶液中乐果的去除,三种植物对乐果的降解效果由大到小依次为水葱,香蒲,石菖蒲。水葱10d对乐果的去除率为58。植物降解污染物的效果与植物的生长状况密切相关。(2)乐果的自然降解和挥发、植物吸收和微生物降解作用对乐果去除的贡献率约为20、40、30。(3)水溶液的pH和营养盐的质量浓度对乐果的去除有很大影响pH升高能够加速乐果的降解,营养盐质量浓度的下降不利于植物去除乐果。(4)本试验进行的是静态条件下植物对乐果的短期(10d)降解情况。由于植物生长过程中不断吸收营养物质,在进行农药降解的长期效果研究时,可以定期向溶液中补充营养液以补充养分,有利于植物的生长。参考文献1夏会龙,吴良欢,陶勤南.有机污染环境的植物修复研究进展J.应用生态学报,2003,143457-460.XIAHuilong,WULianghuan,TAOQinnan.AreviewonphytoremediationoforganiccontaminantsJ.ChineseJournalofAppliedEconlogy,2003,143457-460.2杨柳春,郑明辉,刘文彬,等.有机物污染环境的植物修复研究进展J.环境污染治理技术与设备,2002,361-7.YANGLiuchun,ZHENGMinghui,LIUWenbin,etal.ThestudyprogressofphytoremediationoforganicpollutedenvironmentsJ.TechniquesandEquipmentforEnvironmentalPollutionControl,2002,361-7.3RUBINE,RAMASWAMIA.ThepotentialforphytoremediationofMTBEJ.WaterResearch,2001,3551348-1353.012345678910空白水葱ρ总氮/mgL1试验前试验后图3试验前后水体中总氮质量浓度变化Fig.3Decreaseoftotalnitrogeninwaterduringtheexperiment00.511.522.53空白水葱ρ总磷/mgL1试验前试验后图4试验前后水体中总磷质量浓度变化Fig.4Decreaseoftotalphosphorusinwaterduringtheexperiment26生态环境第15卷第1期(2006年1月)4GARCINUNORM,FERNANDEZHERNANDOP,CAMARAC.EvaluationofpesticideuptakebyLupinusseedsJ.WaterResearch,2003,373481-3489.5MCKINLAYRG,KASPEREKK.ObservationsondecontaminationofherbicidepollutedwaterbymarshplantsystemsJ.WaterResearch,1999,332505-511.6CEDERGREENN,SPLIIDNH,JENSC.Streibig.SpeciesspecificsensitivityofaquaticmacrophytestowardstwoherbicideJ.EcotoxicologyandEnvironmentalSagety,2004,58314-323.7SRIDHARSUSARLa,VICTORF.MEDINA,STEMENC,etal.McCutcheon.PhytoremediationAnecologicalsolutiontoorganicchemicalcontaminationJ.EcologicalEngineering,2002,18647-658.8夏会龙,吴良欢,陶勤南.凤眼莲加速水溶液中马拉硫磷降解J.中国环境科学,2001,216553-555.XIAHuilong,WULianghuan,TAOQinnan.WaterhyacinthacceleratingthedegradationofmalathioninaqueoussolutionJ.ChinaEnvironmentalScience,2001,216553-555.9夏会龙,吴良欢,陶勤南.凤眼莲植物修复水溶液中甲基对硫磷的效果与机理研究J.环境科学学报,2002,223329-332.XIAHL,WULH,TAOQN.PhytoremediationofmethylparathionbywaterhyacintheichhorniacrassipessolmsJ.ActaScientiaecircumstantiae,2002,223329-332.10COYNERA.,GUPTAG.,JONEST.EffectofchlorsulfuronongrowthofsubmergedaquaticmacrophytesPotamogetonpectinatussagopondweedJ.EnvironmentalPollution,2001,111453-455.11蒋卫杰.蔬菜无土栽培新技术M.北京金盾出版社,200146-47.JIANGWeijie,etal.NewtechnologyofaqueousculturingforvegetableM.BeijingJindunPress,200146-47.12史箴,李抗美.气相色谱法测定水中有机磷农药J.四川环境,1998,17147-52.SHIZhen,LIKangmei.DeterminationoforganicphosphoruspesticidesinwaterbygaschromatographyJ.SichuanEnvironment,1998,17147-52.13SharonLaffertyDoty,TanyaQingShang,ANGELAM.Wilsonetal.Metabolismofthesoilandgroundwatercontaminants,ethylenedibromideandtrichloroethylene,bythetropicalleguminoustree,LeuceanaleucocephalaJ.WaterResearch,2003,37441-449.14桑伟莲,孔繁翔.植物修复研究进展J.环境科学进展,1999,7340-44.SANGWeilian,KONGFanxiang.ProgressofstudyonphytoremediationJ.Advancesinenvironmentalscience,1999,7340-44.15中国农业科学院植物保护研究所,农牧渔业部农药检定所.农药分析M.3版.北京化学工业出版社,1988169.INSTITUTEOFCHINESEACADAMYOFAGRICULTURALSCIENCE.AnalysisofpesticideM.3rded.BeijingChemicalEngineeringPress,1988169.EvaluationofdimethoatedegradationinwaterbyphytoremediationFUYigang,HUANGYa,TENGYanxing,ZHANGYalei,ZHAOJianfuSchoolofEnvironmentalScienceandEngineering,TongjiUniversity,Shanghai200092,ChinaAbstractThepurificationefficiencytodimethoatebythreeaquaticplants,Scirppusvalidus、TyphalatifoliaandAcorustatarinowiiSchottwerestudied.TheresultsshowedthatScirppusvalidusperformedbetterinremovingdimethoatethanTyphalatifoliaandAcorustatarinowii.ThereductionpercentageofdimethoateinScirppustreatmentwas58.InTyphaandAcorustatarinowiitreatments,thereductionpercentageswere39and33respectively.Thekineticsprocessresearchdemonstratedthatplantuptakecontributedabout40tothetotaldimethoateremoval,whilemicroorganismdidabout30evaporationandnaturaldegradationdidabout20tothetotalreduction.TheincreaseofpHofwateraccelerateddegradationofdimethoateandthedecreaseofnutrientsconcentrationimposedanobstructiveeffectonphytoremediation.Keywordsaquaticplantsphytoremediationpesticidedimethoatekinetics
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