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文档简介

1、 EPA正矩阵因式分解(PMF)5.0基础和用户指南 美国环保局国家暴露研究实验室研究三角公园,NC 27711史蒂夫布朗,宋白索诺玛科技有限公司Petaluma,CA 94954美国环保局研究与开发办公室华盛顿特区20460注意事项:尽管这项工作由环保署审查并获准出版,但可能不一定反映出官方机构的政策。 提及商品名称和商品不构成认可或推荐使用。EPA通过其研发办公室资助并管理了根据合同68-W-04-005向洛克希德马丁和EP-D-09-097在Sonoma Technology,Inc.下述的研究和开发。用户指南已经受到 机构审查并由EPA正式分发。 提及商品名称或商品不构成认可或推荐使用

2、。本用户指南适用于EPA PMF 5.0程序,软件免责声明如下所示。美国环境保护局通过其研究与开发办公室资助合作编号为EP-D-09-097的Sonoma Technology,Inc.在此处进行的研究。版权所有2005-2014 ExoAnalytics Inc.和版权所有2007-2014 Bytescout。 致谢多线性引擎是用于解决EPA PMF中PMF问题的基础程序,并且版本me2gfP4_1345c4由赫尔辛基大学的Pentti Paatero和几何工具( Eberly开发。 Shelly Eberly,Pentti Paatero,Ram Vedantham,Jeff Prout

3、y,Jay Turner和Teri Conner为EPA PMF的这一版本和以前的版本做出了贡献。 EPA希望感谢EPA PMF Peer Reviewers对软件和用户指南的意见,以及提供PMF参考文献的改进列表。目录1. 引言1.1模型概述1.2多线引擎1.3与EPA PMF 3.0及其他方法的比较2.PMF的使用. 63.安装EPA PMF 5.0 . . .114.全球特色. . .125.开始. . .145.1输入文件. . .145.2输出文件. . 175.3配置文件. . .185.4建议的操作顺序.185.5分析输入数据.195.5.1浓度/不确定度. .205.5.2浓度

4、散点图. . .255.5.3浓度时间序列. .265.5.4数据异常. . . 275.6基本模型运行. . . .275.6.1启动基本运行. 285.6.2基本模型运行摘要. . .295.6.3基本模型结果. . 315.6.4基本模型运行屏幕上的因子名称. 405.7基本位移误差估计. . .425.8基本型BS误差估计. .435.8.1 BS运行摘要. . .455.8.2基本自举箱图. .465.9基本型号BS-DISP误差估计. .485.10解释错误估计结果. .50旋转工具. . .526.1 Fpeak模型运行规范. .526.1.1 Fpeak结果. . 536.1.

5、2评估Fpeak结果. .576.2约束模型操作. .586.2.1约束模型运行规范. . 586.2.2约束简档/贡献结果. . 656.2.3评估约束结果. . 687.故障排除. . 708.训练练习. . 718.1密尔沃基水资料. . .728.1.1数据集开发. .728.1.2分析输入数据. .738.1.3基本模型运行. . .738.1.4错误估计. . 778.2圣路易斯Supersite PM2.5数据集. 788.2.1数据集开发. . .788.2.2分析输入数据. .818.2.3基本模型运行. .838.2.4误差估计. . .858.2.5约束模型运行. .85

6、8.3 Baton Rouge PAMS VOC数据集.888.3.1数据集开发. 908.3.2分析输入数据. .918.3.3基本模型运行. . .938.3.4基本模型运行结果. .948.3.5 Fpeak . . 1008.3.6约束模型运行. .1039. PMF和应用参考. 105数字清单图1.共轭梯度法 - PMF解决方案搜索的基础。 4图2.可调整大小的部分和状态栏的示例。 13图3.输入文件屏幕示例。 15图4.输入浓度文件的格式化示例16图5.基于方程的不确定性文件示例。 16图6. EPA PMF - 基础模型中的操作流程图。 19图7. EPA PMF - Fpeak

7、中的操作流程图。 20图8. EPA PMF中的操作流程图 - 约束条件。 21图9.浓度/不确定度屏幕示例。 22图10.浓度分布图的示例。 26图11.具有排除和选定样品的浓度时间序列屏幕示例。 28图12.基本模型运行示例显示随机开始(1)和固定开始(2)。 29图13.基本模型的示例基本运行完成后运行屏幕。30图14.残留分析屏幕的示例。 32图15. Obs / Pred散点图的示例屏幕。 33图16. Obs / Pred时间序列屏幕的示例。 33图17.“配置文件/贡献”屏幕示例。 34图18.选择了“浓度单位”的配置文件/贡献屏幕示例。 35图19.选择了“Q / Qexp”的

8、配置文件/贡献屏幕示例。 36图20. Factor Fingerpints屏幕示例。 37图21. G-Space Plot屏幕示例,红线表示边缘。 38图22.“因子贡献”屏幕的示例。 39图23.基本模型的示例运行具有默认基本型运行因子名称的屏幕。 41图24.锌源的高误差估计比较41图25.“基本模型位移摘要”屏幕示例。 43图26.基本模型运行示例的示例突出显示基本模型引导方法框。45图27.“基本引导摘要”屏幕的示例。 46图28. Base Bootstrap Box绘图屏幕示例。 47图29.框图。 47图30.基本型号BS-DISP摘要屏幕示例。 49图31.误差估计总结图。

9、 51图32.“Fpeak模型运行”屏幕中Fpeak模型运行摘要的示例。 53图33. Fpeak配置文件/贡献屏幕示例54图34.Fpeak因子指纹屏幕的示例55图35. Fpeak G-Space Plot屏幕的示例。 56图36. Fpeak因子贡献屏幕的示例。 57图37. G-Space图和基准运行贡献与Fpeak运行贡献之间的差值为每个贡献点。 58图38.表达式生成器 - 比率。 60图39.表达式生成器 - 质量平衡。 60图40.表达式构建器 - 自定义。 61图41.“约束模型运行”屏幕上的表达式示例。 61图42.选择约束物种和观察。 62图43.在G空间图中选择要拉到y

10、轴的点的示例。 63图44.约束模型的示例运行汇总表。 64图45.约束配置文件/贡献屏幕示例。 65图46.约束因子指纹屏幕示例。 66图47.约束G空间绘图屏幕的示例。 67图48.约束因子贡献屏幕的示例。 68图49.“约束诊断”屏幕示例。 69图50. PMF结果评估过程。 71图51.深隧道系统。 73图52. BOD5和TSS的散点图。 74图53.镉74的观察/预测结果实例图54.堆积图图。 75图55.配置文件/贡献绘制多个站点数据。 76图56.多站点数据的观测/预测时间序列图。 77图57.误差估计结果的比较。 78图58.每个因素中物种浓度范围的误差估计总结图。 79图5

11、9.圣路易斯Supersite和主要排放源的卫星图像。 80图60.圣路易斯数据集的浓度时间序列屏幕和放大图。 81图61.钢元素的浓度分布图。 82图62.镉(建模不佳)和铅(精心设计)的输出图示例。 83图63.输入数据不一致的示例。多个点在蓝色中显示在下方左图是固定值。 84图64.独立(左)和弱依赖因子(右)的G空间图的示例。 85图65.圣路易斯堆叠的基本因素轮廓。 86图66.圣路易斯PM2.5的质量分布。 87图67.基本运行和错误估计的总结。 88图68.钢材因素的基础模型和约束模型运行曲线的比较。 88图69.约束运行和误差估计的总结。 90图70.各种物种的环境浓度之间的关

12、系。 92图71.苯(1)和乙烯(2)的缩放残留的直方图。95图72.苯的观察/预测图。96图73.乙烯的观测/预测图。97图74. VOC因子分布图。98图75.测量的VOC简档信息。 资料来源:藤田(2001)。99图76. VOC的因子指纹图。100图77.机动车辆和柴油机排气的G空间图。101图78. TNMOC对初始4因素基数运行中解决的因素的分配。101图79.炼油厂物种的观测值与预测时间序列。103图80.与源(1)和切换物种约束(2)相关联的物种的百分比。10表格清单表1.关键参考摘要。6表2.巴尔的摩示例 - PMF输入信息的总结。24表3. EPA PMF 5.0中的常见问

13、题。70表4.密尔沃基示例 - PMF输入信息的总结。72表5.圣路易斯例子 - PMF输入信息的总结。80表6.错误估计摘要结果。89表7.巴吞鲁日示例 - PMF输入信息的总结。91表8. VOC种类。93表9.基本运行boostrap映射。102缩略语AMS气溶胶质谱仪BOD5生物需氧量BS引导BS-DISP引导排量CI置信区间中巴化学质量平衡DDP离散差异百分位数DISP排量EC元素碳EDXRF能量色散X射线荧光GUI图形用户界面MDL方法检测限ME多线引擎ME-2多线引擎版本2OBS/强的松观察/预测OC有机碳PAMS光化学评估监测站PCA主成分分析PM颗粒物PMF正矩阵分解S /

14、N信噪比TNMOC非甲烷有机碳总量TSS总悬浮固体挥发性有机挥发性有机化合物一,简介1.1模型概述受体模型是基于来源的组成或指纹量化来源对样本的贡献的数学方法。 使用适合于媒体的分析方法确定组成或形态,并且需要关键物种或物种的组合来分离影响。 指定的数据集可以被视为i到j维的数据矩阵X,其中i个样本和j个化学物种被测量,具有不确定性u。 受体模型的目标是解决测量物种浓度和源分布之间的化学物质平衡(CMB),如等式1-1所示,其中p个因子,每个源的物种分布f以及质量的数量 每个因素对每个样本贡献(见公式1-1):pxij= gikf kj + eijk =1 其中eij是每个样品/物种的残留。可

15、以使用包括EPA CMB,EPA Unmix和EPA Positive Matrix Factorization(PMF)在内的多个模型来解决CMB方程。PMF是一种多变量因子分析工具,将特定样本数据的矩阵分解为两个矩阵:因子贡献(G)和因子分布(F)。用户需要对这些因素分析进行解释,以确定使用测量的源分布信息以及排放或排放清单可能对样本做出贡献的来源类型。该方法在此简要回顾并在其他地方更详细地描述(Paatero和Tapper,1994; Paatero,1997)。使用没有样本可以具有显着负的源贡献的约束获得结果。 PMF使用样本浓度和与样本数据相关的用户提供的不确定性来加权单个点。该功能

16、允许分析师考虑到测量的信心。例如,可以保留低于检测的数据,以便在模型中使用,相关的不确定度被调整,因此这些数据点对检测限的影响比对检测限的测量影响要小。p2nm xij- gikf kj Q = k =1i=1j =1uij因子贡献和分布是通过最小化目标函数Q(等式1-2)的PMF模型导出的: Q是PMF的关键参数,并且为模型运行显示了两个版本的Q。Q(true)是包括所有点计算的拟合优度参数。Q(鲁棒)是排除不符合模型的点计算的拟合优度参数,定义为不确定性比例残差大于4的样本。Q(真)和Q(鲁棒)之间的差异是对具有高比例残差的数据点的影响的度量。这些数据点可能与在采样期间不一致存在的来源的峰

17、值影响相关。此外,不确定性可能太高,这导致类似的Q(真)和Q(鲁棒)值,因为残差被不确定性缩放。EPA PMF需要多层迭代的底层多线性引擎(ME)来帮助确定最佳因子贡献和简档。这是由于开始利用随机生成的因子轮廓搜索因子轮廓的ME算法的性质。使用梯度方法系统地修改该因子分布,以绘制最佳拟合解的最佳路径。在空间方面,模型使用观察结构构建多维空间,然后使用渐变方法遍历空间,以达到沿该路径的最佳解决方案的最终目的地。最好的解决方案通常通过沿路径的最低Q(鲁棒)值来识别(即,最小Q),并且可以被想象为多维空间中的槽的底部。由于起始点的随机性质,由种子价值及其所指定的路径决定,不能保证梯度方法将始终导致多

18、维空间(全局最小)中的最深点;它可能会找到一个局部最小值。为了最大化达到全局最小化的机会,该模型应该运行20次开发解决方案,100次为最终解决方案,每次都有不同的起点。因为Q(鲁棒)不受PMF不适合的点的影响,所以它被用作从多次运行中选择最优运行的关键参数。此外,由于用于在不同位置启动梯度算法的随机种子,Q(鲁棒)的可变性提供了初始基本运行结果是否具有显着变化的指示。如果数据提供稳定的路径到最小值,则Q(鲁棒)值在运行之间几乎没有变化。在其他情况下,起始点和由数据定义的空间的组合将影响路径到最小值,导致变化的Q(鲁棒)值;默认使用最低的Q(鲁棒)值,因为它代表最优的解决方案。应当注意,Q值的小

19、变化并不一定表明不同的运行在源组合物之间具有低的变异性。由于化学转化或过程变化引起的变异性可能导致PMF运行中因子分布的显着差异。提供两个诊断来评估运行之间的差异:运行中剩余分析和物种分布的因子总结与最低Q(健壮)运行相比。用户必须评估PMF中的所有错误估计,以了解模型结果的稳定性;在Paatero等人中描述了算法和ME输出。 (2014)。可以使用三种方法估算PMF溶液的变异性:1.Bootstrap(BS)分析用于识别是否存在可能不成比例地影响解决方案的一小组观察结果。 BS误差间隔包括随机误差的影响,部分包括旋转模糊度的影响。旋转模糊度是由多种方式与PMF生成的解决方案相似的无限解决方案

20、的存在引起的。也就是说,对于任何一对矩阵,可以通过简单的旋转产生该对的无限变化。只有非负源贡献的一个限制,就不可能限制这个旋转空间。 BS错误通常是鲁棒的,不受用户指定的样本不确定性的影响。2.位置(DISP)是一种分析方法,可帮助用户更细致地了解所选解决方案,包括对小变化的敏感性。 DISP错误间隔包括旋转模糊度的影响,但不包括数据中随机误差的影响。数据不确定性可以直接影响DISP误差估计。因此,减重物种的间隔可能很大。3.BS-DISP(混合方法)误差间隔包括随机误差和旋转模糊度的影响。 BS-DISP结果比DISP结果更加鲁棒,因为BS-DISP的DISP阶段本身并不像DISP那样强大地

21、移位。这些方法应用于Brown等人的三个空气污染数据集。 (2014)。该文件根据应用提供了EPA差错估计的解释。 Paatero等(2014)和Brown等人(2014年)是EPA PMF的关键参考,并提供了错误估计及其解释的详细信息,这些仅在本指南中简要介绍。1.2多发发动机两个常见的程序解决了如上所述的PMF问题。最初,使用程序PMF2(Paatero,1997)。在PMF2中,可以对因子元素施加非负性约束,并且可以在确定最小二乘拟合时基于不确定性单独加权测量。通过这些特征,PMF2对环境数据的受体建模的主成分分析(PCA)技术是一个显着的改进。然而,PMF2是有限的,因为它被设计来解决

22、一个非常具体的PMF问题。在20世纪90年代末期,ME开发了一个更灵活的方案(Paatero,1999)。该程序目前在其第二版中被称为ME-2,它包括许多与PMF2相同的功能(例如,用户能够对单个测量进行加权并提供非消极性约束);然而,与PMF2不同,ME-2被构造成可以用于解决包括双线性,三线性和混合模型在内的各种多线性问题。ME-2设计用于通过组合两个单独的步骤来解决PMF问题。首先,用户生成一个定义感兴趣的PMF模型的表。然后,自动辅助程序读取列表的模型参数并计算解决方案。当使用EPA PMF解决PMF问题时,第一步是通过由EPA PMF用户界面生成的输入文件来实现的。一旦模型被指定,数

23、据和用户规格由EPA PMF进入二次ME-2程序。 ME-2迭代地解决了PMF方程,通过一系列步骤最小化了平方和对象函数Q,如图1所示。当附加迭代以最小化Q提供递减的回报时,已经达到了一个稳定的解决方案。在三个层次的迭代中,搜索解决方案从粗糙到更精细。迭代的第一级标识了空间解的整体区域。在这个水平,Q(dQ)的变化在少于800个步骤中需要在20个连续步骤中小于0.1。 第二级确定最终解决方案的邻域。 这里,在小于2000个总步数的情况下,dQ需要在连续50个步骤中小于0.005。 第三级收敛到最佳可能的Q值(Paatero,2000a),其中dQ应小于0.0003,连续100步以上,步长小于5

24、000步。对于小数据集(小于300观察值),对于较大的数据集(Paatero,2000a),ME-2通常需要几百次迭代。 如果没有找到满足三个层次中任何一个要求的解决方案,那么一个解决方案是不会收敛的(Paatero,2000a)。 图1.共轭梯度法 - PMF解决方案搜索的基础。ME-2的输出由EPA PMF读取,然后格式化,供用户解释。 此外,EPA PMF具有通过ME-2和EPA PMF实现的三种误差估计方法。通过将每个模型应用于相同的数据集并对结果进行比较,在几项研究中已经对ME-2和PMF2模型结果之间的差异进行了研究。 总体而言,这些研究显示了主要成分的相似结果,但是PMF2溶液(

25、Ramadan等,2003)的更大的不确定性和使用ME-2的更好的源分离(Kim等,2007)。 在最近的两篇出版物中,由ME-2应用因子分布约束导致了更多的来源(Amato et al。,2009; Amato和Hopke,2012)。EPA PMF版本5.0使用最新版本的ME-2和一个PMF脚本文件,由赫尔辛基大学Pentti Paatero和几何工具的Shelly Eberly开发(2014年3月3日; me2gfP4_1345c4.exe和PMF_bs_6f8xx_sealed_GUI.ini)。1.3与EPA PMF 3.0及其他方法的比较EPA PMF 5.0已经向EPA PMF

26、3.0添加了两个关键组件:两个附加的误差估计方法和源贡献和简档约束。已经添加了许多其他更改以使软件更易于使用,包括读取多个站点数据的能力。新的误差估计方法的运行时间可能需要一个小时到半天,具体取决于因素和BS运行的数量。大量的时间是由于强大的误差估计所需的计算量很大。 PMF模型开发质量保证项目计划提供了有关开发EPA PMF 5.0的QA步骤以及版本3.0和5.0之间的许多临时版本的详细信息。 4.2版外部同行评审;使用非常有用的评论来开发5.0版本并改进用户指南。其他可比的来源分配模型包括Unmix和CMB。虽然这两种模式都具有与PMF相似的目的,但它们具有不同的机制。 Unmix标识数据

27、中的“边缘”,其中来自至少一个因子的因子贡献仅以可忽略的量存在。然后使用边缘来确定轮廓组成并提供数据中的源的数量。 Unmix不允许对PMF允许的数据点进行单独加权。虽然PMF和Unmix解决的主要因素一般都是一样的,但是Unmix并不总是解决与PMF一样多的因素(Pekney et al。,2006c; Poirot et al。,2001)。使用CMB,用户必须提供模型用于分配质量的源配置文件。 PMF和CMB在几项研究中进行了比较。 Rizzo和Scheff(2007a)比较了每个模型解决的源贡献的大小,并检验了PMF和CMB解决贡献之间的相关性。他们发现主要因素相当好,幅度相似;另外,

28、PMF解析的源分布通常与测量的源分布类似。在补充工作中,Rizzo和Scheff(2007b)使用CMB PM源文件的信息来影响PMF结果,并使用CMB结果来帮助控制PMF中的旋转。 Jaeckels等(2007)在CMB和PMF中使用有机分子标记与元素碳(EC)和有机碳(OC)。对于大多数因素,发现了良好的相关性,其中一些因素存在一些偏差。他们还发现一个额外的PMF因子不符合任何CMB因素。上述模型是互补的,只要有可能,应与PMF一起使用,使源分配结果更加健壮。此外,威廉克里斯滕森(William F. Christensen)在杨百翰大学(Brigham Young University)

29、和其他研究人员开发了统计受体建模方法。2. PMF的使用PMF已经应用于广泛的数据,包括24小时指定的PM2.5,尺寸分辨的气溶胶,沉积,空气有毒物质,高分辨率测量,如来自气溶胶质谱仪(AMS)和挥发性有机化合物( VOC)数据。参考文献(第9节)提供了多种参考文献,其中已经应用了PMF。在多变量受体建模工作手册(Brown et al。,2007)中提供了PMF使用的其他讨论。鼓励用户阅读与其数据相关的论文以及源文件测量文件。用于PMF分析的方法多年来已经发生变化,因为诸如限制的选项已经可用。关键参考文献总结在表1中表1.关键参考摘要。Brinkman,G。万斯Hannigan,M.P。米尔

30、福德(2006年)。使用合成数据评价正矩阵因果分解作为来源PM2.5分配工具曝光数据ENVIRON。科学Technol。,40(6):1892-1901。使用确定系数(R2)和归一化总误差(NGE)用于源贡献比较和根平均值平均误差(RMSE)用于源分布比较。R2测量实际源中方差的分数贡献。NGE和RMSE是对源的准确性的度量贡献或简档估计。选择RMSE进行配置文件比较以放置对最大分数中存在的化合物的最大重量,最重要的来源分配目的,总计大规模分配是目标。Chen,L.-W.A。洛文塔尔D.H; Watson,J.G。Koracin,D .; Kumar,N。克尼平,E.M。; 惠勒,N。 克雷格

31、Reid,S.(2010)。往有效的来源分配使用积极的矩阵分解:模拟实验PM2.5数据。 J.空气废物管理。 同时,60(1):43-54。使用度量来衡量已知来源之间的差异简介和PMF提供了贡献。 使用最小化技术来找到正确的一组参数值,这有助于将真实的源文件与预测的源文件密切相匹配。使用模型中的源文件不确定性不大输出。Christensen,W.F。绍尔,JJ(2008年)。 物种的影响不确定性扰动溶液的稳定性正矩阵分解的大气颗粒物物质数据ENVIRON。科学。Technol。,42(16):6015-6021。通过乘以每个原始数据创建一个扰动的不确定矩阵由对数正态生成的随机乘数的不确定性值分

32、布平均值为1,标准偏差(和CV)等于0.25,0.50或0.75。 测量的平均值三种情景的相对误差分别为8,14和17分别。与今日估计来源有关的相对错误贡献可能是相对误差大小的两倍与平均来源捐助的估计数有关10个来源捐款中的4个错误超过30最大扰动场模拟中的源轮廓估计的稳定性各不相同来源之间很大程度上与扰动之间的平均相关性汽油排气轮廓和真实轮廓等于只有59最大的扰动场景。Hemann,J.G。布林克曼G.L; Dutton,S.J。汉尼根,融点; Milford,J.B。 磨坊主,S.L.(2009年)。 评估正矩阵分解模型拟合:一种新的方法估计不确定性和偏见在因素贡献中测量时间刻度。Atmo

33、s的。化学。 Phys。,9(2):497-513。开发了一种新的方法来估计模型拟合不确定性与每个时间尺度的偏差,与要素贡献有关。 一个循环块BS用于创建与之相同的复制数据集受体模型然后适合数据。神经网络进行培训,对化学物质进行分类简介,而不是相关的贡献时间序列,而这一点分类用于整合模型中的因子排序与复制数据集相关联的结果。结果表明因子贡献估计的变异性不一定包含模型错误:贡献估计可以在结果中具有小的相关变异性也是非常失之偏颇。亨利,克里斯滕森E.R.(2010)。 选择一个适当的多变量源分配模型结果。ENVIRON。科学。TECHNOL,44(7):2474-2481。源分配结果有利于在数据中

34、的边缘Unmix是明确的和PMF当几个零存在于加载和得分矩阵。 因为这两个模型都被看见潜在的弱点,都应适用于所有情况。建议EPA批准的PMF和Unmix版本都应用于环境数据集。 如果两者生产非常类似的结果,然后一个人增加了基于事实的信心两种独立的分析方法相互支持。 如果PMF和Unmix结果是不同的,然后检查估计的来源组成:如果这些有很多零,则PMF结果应该是首选,但只有当Unmix诊断边缘图显示一个或更多的边缘未被数据清楚地定义。Kim,E。 霍普克(2007年a)。对照样本物种之间具体的不确定性和估计不确定性来源分配形态趋势网络数据。Atmos的。 环境,41(3):567-575。本研究

35、的目的是比较估计的使用情况PM2.5源分配的分数不确定度(EFU)(空气动力学直径小于2.5m的颗粒物)在特定趋势网络(STN)监测点测量使用SSU(标准STN不确定度)获得的结果。因此,执行了STN PM2.5数据的源分配他们的贡献是通过应用估计的PMF用于两个选定的STN位点,Elizabeth,NJ和Baltimore,MD与SSU和EFU用于通过X射线测量的元素荧光。 PMF解决因素简介和贡献使用EFU类似于在两个监测点使用SSU的那些。归一化浓度的比较表明STN SSU估计不是很好。本研究支持使用EFU为STN样本提供有用的错误结构STN资料来源分析研究。暗示与STN数据相关的不确定

36、性的缺陷。促进EFU通过SSN。拉特拉 Stani,G。Cobelli,L .; Duane,M。 Junninen,H。阿斯托加 拉森(2005年)。 半连续GC分析和受体来源建模分配臭氧前体烃类Bresso,Milan,2003. J.Chromatogr。 A,1071(1-2):29-39。提出了一种新的方法,输入的不确定性是允许作为光化学反应性的函数漂浮气氛和每种化合物的稳定性。Lowenthal,D.H。 拉恩(1988)。 区域测试元素示踪剂的污染气溶胶。 2.敏感性签名和对变化的分配在操作参数。Atmos的。 环境,22:420-426。与HYSPLIT一起直接使用PMF和Un

37、mix使用合成数据确认结果。Miller,S.L。 Anderson,M.J。Daly,E.P。 米尔福德(2002年)。 资源曝光分配挥发性有机物化合物。 一,评价受体模型使用模拟曝光数据。Atmos的。 环境,36(22):3629-3641。评估了四个受体定向的源分配模型将它们应用于模拟的个人暴露数据进行选择由已知的蒙特卡洛取样生成的挥发性有机化合物来源贡献和资料。曝光源建模是环境烟草烟雾,油漆排放,清洁和/或农药,汽油,汽车尾气等废水处理厂排放。受体模型分析是中巴,PCA /绝对主成分分数,PMF,和组成估计/来源的图形比率分析按明确限制因素分配,并入联合特派团模型。所有型号仅确定总曝

38、光的主要贡献者浓度。 PMF提取因子分布最为密切代表了用于生成模拟数据的主要来源。没有一个模型能够区分来源类似的化学特征。来源平均贡献了5VOC暴露总数未确定。Reff,A。 Eberly,S.I。巴维,P.V。(2007年)。接收器环境建模颗粒物数据使用正矩阵分解:审查现有方法。空气废物管理。同时,57(2):146-154。PMF的应用和使用指南。Shi,G.L。 李,X。 Feng,Y.C。王先生 Wu,J.H。 Li,J。Zhu,T。(2009)。综合来源分配,使用正矩阵分解 - 化学质量平衡和主要成分分析/多线性回归化学质量平衡模型。Atmos的。环境,43(18):2929-293

39、7。袁,闵绍,Gouw,J。 大卫帕里什D .; 路, 王先生曾,L .; 张,Q。 宋,Y。Zhang,J。 胡,M,(2012)。挥发性有机化合物(VOC)在城市空气:如何化学影响解释积极矩阵分解(PMF)分析,J. Geophys。水库。,117Zhang,Y.X。 Sheesley,R.J。 Bae,M.S。 Schauer J. J.(2009年)。 基于分子标记的正基因分解模型对受体观察数量的敏感性。Atmos的。 环境,43(32):4951-4958。2002年4月至2003年5月收集了以分子标记为基础的正分子因子分解(MM-PMF)来源分配模型,每日PM2.5样本在东圣路易斯

40、收集的观察次数PMF需要一组由跨多个样本测量的参数组成的数据集。 例如,PMF通常用于特定的PM2.5数据集,在100个样本中有10到20个物种。 还需要为每个物种和样品分配不确定性值的不确定性数据集。 使用传播的不确定性或其他可用信息(如并置采样精度)计算不确定性数据集3.安装EPA PMF 5.0EPA PMF 5.0可以通过电子邮件NERL_RM_S从EPA获得。 要安装程序,请运行EPA PMF 5.0 Setup.exe并按照屏幕上的安装说明进行操作。 安装程序在软件的Program Files文件夹中创建EPA PMF子文件夹,并在Documents文件夹

41、中为数据文件创建一个EPA PMF子文件夹。 安装问题和软件错误信息应报告给Gary Norris全球特色用户可以在整个EPA PMF 5.0中访问以下功能:分发数据。可以通过在列标题上左键单击鼠标按钮对表中的列进行排序。单击一次将按升序对项目进行排序,然后单击两次将按降序对项目进行排序。如果列已经排序,标题中将出现一个箭头,指示排序方向。保存图形。所有图形输出可以通过右键单击图像以各种格式保存。可用格式为.gif,.bmp,.png和.tiff。在同一菜单中,用户可以选择复制或打印图形。堆叠图表选项也可用于在一页上组合配置文件或时间序列。选择“复制”时,图形将复制到剪贴板。当选择“打印”时,

42、图形将自动发送到本机的默认打印机。保存图形时,将出现一个对话框,以便用户可以更改输出文件的文件路径和文件名。插图。任何图形都可以在新窗口中打开,方法是右键单击图形并选择浮动窗口。用户可以根据需要打开任意数量的窗口。但是,当模型参数和输出改变时,浮动窗口中的图形不会更新。调整选项卡中的部分。许多标签具有由灰色线分隔的多个部分(图2;红色箭头指向灰色条,使用户可以调整高度和宽度)。可以通过点击灰线并将其拖动到所需的位置来调整这些部分的大小。指定所选数据点。当用户将光标移动到散点图或时间序列图上的一个点上时,该点用虚线方框概括,表示状态栏中的信息所指的点。使用列表和表格上的箭头键。选择(通过单击或选

43、项卡)列表或表格后,键盘箭头键可用于更改所选行。访问帮助文件。大多数屏幕的左下角都有一个“帮助”快捷方式,用户可以访问与当前屏幕中的主要功能相关联的帮助文件。使用状态栏。大多数屏幕在窗口底部都有一个状态栏,为用户提供了额外的信息。此信息会根据所选标签进行更改。个人标签详细信息将在本指南的后续章节中讨论。浓度散布图屏幕上的状态栏的示例如图2的底部所示。 图2.可调整大小的部分和状态栏的示例。5.开始每次启动EPA PMF 5.0程序时,会显示一个包含软件开发和各种版权信息的启动画面。用户必须单击确定按钮或按空格键或Enter键继续。第一个EPA PMF窗口是“数据”选项卡下的数据文件,如图3所示。在此屏幕上,用户可以提供文件位置信息,并进行所需的选择,用于运行模型。此屏幕有三个部分:输入文件(图3,1),输出文件(图3,2)和配置文件(图3,3),每个部分在下面详细描述。 EPA PMF 5.0可以读取多个站点数据;物种浓度或源贡献的时间序列图以与用户提供的数据相同的顺序显示,PMF显示分隔站点的垂直线。数据文件屏幕底部的状态栏指示程序的哪个部分已经完成。在数据文件屏幕上任何用户输入之前,状态栏显示红色的“NO浓度数据,NO不确定性数据,NO基本结果,NO Bootstrap结果,NO BS-DISP结果和NO DISP结果”。当任务完成时,“否”被替换为“有”,文本

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