【石墨相氮化碳改性研究文献综述1800字】

石墨相氮化碳改性研究文献综述为了解决上述石墨相氮化碳的缺点，人们展开了大量基于g-C3N4光催化体系的研究，通过各种方法对g-C3N4进行改性，提高其光催化性能。当前运用较多的手段可分为形貌调控、缺陷工程和掺杂改性三类。掺杂改性被广泛认为是一种较好的通过调控能带结构、增强光吸收等途径来提高g-C3N4光催化性能的方法，目前掺杂改性可分为元素掺杂和小分子共聚合改性两大类，通过掺杂阳离子、阴离子和有机小分子，能够调节g-C3N4的能带结构和氧化还原电位，进而改善其催化性能。其中共聚合改性技术是一种专门针对g-C3N4聚合物的重要改性技术，能有效解决g-C3N4共轭体系的扩展仍然不充分且导电性能比较差的缺点，还可以调控其物理与化学性质。得益于有机物种类繁多，大批的有机分子可作为共聚前体进入g-C3N4聚合物的骨架结构，对其结构和组成进行优化，从而得到理想的高效光催化剂。Wang等学者们[19]利用二氨基马来腈（DAMN）、2-氨基噻吩-3-甲腈（ATCN）、2-氨基苄腈（ABN）、均苯四酸二酐和2，6-二氨基吡啶等含有芳香族基团的单体对g-C3N4进行共聚改性。Wang等学者们[20]使用巴比妥酸（BA）与双氰胺进行热聚合反应，得到的样品吸收边带增加，由于单体加入量不同，吸收带边发生470nm-750nm的红移，可见光吸收范围增大。氮化碳前驱体中存在氰基与氨基，氰基与氨基在聚合过程中发生亲电/亲核加成反应。如图1-4所示，类似苯胺类、ABN、苯腈类等含有氰基或氨基的芳香族化合物与单氰胺共聚，能使氮化碳π电子的离域增强，从而增大氮化碳光响应范围。图1-4苯胺与氰胺类单体加成反应过程图[21]Fig.1-4Processdiagramofadditionreactionofcyanamidewithanilinemonomers[21]郑华荣等学者们[22]采取双氰胺为该实验的前驱体，同时将二氨基马来腈与双腈胺进行结合，从而使其进行高温共聚合反应，最终制备出g-C3N4。经过对其进行表征，对g-C3N4中掺入DMNA后的光吸收特性、化学结构、晶体结构以及水解制氢能力等方面的影响进行研究与分析，经过研究可知：g-C3N4经过改性之后还拥有石墨相结构，然而在g-C3N4表面上，DMNA能够变为异质结，进而强化其π键共轭体系，推动电子空穴的转移与传输，当加入十毫克的DMNA时，与单纯氮化碳材料在可见光照射下制氢的效率相比，复合催化剂高出其4.5倍。Zhang等学者们[23]基于这些方面，针对氮化碳材料，采取各种具有氰基或氨基的小分子单体对其实施共聚合改性，能够使氮化碳材料的导电性能与光吸收性能得到较大的提升，从而使其光催化产氢能力以程度不一的水平提升，例如2-氨基苯腈(ABN)，第一步在550摄氏度下与双氰胺混合进行热处理，从而获得比例不一的ABN-CNx，将其与水在可见光下分解制氢的产率进行比较，党加入五十毫克ABN的时候，能够使复合氮化碳获得的产氢效率达到最大。近些年，这一研究团队[28]合成了3-氨基噻吩-2-腈(ATCN)，同时根据氰基与氨基都拥有亲核/亲电进攻的特征，在氮化碳材料里面掺入ATCN，可见图1-5，主要是ATCN与双氰胺的亲核反应过程，从其结构层面而言，采用第一性泛函数理论进行研究与分析，结果显示在氮化碳材料中掺入ATCN能够让整体上带隙能力缩减，缩减数值为0.54eV，并且还能够使其LOMO能及减少0.18eV，HOMO能级增大0.36eV，在氮化碳架构里面掺入负电子的噻吩结构，能够将其表面与体积特性改变，例如在氮化碳表面上生成二元结构能够推动空穴与电子的传输与转移，经过将其电子能带进行调整能够使获得的带隙更好，由于在氮化碳材料中掺入ATCN，因此材料的结晶、形貌以及结构完整性也被优化与改善，根据光催化性能测试结果显示，该物质的加入也能够在极大程度上增大在可见光照射下氮化碳材料水分解产氢的效率。图1-5ATCN与DCDA的亲核反应过程[24]Fig.1-5nucleophilicreactionprocessofATCNandDCDA[24]参考文献[1]YanSC,ZouZG,LiZS.Langmuir,2009,25(17):10397.[2]DongF,WuLW,SunYJ,etal.JournalofMaterialsChemistry,2011,21(39):15171.[3]JiHH,ChangF,HuXF,etal.ChemicalEngineeringJournal,2013,218:183.[4]夏雪,潘云霞,李梦祝.共聚改性g-C3N4-N可见光催化降解RhB的研究[J].光谱学与光谱分析,2021,41(02):517-522.[5]郭雅容,陈志鸿,刘琼,张正国,方晓明.石墨相氮化碳光催化剂研究进展[J].化工进展，2016(07).[6]史振涛,王瑾,许士洪,李晔.石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究[J]，武汉理工大学学报.2014(09).[7]胡馥鹏.g-C3N4的合成、改性及其可见光催化降解染料废水的性能研究[D].合肥工业大学,2020.[8]KrokeE,SchwarzM,Horath-BordonE,etal.Tri-s-triazinederivatives.PartI.Fromtrichloro-tri-s-triazinetographiticC3N4structures[J].NewJournalofChemistry,2002,26(5):508-512.[9]郭淑慧．ｇ-C3N4／TiO2复合纳米材料的制备及可见光催化性能研究［D］．重庆：重庆大学，2014.[10]楚增勇，原博，颜廷楠．ｇ-C3N4光催化性能的研究进展［J］．无机材料学报，2014，29(8)：785-794．[11]李宇涵．石墨型碳化氮的微／纳观结构优化及可见光催化净化气相NO的性能增强机制［D］．重庆：重庆工商大学，2015.[12]章天涯．碳纤维布上氮化碳纳米材料的制备及其光催化性能研究［D］．上海：东华大学，2016．[13]高聪聪.ｇ-C3N4基光催化剂制备及性能研究[D].济南:济南大学,2018.[14]WangXC,MaedaK,T