拉林河流域土壤重金属污染特征及来源解析.pdf

第 32 卷 第 19 期 农 业 工 程 学 报 Vol.32 No.19 226 2016年 10月 Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering Oct. 2016 拉林河流域土壤重金属污染特征及来源解析 李 娇，陈海洋，滕彦国 ，董箐箐 （北京师范大学水科学研究院，北京 100875） 摘 要：该文选取拉林河流域表层土壤为研究对象，通过对土壤重金属的含量和空间分布分析、污染评价、以及潜在生 态风险评价，了解土壤重金属的分布特征和污染现状，并利用正定矩阵因子分解法（PMF）探索土壤重金属污染的来源。 结果表明，表层土壤中 Cr、As、Pb、Cu、Zn、Ni、Mn、V 的平均含量均低于背景值，Co 和 Se 略微高于背景值，部分 土壤样点 Cd 和 Ni 超过国家土壤环境质量标准的二级标准。研究区土壤污染的主要金属元素为 Cd 和 Hg，地累积指数表 明受到污染的样品比例分别达到 45.1%和 37.0%， 其潜在生态危害指数平均值分别为 49.83 和 70.29。 根据 PMF 计算结果， 拉林河流域表层土壤重金属累积主要受自然源、农药肥料源、工业排放源的影响。其中，自然本底对研究区土壤中重金 属的影响最大，贡献率为 38.0%，其次是农药和肥料施用，贡献率为 32.6%，燃煤和工业排放源的贡献率稍低，为 29.4%。 关键词：重金属；土壤；污染；地累积指数；潜在生态风险指数；正定矩阵因子分解法；拉林河流域 doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.19.031 中图分类号：X53；S159 文献标志码：A 文章编号：1002-6819(2016)-19-0226-08 李 娇，陈海洋，滕彦国，董箐箐. 拉林河流域土壤重金属污染特征及来源解析J. 农业工程学报，2016，32(19)： 226233. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.19.031 Li Jiao, Chen Haiyang, Teng Yanguo, Dong Qingqing. Contamination characteristics and source apportionment of soil heavy metals in Lalin River basinJ. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2016, 32(19): 226233. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.19.031 0 引 言 土壤是生态环境的主要组成部分，是人类赖以生存 的物质基础。但随着经济的快速发展，居民生活垃圾、 农业化肥和农药施用、工业“三废”排放以及交通污染 等各种人为污染源排放所产生的重金属污染物通过多种 途径进入土壤，造成土壤重金属污染1。土壤中的重金属 不能被土壤微生物分解，某些重金属甚至会在土壤中转 变成毒性更强的化合物形式，通过食物链在动物、人体 内蓄积，严重威胁人类健康2。因此，有必要辨识土壤重 金属污染特征，了解土壤中重金属的分布、污染、来源 及其贡献率，为降低区域土壤重金属污染风险并制定有 效的管理措施提供决策参考。 目前关于土壤重金属污染评价的方法有很多， 常用 的有单因子污染指数法、 内梅罗综合指数法、 地累积指 数法、富集因子指数法、潜在生态危害指数法、人体健 康风险评价法等， 这些方法都有各自的优缺点和适用范 围，目前尚未被系统分类3。而对于土壤中重金属源解 析方法， 现阶段应用最为广泛的是以污染区域为研究对 象的受体模型4， 模型通过受体和污染源样品的化学组 分分析来确定污染源对受体的贡献值。 常用的受体模型 收稿日期：2016-03-12 修订日期：2016-07-04 基金项目：国家科技重大专项（2014ZX07201-010） ；国家自然科学基金资 助项目（41303069） 作者简介：李娇，博士生，研究方向为土壤源解析。北京 北京师范大学水 科学研究院，100875。Email：kyou1107 通信作者：滕彦国，教授，研究方向为环境地球化学。北京 北京师范大 学水科学研究院，100875。Email：teng1974 有化学质量平衡（CMB）模型、主成分分析/绝对主成 分分数（PCA/APCS）模型、正定矩阵因子分解（PMF） 模型、UNMIX 模型等5-9。其中，PMF 模型是近年来 发展起来的基于因子分析法改进的新型源解析方法， 与其他方法相比，具有不需要测量源成分谱、限定因 子分解矩阵非负、对单个数据进行不确定性估计等优 势，已被广泛应用至大气、水体和沉积物中污染物的 源解析10-12， 但应用于国内土壤重金属源解析方面的研 究还较少4。其中， Xue 等7利用 PMF 法并结合地统计 方法成功解析出了浙江省受铅蓄电池厂企业影响的某 污染场地周边农田土壤重金属的污染源， 最终实现了各 污染源贡献值和分担率的定量解析。董騄睿等4通过 PMF 法探究南京城郊农田表层土壤重金属的主要来 源，并用 Pb 稳定同位素比值法与之对比，充分验证了 该方法的可行性。 拉林河为松花江一级支流，流域面积 1.99 万 km2， 沿河两岸农业发达，是我国东北地区典型农产区，河右 岸种植的五常大米更是全国闻名13。调查和评价流域内 土壤环境质量状况，评价土壤环境的潜在风险，对保障 流域农产品安全具有重要意义。然而，目前针对该区域 土壤重金属污染特征及来源解析方面的研究尚未见报 道。因此，本文选取拉林河流域为典型研究区，在分析 重金属浓度和分布特征的基础上，利用地累积指数法评 价土壤重金属污染特征，并利用潜在生态危害指数法结 合地统计方法分析流域内潜在生态风险，最后应用自主 开发的“Visual PMF 污染源解析软件”，明确土壤中重 金属的来源及相对贡献。 第 19 期 李 娇等：拉林河流域土壤重金属污染特征及来源解析 227 1 材料与方法 1.1 研究区概况 拉林河为松花江干流右岸的一级支流，是黑龙江和 吉林省的界河。其干流流经黑龙江省的五常市、哈尔滨 双城区和吉林省的舒兰市、榆树市、扶余市，并在双城 区多口店汇入松花江干流。主要支流有呼兰河、牦牛河、 大泥河和溪浪河等。流域介于东经 1253412834、北 纬 44004530之间，属中温带大陆性季风气候区，年 降雨量在 500800 mm 之间，主要集中在 68 月。拉林 河上游地区土地利用类型以林地为主，中下游以耕地为 主（图 1），耕地面积约 8 400 km2，是我国重要的商品 粮基地。其中，左岸的榆树市连续 8 年被评为全国产粮 第一县，右岸的五常市是我国优质稻米之乡13。此外， 流域内分布有制药、啤酒厂、汽车制造、纺织厂等多家 排污量较大的企业14。近年来，流域内来源于畜禽养殖、 农田施肥与农药使用、工业污染以及其他人类活动的重 金属在土壤中不断积累，严重影响流域内土壤健康状况。 图 1 研究区概况及采样点位图 Fig.1 Overview of study area and location of sampling sites 1.2 样品的采集与分析 采样前先用 ArcGIS 软件在研究区范围内布设网格， 布设原则为：耕地、林草地、未利用地分别按照 8 km8 km，16 km16 km，40 km40 km 打网格，网格 中心点作为土壤采样点，根据中心点位经纬度信息进行 定点采样。受现场条件的影响，有些点位可能落在水面、 道路或不具备采样条件的山体上，此时选择尽可能临近 的地点作为采样点位。本次共采集 173 个样点，用 GPS 对每个采样点精确定位，见图 1。每个样点取表层土壤 （020 cm），使用表面涂漆的铁铲并将与铁铲接触的土 壤去除，弃去杂草、砾石、动植物残体等杂物，混匀风 干后过用研钵磨碎过 100 目筛后保存。所有土壤样品利 用电感耦合等离子体质谱仪 （ICP-MS） 测定 Cd、 Cr、 Pb、 Cu、Zn、Ni、Mn、Co 和 V 的含量，原子荧光光谱法测 定 As、Hg 和 Se 的含量。分析测试时，所有样品均平行 测量 2 次，并用国家标准土样（GSS 系列）监控样品分 析质量水平，控制各元素回收率在 80%120%范围内。 为保证样品不受污染，试验过程中试剂均为优级纯，水 均为超纯水。 1.3 污染评价方法 1.3.1 地累积指数法 地累积指数（Geoaccumulation Index，Igeo）由德国学 者 Muller15于 1969 年提出，最初用来评价沉积物中重金 属的污染程度，后被广泛应用于土壤中重金属污染的评 价16，计算公式如下 geo2 log (/1.5) ii sn ICC=。 （1） 式中 C i s为样品中第 i 种重金属的实测浓度，mg/kg；C i n为 第 i 种重金属的地球化学背景值，mg/kg，本文采用拉林 河流域土壤重金属的背景值（见表 2），下同；常数 1.5 是为消除各地岩石差异可能引起背景值变动的转化系 数。地累积指数分级与污染程度之间的关系如表 1 所示。 1.3.2 潜在生态危害指数法 潜在生态危害指数法（Potential ecological risk index）是由瑞典学者 Hakanson17于 1980 年提出的，用 来评价重金属污染及生态危害的方法。该方法综合考虑 了重金属的浓度效应、生态效应以及毒性效应等，既能 计算出单一重金属的生态风险程度，即单项生态危害指 数 E i r，还能计算出多种重金属复合污染的综合生态影响， 即综合潜在生态危害指数 RI。计算公式如下 r / iiii rsn ET CC=， （2） 1 RI n i r i E = =。 （3） 式中 E i r为单项生态危害指数， T i r为单个重金属的毒性响应 系数，参考徐争启等18的计算结果，本文涉及到的 Cd、 Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni、Mn、Co、V 等元素的 毒性响应系数依次设定为 30、2、10、40、5、5、1、5、 1、5、2。单项生态危害指数分级与生态风险程度之间的 关系见表 1。 Hakanson17所提出的综合潜在生态危害指数 是基于 8 种污染物（PCB、Hg、Cd、As、Pb、Cu、Cr 和 Zn）进行计算的，在本文中仅用其中的 7 种重金属进 农业工程学报（） 2016 年 228 行计算，因此综合潜在生态危害指数分级与生态风险程 度关系在原来的基础上进行了调整19，列于表 1 中。 表 1 地累积指数与潜在生态风险指数分级 Table 1 Classification of geoaccumulation index and potential ecological risk index 地累积指数 Igeo Geoaccumulation index 污染程度 Pollution levels 单项生态危害 指数 E i r Ecological risk index of individual element 综合潜在生态危 害指数 RI Integrated potential ecological risk index 生态风险 程度 Ecological risk levels 0 无 40 5 极强 1.4 正定矩阵因子分解法 正定矩阵因子分解法（Positive matrix factorization， PMF）是由 Paatero20提出的一种改进的因子分析方法， 该方法已被成功应用于环境污染物的来源解析。与其他 方法相比，PMF 法不要求测定源成分谱，在求解过程中 在对因子载荷和得分做非负约束时，可对每个数据引入 不确定性估计，使解析结果更具有实际意义。在 PMF 模 型中， 将样品浓度数据矩阵 （X） 分解成两个因子矩阵 （源 贡献率矩阵（G）和源成分谱矩阵（F），以及一个残 差矩阵 E，计算公式如下所示 1 p ijikkjij k xg fe = =+ 。 （4） 式中 xij为第 i 个样品中第 j 个元素的浓度； gik为源 k 对第 i 个样品的贡献；fkj为源 k 中第 j 个元素的浓度；eij为残 差矩阵， 即PMF模型中未能解释样品浓度矩阵xij的部分。 PMF 法基于最小二乘法进行限定和迭代计算，以使 目标函数 Q 最小来获得最优的矩阵 G 和 F。目标函数 Q 定义如下 2 11 nm ij ij ij e Q u = = 。 （5） 式中ij为第i个样品中第j个元素浓度的不确定性大小。 本研究采用自行研发的“VisualPMF 污染源解析软 件”进行土壤重金属源解析的研究。该软件采用 Visual C+语言和 SQL 数据库开发，支持通用 Windows 运行平 台，具有结构化、模块化、网络化和自适应等特点。程 序嵌入了 PMF 源解析的关键算法，解决了模型参数自匹 配等技术问题，拓展了基于 BOOTSTRAP，DISP 和 BS-DISP 耦合的源解析不确定性分析功能，提供了简便 的使用接口和操作界面。本次选取拉林河流域土壤中 12 种重金属 Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni、Mn、Co、 V、Se 作为研究对象，浓度数据的不确定性采用公式 ij=0.15xij+MDL/3 来进行计算21，其中 MDL 为浓度检测 限。利用“主因子数识别”小模块，设定污染源数（2-12 之间），根据dQ的变化选取最合适的污染源个数，这里 最佳数目为 3。采用 Robust 模式，运算次数设为 20 次， 随机选择初始点运行模型。 2 结果与分析 2.1 重金属含量及空间分布特征分析 从表 2 中可以看出，所测得拉林河流域 12 种重金属 中，除 Cr 和 V 的偏度为负值外，其余重金属均呈正偏态 分布，即对应的平均值均大于中值。从平均值来看，Cd、 Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni 的含量均未超过国家土壤 环境质量的一级标准、二级标准（GB 15618-1995）22 以及荷兰土壤环境质量标准的目标值（Target value）23， 个别土壤样点 Cd 和 Ni 超过国家土壤环境质量的二级标 准。Co、V、Se 的平均值都超过了荷兰土壤环境质量标 准的目标值。与背景值24相比发现，Cr、As、Pb、Cu、 Zn、Ni、Mn、V 的平均含量均低于背景值，Co 和 Se 的 平均值略微高于背景值，Cd 和 Hg 的平均值相对较高， 分别是背景值的 1.67 倍和 1.75 倍，表明研究区内可能受 到了不同程度的 Cd 和 Hg 污染。另外，变异系数（CV） 从侧面反映了土壤中重金属元素的区域差异性，Se、Cd 和 Hg 的变异系数较大，分别为 115.9%、106%、92.8%， 属于高度变异，表明这 3 种重金属元素的离散程度较高， 区域差异明显， 其次是 As 和 Co， 变异系数分别为 50.7% 和 43.4%， 其余 7 种重金属元素的变异系数处于 23.0% 33.5%之间，区域差异性相对较小。 表 2 研究区土壤样品中重金属元素含量 Table 2 Heavy metal concentrations of soil samples in study area 项目 Item Cd Cr As Hg Pb Cu Zn Ni Mn Co V Se 最小值 Minimum/(mgkg-1) 0.005 13.6 2.0 0.008 8.55 6.64 12.55 8.5 288.5 5.18 15.64 0.01 平均值 Mean/(mgkg-1) 0.13 46.28 10.12 0.07 23.38 17.09 54.06 21.26 575.4 14.04 62.11 0.158 中值 Median/(mgkg-1) 0.105 45.49 8.8 0.044 22.57 16.9 51.93 21.1 565.4 13 64.65 0.145 最大值 Maximum/(mgkg-1) 1.5 84.7 21.7 0.457 43.02 57.46 126.7 61.2 1118 71.17 103.0 1.935 标准差 Std. Deviation 0.137 12.94 5.14 0.065 5.44 5.25 15.04 7.12 132.2 6.09 15.91 0.183 CV/% 106 27.9 50.7 92.8 23.3 30.7 27.8 33.5 23.0 43.4 25.6 115.9 偏度 Skewness 6.32 -0.22 0.68 2.07 0.38 2.7 0.62 1.48 1.07 5.35 -0.46 6.7 峰度 Kurtosis 58.11 0.13 -0.61 6.56 1.18 19.44 2.46 6.4 2.7 45.73 0.68 56.85 背景值 Background values/(mgkg-1) 0.078 59.5 11.4 0.04 24.4 21 69.9 24.3 596 12.1 91.6 0.152 一级标准 Grade /(mgkg-1) 0.2 90 15 0.15 35 35 100 40 - - - - 二级标准 Grade /(mgkg-1) 0.6 300 25 0.5 300 100 250 50 - - - - 荷兰标准 Dutch Standard/(mgkg-1) 0.8 100 29 0.3 85 36 140 25 - 9 42 0.7 注：背景值为黑龙江省 C 层土壤的各元素背景值的算数平均值24。 Note: Background values indicate arithmetic mean background value of each element in horizon C of soils in Heilongjiang Province24. 第 19 期 李 娇等：拉林河流域土壤重金属污染特征及来源解析 229 为进一步明晰研究区内土壤重金属浓度的空间分布 特征，在 ArcGIS 10.2.2 的支持下，用反距离权重插值技 术得到图 2。从图中可以看出，Cd 和 Mn 空间分布基本 呈现从上游到下游依次递减的规律；拉林河右岸 Cr 的含 量明显高于左岸，与此相反，位于河左岸的 As、Hg、Pb 和 Co 的含量大多高于右岸；Zn 和 V 的高值区基本上位 于上游支流牤牛河流域； Cu 和 Ni 的空间差异不明显， 分 布相对较均匀； Se 的高值区大多分布在沿河附近的区域。 拉林河流域土壤中重金属的分布具有显著的地域特 征。拉林河流域土壤中某些元素的空间异质性较高的原 因，一方面可能与不同区域土壤背景值本身存在差异性有 关，另一方面也可能是受人类活动不同强度的影响，导致 土壤中重金属的累积程度有所不同。拉林河流域土壤重金 属空间分布中的高值区的具体来源和解析需进一步分析。 图 2 拉林河流域土壤重金属浓度的空间分布 Fig.2 Spatial distribution of heavy metal concentrations in Lalin River Basin 2.2 土壤重金属污染特征 2.2.1 地累积指数评价结果 利用地累积指数法进一步评价拉林河流域土壤重金 属的污染程度并识别主要重金属污染物， 评价结果用图 3 所示的箱式图显示。依据表 1 地累积指数分级标准，从 平均值来看，所有重金属的平均地累积指数均小于 0，表 示不存在污染。从重金属的地累积指数分级频率来看， 所有土壤样品均未受到 Cr 和 V 污染；仅个别样品受到 Cu、 Zn、 Pb、 Ni、 Mn 的轻度-中度污染， 比例分别为 0.58%、 0.58%、1.73%、1.73%、2.31%；受 As 和 Co 污染的样品 所占的比例相对较高，分别为 13.9%和 8.7%；受 Cd 和 Hg 污染样品所占比例最高，分别达到 45.1%和 37.0%， 其中受到Cd和Hg轻度-中度污染的土壤样品比例分别为 38.2%和 18.5%，中等污染的比例分别为 5.2%和 17.9%， 中等-强污染的比例分别为 1.2%和 0.6%。结果表明，拉 林河流域土壤受 Cd 和 Hg 的污染较严重，其次是 As，其 农业工程学报（） 2016 年 230 余重金属受到局部轻微污染或无污染。 结合相关文献14，初步认为研究区内土壤重金属的积 累可能主要源于畜禽养殖和工农业生产相关的人类活动， 尤其是农药化肥的施用以及沿河两岸分布的工业企业。 图 3 拉林河流域土壤重金属地累积指数评价结果箱式图 Fig.3 Boxplots of geoaccumulation index for heavy metals in Lalin River Basin 2.2.2 土壤重金属的潜在生态危害 本研究根据单项生态危害指数和综合潜在生态危害 指数的计算公式得到了拉林河流域土壤重金属潜在生态 风险评价结果。图 4 为综合潜在生态危害指数评价结果 的空间分布图，可以看出，在采集的土壤样品中，综合 潜在生态危害指数值范围为 29.81659.70，平均值为 140.18，表明研究区综合生态风险处于较高的水平。依据 评价标准（表 1）进一步进行统计分析，有将近 70%的土 壤样品的综合生态风险处于中等以上危险程度，这其中 有 19.7%和 1.2%的土壤样品分别处于强、很强的生态风 险程度。从图 4 可以看出，拉林河左岸的潜在生态风险 明显高于右岸，处于中等生态风险程度以上的区域均位 于拉林河左岸吉林省境内，集中出现在支流溪浪河右岸 至拉林河上游区域、支流卡岔河沿河附近以及拉林河下 游干流左岸的采样点处。 注：RI，综合潜在生态危害指数。 Note: RI, integrated potential ecological index. 图 4 综合潜在生态危害指数评价结果空间分布 Fig.4 Spatial distribution of integrated potential ecological index 在此基础上，分析单个污染物的潜在生态危害指数 发现，在采集的土壤样品中，除了 Cd 和 Hg 外，其余重 金属的潜在生态危害指数值均未超过 40，表现为轻微生 态危害，而 Cd 和 Hg 的潜在生态危害指数平均值分别为 49.83 和 70.29， 其中处于强生态危害的样品分别占 7.5%、 16.2%；很强生态危害的样品分别占 2.9%、12.1%；极强 生态危害的样品均占 0.6%。相较于其他重金属，Cd 和 Hg 表现出了明显的高生态危害指数值，分析原因一方面 是由于采集的土壤样品中高的 Cd 和 Hg 含量，另一方面 也与这 2 种元素高的毒性响应系数紧密相关。通过以上 评价结果可以得出，Cd 和 Hg 是导致拉林河流域存在较 高综合生态风险的主要元素，也是该流域土壤主要重金 属污染物，这与前面的结论是一致的。 2.3 土壤重金属源解析 利用 PMF 法分析得到拉林河流域土壤重金属源成分 谱见图5。 可以看出， 因子1对元素Hg的贡献率达79.3%， 对元素 As 的贡献率为 49.9%， 远大于其他元素的贡献率； Cd 和 Se 在因子 2 上的贡献率最高，分别达到 85.6%和 85.7%，Cr、Cu、Zn 也有相对高的贡献率；Cr、Pb、Cu、 Zn、Ni、Mn、Co、V 在因子 3 上都有较高的浓度值，贡 献率处于 62.0%77.7%之间， As 在因子 3 上的贡献率为 44.8%。 Hg 和 As 在因子 1 上之所以有高的浓度值可能与研究 区内工业活动有关25-26。 众所周知， 大部分的工业活动依赖 于煤的燃烧，在我国高温工业生产过程中产生的重金属已 成为大气中重金属的重要来源之一27。已有研究显示，Hg 的一个主要来源就是煤燃烧28， 而且我国煤炭中As 的平均 浓度高于世界的平均水平29。根据文献14,30和调研资料， 在拉林河沿岸零散分布着多家工业企业，由图 1 也可以 看出五常境内有多家酒厂和制药厂，且大都集中在支流 牤牛河及拉林河中游沿岸附近，企业将含重金属的废水 排入河道，长期用河道水进行农业活动会引起重金属在 土壤中的积累。并且在制药厂会涉及汞的使用，在生产 中除了排放含汞废水外，汞还可以通过挥发作用以汞蒸 气的形式进入废气中，通过大气沉降进入土壤31。因此， 因子 1 可解释为工业排放源。 拉林河流域为我国重要商品粮基地，已有研究显示， 为保证该地区粮食的产量和质量过量施肥，导致化肥和 农药残留于土地中14。一般来说，多数磷矿石中含镉 5 100 mg/kg，大部分或全部 Cd 都进入肥料中，某些磷肥 中含 Cr 达 303 000 mg/kg31，过量施用磷肥会造成 Cd 和 Cr 在土壤中的积累。而 Se 是所有微量元素中受人类 活动影响最大的元素之一，耕种方式的改变及长期施肥 等人为农耕活动都会导致土壤硒富集32-33。Cu、Zn 则被 广泛应用于农药生产中，其中，Cu 主要以 CuSO4的形式 用作果树的杀虫剂，Zn 主要是农作物和蔬菜杀虫剂中的 组成成分27。另外，为加快禽畜的生长，各种微量元素 越来越广泛应用于饲料添加剂生产中，尤其是 Cu、Zn 等 重金属元素的使用，而禽畜对这些微量重金属添加剂的 利用率极低34，已有研究表明，随着饲料中 Cu 和 Zn 添 加量的增加，这些重金属排泄量大幅上升，在粪便中的 排泄量甚至达到 95%以上35， 若长期作为肥料施入土壤， 势必在土壤中富集。因此，因子 2 可视为由于农药和肥 料等的过量施用引起的又一人为污染源。 由前述可知，拉林河流域土壤样品中 Cr、Pb、Cu、 第 19 期 李 娇等：拉林河流域土壤重金属污染特征及来源解析 231 Zn、Ni、Mn、V 等元素的平均值均未超过当地土壤背景 值，说明这些元素的浓度主要受控于自然地质背景的影 响，这可以从地累积指数法和潜在生态风险指数法的评 价结果中得到验证，这些重金属基本都处于无污染和轻 微生态风险程度。许多学者也已经指出，土壤中 Co、Cr、 Mn、 Ni 和 V 等元素的含量主要受土壤母质的影响26。 因 此，因子 3 被认为是自然源。 综上所述，拉林河流域表层土壤重金属累积主要受 工业排放源、农药和肥料的施用以及自然源的影响。根 据 PMF 计算结果，自然本底对研究区土壤中重金属的影 响最大， 占所有贡献量的 38.0%。 其次是农药和肥料施用， 贡献率为32.6%， 工业排放源的贡献率稍微低些， 为29.4%。 源解析的结果表明人为活动对该区域土壤环境的影响不 容忽视。由 PMF 解析结果可知，土壤中 Cd 和 Se 受农业 活动影响最大，Cr、Cu 和 Zn 也在一定程度上受农业的影 响；Hg 和 As 则主要受燃煤和工业废水、废气的影响。 图 5 PMF 法解析所得拉林河土壤重金属污染源谱图 Fig.5 Source profiles of soil heavy metals in Lalin River Basin calculated by PMF method 3 结 论 本文在分析拉林河流域土壤重金属空间分布的基础 上，结合土壤污染评价和潜在生态风险评价，对土壤重 金属的污染源进行定量解析，主要结论如下： 1）研究区表层土壤中不同金属元素的变异系数差别 较大， 变异系数区间为 23.0%115.9%。 从空间分布特征 可以看出，土壤中的金属元素呈现显著的地域性差异， 表明研究区中土壤重金属受到人类活动的影响。 2）研究区表层土壤中 Cr、As、Pb、Cu、Zn、Ni、 Mn、V 的平均含量均低于背景值，Co 和 Se 略微高于背 景值，个别土壤样点 Cd 和 Ni 超过国家土壤环境质量的 二级标准。土壤重金属的地累积指数均值均小于 0，75 分位数大于 0 的元素为 Cd 和 Hg，其潜在生态危害指数 平均值分别为 49.83 和 70.29。表明 Cd 和 Hg 为研究区土 壤的主要污染元素。 3）通过 PMF 模型解析出 3 个源：自然源、农药化 肥源和工业源， 相对贡献率分别为 38.0%、 32.6%、 29.4%。 这表明研究区土壤重金属累积受 3 种来源的共同影响。 参 考 文 献 1 雷凌明，喻大松，陈玉鹏，等. 陕西泾惠渠灌区土壤重金 属空间分布特征及来源J. 农业工程学报，2014，30(6)： 8896. 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