基于数字散斑的柔性薄膜界面结合强度研究.doc

基于数字散斑的柔性薄膜界面结合强度研究孙继亮，龙士国 ，王子菡 (湘潭大学 低维材料及其应用技术教育部重点实验室,湘潭411105)摘 要:数字散斑技术作为一种非接触测量方法被广泛地应用于微小变形的测量。在本文中利用数字散斑方法对铜（Cu）/聚偏氟乙烯（PVDF）基底柔性层状复合薄膜的界面结合强度进行了研究。利用铜薄膜和PVDF基底之间在受到外力作用时变形不一致的特点，通过在PVDF基底上施加压力直到层状结构界面发生破坏。用这种方法，计算出界面破坏时的剪切强度稳定分布在40.9-53.2 kPa之间。采用Abaqus有限元软件分析了实验模型中应变分布和发生破坏时界面处应变变化，有限元结果进一步验证了本文中实验方法的有效性。关键词:柔性层状复合薄膜；数字散斑；剪切强度；界面破坏中图法分类号：TB301 文献标识码： A0 引言近年来，柔性层状复合薄膜被广泛应用于生物工程，橡胶工业和柔性电子器件等领域。在生物工程中，由于羟磷灰石可以和骨质结合并吸收蛋白质这一独特的能力，将羟磷灰石薄膜沉积在高分子材料上可以制得新型医用薄膜材料1。在橡胶工业中，将类金刚石 (DLC)薄膜沉积在丁晴橡胶活塞表面，可以增强活塞的耐磨性，延长活塞的使用寿命2。在电子工业中，将无机材料电子器件制作在柔性/可延性塑料基底上，制成柔性覆铜电路板，柔性电子显示器等装置，形成了柔性电子这一新兴的电子技术3-5。影响柔性层状复合薄膜使用性能的一个重要因素是硬质薄膜对柔性基底的粘附性能6。通常人们采用剥离强度7-9来评价这种粘附性能，而在实际应用时，当这种结构受到外力，例如摩擦、弯曲和热应力作用时硬质薄膜和柔软基底的变形不一致，使薄膜和基底之间容易发生剪切断裂而导致结构功能失效10，因此有必要知道这种结构的剪切破坏强度，以便更好地评价其界面结合性能。采用通常的剪切强度测试方法，例如薄板粘接剪切试验、ENF方法和ELS方法11，很难准确测量柔性层状复合薄膜的界面剪切强度或mode 的应变能释放率。薄板粘接剪切试验是指采用夹具夹住两块粘结着的薄板的两端在平行于粘结界面的方向拉伸，并求出拉伸力的最大值，用其除以剪切面积来表征两块薄板之间的剪切强度。这种方法的优点是操作和计算比较简单，被广泛应用于界面剪切强度的测量。但是这种方法要求薄板本身在粘结界面破坏前不能有较大的屈服变形。对于柔性层状复合薄膜，由于薄膜厚度小，基底柔软，在拉伸过程中基底本身会产生较大变形，并且夹具很难夹持，因而这种测量方式不能用于柔性层状复合薄膜的界面剪切强度测量。对于ENF方法或ELS方法，与薄板粘结剪切试验相比，免去了加持装置，但是它要求薄板需要有一定的抗弯刚度，以便能得到支撑，对于柔性层状复合薄膜，由于基底材料柔软，不能提供支撑，这种测量方式同样不能用于柔性层状复合薄膜的界面剪切强度测量。考虑到接触测量的局限性，有必要发展一种非接触测量方法，来测量这种结构的界面剪切强度。数字散斑技术12作为一种可以测量全场位移变化的非接触测量手段被广泛地应用于实验力学中微小变形的测量。其优点在于可以不和测量物体接触就可以测出物体的变形，具有精度高，并可以给出视野范围内的全场变形等优点。在本文中将铜薄膜和PVDF基底薄膜通过环氧树脂粘接在一起，制成柔性层状复合薄膜，利用这种结构变形时铜薄膜和PVDF基底薄膜变形不一致的特点，将柔软基底两端固定，中间施加压强使其弯曲并采用数字散斑这种非接触测量方法测量弯曲的离面位移，当压强升高到一定值时柔性层状复合薄膜的界面发生剪切破坏，记录此时的压强和离面位移，通过相关计算从而得出这种结构的界面剪切强度。1 实验1.1 实验原理利用柔性层状复合薄膜受到弯曲作用时硬质薄膜和柔软基底的变形不一致的特点，设计了一种方法来测量柔性层状复合薄膜的界面剪切强度。实验所采用的柔性层状复合薄膜结构如图1所示。将硬质薄膜和柔软基底的接触面形状设定为长方形，如图1(a)所示，硬质薄膜宽度设为w。硬质薄膜的厚度设为m柔软基底的厚度设为n，满足mm+n。(a) 宽度示意图 (b) 厚度示意图(c) 变性前 (d) 变形后图1 柔性层状复合薄膜结构和均匀压强加载位置示意图Fig. 1 the shape of flexible laminar composite film and the location of the uniform pressure图2是柔性层状复合薄膜在加压后的受力分析图，其中硬质薄膜左侧发生剪切破坏的长度设为d。从图2(a)中可以看出，柔性层状复合薄膜在均匀压强P的作用下，发生弯曲变形，对应的挠度为h，同时在薄膜和基底界面处作用有，如图2(b)的局部放大图所示的水平方向的界面剪切力T1，柔软基底对变形的抵抗力T2，以及钢制基座对柔软基底的剪切作用力T。从柔软基底右侧承压表面取一微元ds，如图2(c)所示，竖直方向上的分量为dh，在水平方向上的分量为dl，图2(d)为微元ds的受力图，垂直于微元的合力F，在水平方向的分力为F2，在竖直方向的分力为F1。(a)整体受力分析图 （b）局部受力分析图 (c) 微元图 （d） 微元受力分析图图2 实验模型受力分析Fig. 2 the force analysis of the experimental model 我们容易得到：对F2进行积分得：容易看出：由图六的局部受力分析得： (1) 当T1=0时，即去掉硬质薄膜时，只对柔软基底施加均布压力，有： (2) 将公式（2）代入公式（1），且当h=h2时，得： (3) 设单位长度的剪切力为，剪切长度为d，有： (4)将公式（4）代入公式（3）整理得：当硬质薄膜和柔软基底分离时，此时对应最大高度hmax，可求得断裂剪切强度max为：因此，实验包含两个部分，一部分采用铜薄膜代替硬质薄膜粘接在PVDF柔软基底表面，另一部分仅仅对PVDF柔软基底施加均匀压强。 1.2 实验方法与过程实验所采用的设备是由湘潭大学研制的薄膜材料力学性能数字散斑测量仪13，所选用的柔软基底材料为株洲日丰公司提供的厚120 mm的PVDF薄膜。实验分为两组进行：A组实验比较了不同剪切面长度对实验结果的影响， B组实验比较了不同加压区域L对实验结果的影响，实验分组和参数如表1所示。表1 样品分组及参数 Table 1 groups of the sample and the parameters样品编号加压区域宽度 L /mm铜箔厚度 m /mm剪切面长度 d /mm剪切面宽度 w /mmA15.200.010.803.12A25.200.010.303.12A05.20无无无B15.400.010.803.12B1-05.40无无无B25.600.010.803.12B2-05.60无无无B35.800.010.803.12B3-05.80无无无B46.000.010.803.12B4-06.00无无无B56.200.010.803.12B5-06.20无无无在实验中采用铜薄膜代替硬质薄膜，粘结在作为柔软基底的PVDF薄膜上，由于铜薄膜的厚度远小于PVDF基底薄膜的厚度，根据计算，铜薄膜的抗弯刚度为0.0285 Nmm2远小于PVDF薄膜的0.9936 Nmm2，因此可以忽略弯曲铜薄膜所需要的压强。实验A组所用的钢制基座中心通油孔形状如图3(a)所示，根据Lm+n，最大长度为8.18 mm最大宽度为5.20 mm。实验B组的最大宽度从5.4-6.2 mm变化。实验前将镀铬的钢制基座的表面用丙酮擦拭干净。将PVDF薄膜样品一面采用萘钠处理剂处理后，清洗干净，裁剪为15 mm15 mm的大小，用丙酮擦拭，风干。将PVDF薄膜按图3(b)所示选用氟材料专用快干粘结剂与钢制基座粘结，使通油孔位于薄膜的中央。之后选取宽度为3.12 mm，长度为15 mm的铜薄膜，按图3(b)所示,用环氧树脂慢干胶与PVDF粘结，同时按表格1调节剪切面d的长度，将超出PVDF薄膜表面部分裁减掉，之后将PVDF表面残留的慢干胶轻轻去掉并在表面喷上一层哑白漆，以达到增强样品表面散斑对比度的效果。在室温条件下放置20分钟，待环氧树脂固化后，将样品放入薄膜材料鼓包测量仪中的样品台中，旋紧压盖片后，打开光源和步进电机开始实验。实验结束后将得到的散斑图片导入系统软件中进行计算，得到全场的离面位移变化图像。1.3 实验结果与分析图3(c)为样品A1的加载压强和加载时间曲线，压强随时间的延长而增大，但当加载129 s时，压强突然由396 kPa下降到361 kPa，之后又继续上升。（a）加压孔形状（c）加载压强和时间关系曲线（b）样品安装位置示意图图3 样品安装位置与加载压强随时间变化曲线Fig. 3 The sample Location and the curve of Load pressure and time通过比较图片中散斑的位移变化，样品A1在压强为396kPa和361kPa的计算结果如图4所示。从图4(a)中我们可以看到由于粘结在PVDF薄膜上的铜薄膜位于通油孔的中间，从而阻碍了中间的PVDF薄膜在油压的作用下的拱起，进而使得通油孔上下两边的PVDF薄膜的拱起高度高于中间的PVDF薄膜的拱起高度，形成了类似“马鞍”的形状。当加载到396 kPa时，白色方框区域中心位置的离面高度为134.9 m，铜薄膜和PVDF柔性基底在剪切面处发生分离，同时铜薄膜对PVDF薄膜的束缚作用消失，PVDF薄膜中心部分在油压的作用下离面高度瞬间增大,压强降低,如图4(c)所示，同时剪切面处分离的铜薄膜产生离面位移。通过比较图4(b)和图4(d)在剪切面处的离面高度变化，进而可以观察并进一步准确得到剪切面长度。（a）样品A1在0.396MPa时离面高度三维形貌图 （b） 俯视平面图（c）是样品A1在0.361MPa时离面高度三维形貌图 （d）是俯视平面图图4 样品A1的计算结果 Fig. 4 the result image of sample A1从图4(b)白色方框区域图像可以看出离面高度沿x方向有明显的变化，但是沿y方向却没有明显变化，这和实验原理中描述的实验模型近似，因此根据实验原理部分所提到的计算公式，选择这部分中心位置的数据进行计算。 在样品A0的实验中选取最大离面高度与样品A1实验中134.9 m最接近的离面三维形貌图，如图5(a)所示。此时的压强为89 kPa，通油孔中心处离面高度为135.1 m。由于没有了硬质薄膜的束缚，离面高度平面图像形状，如图5(b)所示，和加压孔的形状基本一致。（a）是样品A0在0.089MPa时离面高度三维形貌图 （b）是俯视平面图图5 样品A0的计算结果Fig. 5 the result image of sample A0将图4(b)中白色方框区域中心处的数据和图4(d)中白色方框区域对应位置的数据比较，结果如图6(a)所示，从图中我们可以看到，在剪切破坏前后，样品有明显的高度变化，剪切面被破坏后产生的离面位移被记录后通过系统软件计算得到，样品A1的剪切长度计算测得为0.8 mm，与实验前测量的一致。图6(b)是样品A2剪切破坏前后离面高度变化曲线，剪切破坏前最大加载压强为182 kPa，加压孔中心处最大离面高度为138.5 m，剪切破坏后加载压强下降为169 kPa，最大离面高度变化为203.5 m，剪切面长度测得为0.3 mm，与实验前测得的一致。（a）样品A1（b）样品A2图6 剪切破坏前后离面高度变化Fig. 6 the height variation in center position before Shear failure and after Shear failure (a) sample A1 (b) sample A2根据实验原理中给出的公式，A组和B组实验界面剪切强度计算结果如表2所示。从表中数据可以看出实验测得的界面剪切强度分布在40.9-53.2 kPa之间，另外从A组实验和B组实验还可以分别看出变剪切面长度和变加压区域L对实验结果影响不大。表2 实验结果Table 2 result of the experiment样品编号加压面宽度 L /mm界面剪切强度 /kPa A15.2051.8A25.2041.1B15.4049.7B25.6053.2B35.8045.1B46.0052.6B56.2040.92 数值分析实验模型的应变分布采用有限元方法对实验原理部分提到的模型进行了模拟，以说明在剪切面破坏前后硬质薄膜对柔软基底变形的影响。本文采用有限元分析软件Abaqus 6.10，该软件是国际上最先进的有限元计算分析软件之一，具有强大的计算和模拟性能14。根据实验原理中膜厚要远小于通油孔径的原则，建立两个有限元模型如图7所示，在柔软基底的中间部分施加2500kPa压强使其拱起变形。数值模拟一（如图7(a)所示）在数值模拟二（如图7(b)所示）的基础上附着0.010 mm厚的硬质薄膜，在柔性基底和硬质薄膜之间的界面采用虚拟闭合裂纹技术（VCCT）分析裂纹扩展15，断裂法则采用power law，指数均设为1，参考应变能释放率G=1，G=1，G=1。（a）为柔性层状复合薄膜（b）为柔性层状复合薄膜的基底薄膜图7 有限元模型尺寸示意图Fig.7 the size of finite element model 模型中，根据PVDF材料和Cu材料的弹性模量和泊松比16-18，选定了柔软基底和硬质薄膜的弹性模量和泊松比，如表3所示。考虑到是平面应变状态，所选单元类型为四节点四边形平面应变减缩积分单元（CPE4R单元）进行应力应变分析，分析结果如图8所示。表3 有限元模型材料属性Table 3 material properties of finite element model材料E/GPa柔软基体2.3 GPa0.31硬质薄膜114 GPa0.33选取模拟一和模拟二在最大离面高度分别为290.315 mm和290.49 mm时的水平方向的真实应变(LE11)计算结果，此时对应压强分别为1275 kPa和275 kPa，如图8(a)和图8(b)所示。从图中可以看出模拟一和模拟二的最大真实应变均在加压面的根部。模拟一和模拟二相比由于硬质薄膜的阻碍作用，变形相同的最大离面高度需要更大的压强，并且使柔软基底的水平拉伸变形区域缩小，并集中于加压区域的边缘，进而使这些位于加压区域边缘的网格的水平方向变形程度相对增大，当压强达到一定值时，由于硬质薄膜和柔软基体的变形程度非常不一致，在两种材料结合面处发生剪切破坏。（a）数值模拟一（b）数值模拟二图8 真实应变分布图Fig.8 the distribution of true strain图9(a)到图9(c)是图8(a)中黑色方框区域随加载压强增大，真实应变变化的局部放大图。从图中可以看出随着压强的增大，位于剪切面处的柔性基底在水平方向的真实应变也慢慢增大。当压强为1775 kPa时硬质薄膜和柔性基底之间未分开，当压强升高为1800 kPa时硬质薄膜和柔性基底的第一个结合点分开，压强为2425 kPa时第三个结合点分开，并产生较大的离面位移，通过探测离面位移的变化便可确定剪切面的长度和范围。（a）1775 kPa（b）1800 kPa（c）2425 kPa图9 界面剪切破坏前后真实应变变化Fig.9 the variation of true strain before interfacial Shear failure and after interfacial Shear failure3 结论（1）本文针对柔性层状复合薄膜界面剪切强度测量的需求，利用数字散斑这种非接触测量方法进行了研究，并采用有限元软件Abaqus对实验模型的应变分布进行了数值模拟。实验结果表明：本文所提到的方法可以有效地测量柔性层状复合薄膜界面间的剪切强度。（2）通过改变剪切面的长度和加压区域的宽度，测得的层状复合薄膜界面剪切强度稳定分布在40.9-53.2 kPa之间。（3）有限元分析表明：由于硬质薄膜的作用，限制了柔软基底的变形，使柔软基底变形区域缩小并集中于加压面的根部。当加载压强达到一定程度时，界面间发生的剪切破坏。通过检测这种剪切破坏所产生的离面位移进而可以确定剪切破坏发生的时间和破坏区域面积大小。参考文献： 1Takahiro Kawai,Chikara Ohtsuki,Masanobu Kamitakahara, Toshiki Miyazaki,Masao Tanihara,Yoshimitsu Sakag-uchi,Shigeji Konagaya.Coating of an apatite layer on polyamide films containing sulfonic groups by a biomimetic processJ. Biomaterials,2004,25(19):4529-4534. 2M.Lubwama,K.A.McDonnell,J.B.Kirabira,A.Sebbit,K.Sayers,D.Dowling,B.Corcoran.Characteristics and tribological performance of DLC and Si-DLC films deposited on nitrile rubberJ.Surface and Coatings Technology,2012,206(22):4585-4593 3许巍,卢天健.柔性电子系统及其力学性能J.力学进展,2008,02:137-150（Xu Wei,Lu Tian-jian.flexible electronic systems and mechanical propertiesJ.Advances in Mechanics,2008,02:137-150（in Chinese）4Jie Ran,Jizhong Zhang,Wenqing Yao,Yueteng Wei.Properties of Cu film and Ti/Cu film on polyimide prepared by ion beam techniquesJ.Applied Surface Science, 2010,256(23):7010-7017.5S.-H.Bang,K.-K.Kim,H.-Y.Jung,T.-H.Kim,S.-H.Jeon,Jae-Bok Seol.Application of NiMoNb adhesion layer on pla-sma-treated polyimide substrate for flexible electronic devicesJ.Thin Solid Films,2014,558(0):405-410. 6Xiang Y,Li T,Suo Z,Vlassak J J.High ductility of a metal film adherent on a polymer substrateJ.Applied Physics Letters,2005,87(16):161910.7Yuichi Utsumi,Takefumi Kishimoto.Enhancement of the adhesive force of metal films on PTFE surface achie-ved by fast-atom-beam surface modificationJ.Microsyst Technol,2008,14:1467-14738Tae-Gyu Woo,ll-Song Park,Kwang-Hee Jung,Woo-Yong Jeon,Young-Kyu Hwang,Kyeong-Won Seol.Effects of Plasma Treatment on the Peel Strength of Ni on PolyimideJ.Electronic Materials Letters,2012,8(2):151-1569M. Lubwama,B. Corcoran,K. Sayers,J.B. Kirabira, A. Sebbit,K.A. McDonnell,D. Dowling.Adhesion and composite micro-hardness of DLC and Si-DLC films deposited on nitrile rubberJ. Surface and Coatings Technology,2012,206(23):4881-4886.10许巍,杨金水,王飞,卢天健.含曲线型膜基界面的高分子基金属薄膜延展性能J.固体力学学报,2011,01:1-9（Xu Wei,Yang Jin-shui,Wang Fei,Lu Tian-jian.ductility of polymer-supported metal films with curved interfacesJ. chinese journal of solid mechanics, 2011,01:1-9（in Chinese）11Dr.Bamber R. K. Blackman.Handbook of Adhesion TechnologyM.Germany:Springer Berlin Heidelberg,2011:443-501.12王怀文,亢一澜,谢和平.数字散斑相关方法与应用研究进展J.力学进展,2005,02:195-203（Wang Huai-wen,Kang Yi-lan,Xie He-ping. Advance in digital speckle correlation method and its applicationJ. Advances in Mechanics, 2005,02:195-203（in Chinese）13王子菡.薄膜材料鼓包装置的研制及力学性能表征D.湘潭:湘潭大学,2012:38-78（Wang Zi-han.The design of blister equipment and the characterization of mechanical properties for film materialsD.Xiang tan: Xiangtan University,2012:38-78（in Chinese）14石亦平,周玉蓉.Abaqus有限元分析实例详解M.北京:机械工业出版社,2012:10-64（Shi Yi-ping,Zhou Yu-rong.Detailed examples of Abaqus finite element analysisM.Beijing:China Machine Press, 2012:10-64（in Chinese）15李长安.基于虚拟裂纹闭合法的裂纹扩展与疲劳寿命研究D.武汉:华中科技大学,2008:16-49（Li Chang-an.Study of crack propagation and fatigue life based on virtual crack closure techniqueD.Wuhan:Huazhong University of Science and Technology,2008:16-49（in Chinese）16张明志,方菲,张天禄,单繁立.数字散斑相关法在聚偏氟乙烯压电薄膜力学性能测试中的应用J.实验力学,2006,03:285-291（Zhang Ming-zhi,Fang Fei,Zhang Tian-lv,Shan Fan-li.Application of Digital Speckle Correlation Methodto Study on the Mechanical Behavior of Poly(vinylidene fluoride) Piezoelectric FilmJ.Journal of Experimental Mechanics, 2006,03:285-291（in Chinese）17谢佑卿.固体中多原子相互作用的新势能函数J.中国科学(A辑),1992,08:880-890（Xie You-qing.New potential energy function of Polyatomic Interaction in solidJ.Science in China(Series A),1992,08:880-890（in Chinese）18任凤章,周根树,赵文轸,郑茂盛.梁三点弯曲法测量薄膜弹性模量J.稀有金属材料与工程,2004,01:109-112 （Ren Feng-zhang,Zhou Gen-shu,Zhao Wen-zhen,Zheng Mao-sheng.Measurement of Elastic Modulus of Films by ThreePoint Bend TestJ.Rare metal materials and engineering, 2004,01:109-112（in Chinese）Research of interfacial bonding strength of flexible laminar composite film based on digital speckle correlationSun Ji-liang，Long Shi-guo，Wang Zi-han (Key Laboratory of low dim