北京城市放射性废物库的源项调查.docx

radiation protection2002 年 5 月may 2002北京城市放射性废物库的源项调查岳维宏 刘春秀李政水肖雪夫雷忠龙岳清宇杜洪铭(中国原子能科学研究院 ,北京 ,102413)摘 要 北京城市放射性废物库是我国建成的第一个收储城市放射性废物的暂存库 。经过 30 多年运行 ,目前已经停止收贮工作 ,准备退役 。本工作是该库退役之前的源项调查工作 。经调查 ,北京城市放 射性废物库共收贮了 570 m3 的放射性废物和 2 582 个放射源 ,总活度 8. 39 1012 bq 。关键词 源项 调查 城市放射性废物库1废物库简介北京城市放射性废物库位于北京市平谷县 城东南夏各庄乡南太务村南山 ,距北京市中心 直线距离 80 km , 距平谷县城 7 km , 库区占地 面积 85 000 m2 , 废物库区为三面环山的小盆 地 。库区的主要设施简介如下 :1) 01 # 固体废物库该库是 1993 年由原液体废物库 ( 1963 年 建) 改建为固体废物库 ,一直未投入使用 。库由 两个大的圆形库坑组成 ,每个圆形库坑又分成4 个相同的扇形小库坑 。总容积 400 m3 , 库深5 m ,地上卸料厅高 4 m 。库内设有通风系统 、 废物吊运系统 。2) 02 # 固体废物库该库总库容 420 m3 ,库内分为三个库段 :碎 料废物库段 (270 m3 ) 、废设备库段 ( 90 m3 ) 和动 物尸体库段 (60 m3 ) 。库深 4 m ( 动物尸体库段 深为 2 . 5 m) ,卸料厅高为 4 m 。截至 1998 年 ,该 库除动物尸体库段尚有约二分之一容积未装满 外 ,其他两个库段已装满碎料废物 ,而且卸料厅 内已堆积了约 184 m3的碎料废物和废设备 。3) 03 # 、04 # 和 05 # 废放射源库为收贮北京市的废放射源 ,先后于 1966 年和 1969 年建成 05 # 废源库 ( 建筑面积 20 m2 ,库 容约 40 m3) 和 03 # 、04 # 废放射源库 (两库相连 ,总建筑面积 76 . 5 m2 ,库容约 100 m3 ) 。废源库是地下沟槽式或地下坑式建筑 ,深度 1 m ( 03 # 库深 2 m) 。各类废放射源装在不同的容器 ( 有 铅罐 、石蜡罐 ,也有木盒 、纸盒 、塑料袋等) 内 ,摆 放在废源库的沟底或坑底 ,还有叠放的 。截止1998 年底 ,三个废放射源库均剩余不到 1/ 5 的库容 。4) 天然蒸发池废物库运行产生的淋浴水 、冲洗运输车辆 水 、洗衣去污水和其他认为有轻度污染的用水 , 均经特排管道输送到天然蒸发池内利用天然蒸发的方法进行处理 。该池为混凝土结构 ,直径25 m ,高 4 m 。目前 ,池内贮水高度约 3 m ,池中 已长满芦苇 。由于历史等原因 ,北京城市放射性废物库 收贮的绝大多数废物未经统一包装散投入库 ,废物收储的档案不全 。同时该库从 1973 年开 始收贮清华大学核能技术设计研究院 的放 射性废物 (此类废物属于核设施废物 ,废物活度 大 、半衰期长 ,占库存废物总体积的 30 %左右 ,第一作者简介 :岳维宏 ,男 ,1967 年出生 ,1988 年毕业于华东地质学院水文地质专业 ,2000 年在中国原子能科学研究院获辐射防护与环境保护专业硕士学位 ,高级工程师。 1973 年时此单位名称为清华大学核工程研究设计院 ,下同。164 辐射防护第 22 卷 第 3 期却占总活度的 85 %以上) , 与城市放射性废物混放在一起 。置 、存放时间 、废物体积 、包装情况 、包装体表面剂量率 、包装体表面污染值 、废物中主要核素比 活度 、调查单位 、调查人员 、调查时间等 。2源项调查内容1) 调查 02 # 固体废物库内各类废物的体 积和各核素的比活度以及工艺设备的污染情况等 。2) 调查 03 # 、04 # 、05 # 废放射源库内存放 的放射源的个数 、核素类型 、当前的活度以及物 理状态 、包装情况等 。3) 调查天然蒸发池水中及沉积物中的放 射性核素含量 。4) 调查辅助设施 (包括浴室 、汽车库 、锅炉房 、监测室等) 的表面污染情况 。5) 调查废物库区内及周围 2 km 范围内的 环境介质中的放射性水平 。调查结果1) 02 # 库存废物的种类包括 :放射性污染的材料 (也称碎料废物) ,主要 包括被污染的各类金属 、非金属材料 ,如 : 工作服 、劳保用品 、实验用品 、纸张 、塑料 、棉纱 、布料 、玻璃器皿 、金属器皿等 。放射性污染的工具设备 (也称废设备) ,主 要包括污染的仪表 、管道 、手套箱 、工作台 等工具设备及过滤器芯子等 。试验用的动物尸体 :主要来自卫生 、医疗 、 防疫等科研单位 , 如试验用过的狗 、猴 、鼠 、兔的尸体 。放射性固化体废物 。2) 02 # 库内贮存碎料废物总体积 544 m3 (其中库坑内 360 m3 , 盖板上 184 m3 ) , 总活度 约 1 . 3 1012 bq (35 ci) ,主要包装形式为 20 l 的塑料袋 。3) 02 # 库内库存动物尸体废物约 23 m3 ,存 放在 2 号 、5 号 、6 号 、7 号和 8 号库坑内 ,总活度 约为 1 . 85 1011 bq (5 ci) ,主要包装形式为装有 防腐剂的圆形瓷罐 。4) 库存废设备共计 20 件 , 设备表面污染 核素主要有137 cs 、90 sr 、235 u 、232 th 等 , 大多数废 设备存放在 02 # 库内卸料厅内 。5) 02 # 库第 17 号库坑底部存放的清华大 学核能技术设计研究院送贮的 6 个不锈钢罐装 高放固化体总活度 4 . 55 1012 bq (123 ci) ,主要核素是137 cs 、90 sr 等长寿命裂变产物 , 主要核素为239 pu 和238 pu , 核素比活度为 2 . 37 105bq/ kg ,属于非废物 。表 1 列出了 02 # 库内各类废物的源项调查 结果 。3 . 23 库存固体废物源项调查3. 1 调查方法1) 现场取样和实测废物的体积 。对 02 # 库内每个库坑内的碎料废物采取分 三层随机取样的方法取代表性样品 ,共有碎料废物样约 300 个 ,取得碎料废物样品 155 个 ,为 本次工作专门加工了一个长柄夹具用以取样 。对废设备则采用擦拭取样法测定其表面污染水平 ,共取废设备擦拭样 40 个 ,其中每件设备取2 个样品 。废物体积的确定采用直尺和皮尺进 行测量后计算 。2) 在实验室中测量样品中核素的比活度 。 取得的样品运回中国原子能科学研究院进行谱分析 、谱分析和放化分析 ( 放化分析主要是分析废物中的核素) ,确定比活度 。3) 查找存留下来的废物收贮记录 ,与废物 实物进行对照 、分析 。4) 历史追溯性调查方法 。主要是针对库存的一些活度高 、测量比较 困难的废物固化体 ,例如 :清华大学核能技术设计研究院送贮的高放废物固化体和有关医学研究单位送贮的动物尸体等 ,均对当事人进行了 专访 ,并尽量查找相关的原始记录资料 ,以掌握 当时的详细情况 。调查记录的主要内容为 :废物类别 、贮存位4库存废放射源调查4 . 1调查方法从北京城市放射性废物库放射源的原始台帐1可以看出 ,库存的废放射源有的核素不详 ,有的物理状态不详 , 有的送贮单位不详 。90 %的放射源出厂日期不清楚 。165 岳维宏等 :北京城市放射性废物库的源项调查表 1 02 # 库库存废物的源项调查结果tab. 1 the source terms of the beijing radwaste repository no . 2序号废物名称包装体主要核素总活度(bq)数量贮存坑号90sr ,60co ,137cs ,232th ,235u塑料袋铁桶 木箱碎料废物1 . 3 1012544 m3919 号及盖板上1塑料布简单包装90sr ,137cs ,235u ,232th废设备较低( 表面污染)20 件盖板上及 9 号23h ,90sr ,14c ,1i2,5147pm ,239pu3动物尸体瓷罐( 有防腐剂)1 . 85 101123 m32 , 58 号4155 1012(1142 107) 1)90sr ,137cs ,239pu4高放固化体不锈钢罐60 kg17 号6104 1012570 m3合 计1) 239pu 和238pu 等核素总活度。本次调查采用的方法为 :1) 对已知其核素类型 , 活度不详的源 、 中子源 ,将源从库坑内回取 、启盖后分别使用 剂量仪表和中子剂量仪表测定不同距离处的 照射 量 率 和 中 子 剂 量 率 , 再 计 算 现 存 活 度2) va2j215a 型 x、剂量率仪 (德国产) ,用于照射量率测量 ;3) sg2102 型环境 x、剂量率仪 (国产) ,用 于低水平照射量率测量 ;4) nh21b 型中子剂量率仪 ( 国产) ,用于测 量中子剂量率 ;5) n. s. cot ,no . 0552/ 11725941 雷姆仪 ( 英 国产) ,用于测量中子剂量率 ;6) xwy21 型便携式表面污染检查仪 2 台(国产) ,用于表面污染测量 。4 . 3 测量数据可靠性检验4 . 3 . 1 源测量结果检验 为了说明本次源项调查方法及测量方法的可靠性 ,随机取已知活度的放射源进行活度 测量 ,将测量推算2 值与已知值进行比较 ,结果 见表 2 。4 . 3 . 2中子源测量结果检验 分别使用了两种方法 ,用其结果的比较进行检验 : 使用中子雷姆仪的测量值推算出中 子源的中子发射率3 ; 使用剂量仪表的测 量值推算中子发射率3 。检验过程见表 3 。从表 2 和表 3 可以看出 ,对源的测量结 果与原值比较 ,偏差分别为 24 . 3 %和 4 . 5 % ,作 为源项调查数据 ,使用本方法给出的结果是在 允许偏差范围之内 。中子源活度测量的两种方 法经检验偏差在 10 %以内 ,说明这两种方法给出的结果均可靠 。值2 ,3。2) 对不知核素类型和活度的 源 、中子源 ,首先使用就地谱仪逐个分析确定其核素 类型 ,再按方法 (1) 确定现存活度值 。3) 对纯源 ( 如 :90 sr 、3 h 、14 c) 、源视实际 情况采用了下述三种方法之一来确定 : 取样在实验室分析 ; 追溯原送贮单位调查 ; 类比 方法 (如布置相似的测量条件 ,测90 sr 的轫致辐 射水平4 进行类比) 。4) 对三个源库中存放的铀粉 、钍粉 、尾矿 石 、稀土 、荧光粉等 (不属于放射源) 通过取样在实验室测定比活度后确定 。5) 对一定数量的已标明了核素类型和活 度的放射源使用方法 (2) 进行核查 。调查记录的主要内容为 :核素名称 、贮存位 置 、数量 、辐射类型 、半衰期 、包装情况 、物理化学状态 、原始活度 、出厂日期 、现存活度 、送贮单 位 、调查单位 、调查时间 、调查负责人 、调查人员 等 。4. 2 测量仪器可携式就地高纯锗谱仪一套 ( 原子能1)院组装生产) ,用于分辨放射源的核素类型和放射源活度初步测量 ;166 辐射防护第 22 卷 第 3 期表 2 放射源测量结果可靠性检验tab. 2 the reliability test about the measured activities of the gamma radiation sources测定源强偏差( a - b ) / a序号源编号核素已知现存活度 a (bq)距离(m)测量值(mr/ h)源强 b (bq)125201133208360co226ra8. 9 1067. 4 1070 . 51 . 50 . 20 . 558 . 5 1065 . 6 1074. 5 %24 . 3 %表 3 不同方法确定中子源强的可靠性检验the reliability test about the measured activities of the neutron sourcestab. 3 使用剂量仪表测量值使用中子雷姆仪测量值偏差序号中子源名称计算的中子注量率1 ( n/ s)计算的中子注量率2 ( n/ s)源编号源强(bq) - 距离(m)测量值(msv/ h)距离(m)测量值(mr/ h)1 21420328320103ra2bera2be5. 0 1054. 0 1042 . 13 1091. 6 1084 . 9 1053 . 8 104120. 10. 10. 50. 041. 02. 0200 . 42 . 0 %5 . 0 %调查结果本次调查共进行了 240 个源的核素确定及 活度测量工作以及 18 个源的核对测量工作 。 其余放射源均按原记录和实物相对照以后在帐 物完全相符的情况下根据原活度经衰变修正后给出 。据本次调查 , 该库库存废放射源 2 582个 ,这些源绝大多数属于密封源 ,但也有少数玻璃瓶装的液体放射源 ( 90 sr 源) 和玻璃瓶装的粉末状放射源 (60 co 源) 。另外还有 2 380 根钴针 ,5 698 个火灾报警器用241am 源片 。按核素类型 统计的数量结果见表 4 , 库存放射源总活度见 表 5 ,表 6 列出了本次调查中发现的与原帐目 中登记的核素类型不相符合的情况 。4. 4表 4 北京城市放射性废物库存放的放射源 (个) 统计tab. 4 the number of radiation sources stored in the repository废源种类3 # 库4 # 库5 # 库合计226ra 源ra2be 中子源po2be 中子源60co 源111621051( 其中 1001 根钴针)111007831262( 其中 49 根钴针)11010495713( 其中 5698 个报警器源)33261103041038102400( 其中 1330 根钴针)365900972033713( 其中 2380 根钴针 其中 5698 个报警器源)41570155347193137cs 源90sr 源239pu 源241am 源134cs 源152 eu 源14c 源3h 源 其余放射源1) 未测出源2)011002311143454367合计111768292714106601) 其余种类放射源包括一些短半衰期或活度很低的放射源 ,有 : 210 po 、45 ca 、36 cl 、95nb 、106 ru 、108mag 、144 ce 、57 co 、181 hf 、192 ir 、204 tl 、232th 、24na 、59fe 、65zn 、125te 、147pm 、63ni 、85 kr 、32p 、35s 、244cm 、210pb 、115mcd 、140la 等 ; 2) 未测出源指该放射源经衰变其活度低于仪器探测 限 ,已经分辨不出核素类型。167 岳维宏等 :北京城市放射性废物库的源项调查表 5 北京城市放射性废物库贮存的放射源总活度tab. 5 the total activities of the radiation sources stored in the repository毒性核素现存总活度1) (bq)备 注极毒组210po ,226ra ,239pu ,241am1 . 58 1011ra2be ,am2be ,po2be 中子源也计入60co ,90sr ,134 cs , 152 eu , 36 cl , 45 ca , 95nb , 106 ru , 108mag , 144 ce ,181hf ,192 ir ,204tl ,232th 等高毒组1 . 00 1012中毒组137cs ,14c ,24na ,59fe ,65zn ,125te ,147pm ,63ni ,32p ,35s 等9 . 24 1011低毒组3h ,85 kr ,235u ,238u 等2 . 71 1011总 计2 . 35 10121) 现存总活度统计到 1998 年 5 月。表 6 北京城市放射性废物库贮存的放射源的核查结果tab. 6 the check results of the radiation sources stored in the repository硝酸铈备受轻度污染 。03 # 库 、浴室 、汽车库房没有受到污染 。截止到 1998 年 5 月份 ,北京城市放射性废物库贮存的放射源的总活度为 2 . 35 1012 bq ,其中 , 单个源的活度大多数在 3 . 7 1010 bq(1 ci) 以下 ,最大活度为 1 . 9 1011 bq (5 . 1 ci) 。6 环境中放射性水平调查1) 对库区 2 km 范围内环境土壤介质进行 了取样分析 , 结果见表 8 。经调查 02 # 库 、03 #库 、04 # 库及 05 # 库门前 10 m 范围内的表层土 壤中存在轻度污染 ,主要污染核素为137 cs 、90 sr ,数据比对照点的数据高二个数量级 。2) 对天然蒸发池中的水样和底泥样中放 射性含量进行了分析 ,结果见表 9 。经调查 ,池 水中的放射性水平极低 。而蒸发池底泥受到了 轻度污染 ,主要核素是137cs 及90 sr 。3) 地下水及地表水中放射性核素监测结 果见表 10 , 可以看出 , 库区周围地下水及地表5工作场所辐射水平及表面污染调查1) 辐射水平调查结果见表 7 ,结果表明 :02 # 库 、03 # 库 、04 # 库 、05 # 库四库内辐射水平 较高 ,最高达 1 . 8 10 - 4 gy/ h ,出现在 02 # 库内贮存高放固化体的 17 号库坑的盖板上 。四库 周围的辐射水平亦明显高于本底水平 。2) 库内表面污染调查表明 ,02 # 库内的地面 、窗台 、风管 、小车 、吊钩 、工具箱都受到了不 同程度的污染 。表面污染水平最大值达到 10bq/ cm2 。04 # 库 、05 # 库的地面 、墙壁及库内设原记录 入库号核素活度核查结果原记录核查结果 入库号核素活度核素活度(bq)核素活度(bq)32018 ra2be 不祥60co 3 . 4 10932030 中子源不祥无源-32083 ra2be 不祥226ra 7 . 4 10732087 60co ,170tm 不祥60co 1 . 3 107152 eu 3 . 3 104420110 60co 不祥90sr 3 . 6 109420113 238pu 不祥210po 0420126 60co 不祥226ra 9. 0 108420128 55 + 59fe 80 mg ra 137cs 2. 0 109420139 137cs 不详226ra 1. 8 109420140 90sr 不详137cs 3. 6 109420199 u 不详226ra 1 . 9 108420249 90sr 10ci 90sr 3. 4 105137cs 5 . 8 104420323 60co 不详137cs 1 . 4 109乙酸铀 ,420116 5 kg 232th ( 粉) 1 . 5 105420324 134cs 不详137cs 1. 4 107420342 137cs 不祥134cs 4. 0 107420403 226ra 不祥无源520150 23na 0102 mci 24na 0168 辐射防护第 22 卷 第 3 期水中没有受到放射性污染 。表 7 辐射水平调查结果1) ( gy/ h)tab. 7 the gamma radiation levels of the repository测量点范围值均值1 . 1 10 - 61 . 8 10 - 41 . 0 10 - 76 . 0 10 - 71 . 3 10 - 55 . 0 10 - 7库内库外304002 # 库1 . 7 10 - 52 . 7 10 - 54 . 4 10 - 77 . 0 10 - 62 . 2 10 - 53 . 3 10 - 6库内库外503 # 库10库内库外1 . 1 10 - 51 . 7 10 - 52 . 2 10 - 78 . 7 10 - 61 . 4 10 - 54 . 6 10 - 6504 # 库10库内库外1 . 7 10 - 64 . 4 10 - 61 . 6 10 - 71 . 8 10 - 73 . 1 10 - 61 . 7 10 - 7505 # 库101) 包括宇宙射线的贡献。表 8 环境土壤中辐射水平实测值 (bq/ kg)the contamination levels of the soils around the repositorytab. 8库区内库区外边界2 km 范围谱分析1)谱分析1)90sr137cs90sr137cs取样数范围值 平均值对照点2)304 . 17 . 0 1021 . 3 1013. 0301 . 11 . 7 1033 . 4 1012. 230153 . 01 . 9 1019 . 4152 . 71 . 0 1016. 930-1) 谱分析中将天然放射性核素未列入 “;处的罗汉石地区。- ”表示除137cs 外未测到其它人工放射性核素 ,下表同 ;2) 对照点在库址以东 10 km表 9 天然蒸发池水和底泥中放射性水平实测值the nuclieds concentrations of the water and sediments in the natural evaporating pooltab. 9水样(bq/ l)底泥样(bq/ kg)谱分析谱分析1)90sr137cs90sr137cs样品数范围值 平均值40. 0560 . 0880. 07240. 120 . 2 . 10. 194-67. 683456531801206-表 10 地下水 、地表水中放射性核素的浓度 (bq/ l)tab. 10 the nuclides concentrations(dale) in the groundwater and surface water around the repositery90sr137cs谱分析样品名称备注库区用井水生活区饮用水 夏各庄村饮用水 安固村饮用井水 海子水库水8 . 3 10 - 34 . 0 10 - 22 . 0 10 - 23 . 2 10 - 21 . 7 10 - 2-距库区 1 . 5 km距库区 2 . 5 km 距库区 2 . 0 km 距库区 10 km-169 岳维宏等 :北京城市放射性废物库的源项调查7 结论7. 1 北京市城市放射性废物库在过去的三十 多年来 ,收贮了 570 m3 的废物和 2 582 个放射源 ,总活度 8 . 39 1012 bq ,其中 ,固体废物的总活度为 6 . 04 1012 bq ,废放射源总活度为 2 . 351012 bq 。为保护首都的环境和保证公众安全 做出了很大贡献 。7. 2 收贮的固体废物包括两部分 ,一部分是核 技术应用过程中产生的碎料废物 ,此类废物体 积较大 、活度较低 ;另一部分是清华大学核能技 术设计研究院送贮的属于核设施废物 ,此类废 物占废物总体积的 30 % , 却占废物总活度的85 %以上 。经调查 ,库内没有废物 ,比活度最 大的 6 个不锈钢罐装高放固化体中核素的比 活度为 2 . 37 105 bq/ kg 。7. 3 收贮的放射源包括了几乎各种辐射类型 和各种物理状态的放射源 ,其中约 99 %的源属于密封源 ,约 1 %的源是开放源 ( 液体源和粉末 状源 ,装在玻璃管或瓶内) 。单个放射源的活度 大多数在 3 . 7 1010 bq 以下 ,最大的活度为 1 . 91011 bq 。7. 4 通过调查发现 ,北京城市放射性废物主要来源于高等院校 、科研院所 、中国医学科学院系统 、医疗系统和军队系统等五十余个单位 。北 京市城市放射性废物的年产生量为 1520 m3 。7 . 5 由于历史等原因 ,北京城市放射性废物库 的设计结构已显然不满足国家对城市放射性废物库的基本要求 ;另外 ,北京城市放射性废物库 收贮的废物量较大 ,并将城市放射性废物和核 设施废物混合在一起堆放 ;