3周梦华英文译本.docx

译 文原文题目：Defect-induced conductivity anisotropy in MoS2 monolayers 译文题目：二硫化钼膜缺陷引起的电导率各向异性 学 院： 理学院 专业班级： 12级应用物理学02班 学生姓名： 周梦华 学 号： 41208020222 二硫化钼膜缺陷引起的电导率各向异性马蒂股尔巴尼阿塞勒1， 安德雷恩亚森2，3，阿格尼兹卡库克1，戈特哈德塞弗特2托马斯海因11工程与科学学院，不莱梅雅各布大学，不莱梅校园环1，28759，德国2物理化学，德累斯顿工业大学，01062山路66b德累斯顿，德国3固态化学研究所，澳洲巴拉瑞特大学皇家天文协会，五一村91620990街道俄罗斯叶卡捷琳堡。（收稿2013年10月4日，公布2013年12月26日）在单层二硫化钼的各种类型的缺陷和它们对电子结构的影响以及输运性质已被研究使用，使用的方法是与格林函数方法相结合的密度函数为基础的紧束缚法。在单层二硫化钼的内在缺陷显著影响其电子性能。即使在低浓度，他们也大大改变量子电导率。在原始的二硫化钼上电子转移实际上是的各向同性的，各向异性是存在缺陷的观察。局部的带隙位置是半导体二硫化钼电子态观察，发现不利于导电但方向相关的散射电流，并指出，在线缺陷和选定的晶界模型的电导率是强烈的降低的。一、引言石墨烯1的崛起推出二维时代的（2D）电子设备，推动了一层或几层原子层厚度的电子器件的制造。石墨烯具有特殊的力学和电学性能以及壮观的物理现象，例如，狄拉克费米子2。然而，在三维（3D）电子产品中，各种设备的成功制造需要进行导电、绝缘和半导电材料的组合，具有可调特性。一类二维半导体和半金属是过渡金属硫化物（过渡金属硫化物）。其最突出的代表二硫化钼，二硫化钼是直接带隙半导体（ = 1.8 eV）的单层（机器语言）形式。二硫化钼-机器语言基础设备的开拓性的测量已显示室温迁移率大约是200cm2 V s1，当二氧化铪膨胀到氧化铪基时，它降低到0.110cm2 V s1的范围之内会沉积在二氧化硅上6。各种电子设备已在二硫化钼-机器语言基础设备上制作，包括薄膜晶体管68，逻辑电路9，放大器10和光电探测器11。它已经表明二硫化钼-机器语言基础设备可以很容易地通过掺杂调整12 14，弯度15或管形成16，17，拉伸应变18，或内在的缺陷1922。二硫化钼的化学性质和结构完整性取决于制造过程。膜可以生产，遵循自上而下的方法，从天然二硫化钼晶体的微机械剥离法3，6，插层剥离23基础，或对规模较大，液相剥离技术24。另一方面，化学气相沉积（CVD）是一个自下而上的过程，它提供了一个可控的材料生长与所需数量的层上的兴趣，例如在二氧化硅25和石墨的单原子26层基板上。二硫化钼-机器语言在这种不同的方法制备中含有许多缺陷，包括阳离子或阴离子空位，位错，和晶界。这些缺陷显著影响运输25以及这些材料的光学性质27。例如，已经发现，在CVD中的二硫化钼的最大事业迁移率可以高达0.02cm2 V -1 S-1，25而机械地剥离的机器语言表明0.1-10cm2 V-1S-1 1，6伏范围的流动性。汤格等人27发现点缺陷导致的二硫化钼-机器语言发光强度的一个新的高峰光电效应和增强。这些影响归因于他们的俘获电位为自由电荷载体和局部激子。缺陷可以作为操作二硫化钼性能的一种手段，相似于半导体掺杂中的化学杂质，周鸿祎20等人表明，硫和三硫化钼空位可以在化学气相沉积二硫化钼机器语言扩展电子辐照产生的。这表明，控制缺陷工程允许剪裁，即使是局部的二硫化钼的电子性质。在该层的结构缺陷，可以出现在不同的类型，如点空缺，晶粒边界，或拓扑学缺陷。点空缺是本机的一个固有缺陷，进行了研究，无论在理论上13,2830还是实践上20,周20等人最近的实验表明，双空位只有随机观测，而单空位更频繁地出现在二硫化钼-机器语言内在缺陷可以创建在不消除晶格原子的条件下。例如，通过石威尔士旋转和重建层内的结合力20，邹31等人通过第一性原理计算预算出二硫化钼-机器语言晶界可以形成叠加甚至折环，根据旋转角度和化学计量，已被实验22证实的线缺陷，通过阿塞勒21等人建议，介绍了二硫化钼-机器语言基础设备中的一面镜子，从而形成反演域。勇等人32表明一个有限原子线硫空位创建的二硫化钼表面可以作为一个伪电子运输做弹道线。 到目前为止，直接测量缺陷的影响在电子结构和输运性质上已是不可能的，由于衬底引起的局部电位变化和接触电阻。为了充分理解和利用二硫化钼-机器语言的缺陷，我们在这里学习电子几个结构的性质和量子输运基于密度泛函方法的缺陷。我们将表明局部缺陷引入强局域电子作为散射中心的电子结构中的状态。 这些孤立的散射状态不打开新的传输渠道，但他们引进高各向异性的量子电导。二、方法所有的计算已经进行了使用密度泛函紧密结合（基于密度泛函的紧密结合）33，34演示代码35中的实现方法。单层的结构，也就是原子位置和晶格载体，得到了充分的优化，运用三维周期边界条件与20A。垂直于大联盟的真空分离。该基于密度泛函的紧密结合参数二硫化钼-机器语言已经过验证和早些时候报道。17，36相干电子输运计算已经利用基于密度泛函的紧密结合方法与格林函（GF）和兰道尔芭提克原理37相结合。我们对量子电导内部基于密度泛函的紧密结合与格林函数相结合软件已成功应用于各种纳米结构，包括多层和小管TMDS管18，39，40。传输模拟设置包括一个有限缺陷的二硫化钼-机器语言作为散射区域，该区域是连接到两个半无限理想的二硫化钼-机器语言电极（图1）。所选的散射区为至少28宽，以防止在电极之间的直接相互作用。整个系统是二维的，而我们的面内周期性边界条件应用于垂直于输送方向。此，避免了非物理边缘效应和外的平面的周期性。需要注意的是通过完善的单层电子运输代表了大部分传导的结果。量子电导的混合物在零偏压下的兰道尔巴蒂克尔公式41计算，其中表示为42：G表示耦合到所述电极和散射区域的总GF，自量L,R的计算如下迭代自洽的方式43。有缺陷的结构如图2。除了原始的单层膜（I）我们还研究了三种类型的点缺陷，即空位（II-V和VIII），吸附原子（VI），石威尔士重排（VII-IX）。此外，我们已经研究了从疫苗（X和XI）形成线缺陷。详细地说，我们已经考虑Mo和S原子（II和III）的非化学计量的单原子空缺，多个空缺与悬空键（IV）或与朝同核键形成（V）的重建，并形成与同核键形成(XII 和XIII)。大三角形的缺陷线缺陷的循环。加入一种的二硫化钼单元的进入晶格（）导致不同古怪的环，如“4-8”的环，防腐剂化学键的交替。二硫化钼单元的石威尔士旋转180(VII 和 VIII)的结果与同核债券六边形环，而通过旋转只有90（IX）形式的“5-7”形圈，类似于石墨烯44中观察到的那些。 线缺陷可以通过沿着曲折的方向（X和XI）S或Mo原子空位分别形成，从而导致形成Mo-Mo和S-S二聚体债券。这种系统具有沿缺陷线镜面对称，在周期模型表示中会强加困难。 图(1)图(1)所示是MOS2-ML点缺陷的电子运输示意图。左和右电极（L和R）被由半无限理想的MoS2-ML突出显示，散射区域（S）包括该缺陷，输送方向由箭头指示方向。点缺陷使用超晶胞方法，其中二硫化钼-机器语言扩大到90 Mo和180 S原子模拟。此超元对应于矩形表示了理想晶格的59的单元电池的线缺陷是用Mo172S344的超级单体优化，以便保持面内的二维的周期性，这两种类型的缺陷为在优化建立同时存在。传输的计算，但是，分别对每个线缺陷分开进行，保持面内周期性垂直于输送方向。沿着传输轴线散射区域被连接到半无限电极和使用周期边界条件后处理整个系统。三角岛缺陷分别是对S和Mo桥使用了Mo303S586和Mo293S606的超级单体。如二硫化钼-机器语言是在苛刻的条件下远离热力学平衡下产生的，可以假设，在样品中存在各种缺陷，因此，我们不考虑缺陷的热力学稳定性和不参考近年来读者研究的这个课题21，45。在这项工作中所考虑的所有缺陷是通过完全松散的结构建模的。几何优化并没有透露任何可观的层和缺陷结构的失真，缺陷结构保持其完整性。图(2)图（2）所示局部缺陷的示意图:理想区域（）和有缺陷的MoS2ML含点缺陷区域（-），线缺陷区域（X和XI）和晶界区域（和），有缺陷的区域被突出显示。Mo和S被分别显示为红色和黄色。这些数字表明在模拟中所使用的超晶胞的局部截面注意，基于密度泛函的紧密结合方法，在目前实施方式中，不考虑自旋轨道耦合（SOC），所以，这种影响还没有被考虑研究。然而，相对论第一性原理计算，包括标量相对论效应和自旋轨道更正表明的自旋轨道耦合中的二硫化钼-机器语言约145-148meV的大价带分裂带，而导带是在一个低得多的程度的影响，由大约3毫电子伏特带分裂46，47。同时，有效质量在约5的价带变化，而传导带中的有效质量基本不受系统的影响。最基本的带隙由约50兆电子伏的变化。因此，自旋轨道耦合效应的影响不会显著改变结果，而在工作的其余部分呈现。三、结果与讨论通过计算国家的轨道投影密度（PDOS）我们已经调查了有缺陷的二硫化钼-机器语言的电子结构。结果与完善的二硫化钼的系统进行比较。晶体轨道被可视化对应于接近费米能级（EF）（图3）的状态。二硫化钼-机器语言的电子结构表明导带的底部从空的Mo-4dz2中轨道5，21形成，而价带顶是由完全占用dxy和dx2-y2轨道形成，在与三角棱柱系统的晶体场分裂的协议。在原始的二硫化钼，占用最高和最低未占据晶体轨道（豪克和卢克）离域和整个系统均匀地传播。如图2（1）。在约1.5电子伏特的基于密度泛函的紧密结合水平得到的二硫化钼-机器语言的电子带隙比从DFT3-5和实验3中获得的几何偏差小。 基于密度泛函的紧密结合估计的晶格向量=3.32的是由比实验值=3.1648的大5，而且，正如前面已讨论的，这种几何失真导致了带隙的减小。然而，这些差异不应改变这里绘制的一般趋势和结论，如在电子结构的相对变化不受影响。如从文献13，28中已知的，缺陷导致靠近到费米能级（EF）中的电子结构的显著变化和引入中间带隙态。的中间带隙态强烈局部存在于缺陷的附近和大多的4d-Mo类型，因此它们充当散射中心。虽然缺陷态显著降低带隙，散射性格会阻止打开接近费米能级（EF）电子网的任何新的传导渠道。图（3）图（3）曲线图所示，始终是黑色曲线，Mo-4d是红色曲线，以及S-3P选定有缺陷的MoS2-ML的投影态密度是绿色曲线（标签如图2 ）。图（3）原子结构图所示，最高占据和最低未占据晶体轨道（豪克和卢科），和非局域传导轨道。就一个单一的莫空位来说如图3（）所示，价带最大值（HOCO）类似于完美的二硫化钼-机器语言的特性，而导带的边缘是由两个单独的中间带隙态指出808/809和810形成的如图3（）所示，第一个是卢科。接下来的离域状态位于上述电子网（814）左右1.2eV超过费米能级（EF）。类似的情况是观察单独的S空位， 如图3（III）所示，单强局域国家组成的卢科（退化状态808/809）。在这种情况下，下一个非定域状态是仅在高于电子网费米能级（EF）约1电子伏特（810/811）下存在。对于较大的点缺陷，其中两种类型的元素都从晶格中删除的，电子结构的变化更加强大，豪克状态不再游离。在石威尔士缺陷的情况下，带隙与旋转键的数目减少了和引入了中间带隙态的数量较多。在同一时间内，毫克变得更加本地化（图S1和S2中的补充材料）49。考虑到三角域结构(XII和XIII)，其中包含钼Mo-Mo和S-S线的缺陷时，投影态密度显示有趣的特性21。莫莫桥的4d主要贡献是豪克和卢科。这些在约2.5eV以下的费米能级（EF）局域态，指示强Mo-Mo键的形成。相比之下，S-S线缺陷形成S-3P态，不利于对投影态密度接近电子网。这些状态可以在低于电子网约3伏特的价带区域深发现。因此，在电子网费米能级（EF）附近的状态是专门的二硫化钼域的边缘状态。电子结构中的缺陷引起的变化影响了在二硫化钼-机器语言中的电子输运。运输通过二硫化钼应该方向性由于系统结构的各向异性。原始层显示，然而，非常小的各向异性的电子导电率在很早18以前就被报道过。两极运输的方向是沿逃逸Ga或锯齿形Gz方向的。为了确保结果的可转移性，我们使用了一个几乎相等的长度和宽度的超级单体沿传输方向运输。La=28.75 和 Lz=29.88。图（4）图（4）所示，电子MoS2-ML与点缺陷的导电性。Ga（a）和Gz（b）表示沿逃逸和锯齿方向的电子传导性，标签如图（2）。图4显示了二硫化钼机器语言的电子电导率在原始的形式和存在的各种点缺陷沿着逃逸和曲折的方向。相比，在1.2电子伏特以下和以上的原始层，缺陷的发生降低了导电性（透射率）。这是预期的空缺导致后向散射的影响50，51， 而且，不令人惊讶的是，导电性强烈依赖于点缺陷的类型和浓度。值得注意的是，在对比的原始机器语言，有缺陷的系统的电子传导性变得很强方向依赖性导电性被抑制更强大的沿逃逸方向。唯一的例外是单独的S空缺，其中该传输是相反方向且独立的。电导的方向依赖性可能从不同的传输途径52，53产生，二硫化钼-机器语言54的内部缺陷纯在电子跃迁。到目前为止，只有晶界进行了实验，结果都是由海因茨组22报道的结果组成的。在脱离实际的方向的运输的情况下，存在一个莫空缺二硫化钼的电子电导与原始层相比，相同的1.11%个结构缺陷，被抑制的75%。单一的S空缺（0.55%结构缺陷）显示出较高的电子传导率，由于电子注入直接到导带。石威尔士缺陷（VII和IX）的电导小于相对于原始结构至少50%。图（5）图（5）所示，电子MoS2-ML的电导率与反向域形成晶界。Ga（a）和Gz（b）表示沿逃逸和锯齿方向的电子传导性，标签如图（2）。图5示出的二硫化钼-机器语言沿脱离实际和锯齿方向的三角形晶粒边界的传输特性。这是非常有趣的，注意到在这种情况下，该G不依赖于缺陷和类似值的Mo-Mo和S-S桥获得的类型。然而，电导率有强烈方向依赖性，我们再次看到沿着逃逸线方向的被压抑的是多于沿锯齿方向的。我们的研究结果表明，局部缺陷引入杂散小电导峰接近费米能级（EF）（见图S3在补充材料49）。因为这些电子态强烈局部的，它们不向整体量子传输，因为它们不能在完美的半无限电极内生