（物理学专业论文）超薄多层膜中的多类磁电阻效应.pdf

摘要 ( 自1 9 8 8 年在f e c r 超晶格中发现巨磁电阻效应以来，各种类型的磁电阻一直 是磁学界的研究热点，开展这些问题的研究，一方面可以增加我们对与磁构型有关 的电子输运性质的了解，另一方面对于研制和开发具有广泛应用价值的新型电磁材 料和器件有着极为重要的意义。j 本论文为探索性实验研究，主要是用多种实验方法和实验手段对多种系统的具 有不同物理机制的磁电阻进行研究，涉及的磁电阻主要有：金属多层膜中的巨磁电 阻，合金型低饱和场的磁电阻，隧道结型磁电阻以及各向异性磁电阻等。 对c u f l n 合金为非磁层的磁电阻研究得到的主要结果是：在c o s p a c e r c o 结构 中，以c u 。m n 。合金替代c u 层后，巨磁电阻行为会发生很大变化，饱和场开关场同 时也会降低约1 个多数量级，系统的灵敏度有较大的改善。初步分析认为，这是由 于c u 基掺后，交换耦合作用减弱，因此在夹层膜结构中，由不同h c 引起的局域 开关机制就可能会显著起来，导致夹层膜结构中出现了交换场和开关场混合作用机 制。通过对搀杂体系进行更系统的、深入的研究，发现c u m n 合金在一定的配比范围 内：3 一1 1 ( m n 原子在c u m n 合金中的含量) 均具有较好的低场特性，以在5 一6 区 域内低场特性为最好，主要体现在灵敏度有大的提高。更进一步的研究发现，缓冲 层和覆盖层对低场行为有较大影响，而无相应c u m n 合金缓冲层和覆盖层时，低场行 为类似隧道结。在c o c u c o 结构中，以最佳配方的c u m n 合金层替代非磁中介层后， 同时再辅以上钉扎c o - c o o 层替代c o 层并保持合适的配比，自旋阀性能进一步得到 、 改善，更具实用价值。j 对界面掺杂体系的磁电阻研究得到的主要结果是：通过在c o c u c o 结构中的 下层c u c o 界面施加一个0 3 n m 的s i 0 2 - n i 平面掺杂，会导致一个较大的磁特性变 化，磁电阻略有减小，为3 2 ，但开关场有很大的变化，仅为2 00 e 和6 00 e ，较 掺杂前降低约两个数量级，同时发现随着掺杂厚度的改变，两种不同界面的掺杂体 系的磁电阻有较大差异的衰减长度。 对a i n 隧道结及c o s i o 。n i c o 的研究得到的主要结果是：在室温下得到了几个 约3 4 的磁电阻变化率，为后续研究打下了良好的基础。对c o s i o ，n i c o 系统的 c p p m r 进行了研究，在室温下得到一个约3 4 的正的c p p m r 和较大的7 c 值( n = c p p m r c i p m r ) 。 a b s t r a c t m o r et h a nt e ny e a r sa l t e rt h ed i s c o v e r yo f g i a n tm a g n e t o r e s i s t a n c e ( g m r li nf e c rm e t a l l i c m u l t i l a y e r s i n 1 9 8 8 ，c o m m e r c i a l i z a t i o no ft h e t e c h n o l o g y i se v i d e n c e d b yp r o d u c t i n t r o d u c t i o n si nm a g n e t i cf i e l ds e n s o r s ，m r m e m o r ya n dr e a dh e a d sf o rh a r dd r i v e s t o d a y , i n t e n s i v er e s e a r c ho nl o wf i e l d g m r ，m a g n e t i ct u n n e l i n g a n d a n i s o t r o p i c m a g n e t o r e s i s t a n c e ( a m r ) a r e s t i l lc o n t i n u e ds i n c eo l l eo f t h e mi ss u i t a b l ef o r a p p l i c a t i o n t h i sr e p o r tm a i n l yf o c u so nt h e e x p e r i m e n t a ls t u d yo fm r w i t hd i f f e r e n t m e c h a n i s m ， i n c l u d i n gg m r b a s e do ne x c h a n g ec o u p l i n g ，l o wf i e l dg m rw i t ha l l o ya sn o n m a g n e t i c s p a c e lj m r w i t ha i na si n s u l a t o ra n dp o s i t i v em ri nc o s i 0 2 - n i c os y s t e m w i t l lt h e i n n o v a t o r ys p u t t e r i n gs y s t e m ，w eh a v ef a b r i c a t e ds e t so fs a m p l e sw i t hd i f f e r e n ts t r u c t u r e s a n do b t a i n e d ： 1 l a r g ec h a n g e si ns p i n - v a l v ec h a r a c t e rc a u s e db ym n d i l u t i o ni np i n n e dc o c u l c o o c o s t r u c t u r e s w i t i ld o p i n gm ni nt h ec u s p a c e r , t h eg m r c u r v ea saf u n c t i o no ft h em a g n e t i c f i e l dc h a n g e sal o t ，a n dt h es a t u r a t i o n s w i t c h i n gf i e l df o rg m rc a l lb er e d u c e d g r e a t l y 2 a p p a r e n ts w i t c h i n gf i e l d sc h a n g ef o l l o w e db yv e r ys m a l lm rd e c a yl e n g t hi ns i 0 2 - n i g r a n u l a rf i l md u s t e dc o c u c os t r u c t u r e w ea t t r i b u t et h e s ec h a n g e st ot h em o d i f i c a t i o na t i n t e r f a c e s 3 p r i m a r ym rr e s u l t s o f3 - 4 i nc o a i n c o m a g n e t i ct u n n e l i n g a n da p o s i t i v e m a g n e t o r e s i s t a n c e i nc o s i 0 2 - n i c os y s t e m s 、 第一章绪论 第一节引言 超薄多层膜是指膜厚在纳米量级的多层膜，如膜厚具有周期性结构， 则这类超薄多层膜也称成分调制膜或超晶格。 在超薄多层膜中，由于不同材料的薄层间的相互作用，使整个薄膜 呈现出非常特殊的物理性质，而这些性质又是可以通过调节其膜层厚度而 随意改变的。可人为地调节一种材料的性质，这是材料科学家们长期追求 的重要目标之一。例如曾有人把人类对金属材料的利用分为四个阶段：1 天然金属2 提纯金属3 合金4 金属超晶格。实际上，超薄多层膜的范围 比金属超晶格更广泛，它包括半导体超晶格及任何两种不同材料组成的多 层周期性或非周期性结构，这些结构形成了具有奇异性质的新型材料或新 型器件，有广泛的发展前途。 一、超薄多层膜研究的历史与现状 超薄多层膜的早期研究可追溯到1 9 2 3 年，即x 光发现后十年， k o e p p e 1 为了制造x 光光栅，试图用电解法制造镉和银的多层膜，但没 有成功，原因可能是由于层间扩散使多层结构遭到破坏。七年后， d e u b n e r 2 采用改进了的电解法制得a u a g 和c u a g 多层膜，并看到了x 光的衍射现象。此后，用化学法制备x 光光栅的技术不断发展，成为早期 制备多层膜的一种主要方法。 1 9 3 5 年，加州理工学院的d u m o n d 和y o u t z 3 等人开始用真空蒸镀法 制备x 光光栅以测量x 光的波长。采用a u c u 多层膜，因为是同晶型的， 即使膜很薄，也不致形成岛状结构。1 9 4 0 年，他们发表了关于用此种薄 膜研究低温a u c u 内扩散的结果。这是超薄多层膜用于x 光以外的第一 尝试。 1 9 5 5 年，由于计算机的发展产生了对大容量小体积的磁性开关元件 与储存元件的迫切需要。在此情况下，美国海军实验室的b l o i s 4 开始 研究由磁性材料和非磁性材料组成的超薄多层膜的磁学性质。它发现用 s i 0 2 或m g f ：隔开的f e 或n i 具有方形的磁滞回线，其矫顽力在o 1 4 0 奥斯忒之间可任意调节，因而用这种方法可获得磁学性质可人为调节的新 材料。这一大进步标志着对多层膜的研究进入了新阶段。 1 9 6 3 年，苏联的p a l a t n i k 等人 5 首次深入研究了多层膜的力学性 质，发现用c r 隔开的c u ( d c r ：d c u = l ：1 0 0 ) 比纯c u 有高得多的力学强度。 特别是在高温情况下，用c r 隔开的c u 不怕退火变软。 在i b m 公司，e s a k i 和t s u 6 在1 9 7 0 年就预言半导体多层膜会形成 附加的窄导带和窄禁带，从而为制造具有特殊半导体性质的新材料开辟应 用前景。这个预言很快就被b l a k e s l e e 和a i i o t t a 7 所证实。他们采用 汽相外延( v p e ) 和液相( v p e ) 技术制备了周期为1 5 0n m 左右的各种 c a a s p 多层膜，其中磷的成分周期性改变。他们把这种结构称作“人造 超晶格”。接着，c h o 8 和w o o d a l l 9 分别用分子束外延( m b e ) 和液相外 延( l p e ) 法也得到了这类超晶格。从那时起，许多研究小组制备了各种半 导体多层膜并研究了它们的电子输送性质、电磁学性质、场致发光性质 及光电效应性质等。在这方面的工作已十分接近实际应用了。 在贝尔实验室，1 9 7 3 年d i n g l e 1 0 等人开始研究多层膜中的量子势 阱结构，并试图制造量子阱器件以及利用调制半导体材料制造低阈值激光 和高速开关元件( o ( 1 2 ) 这种形式的耦合倾向于造成m 。和m ：的垂直排列。因此被称为9 0 0 耦 合或双二次耦合( b i q u a d r a t i c c o u p l i n g ) 。 第二节磁电阻研究的历史与现状 在外磁场作用下物质的电阻发生变化，称为磁电阻效应，洛伦兹力 引起的正常磁电阻为普遍现象，值不大。与磁化过程相应，铁磁体在磁 场作用下其电阻率具有饱和现象，当磁场从零增加到饱和值h s 时，常以 其电阻率的相对变化表征磁电阻，即： m r ：旦! 皇i ! 二旦q ：垒里 p qp q 早在一百多年前，w i l l j a nt h o m s o n 5 4 就发现f e 和n i 被磁化时， 其电阻发生变化。大块磁性材料中，电阻变化的大小在室温下通常只有 百分之几，很少超过5 ，在液氮区域最大不过1 6 。在绝大多数材料中， 当磁化方向和电流方向平行或反平行时，磁电阻上升，其值与电流和磁 场之间的夹角有依赖关系。当电流平行于外场时，磁电阻为正，垂直时 为负，这称为磁电阻的各向异性。 随着纳米材料制备技术的不断完善，多种系统多类不同物理机制的 磁电阻相继出现，可分为各向异性磁电阻( a m r ) ，巨磁电阻( g m r ) ，特 巨磁电阻( c m r ) 以及隧道结磁电阻( t m r 或j m r ) 等。这些磁电阻都和 电子的自旋相关，与传统的自旋无关导电理论有所区别。这里只有a m r 是正磁电阻，就是外加磁场它的电阻会变大，其它磁电阻则是负磁电阻， 即外加磁场后，电阻变小。 各向异性磁电阻a m r 一般都会在室温下出现，外加磁场时，电子沿 螺旋轨道运动的平均自由程非常的小 5 5 5 6 ，当电子沿磁化强度方向运 动时，会导致一个电阻的最大值：电子沿垂直于磁化强度方向运动时， 情况相反，此即：影响导电率的多数自旋s 、p 电子在沿着平行于磁化强 度方向运动时将受到强烈散射，而当它沿着垂直磁化强度方向运动时， 它受到的散射要小得多。这个效应自前已被应用在数据存储的读出磁头 上。 1 9 7 5 年，m c g u i r e 和p o t t e r 就曾对铁磁性的3 d 合金的a m r 从理论 上和实验上进行过研究 s t ，块状镍在室温下的典型值1 6 ，对应的外 加磁场为5 1 0 3o e 5 8 。而坡莫合金( n i o8 f e o2 ) 的a m r 达到2 。 近年来，对a m r 的研究的热度再次上升，例如，美国加州大学的 j m g a l l e g o 5 9 - 6 0 用分子束外延方法制备的n i c o 超晶格，在4 2 k 下， 其a m r 值高达8 2 ，其m r - h 回线为双峰结构，矫顽力在i 0 0o e 附近， 其灵敏度可达0 1 9 0 e q ( 半高宽度：f w h m = 4 4o e ) 最近有报道用溅射方法制备的c o n i 多层膜的a m r 值室温下达到 1 9 1 ，f w h m = 3 4o e ，灵敏度高达0 5 6 0 e ，足以达到实用化的目的。 巨磁电阻在多层膜中，当相邻磁性层的磁矩呈反平行排列时，这时 如果施加一个外场使它们的磁矩成为平行排列，就会导致巨磁电阻效应。 与多层膜中的铁磁层本身的磁电阻相比，其数值可扩大几十倍至上百倍。 磁性多层膜的巨磁电阻是在1 9 8 8 年由巴西的b a i b i c h 等人发现的 6 1 。他们在存在反铁磁耦合的f e c r 样品中，发现巨磁电阻比可高达 8 5 ( 4 2 k 下) 。随着c r 层的变薄，f e 层之间的反铁磁耦合增强，而磁电 阻比也随之变大。巨磁电阻随即在许多其它多层膜中也相继被发现，如 p a r k i n 在直流溅射制备的多晶c o r u ，c o c r ，f e c r 1 0 和c o c u 2 8 中，得到与交换耦合振荡相对应的巨磁电阻振荡现象。 g m r 效应常被归因于和自旋相关的电子的磁散射。g m r 通常通过施加 一个外场使相邻磁性层的反平行排列变成平行排列而得到。反铁磁排列 一般可以通过相邻磁性层以非磁层为媒介的反铁磁耦合来实现，当然反 平行排列也可通过其他方法获得，例如，使磁性多层膜中相邻磁性层具 有不同的矫顽力 6 2 ，或者是经过特殊设计的多层结构中的界面交换钉 扎 6 3 等，g m r 效应不仅存在于层状结构中，在c u c o 等合金膜中也观 察到巨磁电阻效应 6 4 6 5 。 隧道结磁电阻磁电阻近年来的另一个研究热点是自旋极化磁隧道结 ( m a g n e t i ct u n n e l i n g ) ，自旋极化隧道结可以出现在多种结构中，例如， 铁磁性材料和正常金属，或者超导材料组成的隧道结 6 6 等。所有这些 隧道结都有一个共同的特点，就是它们都有一个绝缘间隔层作为平面隧 道的势垒。由于绝缘层的势垒较高，实际上只有靠近费米面附近的电子 才有可能参与隧道过程，由于s 、p 带和d 带电子在费米面附近有交叠， 并且d 带很窄，具有大的有效质量，而s 、p 带则相反，它具有更扩展的 波函数，故参与隧道过程的主要是s 、p 电子。 由于自旋多数态s 、p 电子在费米面上的态密度比s 、p 自旋少数态 的态密度要高。因此，当两磁性层平行排列时，大量的自旋多数态电子 就会进入隧道结去填充另一端的自旋多数空态，因此对应两磁性层磁矩 平行排列时的电阻就低，此即低阻态。相反，如果两磁性层磁矩反平行 排列，这时隧道结一端自旋多数态和另一端相应的自旋空态失配，只会 导致部分自旋多数态电子进入隧道结去填充另一端的相应空态，此时电 阻较前者为高，对应高阻态。 磁隧道结中的磁电阻效应是最早( 1 9 7 5 年) 由7 u 1 1 i e r 6 7 开始的， 在低温4 2 k 下观察到c o g e c o 结的一个1 4 的电阻变化。其后对其研 究曾有一段时间的停滞。但是近几年来又成为磁学界一个研究热点，并 受到广泛关注，这可能要归因子其良好的低场特性。 磁隧道结的研究最近几年已取得相当进展，m o o d e r a 和k i n d e r 的 c o f e c o 隧道结的灵敏度已高达5 0 e 。 6 8 6 9 。 特巨磁电阻c m r 效应出现在磁性钙钛矿中，其机制目前还不十分清 楚。这种材料的特点是存在高温的半导体相和低温的铁磁金属相。外场 会影响其相的输运，并且会在其相变温度附近造成一个显著的m r 最大 值，而引起这种变化的是自旋极化的m n 3 + 和m n 4 之间的电子跃迁。特巨 磁电阻很难投入实用化，原因是获得最大的电阻变化需要几个t ( t e s l a ) ，不过最近已有较低开关场的报道，开关场大约为几千甚至几 百个o e 。c m r 不是本论文的研究工作，故不在此详细论述。 第三节巨磁电阻的理论模型 巨磁电阻的物理机制来源于传导电子的磁散射，其在磁性多层膜中 的物理图象可简述如下 图1 3 一1 ： 图1 3 1 多层膜中自旋相关散射示意图 当相邻磁性层磁矩平行排列时，对自旋同方向电子的散射很小，而 对自旋反方向电子的散射大得多，并联结果总电阻率较小： p f = p 个p 山( p 个+ p j ，) 这里自旋向上个定义为与总磁化强度平行，即为多数带电子，山指少 数带电子，升与p j ，为自旋相关电阻率。 7 当相邻磁性层磁矩反平行排列时，两种自旋的电子相互在与自己自 旋反向的磁性层中或界面上散射为大，而与自己自旋同向的散射很小，总 效果为两者的平均，故总电阻率较大： p 盯= ( p 1 十p 上p 于是多层膜的磁电阻比m r 为： mr=绁p=(譬筹)2-(籍)2afp o t+ + di+ l 口= p 山p t 可见不论c 【 l 或。【 1 ，按传统的定义，磁电阻均为负值，且m r 可达 很大的数值，这就是巨磁电阻的两大特征。 进步的运算n ，有： ( ! 1 ) z 一磋t u 荔1 否 a ( 三+ i 万) ( 1 十号) 式中t f 及t 。为铁磁层及非磁层的厚度，仪山= 陆l p 。 上式说明磁电阻比不仅依赖于不对称散射因子，而且还依赖于各层 的厚度。特殊需要指出的是当电子的平均自由程( 1 l f i f p ) 与非磁层厚度t 。 的比值越小，则m r 就越小，当m f p t 。 0 ，即白旋波，必须计入j 竺lk 2 耦合项的 m s j 、2 贡献，其中k 为自旋波的波矢，k 2 = l 等i ，l 为自旋驻波所传播的厚度，n l 是自旋波的级次( 一般为整数) 。多层膜中，当磁场垂直于样品膜面时，如 果单层磁性层中形成自旋波，其频率远高于一般f m r 测量中的微波频率， 但如存在层间耦合，自旋波可以跨过整个多层膜系统，自旋波频率降低 几个量级，这时可以观测到自旋波的共振，因此如果在多层膜中观察到 了自旋波，则说明其中相邻铁磁层之间通过非磁性层发生了层间耦合。 3 磁电阻测量 磁电阻的测量包括c i p m r 和c p p m r 两种结构，采用通常的四探针 方法，两端接恒流源，中间接数字电压表，部分样品是在中科院冶金所 测量的，部分样品是在南京大学和本校半导体教研室测量的，所有测量 均在室温下进行。 4 表面磁光克尔效应测量( s m o k e ) s m o k e 主要用来探测表面磁性或者用来探测磁性超薄膜的磁滞回 线。常见的s m o k e 光路布局是：一束激光束通过偏振棱镜1 后变成线偏 振光，然后从样品表面反射，经过偏振棱镜2 进入探测器。偏振棱镜2 的偏振方向和偏振棱镜1 设置成离消光位置偏一个很小的角度6 约为1 。 2 。样品放置在磁场中，当外加磁场改变样品磁化强度时，反射光的偏 振状态发生改变，通过偏振棱镜2 的光强也相应产生变化，在阶近似 下光强和磁化强度呈线性关系，从探测器探测到这个光强的变化，就可 以推测出样品的磁化状态。 参考文献： 1 r e t h o m a s ：ja p p l p h y s 4 1 ，5 3 3 0 ( 1 9 7 0 ) 2 r c j a k l e v i c ，j l a m b e ：p h y s r e v b1 2 ，4 1 4 6 ( 1 9 7 5 ) 3 】h i1 w a s a k i ，b t j o n k e r , r l p a r k ：p h y s r e v b3 2 ，6 4 3 ( 1 9 8 5 ) 4 s a l i n d g r e n ，l w a l l d 6 n ：p h y s r e v l e t t 5 9 ，3 0 0 3 ( 1 9 8 7 ) 5 s a l i n d g r e n ，l w a l l d d n ：i b i d ，6 1 ，2 8 9 4 ( 1 9 8 8 ) 6 t m i l l e r , a s a m s a v a r , g e f r a n k l i n ，t c c h i a n g ：p h y s r e v l e t t 6 1 ， 1 4 0 4 ( 1 9 8 8 ) 7 】m a m u e l l e r , t m i l l e r , t c c h i a n g ：p h y s r e v b4 1 ，5 2 1 4 ( 1 9 9 0 ) 8 】n b b r o o k e s ，yc h a n g ，e d j o h n s o n ：p h y s r e v l e t t 6 7 ，35 4 ( 1 9 9 1 ) 9 】m j a l o c h o w s k i ，hk n o p p p e ，gl i l i e n k a m p ，e b a u e r ：p h y s r e v b4 6 ， 4 6 9 3 ( i9 9 2 b ) 1o j h w e a v e r ：p h y s t o d a y , j a n u a r y 2 4 ( 19 8 6 ) 11 g a p r i n z ：j m a g n m a g n m a t e r 1 0 0 ，4 6 9 ( 1 9 9 1 ) 【1 2 t r m c g u i r e ，j j k r e b s ，g a p r i n z ：j a p p l ，p h y s 5 5 ，2 5 0 5 ( 1 9 8 4 ) 第三章 c o c u 多层和夹层膜中的磁电阻研究 第一节概述 当磁性多层膜中的非磁层较薄时，两相邻磁性层会通过非磁层自旋 极化的传导电子而发生层间耦合，导致两相邻磁性层的磁矩平行( 铁磁 耦合) 或者反平行排列( 反铁磁耦合) ，由于这两种情况对应于不同的 电子自旋散射，这时往往出现巨磁电阻随非磁层厚度的变化而振荡变 化。金属多层膜中较大的巨磁电阻效应出现在反铁磁耦合的多晶c o c u 多层膜系统上，室温下其巨磁电阻值可超过6 5 1 。这一数值是铁磁合 金薄膜的各向异性磁电阻的l o 到3 0 倍。 许多实验已经证实巨磁电阻和制备方法( 溅射或者分子柬外延) 及 制备条件( 衬底，生长温度及有无缓冲层等) 有关，这其中以具有c u 间隔层的多层膜系统表现的最为明显。p a r k i n 等 2 在这方面做了许多 研究工作。需要指出的是，在溅射系统中，除了不同的生长织构以外， 本底真空度和溅射时的氩气压都会较大地影响多层膜的致密性和界面的 陡峭性及粗糙度等，进而影响到层间耦合和巨磁电阻 3 。 对于层间耦合，铁磁共振是一种有效的方法，用它可以验证相邻磁 性层之间的耦合性质和程度 4 ，一定程度上还可以了解界面的状况( 如 是否出现穿孔等) 。 本章将首先介绍我们前期的一些对c o c u 和c o a 1 多层和夹层膜的 研究工作，然后结合c o c o o 交换偏置，介绍我们最近得到的一些新的 研究结果。 第二节c o c u 磁性多层膜的前期研究基础 一、样品的制备和测量 在c o c u 多层膜的前期研究中，为了得到较大的巨磁电阻，一共制 备了三批系列的c o c u 多层膜。这三批样品的衬底均采用载玻片，保持 c o 层厚度不变( i 8 n m ) ，而c u 层厚度改变，周期数3 0 ，第一层和最后 一层均为c o ，无缓冲层。第一批是在氩气压为0 6p a 条件下制备的。第 二批样品制备时的氩气压降低为0 3p a ，制备第三批样品的氩气压和制 备第二批样品时的氩气压相同，但是在制样前真空室经过充分烘烤。c o 和c u 溅射沉积速率均为c o ：0 0 9n m s 。 对第三批的几个样品的x 光小角和大角衍射，发现它们的周期结构 较好，并具有c o ( i l i ) 和c u ( 1 1 1 ) 的织构。 二、c o c u 多层膜的磁电阻研究 第一批样品在c u 层厚度为2 1n m 处出现最大磁电阻比7 2 。第 二批多层膜样品最大磁电阻比为1 9 4 ，出现在1 8n m 处。这两处都 对应于巨磁电阻振荡的第二峰，而第一个峰并未出现，这与膜系的界面 和膜层状况有关。巨磁电阻( 特别是第一峰) 的出现与否对膜层是否穿 孔、界面是否清晰十分敏感。那么第一批和第二批的差别在于：制备时 的氩气压不同，后者较前者为低。第二批出现的巨磁电阻比第一批的大 得多，说明氩气压的适当降低，有助于得到较好的界面和较大的巨磁电 阻。 分析实验结果，得到第三批样品 c o ( 1 8n m ) c u ( dn m ) 。多层膜系 列的磁电阻变化比对中介c u 层厚度的依赖关系，我们发现随着非磁性c u 层厚度的变化，磁电阻比呈现振荡变化。第一峰出现在1 3n m 处，达 2 7 ；第二峰在2 3n m 处，为2 0 ；第三峰在3 3n m 处，为i 3 。各 峰分别对应反铁磁耦合的状态，而各谷位对应铁磁耦合。这说明c o c u 多层膜中，相邻铁磁层之间存在着铁磁和反铁磁耦合的交替变化，它依 赖于非磁性c u 层的厚度。理论上层间耦合的振荡周期可表示为： 人= 卅k k ：j ， 其中k 和k ，分别为f e r m i 波矢和第一b r i l l o u i n 区边界的波矢。对于 c u ( 1 1 1 ) ，a = 0 9 n m 5 。我们的振荡周期为i n m ，和理论值非常接近。 第三批样品之所以能得到较大巨磁电阻，其原因在于：氩气压较低 ( 0 3 p a ) ；另一方面在于：制样前真空室经过充分的烘烤。另外制样过 程中，抽真空高阀一直保持开到最大，在溅射时也保持较高的本底真空 度。在这种条件下制备的样品的x 射线小角衍射谱显示出多级衍射峰， 表明所制备的c o c u 多层膜结构具有较好的调制周期且界面比较平整和 光滑。这从一个侧面说明了要获得较大的巨磁电阻，好的周期结构是非 常重要的。第三批c o c u 多层膜样品即使在c u 层厚度薄到1 3 n m 时， 都基本未出现大的穿孔现象，这也是巨磁电阻第一峰出现的原因。 2 0 第三节铁磁共振研究 我们对c o c u 第三批样品进行了铁磁共振谱的测量( 外场平行于膜 面) ，发现对应磁电阻比较大( 峰值附近) 的样品，明显出现了两个共振 峰，而对应其它样品，共振谱与前有所差异。 分析c u 层厚度为o 6 ，1 3 和1 8n m 的几个典型样品的铁磁共振 谱，我们发现，d c u ：0 6n m 样品的共振谱中只出现了一个共振峰，对应 磁矩一致进动的共振峰：d c u = 1 8n m 样品除一致进动共振峰以外，还在 低场处存在一很弱的峰：而d c u = 1 3n m 样品的共振谱上却出现了强度差 不多的两个峰。 h e i n r i c h 等人 4 在对夹层膜中的层间耦合的研究中发现，当磁场 平行于膜面时发现层间耦合的结果出现两个共振模式：当层间耦合为铁 磁性时，除了通常的一致进动模以外，还存在反向( o u to fp h a s e ) 进动 的光学模( o p t i c a lm o d e ) ，强度较弱，其共振场小于一致进动模共振场。 当耦合是反铁磁性时，其共振场大于一致进动模的共振场。根据我们的 实验结果和h e i n r i c h 的工作和理论，可作如下解释：d c u = 1 8n m 时，强 度较弱的共振峰( 光学模) 位于低场区，说明该多层膜相邻磁层之间存在 铁磁性耦合，其巨磁电阻对应谷值也证明了这点；d = o 6n m 时，只出 现一致进动峰，而并没有光学模的出现，这是因为c u 层太薄、已引起 穿孔所致；d 。= 1 3n m 的样品正好对应巨磁电阻峰值的位置，相邻磁性 层之间是以反铁磁耦合形式存在。出现的两个峰中，共振场较大的应是 对应a f m 耦合的光学模。 光学模强度比想像的大，可能是因为样品是多层膜而不是夹层膜的 缘故。按照h e i n r i c h 的理论，当耦合的强度较小时，光学模向一致进 动模靠近，同时信号强度也随之增大，我们虽然得到了巨磁电阻的振荡 现象，但第一峰值( 2 7 ) 比国外报道的数据( 6 5 1 以上，室温) 还小许 多，说明c o 层之间的a f m 耦合可能相对较弱，如果这样的话，正好符 合f m r 的结果。另外，衬底的不同及有无合适的缓冲层对反铁磁耦合的 强度都有一定的影响，在一定程度上均体现在光学模的强度变化上。 第四节c o c u c o 和c o c u c o c o o 夹层膜的研究 一、样品制各 样品系列：c u ( 4 0n m ) c o ( 2 5n m ) c u ( dn m ) c o ( 2 5n m ) c u ( 2 0 n m ) ，保持c o 层厚度2 5n m 不变，中间层c u 厚度d 从0 6n m 4 0n m 变化。制备夹层膜时，先在基片上镀制4 0n m 的c u 缓冲层，最后再在 夹层结构上镀制2 0n m 的c u 覆盖层，以防止夹层膜的氧化。溅射时氩 气压为0 3 p a 。c o 的沉积率为o 0 8n m s ，c u 的沉积率为0 1n m s 。基 片为s i ( i i i ) 。 二、c o c u c o 结构磁电阻振荡的发现 磁电阻由四探针法在室温下测量，恒流源电流为5m a ，磁场强度为 1 0k o e 。测试发现，随着c u 层厚度的变化，其磁电阻变化率出现振荡 变化。其振荡峰分别出现在0 7 ，1 6 ，2 6 n m 处，分别为5 2 ，2 9 ，3 1 ， 振荡周期约i 0n m 。所以我们知道，振荡的各峰对应于c o 层之间的反 铁磁耦合。夹层膜是多层膜的最简单情况，我们的这一结果证实了不管 是c o c u 多层膜也好，还是c o c u c o 夹层膜，c o 磁性层之间的耦合随 非磁中介c u 层的厚度而呈现铁磁和反铁磁耦合的交替变化。 g 8 卫 鲤 器 芷 图3 4 - lc o c u c o 系列振荡第一峰值样品的m r h 回线 掌 、 叱 叱 图3 4 1 是振荡第一峰值样品的m r h 回线( 室温) ，从图上可以看 出其饱和场接近lk o e ，比p e r s a t 等人 6 用分子束外延方法制备的 c o ( h c p ) c u c o 结构2 5k o e 的饱和场小许多，这说明制备方法和薄膜 结构对饱和场有相当影响( 我们的样品具有c o ( 1 1 1 ) 和c u ( 1 1 1 ) 织构) 。 三、自旋钉扎特性研究 目前的以c o c u c o 为基础结构的自旋阀普遍存在磁阻回线对称性 差，台阶不够宽和平坦，我们针对上述不足，采用上钉扎工艺，对其进 行了研究。制备的磁自旋阀的结构为c o c u c o - c o o ，即在c o c u c o 结 构中，以上钉扎c o - c o o 层替代c o 层并保持合适的配比，以改善其双峰 的结构( 主要是宽度) 。 在制备过程中，衬底采用硅片s i ，保持底层c o 层和上钉扎层c o - c o o 厚度2 0r i m 固定不变，中间层厚度在0 6 2 0n m 之间。制备时的本 底真空为4 6 x 1 0 一p a ，溅射时的a r 气压为0 3p a 。c u 层通过直流溅射 获得，溅射电流为4 0m a 。制备过程中c o 和c u 的沉积率分别为0 0 8 和 0 i n m 秒。上钉扎层c o c o o 的制备分为两部分，前半段c o 层厚度1 0n m ， 采用射频溅射获得，功率为1 6 0w ，后半段c o o 的制备方法与常用的等 离子体氧化法不同，采用5 ：2 的a r 气和o ，气混合后反应制备，制备完 成后不出真空室再经高纯氧气、1 5 0 1 8 0 度的高温氧化两小时获得。 图3 4 - 2c o c u ( 0 71 3 m ) c o c o o 样品的m r h 回线 图3 4 2 为c o c u ( 0 7n m ) c o c o o 样品的m r h 回线，在c o c u c o 结构中，以上钉扎c o c o o 层替代c o 层并保持合适的配比，使系统的饱 和场开关场显著降低，而巨磁电阻却仍保持在4 3 左右，系统灵敏度 有大幅度提高，具有低饱和场、宽台阶的特性。其磁电阻特性比较 c o c u c o 系统有较大差别。例如：c o c u ( 0 7n m ) c o 的饱和场约为1 0 0 0 o e ，磁电阻值为5 2 ，双峰相对靠的较近，为钟型结构。而c o c u ( 0 7 n m ) c o c o o 上钉扎自旋阀的前、后开关场分别为5 00 e 、2 0 0o e ， 双峰相对离的较远，台阶均较平展，宽度为1 5 0 ，巨磁电阻值为4 3 ， 和前者相比性能有所改善。 第五节c o a 1 多层膜的研究 一、制备和结构分析 c o ( 1 8n m ) a t ( dn m ) 。系列多层膜的制备氩气压为0 3 p a ，c o 和 a l 的溅射沉积率均为0 1n m s 。基片为s i ( 1 1 1 ) 。在不大的周期下，样 品的x 光小角衍射谱，也可以明显看到三级衍射峰的存在，说明其膜层 及界面较好。形成了较好的周期性结构。x 光大角的衍射谱结果得知，c o 和a 1 存在着c o ( i 1 1 ) 、a 1 ( 2 0 0 ) 的织构。 二、自旋波研究 几个c o a 1 多层膜( d l = 0 7 ，1 0 ，1 3 ，1 8n m ) 的铁磁共振谱显示， 当外场平行于膜面时，只有一致进动模。而在外场垂直于膜面时，可观 察到多个自旋波共振峰。图3 5 一l 是d 。，= 1 3n m 样品的自旋波共振谱，其 共振峰分别对应于n = l ，n = 2 ，n = 3 的自旋波。各共振场h 。与n 2 的关系 很好地符合线性关系。从第n 次自旋共振场h 。和一致进动模共振场( 直 线延长至n = o 可得到h o ) 之差，即：h 。一h 。= 2 a k z m s ，可以得到层间耦合 常数a ( 量纲为e r g c m ) ，其中k 2 = ( n = l ) 2 ，l 为多层膜的总厚度。我们 算得a = 2 6 7 x i 0 一e r g c m ，和大块f e 的交换常数相当。 自旋波的出现证明了c o a 1 多层膜中，当a l 层厚度较小时，c o 层 之间相隔a l 层存在着铁磁性的层间交换耦合。 h ( k o e ) 图3 5 - 1 d 、。= 1 3n m 样品的自旋波共振谱 三、磁光克尔效应 图3 5 3 是 c o ( 1 8n m ) a 1 ( dn m ) 3 。系列多层膜的磁光克尔转角随 非磁层( a l 层) 厚度变化的关系曲线，我们发现随着a l 层厚度的增加， 克尔转角基本呈现单调下降的趋势。我们认为这是因为a 1 是无d 带的 简单金属，未能使相邻磁性层出现反铁磁的耦合，故而没有磁光转角的 振荡出现。另外我们对这个系列多层膜的磁电阻进行的测量也证明了这 点，发现其值很小，大约只有o 0 5 左右。它与过渡族有d 带的c u 参 与层间耦合的方式不同。 图3 5 - 2 c o ( i 8n m ) a 1 ( dn m ) 3 0 系列多层膜的磁光克尔谱 第六节结论 对c o c u 多层膜和c o c u c o 夹层膜的巨磁电阻研究，得到了g m r 随非磁中介c u 层的厚度周期性振荡的结果。第一峰值分别为2 7 和 5 2 ，振荡周期为1n m ，和理论值接近。由此说明了在c o c u 多层膜和 c o c u c o 夹层膜中，均可形成铁磁和反铁磁耦合的交替变化，同时铁磁 共振结果中也观察到了对应两种耦合状态的光学耦合模。结合c o c o o 自旋钉扎，改善了其双峰结构，使得台阶变宽和平坦，为后续研究奠定 了基础。通过对c o a i 多层膜的铁磁共振研究，发现顺磁性简单金属亦 可传播自旋波，但未能出现反铁磁耦合。 参考文献： i 】 2 】 3 】 4 】 5 6 】 s s rp a r k i n ，z c tl i ，d j s m i t h ：a p p l p h y s l e t t 5 8 ，2 7 l o f l 9 9 1 ) s s p p a r k i n ，r b h a d r a ，k p r o c h e ：p h y s r e v l e t t 6 6 ，2 1 5 2 ( 1 9 9 1 ) e e f u l l e r t o n ，d m k e l l y , j g u i m p e l ，i k s c h u l l e r , y b r u y n s e r a e d e ： p h y s r e v l e t t 6 8 。8 5 9 f 19 9 2 ) b h e i n r i c h ，z c e l i n s k i ，j f c o c h r a n ，w b m u i r , j r u d d ，q m z h o n g ， a s a r r o t t k m y r t l e ：p h y s r e v l e t t 6 4 6 7 3 ( 1 9 9 0 ) p b r u n o ，c c h a p p e r t ：p l a y s r e v l e t t 6 7 ，1 6 0 2 ( 1 9 9 1 ) n p e r s a ta n d a d i n i a ，p h y s r e v b5 6 ，2 6 7 6 ( 1 9 9 7 ) 第四章c u m n 自旋玻璃态的低场特性研究 第一节概述 自b a i b i c h 等人在f e c r 系统中发现反铁磁耦合的巨磁电阻效应以 来，巨磁电阻的研究至今仍是磁学界的一个研究热点。从实用角度讲， 低饱和场的巨磁电阻以其潜在的应用前景和巨大的市场潜力，引起了人 们的极大关注。低饱和场的自旋阀型和隧道结型巨磁电阻目前己取得相 当进展。 低饱和场g m r 效应最早是在非耦合的c o a u c o i - 2 结构中发现的， 两个c o 磁性层具有不同的厚度，并且足够的薄，这样可引起相当大的 垂直磁各向异性。由于各向异性足够大，以致于很小的一个外场就能使 两磁性层的磁矩排列成垂直于膜面。这种各向异性和膜厚有关，因此， 适当选取c o 层厚度，就可造成两磁性层的磁矩具有不同的开关场( 或 矫顽力h 。) ，这样就可在两个不同的开关场区域上( h c ， h 。：) 形成一个 反平行排列，磁矩这样排列的电阻显然要比平行排列时大。类似的还有 使用不同的磁性层，利用这些磁性层具有不同的面内各向异性，同样可 导致相对较低的饱和场 3 4 。 和上述类似的还有e b s ( e x c h a n g e b i a s e ds a n d w