第1章 非线性光学极化率的经典描述n.ppt

非线性光学及其应用,第一章非线性极化率的经典描述第二章非线性极化率的量子力学描述第三章光波在非线性介质中传播的基本方程第四章二阶非线性光学效应第五章三阶非线性光学效应第七章光学相位共轭技术第九章超快光脉冲非线性光学第八章光折变非线性光学,参考书：1、非线性光学石顺祥等著2、量子电子学A.亚里夫著刘颂豪等译3、非线性光学沈元壤著,非线性光学现象的理论描述涉及到激光辐射场与物质相互作用的问题，通常采用半经典理论处理。,光与物质相互作用的半经典理论：,第1章非线性光学极化率的经典描述,1.1极化率的色散特性1.2非线性光学极化率的经典描述1.3极化率的一般性质习题,1.1极化率的色散特性,1.1.1介质中的麦克斯韦方程由光的电磁理论已知,光波是光频电磁波,它在介质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组:,(1.1-1),及物质方程:,(1.1-2),上面两式中的J和分别为介质中的自由电流密度和自由电荷密度,M为磁化强度,0为真空介电常数,0为真空磁导率,为介质的电导率,P是介质的极化强度。由于我们研究的光与物质相互作用主要是电作用,可以假定介质是非磁性的,而且无自由电荷,即M=0,J=0，=0。所以,上述方程可简化为,(1.1-3),(1.1-4),光在介质中传播时,由于光电场的作用,将产生极化强度。若考虑到非线性相互作用,则极化强度应包含线性项和非线性项,即P=PL+PNL(1.1-5)当光电场强度很低时,可以忽略非线性项PNL,仅保留线性项PL,这就是通常的线性光学问题。当光电场强度较高时,必须考虑非线性项PNL,并可以将非线性极化强度写成级数形式:PNL=P(2)+P(3)+P(r)+(1.1-6),非线性光学效应的唯象描述中，把极化强度,展开为外场的幂级数的形式,即：,式中,为非线性光学介质的r阶非线性光学极化率张量，是描述非线性,光学介质对外场的响应特性。,非线性光学问题可以归结为两个问题：,求出非线性光学介质感应的非线性极化强度,，求得,后，将其,作为次波源。,在一定的边界条件下求解麦克斯韦方程，从而求得非线性辐射场。,在本讲义中,除了特别指明外,光电场和极化强度均采用通常的复数表示法。对于实光电场E(r,t),其表示式为E(r,t)=E0(r)cos(t+)(1.1-7)或E(r,t)=E()e-it+E*()eit(1.1-8),式中的E()为频域复振幅,且有,(1.1-9),E0(r)是光电场中的实振幅大小。对于极化强度,其表示式为P(r,t)=P()e-it+P*()eit(1.1-10)式中的P()为频域复振幅。考虑到电场强度E(r,t)和极化强度P(r,t)的真实性,应有E*()=E(-)(1.1-11)P*()=P(-)(1.1-12),1.1.2极化率的色散特性1.介质极化的响应函数1)线性响应函数当光在介质中传播时,时刻介质所感应的线性极化强度P(t)不仅与时刻的光电场E(t)有关,还与时刻前所有的光电场有关,也就是说,时刻的感应极化强度与产生极化的光电场的历史有关。,现假定在时刻以前任一时刻的光电场为E(),它对在时间间隔(-)以后的极化强度的贡献为dP(t),且有dP(t)=0R(t-)E()d(1.1-13),式中，R(t-)为介质的线性响应函数,它是一个二阶张量,则时刻的感应极化强度为,(1.1-14),对上式进行变量代换,将(t-)用代替,则有,考虑到积分变量的任意性,用替换,上式变为,(1.1-15),即在介质中，t时刻所感应的极化强度由t时刻前所有(t-)时刻(0)的光电场决定。,2.介质极化率的频率色散1)线性极化率张量对于(1.1-15)式所表示的线性极化强度关系,取E(t)和P(1)(t)的傅里叶变换:,(1.1-20),(1.1-21),则有,(1.1-22),利用频率域内线性极化强度复振幅P(1)()与光电场复振幅E()的定义关系式,有,(1.1-23),(1.1-24),比较(1.1-22)式和(1.1-24)式,可得,(1.1-25),(1.1-24)式和(1.1-25)式就是线性极化强度P(1)(t)和线性极化率张量(1)()的表示式。,2)非线性极化率张量对于非线性极化强度,进行类似上面的处理,可以得到非线性极化率张量关系式。将(1.1-18)式中的光电场E(t-)进行傅里叶变换,可得,(1.1-34),若将二阶非线性极化强度表示成如下形式:,(1.1-35),并与(1.1-34)式进行比较,可以得到二阶极化率张量表示式为,(1.1-36),同理,若将r阶非线性极化强度表示为,(1.1-37),式中,(r)(1,2,r)与E(1)之间的竖线表示r个点,则第r阶极化率张量表示式为,(1.1-38),如果组成光波的各个频率分量是不连续的，则极化强度表示式中的积分由求和代替，表示为,(1.1-39),(1.1-40),(1.1-41),其中，m、n、l、包括所有的正值和负值。,3.介质极化率的空间色散上面讨论了介质极化率的频率色散特性,并指出,这种频率色散特性起因于极化强度与光场的时间变化率有关,是时间域内因果性原理的直接结果。此外,由于介质内给定空间点的极化强度不仅与该点的光电场有关,而且与邻近空间点的光电场有关,即与光电场的空间变化率有关,这就导致了极化率张量与光波波矢k有关,这种与波矢k的依赖关系,叫做介质极化率的空间色散,其空间色散关系可以通过空间域的傅里叶变换得到。因为在光学波段，光波波长比原子内电子轨道半径大的多通常，空间色散可以忽略。,1.1.3极化率的单位上面引入了宏观介质的极化率(r),实际上在文献中还经常用到单个原子极化率这个参量,我们用符号(r)mic表示。宏观极化率与单个原子极化率间的关系为(r)=n(r)mic(1.1-46)在国际单位制（SI）中,(r)和(r)mic的单位分别为,由于目前仍有文献使用高斯单位制(c.g.s./e.s.u.),所以,下面给出(r)和(r)mic在c.g.s./e.s.u.单位制中的单位:,在两种单位制中,线性极化率(1)都是无量纲的,其它阶非线性极化率张量之间的关系为,(1.1-47),(1.1-48),1.2非线性光学极化率的经典描述,1.2.1一维振子的线性响应设介质是一个含有固有振动频率为0的振子的集合。振子模型是原子中电子运动的一种粗略模型,即认为介质中的每一个原子中的电子受到一个弹性恢复力作用,使其保持在平衡位置上。当原子受到外加光电场作用时,原子中的电子作强迫振动,运动方程为,(1.2-2),式中,h是阻尼系数,m是电子的质量。现将r和E傅里叶展开:,(1.2-3),(1.2-4),由于方程(1.2-2)是一个线性微分方程,因此其解r(t)只与光电场E(t)成线性关系,所以对任何一个频率分量都可以得到,由此可解得,(1.2-5),根据介质极化强度的定义,单位体积内的电偶极矩复振幅P()为,(1.2-6),再根据(1.1-23)式的关系,并考虑一维情况,可得,(1.2-7),如果引入符号,(1.2-8),则,(1.2-9),式中,(1.2-10),线性极化率(1)的实部和虚部都是的函数，分别光在介质中传播的色散和吸收特性。,图1.2-1()和()与频率的关系曲线,1.2.2一维振子的非线性响应,E=E()e-it+E*()eit(1.2-12),由于方程(1.2-11)式是非线性的,直接求解十分困难,而考虑到振子恢复力中的非简谐项较小,可以根据微扰理论求解。将r展成幂级数形式:,1.单个频率光场的情况假设频率为的光电场表示式为,为了描述非线性光学现象，须考虑谐振子的非线性响应，,(1.2-11),并代入(1.2-11)式后,可以得到一系列rk所满足的方程。在每一个方程中所包含的项,对电场来说都具有相同的阶次。这一系列方程中最低阶次的三个方程是,(1.2-14),(1.2-15),(1.2-16),(1.2-13),(1.2-26),可以求得，,(1.2-31),由此可见，由于非线性响应，频率为的光电场在介质中引起的极化强度不仅具有频率为的分量，而且还具有频率为2和3和直流分量，它们所对应的极化强度辐射频率为2和3的光波。,(1.2-24),更一般的表示式为，,2.包含多个频率分量光电场的情况假设光电场包含有多个频率分量,用复数表示时,可以写成如下的形式:,(1.2-32),式中,E(n)是频率为n的光场的复振幅。考虑到光电场的真实性,应有-n=-n(1.2-33)E(-n)=E(-n)=E*(n)(1.2-34),相应的极化强度表示式为,(1.2-35),(1.2-36),(1.2-37),要强调指出的是,式中对m,n,l求和时,应包括所有的正值与负值。例如,设有两个频率分量1和2,相应于(1.2-36)式中m和n的可取值为m=1,2,-1,-2n=1,2,-1,-2,1.3极化率的一般性质,1.3.1真实性条件由前面的讨论已知,介质的线性极化率张量(1)()与线性极化响应函数R(1)()有如下关系:,(1.3-1),因此,对极化率张量取复共轭,应有,(1.3-2),其中线性极化响应函数R(1)()为实数，频率为复数。,1.3.2本征对易对称性由一维振子的二阶非线性极化率表示式(1.2-26)式和F()表示式可以看出(2)(1,2)=(2)(2,1)(1.3-5),由前面的讨论已知,频率为1和2光电场所产生的极化强度包含有许多过程,对于其中(1+2)频率成分的极化强度x分量,有如下一项表示关系:,而对于分量,有如下一项关系:,它表示频率为2、振动方向为x的光电场分量与频率为1、振动方向为y的光电场分量,通过二次非线性作用,产生了频率为(2+1)极化强度的x分量。由于根据实际的物理过程应有,所以有,对于一般情况,应有,(1.3-6),1.3.3完全对易对称性对于F()的(1.2-8)式,如果展成实部和虚部表示形式,有,(1.3-8),当外加光电场频率远离共振频率0时,式中的虚部可以忽略不计。此时,介质与外加光电场之间没有能量交换,F()为实数,且有F()=F(-),由此,根据经典振子模型所导出的一维极化率(1)()、(2)(1,2)和(3)(1,2,3)的表示式(1.2-9)式、(1.2-26)式和(1.2-31)式,可以得到如下结论:在(1)()的表示式中,用-代替时,其值不变,即有(1)(-)=(1)()(1.3-9)在(2)(1,2)的表示式中,用-(1+2)代替1或2,其值不变,即有(2)-(1+2),2=(2)1,-(1+2)=(2)(1,2)(1.3-10),在(3)(1,2,3)的表示式中,用-(1+2+3)代替1、2或3时,其值不变,即有(3)-(1+2+3),2,3=(3)1,-(1+2+3),3=(3)1,2,-(1+2+3)=(3)(1,2,3)(1.3-11),1.3.4空间对称性如果晶体具