（系统工程专业论文）基于RBF神经网络的智能仿生建模及其在聚丙烯生产过程中的应用.pdf

摘要 聚国烯熔融指数( m e l ti n d e x ，m i ) 足丙烯聚合生产过程质芾控制的煎要环节，它决定了产 品的不同牌号和不i 司牌号产晶的质景。由于在线分析仪表的缺乏特别是使用上的困难，熔融 指数豹测景主要通过人工取样、离线化验分辑的方式获褥，阙氍窝廷遐很大，给生产矮是控 制带来了困难，从而使m i 预报成为烯烃聚合生产控制研究的一个丽沿和热点。 本文针对丙烯聚合生产过程所具有的强相关性、强非线性等生产过程特性，以及统计建 模所面临盼参数选择上静隧梳性帮不同建模者所带来的入为闲素的影响等闷题，将智链仿生 优化方法与主元分析、神经网络等统计方法相结合来开展工作，以期得到聚丙烯生产熔融指 数的最优软测量模燮，提赢模型的预报精度，消除统计建模人为因素等随机性影响。 全文主要工作及贡献如下： 1 。 奔缓了聚合t 业及壤丙烯生产的楣关背景知识秘统计建模方法以及智能仿生方法，并对 丙烯聚合过程熔融指数预报的研究现状进行了综述性研究。 2 针对丙烯聚合生产过程的强非线性、强相关饿，建立了基于径向基神经网络方法和主冗 分柝法楱结合昭p c a r b f 熔融指数预报模型，并以莱蠢化企韭聚氏烯生产过程麓t 照 生产实际数据作为实例进行研究，结果表明常规的p c a 。r b f 模溅不能满足工业生产要 求。 3 在p c a r b f 预报模牵的基础上，提出了一种基于l o g i s t i c 映射黼数的混沌等优方法的 p c r ( p c a - c h a o s r b f ) 最优熔融指数预报模型，对关键参数进行自动寻优，工业实际 数撰熙研究缩条表明了所提出的最傀m i 颈掇模型酶有效性。 4 在以上研究的基础上，考虑到混沌寻优方法的局限性，进步引入遗传算法，提出了聚 丙烯生产熔融指数预报的p c g r ( p c a - c h a o s - g a - r b f ) 全局最优模型，其巾混沌寻优 餍以优化几个关键参数，工业实例研究结采表明了所建立的预报模型麓有效性；阋时进 一步建立了过程的p g r ( p c a g a 。r b f ) 全局最优模裂，并与p c g r 模型进行了详细 的比较研究，t 业实例研究结果表明_ 者具霄几乎摆吲的预报精度，表观了在m i 预报 中遗传算法所具有的良好的全局寻优能力，将其有良好的应用前楚。 5 。本文将以上研究结果岛国内外公开文献报道结果进行了详细的比较研究，结聚 表明本文所提出憨p c g r 模型窝p g r 模蘩在王监实际生产数据上酶雄广测试预 报结果均方根误差分别可达1 1 9 、1 2 5 ，与国际上到目的为i ：所撤道的最好 结果1 5 1 ( h a n 教授在j o u r n a lo fa p p l i e dp o l y m e rs c i e n c e 上的公开结果) 相 院，分别将颈溺误差减少了2 1 2 、1 7 。2 。 关键词：智能仿生优化与统计建模，聚丙烯熔融指数预报，径向基函数神经躜 络，主元分析法，混沌寻优，遗传算法 a b s t r a c t m e l ti n d e xf m l ) i so n eo ft h em o s ti m p o r t a n tp a r a m e t e r si nd e t e r m i n i n gt h e p o l y p r o p y l e n e sg r a d e sa sw e l la st h eq u a l i t i e so ft h ed i f f e r e n tg r a d e s s i n c et h el a c ko f t h ep r o p e ro n 1 i n ei n s t r u m e n t s a n dt h ed i f 6 c u i t i e sd u r i n gt h eu s i n go ft h e s eo n l i n e i n s t r u m e n t s ，i tc a nb eo n l yg a i n e db ya r t i f i c i a ls a m p l i n go ro f f l i n et e s t i n g ，w h i c hm a k e s t h em i sm e a s u r e m e n ti n t e r v a la n dd e l a ya r eb o t hv e r yl o n ga n dr e s u l t si nt h ed i f f i c u l t y o ft h eq u a l i t yc o n t r 0 1 m ip r e d i c t i o nt h e r e f o r eb e c o m e so n eo ft h ef r o n t i e r sa n df o c u s e s i no l e f i np o l y m e r i z a t i o nr e s e a r c hf i e l d c o n s i d e r i n gt h en o n l i n e a r i t ya n dt h ec o r r e l a t i o no ft h ei n p u tv a r i a b l e si np r o p y l e n e p o l y m e r i z a t i o np r o c e s s ，t h ek e yo ft h i st h e s i si st ob u i l du po p t i m a lm ip r e d i c t i o nm o d e l w i t hc o m b i n i n gs t a t i s t i cm o d e l i n gm e t h o d sa n db i o n i c si n t e l l i g e n c ea p p r o a c h e st o e l i m i n a t et h em o d e l i n gm i s t a k e sc a u s e db yp a r a m e t e rs e l e c t i n ga n do t h e ra r t i f i c i a l f a c t o r s 。 t h em a i nw o r ka n dc o n t r i b u t i o n sa r el i s t e da sf o l l o w s ： 1 p r o p y l e n ep o l y m e r i z a t i o np r o c e s s ，p o l y p r o p y l e n e ，e s p e c i a l l yt h em i a n di t sr e s e a r c h d e v e l o p m e n ta r ei n t r o d u c e da n dr e v i e w e d t h ek n o w l e d g eo fs t a t i s t i cm o d e l i n ga n d b i o n i c si n t e l l i g e n c ea r ef u r t h e ri n t r o d u c e d 2 c o n s i d e r i n gt h en o n l i n e a r i t ya n dt h ec o r r e l a t i o no ft h ei n p u tv a r i a b l e si np r o p y l e n e p o l y m e r i z a t i o np r o c e s s e s p c a r b fm o d e lb a s e do nr a d i a lb a s i sf u n c t i o n ( r b f ) n e u r a ln e t w o r k sa n dp r i n c i p l ec o m p o n e n ta n a l y s i s ( p c a ) i sb u i l tu pt oi n f e rm lo f p o l y p r o p y l e n e t h er e s u lt so ft h er e s e a r c hb a s e do nd a t af r o mr e a lp r o p y l e n e p o l y m e r i z a t i o np r o c e s si n d i c a t et h a tt h ee x p l o r e dp c a r b fm o d e lc a nn o ts a t i s f y i n d u s t r i a lp r o d u c t i o ns t a n d a r d 3 。c h a o so p t i m i z a t i o na l g o r i t h m sb a s e do nl o g i s t i cf u n c t i o ni si n t r o d u c e dt o p c a r b fm o d e lt oo p t i m i z et h ek e yp a r a m e t e r s a n dp c r ( p c a c h a o s r b f ) m o d e li sp r o p o s e dt oi n f e rm io fp o l y p r o p y i e n e t h er e s e a r c hr e s u l t sb a s e do nd a t a f r o mr e a lp r o p y l e n ep o l y m e r i z a t i o np r o c e s ss h o wt h a tt h ep r o p o s e dm e t h o d p r o v i d e sp r o m i s i n gp r e d i c t i o nr e l i a b i l i t ya n da c c u r a c y + 4 b yr e v i e w i n g t h e d e v e l o p m e n t ，p r i n c i p l e s ， c h a r a c t e r i s t i c so fg e n e t i c a l g o r i t h m s ( g a ) ， w i t h i t s g o o dg l o b a lo p t i m i z a t i o na b i l i t y ，p c g r ( p c a c h a o s g a r b f ) m o d e li st h e r e f o r ep r e s e n t e d t h er e s e a r c hr e s u l t sb a s e d o nr e a lp r o c e s sd a t ap r o v et h ee x c e l l e n tp r e d i c t i o na n dg e 秘e r a l i z a t i o na b i l i t yo ft h e p r o p o s e dp c g rm o d e l i na d d i t i o n 。p g r ( p c a g a - r b f ) m o d e l ，w h e r eg ai s e m p l o y e dt oo p t i m i z ep c a r b fm o d e l 。i sf u r t h e rp r e s e n t e da n dc o m p a r e dw i t h p c g rm o d e l t h er e s e a r c hr e s u l t sb a s e do nr e a lp r o c e s sd a t ap r o v et h es i m i l a r p r e d i c t i o nr e l i a b i l i t ya n da c c u r a c yb e t w e e np c g rm o d e la n dp g rm o d e l ，w h i c h i n d i c a t e s t h eg o o dg l o b a lo p t i m i z a t i o na b i l i t yo fg ai nm ip r e d i c t i o np r o c e s s e s 5 。t h ed e t a i l e dc o m p a r a t i v es t u d ya m o n gt h ea b o v ep r o p o s e dd i f f e r e n tm e t h o d sa n d t h er e c e n td e v e l o p m e n ti nm lp r e d i c i t o no fp pr e s e a r c hi nt h eo p e nl i t e r a t u r e sa t h o m ea n da b r o a dc o n f i r m st h ee x c e l l e n tp r e d i c t i o na c c u r a c ya n dg e n e r a l i z a t i o n a b i l i t yo ft h ea b o v ep r o p o s e dp c g rm o d e la n dp g rm o d e l c o m p a r e dw i t ht h eb e s t r e p o r t e dr m s er e s u l t 1 5l r e p o r t e db yp r o f e s s o rh a ni nj o u r n a l o fa p p l i e d p o l y m e rs c i e n c e ，a ni n c r e a s eo fa p p r o x i m a t e l y2 | 。2 i ng e 秘e r a l i z a l i o 狂a c c u r a c yi s o b t a i n e dw h e nt h ep r o p o s e dp c g rm o d e li sa p p l i e d w h i l ea ni n c r e a s eo f a p p r o x i m a t e l y17 2 i ng e n e r a l i z a t i o na c c u r a c yi so b t a i n e dw h e nt h ep r o p o s e dp g r m o d e li sa p p l i e d k e y w o r d s ：s t a t i s t i cm o d e l i n ga n db i o n i c si n t e l l i g e n c e ，m e l ti n d e xp r e d i c t i o n i n p r o p y l e n ep o l y m e r i z a t i o np r o c e s s e s ，r a d i a lb a s i sf u n c t i o n ( r b f ) n e u r a l n e t w o r k s ，p r i n c i p l ec o m p o n e n ta n a l y s i s ，c h a o so p t i m i z a t i o na l g o r i t h m s , g e n e t i ca l g o r i t h m s n 浙江大学硕： ：学位论文 1 1 引言 第1 章绪论 1 9 世纪之前的经典数学和经典物理学从总体上说都是线性科学。然而，客观 存在是如此复杂，以致非线性无处不在。自1 9 世纪工业革命之后，工业生产过 程由简单到复杂，规模由d , n 大。进入2 l 世纪以来，在文明高速发展的今日， 人们对客观世界的改造有了更高的要求，凶此对客观对象的认识需要更加深入的 定量理解。为了更好地认识客观1 竽在，必须对非线性科学进行研究。然而在许多 领域，尤其是在工业生产过程中，生产过程往往比较复杂，随着目标问题的规模 越来越大，模型结构也越来越复杂。与传统系统相比，复杂工业过程具有以下本 质的区别：复杂的信息模型及其引起的分布式传感器、数据量、计算量增加；信 息处理方式复杂性增加，描述模型多；精确机理建模日益困难；不确定凶素如环 境动态变化、输入信息中的噪声、干扰与误差大，信息的未知性、不完全性大； 多层次、多任务的控制要求等。高效的智能优化技术和统计建模方法使从海量数 据中提取工业生产等过程的本质特征成为可能，并越来越受到学术界和工业界的 重视。 1 2 丙烯聚合工业及熔融指数的预报 1 2 1 聚合工业 ( 1 ) 聚合物 聚合物是指分子量达1 0 4 1 0 6 ，由许多相i 司的简单结构单元通过共价键重复 连接而成的化合物。聚合物按用途可分为五类，包括塑料、橡胶、纤维、涂料用 聚合物和粘合剂用聚合物，其中塑料、橡胶和纤维被称为三大合成材料。 ( 2 ) 聚合反应 聚合反应是指由单体合成聚合物的反应过程。有聚合能力的低分子原料称为 单体，分子量较大的聚合原料称为大分子单体。若单体聚合生成分子量较低的低 聚物，则称为齐聚反应，产物称为齐聚物。一种单体的聚合称均聚合反应，产物 称均聚物。两种或两种以上单体参加的聚合，则称为共聚合反应，产物称为共聚 浙江大学硕l ：学位论文 物。 ( 3 ) 聚合反应工业方法及分类 聚合反应工业生产中，常用的聚合方法丰要有溶液聚合、悬浮聚合、奉体 聚合和乳液聚合四种。溶液聚合一般为均相反应，但也有凶聚合物不溶于单体或 溶剂而沉淀出来；悬浮聚合通常是在大量的水介质中进行，产物是0 0 5 2 m m 左右的小颗粒；本体聚合组分简单，通常只含单体和少量引发剂；乳液聚合使用 了乳化剂而具有特殊机理，单体在胶束中引发、聚合是在单体一聚合物乳胶粒中 进行。四种方法的优点、缺点及工业应用在表1 1 中列出。 表1 1 四种聚合反应下业生产方法的比较 聚合反应有很多分类方法：1 9 2 9 年，w h 卡罗瑟斯按照反应过程中是否析 出低分子物，把聚合反应分为缩聚反应和加聚反应。1 9 5 3 年p j 弗洛里按反应机 理，把聚合反应分成逐步聚合和链式聚合两大类。按照单体和聚合物的结构，又 可有定向聚合、异构化聚合、开环聚合和环化聚合等类聚合反应类型。 1 2 2 聚丙烯 聚丙烯( p o l y p r o p y l e n e ，简称p p ) 是由丙烯聚合而制得的一种热塑性树脂， 丙烯最重要的下游产品，世界丙烯的5 0 ，我国丙烯的6 5 都是用来制聚丙烯， 浙江大学硕i ：学位论文 是五大通用塑料1 之一，与我们日常牛活密切相关。通常聚丙烯有等规物、无规 物和问规物三种构型，工业产品以等规物为丰要成分。聚丙烯也包括丙烯与少量 乙烯的共聚物在内。通常为半透明无色固体，无臭无毒。由于结构规整而高度结 晶化，耐热、制品可用蒸汽消毒是其突出优点。它同时是最轻的通用塑料。耐腐 蚀，抗张强度、强度、刚性和透明性都比聚乙烯好。缺点是耐低温冲击性差，较 易老化，但可分别通过改性和添加抗氧剂予以克服。聚丙烯是世界上增长最快的 通用热塑性树脂，总量仅仅次于聚乙烯和聚氯乙烯。与乙烯和聚乙烯相比，我国 的丙烯和聚丙烯资源相对丰富。聚丙烯需求增长快的原凶可简单归纳为以下几 点，即便宜、轻、良好的加工性和用途广，催化剂和新工艺的开发进一步促进了 应用领域的扩大，如汽车和食品包装等新用途的开发进一步促进了需求的增长， 过去没有这么多的聚丙烯用于汽车工业，过去聚丙烯也很少用于吹塑和热成型加 工。从世界和亚洲周边国家市场看，在今后相当时间内聚丙烯都处于供大于求的 状态。为使我国聚丙烯产品具有市场竞争力，开发刚性韧性流动性平衡好的抗 冲共聚产品、无规共聚产品、b o p p 和c p p 薄膜料、纤维、无纺布料及开发聚丙 烯在汽车和家电领域的应用都是今后重要的研究课题。 ( 1 ) 聚丙烯特性 化学特性： 聚丙烯分子式为 c 3 h 6 。，由许多丙烯( p r o p y l e n e ) 单体通过共价键重复连接 聚合而成，其结构式如图1 1 所示。 七e h # 班乞 i c h 】 图i i 聚丙烯化学结构式 其中，下标”代表重复单元数，称为聚合度( 钟) 。其分子量m n 是单体分 子量m 与聚合度的乘积，即： 帆= m i r e d p( 1 1 ) 物理特性： 聚丙烯的部分物理特性在表1 2 中列出。 1 通j | j 蛹料足指产量大价格低，应刚范围广昀塑料主要包括聚烯烃，聚氯乙烯，聚苯乙烯，酚醛塑科和氨基塑料 五大品种 浙江大学顾l ：学位论文 表1 2 聚丙烯物理特性 英义名称 成型收缩率 成型温度 密度 抗张强度 熔点 物料性能： 聚丙烯无毒、无味、密度小，可在1 0 0 度左右使用。具有良好的电性能和高 频绝缘性不受湿度影响，但低温时变脆、不耐磨、易老化。适于制作一般机械零 件，耐腐蚀零件和绝缘零件。常见的酸、碱有机溶剂对它几乎不起作用，可用于 食具。 成型性能： a 结晶料，吸湿性小，易发生融体破裂，长期与热金属接触易分解。 b 流动性好，但收缩范围及收缩值大，易发牛缩孔、凹痕、变形。 c 冷却速度快，浇注系统及冷却系统虑缓慢散热，并注意控制成型温度。料 温低温高压时容易取向，模具温度低于5 0 度时，塑件不光滑，易产生熔接不良， 流痕，9 0 度以上易发生翘曲变形。 d 塑料壁厚须均匀，避免缺胶，尖角，以防应力集中。 ( 2 ) 聚丙烯应用现状及发展前景 聚丙烯的用途十分广泛，家电、电器中的电冰箱、洗衣机、空调、暖风机等 外壳，汽车制造业中汽车的保险杆、仪表盘、手柄、灯罩及支架等，食品及日用 品中的各种包装薄膜、包装盒、透明盖等，普遍使用了聚丙烯材料。按用途分， 聚丙烯丰要应用包括双向拉伸聚丙烯( b o p p ) 薄膜、汽车用改性聚丙烯、家用 电器用聚丙烯、管材用聚丙烯和高透明聚丙烯。 双向拉伸聚丙烯( b o p p ) 薄膜丰要应用于塑料包装材料。据统计，世界塑 料总消费量的3 5 都用于包装领域，而包装用薄膜约占包装用塑料的5 0 以上。 我国双向拉伸聚丙烯( b o p p ) 薄膜是聚丙烯消费量最大的领域之一。按我国现 有的b o p p 薄膜生产能力换算，每年对聚丙烯的需求量近2 0 0 万吨，因此应重视 开发b o p p 薄膜用高线速、延伸性、透明性好的聚丙烯专用料，包括配套用的乙、 哪姒舭蚴h 岍一一一一们 浙江大学硕i ：学位论文 丙共聚物，以适应新引进的b o p p 薄膜设备。聚丙烯用于汽车工业具有较强的竞 争力，但因其模量和耐热性较低，冲击强度较差，因此不能直接用作汽车配件， 轿车中使用的均为改性聚丙烯产品，其耐热性可由8 0 提高到1 4 5 1 5 0 ，并 能承受高温7 5 0 1 0 0 0 h 后不老化，不龟裂。聚丙烯在家用电器、管材及透明专用 料中的应用，也在蓬勃地发展中。 与乙烯和聚乙烯相比，我国的丙烯和聚丙烯资源相对丰富。从世界和亚洲周 边国家市场看，在今后相当时间内聚丙烯都处于供大于求的状态。为使我国聚丙 烯产品具有市场竞争力，开发刚性韧性流动性平衡好的抗冲共聚产品、无规共 聚产品、b o p p 和c p p 薄膜料、纤维无纺布料及开发聚丙烯在汽车和家电领域的 应用都是今后重要的研究课题。通过不断改进生产工艺，开发新的改性聚丙烯材 料，聚丙烯的应用范围将越来越广泛。 1 2 3 丙烯聚合生产工艺 根据反应介质和反应器构形等，聚丙烯的生产方法主要分为淤浆法( 浆液 法) 、液相本体法、气相法等3 种，也有学者根据聚合类型，将溶液法、本体法 气相法组合工艺列为其他两种聚丙烯牛产工艺。具体的工艺主要有b p 公司的气 相l n n o v e n e 工艺、c h i s s o 公司的气相法工艺、d o w 公司的u n i p o l i 艺、n o v o l e n e 气相工艺、s u m i t o m o 气相工艺、b a s e l l 公司的本体法工艺、三井公司( 现为宏伟 聚合物公司) 的h y p o l 釜式本体工艺以及b o r e a l i s 公司的b o r s t a r - v 艺等。 9 0 年代以来，世界聚丙烯牛产工艺中，b a s e l l 公司的s p h e r i p o l 环管气相工艺 占主导地位，其次是三井公司( 现为宏伟聚合物公司) 的h y p o l - v 艺、n o v o l e n e 气相工艺、b p 公司的气相l n n o v e n e 工艺和d o w 公司的u n i p o l i 艺；f i d 时，世界上 浆液法生产装置的数目就一直在下降，让位于本体法和气相法技术。这种情况在 北美、西欧和日本尤为明显。由于世界新增能力和扩建能力基本上使用气相法和 本体法，因而预计这种倾向仍会继续。 ( 1 ) 淤浆法( 浆液法) 淤浆法是最早工业化用于生产聚丙烯的方法，曾经占据聚丙烯生产工艺的丰 导地位。在该工艺中丙烯溶解在丁烷、戊烷、己烷、庚烷或壬烷等烃类稀释剂中， 反廊器可以是连续搅拌槽式反应器，j t r l a m o c o 、m o n t e l l 、h o e c h s t ( 现是t a g o r ) 、 三井( 现是宏伟聚合物) ；间歇搅拌槽反应器( 如三井) 、环管反应器( j t l ：l s o l v a y ) 浙江大学顾：l ：学位论文 和在沸腾丁烷中的反应( 该工艺被亨茨曼在w o o d b u 巧使用，该装置1 9 8 7 年前属 于壳牌公司) 。近年来，传统淤浆法工艺在牛产中比例明显减少，仅主要在一些 高价值领域保留应用。目前世界淤浆法工艺聚丙烯牛产能力约占全球聚丙烯生产 能力的1 3 。 ( 2 ) 气相法 气相法聚丙烯工艺中，丙烯呈气态条件下聚合，丙烯直接聚合牛成固体聚合 物，其研究和开发始于2 0 世纪6 0 年代。具体丰要工艺包括b p 公司的i n n o v e n e i 艺、 c h i s s o i 艺、d o w 公司的u n i p o l i 艺、b a s f 公司的n o v o l e n 工艺以及住友化学公 司的s u m i t o m o i 艺等。所用反应器有：流化床( 血i u c c 和住友) ；卧式搅拌床 ( 如a m o c o 智素) 和立式搅拌床( ! t 1 b a s f ，现在是t a r g o r ) 。- 丰要特点是不使 用稀释剂，流程短，能耗低。 ( 3 ) 液相本体法 液相本体法在7 0 c 和3 m p a 的条件下，在液体丙烯中聚合。从技术上看，本 体聚合也是一种浆液聚合，但工业上对任何用丙烯作稀释剂的工艺用“本体”这个 术语，而将用非丙烯作稀释剂的工艺称之为浆液聚合。具体主要工艺包括连续本 体法工艺中的美国r e x a l l i 艺、美i 重l p h i l l i p s i 艺以及日本的s u m i t i m o i 艺，我国 自行研制开发成功的间歇本体法工艺，此外还包括巴塞尔公司的s p h e r i p o l i 艺、 日本三井化学公司的h y p o l i 艺、北欧化工公司的b o r s t a r 工艺2 。反应器可为液体 釜式反应器，如e x x o n 、三井( 现为宏伟聚合物公司) 和住友的工艺；也可以是 环管反应器，如m o n t e l l 、h o e c h s t ( 现在是t a r g o r 的一部分) 、p h i l l i p s 和s o l v a y 工 艺。它与气相法一样，不使用稀释剂，流程短，能耗低。液相本体法现已显示出 后来居上的优势。 1 2 4 熔融指数 熔融指数( m e l ti n d e x ，简称m i ) ， 即熔体流动速率( m r f ) ，是热塑性塑料 在一定的温度压力( 2 3 0 - 士0 4 c 、2 1 6 士0 0 1 k g ) 下，熔体在1 0 m i n 内流经标准孔径 ( 直径2 0 9 5 0 i - 0 0 0 0 5 m m 、长8 0 0 - 士0 0 2 m m ) 的质量，单位g 1 0 m i n 。m 1 越大， 粉料的分子量越小，所以熔融指数的大小反映了产品的分子量的大小。 如上所述，熔融指数是聚丙烯产品质量控制的主要质量指标之一，它决定了 2 也有学者将s p h 甜p o l t 艺、h ”o l 工艺、b o r s t a r 工艺归为本体法气相法组合工艺。 浙江大学硕二l 学位论文 产品的不j 一用途。在聚丙烯均聚产品中，各种不同牌号主要是以其m i 进行区分。 工业生产中，聚丙烯熔融指数和分子量之间一般存在如下经验关系式： l g ( , v a ) = a ll g ( 钆) + 吃耳+ 口3( 1 2 ) 式中，a l 、a 2 、a 3 为常数，根据现场数据，通过模型参数辨识确定。m w 为重均 分子量，e t 表示共聚反应中乙烯的含量。在丙烯均聚反应中，1 2 式简化为： l g ( x a ) = 口ll g ( m w ) + a 2( 1 - 3 ) 因此，聚丙烯的重均分子量可以通过熔融指数的大小推算出来，从而用来指 导丙烯聚合反应和聚丙烯加工技术。 综上所述，熔融指数是聚丙烯产品确定产品牌号的重要质量指标之一，它决 定了产品的不同用途。熔融指数的测量，对生产和科研，都有非常重要的作用和 指导意义。 在工业牛产中，m i 的控制主要靠氢气的加入量来控制调节。一般来说，h 2 丙烯质量比的大小，决定m i 的大小，其比值越大，m i 越大，反之则越小。但生 产中m i 还受到以下几种凶素的影响：( 1 ) 催化剂本身的氢调性能；( 2 ) 操作参数的 影响；( 3 ) 加氢准确性的影响；( 4 ) 丙烯a n * 量的影响；( 5 ) 聚合釜轴封密封和系统 密封的影响；( 6 ) 聚合釜换热效果的影响等。 1 2 5m i 预报国内外研究现状 熔融指数的在线分析测量日前很难做到，缺乏熔融指数的在线分析仪是聚丙 烯生产中产品质量控制的一个丰要闲难。m 1 只能通过人工取样、离线化验分析 获得，一般测试分析周期需要2 4 d 时，时间滞后大，难以满足牛产实时控制的 要求。熔融指数在丙烯聚合生产中的重要性，加上影响m i 的凶素如此之多，在 线分析如此困难，使建立基于历史数据的m i 统计预报模型，对熔融指数实现在 线预报成为聚丙烯生产的一项重要研究课题。凶此，对熔融指数进行预报和在线 软测量已成为近年来丙烯聚合生产过程研究中的前沿和热点。 清华大学自动化系王桂增教授所带领的研究小组在1 9 9 9 年提出了一种具有 鲁棒自适应功能的r b f 网络方法用于聚丙烯熔融指数的预报【l 】，预报的最大绝对 误差为0 1 6 ，平均绝对误差为0 1 0 ，取得了较好的预报精度，而且方法具有一定 的自适应性和鲁棒性。在2 0 0 2 年采用机理和统计两种建模方法，建立聚丙烯生产 过程熔融指数预报模型f 2 】：根据聚合反应机理和反应动力学，建立丙烯聚合过程的 浙江大学硕l ：学位论文 机理模型，采用神经元网络和部分最小二乘方法建立统计模型，实现在线运行的 聚丙烯熔融指数预报，熔融指数的估计值与实测值的平均相对误差最小达到 7 2 2 。现场投运结果表明模型计算速度和精度满足工业现场在线实时运行的要 求，可以指导牛产。在2 0 0 5 年提出了一种基于操作域划分的聚丙烯熔融指数软测 量方法 3 】，并基于滑动窗方法，提出模型在线估计和更新策略。实际应用结果表 明，模型取得了很好的估计性能，计算精度满足工业生产的实际要求( 平均相对 误差最小达到3 1 3 ) 。 上海交通大学图像处理与模式识别研究所的孔薇、杨杰等人在2 0 0 3 年提出将 丰元分析法p c a 以及偏最d - - 乘法p l s 与i f 神经网络相结合以提高预报精度 【4 】，验证的测试结果中，p l s r b f 方法的预报均方根误差为0 1 0 0 2 ，最大绝对误 差为0 2 5 9 8 。 韩国首尔大学化工过程研究所( i n s t i t u t eo f c h e m i c a lp r o c e s s e s ，s e o u ln m i o n a l u n i v e r s i t y ) h a n 教授提出统计建模的方法对p p 聚合过程进行建模优化，实现了基 于人工神经网络( a n n ) 、最小二乘法( p l s ) 以及支持向量机( s v m ) 的m i 黑箱预报模型方法用来对熔融指数进行预报【5 】，其中三种方法所得的验证测试均 方根误差分别为3 0 7 、2 0 8 、1 5 1 ，模型训练的c p u 运行时问分别为5 7 9 s 、 0 2 s 、1 5 s ( 基于p e n t i u m 42 - g h z 平台) 。 本人所在的浙江大学控制系刘兴高老师所带领的科研小组针对丙烯聚合过 程的多尺度特性，提出了基于多尺度( m u l t i s c a l e ，m s ) 分析方法的聚丙烯熔融 指数i c a m s r b f 预报模型【6 】，验证测试和推广测试的预报效果都比较理想，其 中验证测试和推j “测试的泰勒不等式系数指标( 在2 3 4 中有详细介绍) 分别达到 0 0 2 11 和0 0 1 5 6 ，表明了预报模型与实际牛产过程的符合程度较高。师兄施健等 人还提出了聚丙烯熔融指数p c a m s r b f 预报模型【7 1 和w l s s v m 预报模型【8 1 。 p c a m s r b f 预报模型的验证样本预报平均相对误差达到了2 7 2 ，最大相对误 差为6 3 9 。w l s s v m 预报模型采用鲁棒最小二乘支持向量机对聚丙烯熔融指 数进行预报，模型的验证样本预报平均相对误差为3 2 7 ，均方根误差为0 0 1 9 8 ， 标准差为0 10 5 5 ，泰勒不等式系数值为0 0 2 2 3 ；模型的推广样本预报平均相对误 差为2 4 9 ，均方根误差为0 0 3 1 2 ，标准差为0 0 6 9 5 ，泰勒不等式系数值为0 0 1 3 8 ， 结果表明了鲁棒最小二乘支持向量机较高的预报精度和可靠性。 此外，中国石油大学北京研究生院自动化研究所的胡品慧教授所带领的科研 8 浙江大学顾士学位论文 小组提出了一种采用m a c r oh e a t 反应( m h r ) 相关性的m l 推导模型【9 1 ，江南大学 自动化研究所杨慧中教授所带领的科研小组提出了一种基于分布式模糊神经网 络的熔融指数软测量模型【1 0 】，对m i 预报的研究进展都起到了一定的作用。 以上国内外所有报道的熔融指数预报结果中，h a n 教授的s v m 方法所获得的 1 5 1 的均方根误差是现今国内外已报道的最好的熔融指数软测量预报结果。 1 3 统计建模方法 1 3 1 工业过程中的几个问题 随着自动化和d c s 技术的发展，可以方便地从工业牛产过程中采集、存储大 量的实时运行数据。在工业过程中，大量的历史数据被记录下来。生产积累的大 量数据是知识的丰富“矿床”【l l 】。如何从这些“矿床中提取有效信息，并将其应用 到生产实际中，是现代工业生产中面临的一个重大课题。在这些数据中，因人为 或其他不可避免的原因，往往存在着多变量、非线性、高噪音等问题。 ( 1 ) 多变量问题 在工业过程中，研究目标的影响因素非常多，不但与原料成分、性能有关， 也与诸多工艺条件有关。在复杂生产过程中，我们往往不能根据机理来建立一个 较为精确的数学模型。这样，如何根据目标考查和筛选出作用因子较大的变量， 删除影响不大的变量，从而建立出一个维数较低的描述模型，成为多变量数据处 理的一大难题。在多变量数据处理过程中，许多参数问往往强相关，如熔炼过程 中入炉炉料的成分之间的强相关。因此，如何选取相关较小的变量，或通过某 种途径将变量转换为不相关的变量( 如p c a ：主成分分析) 来建立描述模型，成为多 变量处理的另一大难题。另外，如果研究目标的描述模型含有较多的不可控参数， 也会使所建立的模型的实用价值较小。凶此，工业生产过程中，多变量数据处理 中的变量选取和变量变换是一个需要解决的难点。 ( 2 ) 非线性问题 经典的统计主要处理线性关系，这是因为在线性并且噪音极小的条件下，才 能容易用严格的数学模型来描述目标，并容易得到显示的解析解。但是工业生产 过程中绝大多数问题是不能简化为线性问题的，特别是对于复杂生产数据的处理 问题。 浙江大学硕i ：学位论文 ( 3 ) 高噪音问题 噪音干扰使研究日标或自变量失真。噪音可能是“白噪音”或“有色噪音”，这 些主要由许多不确定的因素导致的，甚至是系统的混沌现象( 如流体流动的湍流 现象) 构成，这些噪音的考虑要求研究人员必须有领域较丰富的理论与实际经验。 而在现场，令研究人员最头疼的莫过于人为的失误或者错误而导致的噪音，这些 噪音只能通过严格规范操作规程等管理措施加以遏制。当只选用有限个自变量描 述研究目标时，那些被忽视的凶素就成为噪音。 1 3 2 通过统计建模解决工业过程中的问题 传统的方法往往很难解决上述多变量、非线性、高噪音等问题，这时有必要 引入统计建模方法f l3 1 。试验数据是在真实日标环境下对真实的被试系统进行试验 时记录的测试数据，其中含有丰富的信息，这些信息可以帮助人们分析试验环境、 试验过程和试验结果。通常情况下，这些试验信息是以统计的规律和特征隐含在 试验数据中，因此，提取试验信息的一个基本方法是对试验数据进行统计分析。 为了更充分地利用试验数据，并为仿真试验提供在统计上反应真实环境规律 的试验仿真环境，需要对试验数据中隐含的统计规律进行建模，即基于试验数据 的统计建模。通过对试验数据进行统计建模，才能在试验室中对实际试验数据进 行统计复现。通过统计复现才能使试验室产生的仿真环境和真实环境具有统计一 致性。统计建模【1 4 】是指首先取历史试验或生产数据记录，用统计建模方法求取输 入输出变量问的数学模型，再根据数学模型及约束条件进行最优化计算，取得最 优操作参数。其中所用的方程，可以是线性方程、多项式非线性方程或其它任何 形式的方程。这些方程的形式，可以根据专业人员的经验选定，也可根据实际数 据由算法自动确定。它们的选用，系根据经验判断或统计分析的结果，可以完全 没有化工理论依据。在化工科研开发过程中，可以运用正交设计和均匀设计进行 试验方案设计，用统计分析建立数学模型，优化工艺条件或配方。统计建模不需 要明确的机珲知道，主要是在) l ! i l 测数据中寻找变量之间的关系，它避开了复杂的 机理分析，对观测数据的拟合程度较高，求解也相对方便。 对于多变量问题，可以通过建立基于主元分析方法的统计模型。日前，从大 量运行数据中提取特征的多变量统计分析方法，得到了，。泛研究与成功应用【”l 。 对于非线性问题，可用模式识别非线性回归、人工神经网络或其他计算智能的方 浙江大学硕士学位论文 法寻找规律。在这些方法中，实际隐含了对非线性关系的限定。如模式识别方法 假设两类样本较简单的聚类关系、非线性回归的函数形式以及人工神经网络的激 活函数( 如s i g m o d 函数) 。对于高噪音问题，可以采用统计学判断“离群点”的 方法，或进行数据平滑，或通过点到聚类中心的距离，或通过标准化后的数据与 某特征量的比较等方法。 1 3 3 统计学习理论和支持向量机 统计学习理论和支持向量机建立了一套较好的有限样本下机器学习的理论 框架和通用方法，既有严格的理论基础，又能较好地解决小样本、非线性、高维 数和局部极小点等实际问题，因此成为九十年代末发展最快的研究方向之一，其 核心思想就是学习机器要与有限的训练样本相适应。 ( 1 ) 统计学习理论 统计学习理论( s t a t i s t i c a ll e a r n i n gt h e o r y ) 是一种专门研究小样本情况下机 器学习规律的理论。vv a p n i k 等人从六、七十年代开始致力于此方面研究【16 | ，到 九十年代中期，随着其理论的不断发展和成熟，也由于神经网络等学习方法在理 论上缺乏实质性进展，统计学习理论开始受到越来越“泛的重视【1 7 】【18 1 。 ( 2 ) 支持向量机 支持向量机简称s v m ，是统计学习理论中最年轻的内容，也是最实用的部 分。其核心内容是在1 9 9 2 到1 9 9 5 年问提出的【1 9 】【2 0 】【2 l 】，目前仍处在不断发展阶 段。支持向量机最初是提出用于解决模式识别与分类问题的，随着不敏感损失 函数的引入，s v m 已推广到非线性系统的回归估计，并展现了极好的学习性能。 1 4 智能仿生方法 自然界到处充满活牛牛的“优良设计”实例，对设计师而言，是个取之不尽、 用之不竭的“设计资料库”。动植物经历了几百万年的适者生存法则的自然进化 后，不仅完全适席自然，而且其进化程度也接近完美。这些自然的“优良设计”， 有的机能完备，让人叹服；有的结构精巧，用材合理，符合自然的经济原则；也 有的美不胜收，让人爱不释手；有的甚至是根据某种数理法则形成，它合乎“以 最少材料”构成“最大合理空问”的要求。这些牛物形形色色的奇特本领耐人寻味， 使人浮想连翩。赞赏之余，如果能从这些精妙的设计中，获取一些灵感，应用于 浙江大学顾j j 学位论文 我们的牛产生活，人类必然收益无限。智能仿牛应运而生。 1 4 1 人工智能 人工智能