巨电流变效应：微观机制.doc

齐齐哈尔大学毕业设计（外文翻译）题目 巨电流变效应：微观机制学院 理学院专业班级 物理081学生姓名 指导教师 2012年4月25日陈书宇,1 黄先祥,1 尼科 f. a. 安迪 vegt,2 温为佳,1和升平1,*1物理系和威廉米乓纳米科技学院香港科技大学，中国,香港, 九龙, 清水湾2达姆施塔特技术大学, 智能接口中心，德国,达姆施塔特市64287，彼得森大街32号 (2009年11月19日获得,2010年7月出版)电流变流体构成的胶体，可以改变其流变特性后，电场中的应用类型。最近发现的巨电流（德国）的影响打破了传统的er效应的上限，但仍然缺乏一个微观解释。利用分子动力学模拟被困在两个极化粒子之间的纳米接触内的尿素硅油混合物，我们发现，电场可以诱导形成定向偶极细丝（尿素）纳米禁闭的两个边界的桥梁。1d交叉尿素分子微观几何，通过油链所提供的约束作用，实现一个三维的基础上解释这种现象。由此产生的电能密度产生出色的所观察到的ger屈服应力的变化电场的作用doi:10.1103 / physrevlett.105.046001 pacs编号:83.80。 gv,83.60.np电流变(er)流体1-15 是一种可以通过应用一个外电场改变他们的流变特性的胶体分散体系。传统的外阻机制是基于引起介电常数对比的流体与固体颗粒的极化诱导6、12。最近电流变作用的最大的发现 7-12,覆盖着草酸盐的尿素钡纳米粒nh2conh2 batioc2o42, 或短期btru,在硅油中分散,表明理论的上限外阻效果不再适用于这种新型材料。相反,一个唯象模型的机制,基于尿素分子偶极排列在小接触区域的纳米粒子, 取得一个适当观察效果的效果7、9、12。然而,一个微小的图像可以发生至今未能持久的转向力。此外,无论分散加油链是否能使固体颗粒润湿，效果都是高度敏感的(第十条、第十一条,与传统er流体相对比,一个自然的问题是如何观察可以整合成一个连贯的ger机制。鉴于外阻的影响已经被许多不同的材料体系复制的事实,因而成为一个更加全面的效果14、15,回答上述问题不仅是及时地,而且也可能揭示如何设计在分子偶极子中控制大型电力能量储存的总体战略。在本文中我们用分子动力学(md)耦合去显示局限在两个边界表面（下面基板的指示)的一个混合的尿素分子链间硅油的纳米接触,通过油膜的孔隙尿素分子偶极排列可形成蛇形基板的桥梁。与没有油链相比,有石油链时所需的电场发现调整尿素偶合只能降低2至3的因素。此外,丝的形成是一个偶极排列的界面现象,直接意味着面积比例的特点8支持纳米分散体系。一个不润湿的石油将引起相分离而形成大的聚集,从而达到抑制ger的效果第十条、第十一条。我们给一个简单的论点,涉及分子偶极子极化率的依赖维度,在模拟中用以解释所有的观测现象。电能量密度的计算表明,在限制基底中偶极细丝之间对齐会引起非常重要的有吸引力的相互作用。在模拟结果中ger屈服应力的数据集展示合理的参数值与可说明的行为比例。此外,分子偶极排列的机制下的一维限制显示效果可能只会证明一方面的结果。在约束条件下水丝的形成可能会导致更强劲的力量和更大的比范德华相互作用。在这篇文章末我们给出关于诱发波动分子偶极排列的一个合理的推测。众所周知,由于“尿素”溶液热力学性质,尿素分子易于显著地聚合在亲水性固体颗粒的表面16、17,形成一个(不均匀)液体涂料9。因此,我们模拟的体系被以每2.9 nm的间隙分开的两条平行边界基质纳米粒子的接触。用分子动力学耦合对其进行gromacs打包18,采用参数化力场来形容尿素(19), 以聚二甲基硅氧烷(硅油)20,21水分子包含一个矩形框和周期边界条件。力场模拟的相互作用,并没有引起的粘合键的互动关系,即范德华和静电相互作用。以一个时间步长为2的积分使用震动方法限制键长（22)。远程的库仑相互作用被粒子网格计算得到ewald算法算出23,使用静态边界,一个栅格间距0.12 nm和从1.1 nm的真实空间缺口。范德华力在相同的距离处被剪除,适宜的潜力。提出相互作用式更多细节给出的力场24;它们的相关参数值已被广泛地使用24。应该指出的是, 我们是通过berendsen25的算法计算出该耦合热值。硅酮油(以聚二甲基硅氧烷(pdms)或被认为是系统的一部分,我们用聚集的方法终止每链10个单体单元的硅油链。对ger纳米颗粒来说，硅油是一个典型的分散剂,与先前的实验研究表明,纳米粒子之间的相互作用依赖于分散剂11。这表明,硅油链对ger现象有关键的影响。这一事实表明湿硅油粒子是由于草酸在核心纳米粒子处聚合和尿素图层具有的不均匀性。在这个模拟中我们认为只有一个像润湿沙子一样的硅油尿素混合物被限制在间隙范围,一层一层的水分子在每个分界处抑制谐波的潜在均衡26。两个水的存在以及“软”制约潜力在物理上是合理的。如每个钡钛氧基携带10个水分子一样,钡原子携带着个水分子，剩下的三个补充间隙27。一个平衡的合约在没有作用场的298 k首次执行。因为尿素的疏水性质和硅油的自然亲水性，在硅酮油膜的间隙中尿素分子首先被隔离。当电场开放时,有人看见尿素分子从两边扩散到硅油层, 通常与他们的分子偶极沿着磁场方向排列,间隙的两边形成细丝桥。图1显示一个仿真快照说明了在0:2 v = nm的电场下的系统总体结构。通过左侧面板的图1(a)可以很清楚地识别灯丝结构。在右方面板我们明确划定了在细丝中尿素分子之间的氢键。在灯丝上一个典型的偶极矩是沿着 3 d电场方向。细丝的形成总是开始于基片,并且在我们的 10纳米模拟缝隙中没有形成。因此细丝的形成(因此提高对准)是一个固有的界面效应如图1(颜色如图)。(一)取自于md的运行快照表明了尿素长丝在0:2 v = nm电场下的结构。在这种情况下的裂缝是2.9 nm。甲基集团被描述成一个单一的绿色(中等灰色）球体。氧、氢、氮、碳、硅元素分别用(中等灰色)红,白,蓝(黑灰中间色)、深蓝色(深灰色),黄色(浅灰色),表示。只有部分水边界层用(红色灰白色)显示。磁场的方向垂直于边界流层。在右方面板上,展示了灯丝结构中的尿素分子之间的氢键(用明亮的黄色线表示）。为了揭示氢键，这里的硅油链是黑色的。(b)在间隙中的最大厚度的石油层是根据所应用的电场来划分的。实线出现在眼前并且衰减长度小于4 - 5 nm。图1(b)表明了不同气隙的大小的结果,并发现了不能观察到细丝的领域。它要求领域间隙的大小在8 - 9 nm。这本质上为ger效应设置了一个长度尺度。由于长度尺度的小量级、ger效应可能被视为一种界面现象,其大小与界面区缩放8量级。电场需要由平均j-p e j点能量规定的分子偶极子排列成线性的,在目前的情况下,阈值场是0:2 v = nm 。我们也调查到含油链的箱子的缺少了,取而代之的是密度设置在1:32 g = cm3均匀分散的尿素分子。在那种情况下,对准领域是 0:5 v = nm。依靠二5因素降低了油的校准域 24。可能是由于对外露油链的约束效应,随之降低调整领域的渗透和有限长度, 使花丝形成。由于油链的自然亲水性,当形成氢键的时候，在尿素分子中油链甲基和原子之间排斥的相互作用能够充当一个捐助者和接收者。这种反感的相互作用促进了单一的尿素分子的形成,包含了由局限于“轴”的多个尿素丝疏水性小孔,被迫开放孔隙空间的文件(左面板尿素偶极图。1(a)。在作用场上,这样的禁闭,降低数值倾向尿素偶极子相空间中的,与氢键相互作用一起合作如右面板图1(a)大幅增加了尿素偶极子的灵敏度。这是为3 d热平均偶极矩沿沿电场方向所赋予的功能。hpi3d =p0 cothp0e=kb t kbt=p0e,尿素分子 p0 4:6 28.如果没有1d，式子将为hpi1d =p0 tanhp0e=kb t 24. 无论e是取什么值，ap hpi1d hpi3d总是正的(e.g., at 0:3 v=nm it is 2.12 d); 因此ape为尿素分子与油膜来开发一个更广泛的界面提供驱动力形成的一维丝的突破。油膜尿素扩散的密度反映了驱动力的量级。花丝中尿素分子之间氢键的存在意味着他们的积极贡献(根据尿素分子)可以帮助反平衡那些(3 d)尿素分子的色散。电力校准能量作为主导因素,从而也就显现出来了。我们注意到hpi1dhpi3d 0:8p0,所需的电场值在一维情况下只是在3维情况下的0.25倍。仅对模拟的观察发现，从而大大降低对准领域的维数效应。另外,作为 ap ! kb t=e, 这意味ape接近定值,-kbt、不受e的支配.这与饱和行为是一致的如图1(b)。更多原理的定量版本将被别处记录。我们注意到的细丝分子的形成已经在不同的环境下的md模拟中观测到29、30。在两个纳米接触区负责大部分的整体流变特性的纳米颗粒悬浮液,而且对ger效应这是特别正确的,可以成为固体悬浮在一个电场一样,随之而来的还有屈服应力。在应用电场下悬浮液成为固体时，随之而来的还有屈服应力。为了获得屈服应力和电场之间的关系,我们计算模拟盒在不同领域下的总势能密度，在零场总势能被减去。不同的ae结果是消极的, 标志着两个边界表面之间有一个巨大的吸引力。图2标绘的是aw,作为一个功能的电场(红色曲线)，是根据ae除以模拟样品的体积得到的 190 nm3。如果模拟的产生的确是ger原理，由于屈服应力与aw成正比，所有的实验屈服应力与电场数据应该能够认定为这个关系。由于纳米微粒的大介电常数,因此在接触面积上的浓度效应领域，在纳米颗粒接触区一个因素 100 - 300(实验电场相比）使电场强度增强319条、第十四条、第十五条。因此在间隙领域的0:5 v = nm与实验作用领域的5000 v= mm (或更少)大致一致。从图2,我们得到 25 mpa在0:5 v = nm处存在能量密度。这个能量密度必须是按ger流体的能量密度的稀释体积定标的,因此纳米间隙的地区被认为是在两个纳米粒之间的最接近点的构成域。因此电能的间隙应该以d3的体积平均，d为纳米颗粒直径。为d 50 100nm,我们190 nm3样品的量, 100010; 000。两个都是假设的。电能量密度功能绘制电场。定标数据来自于在曲线上实验的三个集合的叠加。电场e从测定的em by e em被获得,(是场增强因子见说明详情)。测定的屈服应力与电能的能量密度aw aw y=10有关,是体积稀释系数。样品1(参考文献7)是一个由分散在硅油里50 70 nm的纳米粒子的磁悬液;样品2(参考文献8)是由小粒子组成的; 样品3(参考文献11)在硅油中分散有稍微较大粒子氢氧基终结聚合物。1.2和3的(, )值分别为(281.2 ,7590), (100,974)，可以使用通过适当安装的原子力显微镜观察到样品应力可能表示当x 1=aw=,，其中表示应变。x a为一个线性的应力应变关系, 它遵循 aw = 2a2。如果压力应变关系偏离线性最大应变值，1/2可能由一个较大的数值取代，但这种偏差可以归纳到因素中。由于屈服应力xya“0，我们有xy2aw= 0, 其中0 0： 2 （弧度） 是在屈服点的应变。通过适当扩大和值的实验数据，如标题图2所示。 可以看出，所有这三个数据集md模拟得到的曲线下降。我们的模拟结果作为和物理合理的范围内下降值，从而提供了一个ger效应的微观帐户。两极化基板之间的相互作用，可能出现0:2 v = nm相对较低的潜在新形势。考虑在纳米间隙，作为一个小电容的纳米级的差距，按照均分的原则，将有热能kb t =2。这