源解析方法摘录讲述讲解

1、排放源清单法、扩散模型法以及受体模型法排放源清单法存在两个重大的缺陷：第一是需要估计排放量，而大气颗粒 物的来源极其广泛，根本没有办法进行准确的估计；第二是空气质量与污染 放源之间关系复杂，源与受体之间并不是简单的线性关系。随着社会的发展 污染源种类不断增多，排放源清单法渐渐已不能满足人类对于大气颗粒物源 析技术的要求。一种是以污染源 为对象的扩散模型；另一种是以受污染区域为 对象的受体模型。扩散模型通过以 污染源排放资料为基础进行污染物空间分布的 估算，来判断各 种源对于目标区域内大气环境的污染的贡献，它对 于小尺度区域内有组织的工业烟尘及粉尘源同区域大气颗粒物浓度 间响应关系的建 立有较好

2、的效果。但其需要收集较为详细的污染源 的排放资料、气象资料、地形数据以及粒子在扩散输运过程中的主 要特征参数。因此在面对较大尺度范围或无组织开放源问题时，这 些参数的取得及 其规律性的把握为扩散模型的实际应用带来很大的 困难。3.2扩散模型法扩散模型法是从污染源用度出发，根拯污染源 强度、地理资料以及气象资料來估W污染源对f颗 粒物的贡献该方法的核心部分是大气扩散模型用 以模拟人气颗粒物的输送扩敬以及扩散过程中经刃 的转化等 大气扩散模型按发展历程分为三个阶段. 第阶段模型为高斯扩散模型，它是-种经验模 也大届的实验数据表明污染物浓度分布与髙斯分 布非常近似 高斯模型的数学形式菲常简单，通过大

3、 数据获取计算时所需要的各种参数,适用于各种气 象条件。第一阶段模型有两个特点:一是水方向与 垂直方向的浓度计算都可用高斯分布假设:二是湍 流分类和扩散参数采用离散化的分类方法仅用常 规的气象条件就可以估测扩散参数，以ISC3, ADMS.CALPUFF等为代表.第:阶段模型为欧拉网 格模型，彻底地抛弃传统的离散的稳定度分类 法墓扩散参数体系，以国外W LAM, RADM 国内 HKIl,KrgAI)M为代表 第三阶段模熨,町以反映 大气污讹物形成机制之间的关联性.只是提出个 概念代表模型为Models-3WRF-cheni等 庞杨、韩 志W 12利川WRF-clitm模拟研究京津克地区熨 李

4、大y污染物的分伤利演变 马欣.陈东升等g基 于WRF-chom模式模拟连续雾碰过程数值及只能 见度参数化 按模型的作用来分，扩散模型法也可以 分为三类：一是筛选模熨：二是监测模型：三是应急 响应模型大气模型本少就是-种数7模式用 于描述从污染源到环境迁移过程的一种手段，其主 要是描写污染物任贰大气中的运动路线，除气象要 索外，下垫面持征.污染源排放惜况都对其有明显 影响。总体来说，受体模型分为两大类：一类是无需知道污染源详细 信息的源未知受 体模型；另一类是需要知道源类及其详细组成特征 信息的源已知受体模型。13J 源未知受体模型源未知受体模型与显微法冏有些相似，不需要 炖道源的详细佶息.而是

5、通过些先进的科学手段 或TL來分析检测.提取多个因f 然h :再勺源炎型 一一对应识駅最疳估算源对受体的贡献大小源未 知的受体模型种类很多，其中比较有代表性的模型 主要有多元回归模型e(ILR).正定矩阵因子分解 模型3 100，则应将拟合结果 中贡献值出 现负值的源类去 掉，重新计算；3)用( 2)中求得的各单一尘源对扬尘的贡献率乘以( 1)中 扬尘对环境受体 的总贡献率，得出单一源以扬尘的形式对环境受体 的贡献率，即将 扬尘“拆分”为各单一尘源；（4）用（ 1）中得出的单一尘源的贡献率加上（ 3）中以扬尘形 式贡献的贡献率 ，即得出各单一尘源对环境受体的总贡献率（无论 以何种形式存在 ），

6、而扬尘的贡献率应减去以其他尘源形式存在的部 分。化学质量平衡模 型的算法主要有有效方差最小二乘法、普通加 权最小二乘法、 示踪元素法、线性程序法和岭回归加权最小二乘法 等。示踪元素法，又 称多元线性回归法 （MLR） ，其解法比较简单， 但准确度不高， 可用于粗略估计源的贡献值；线性程序解法在提出 后没有得到充分 发展；普通加权最小二乘法考虑了环境受体处物质 实测浓度的误差 ，为解析结果提供了置信区间；岭回归解法在解析 共线性源方面体 现了普通加权最小二乘法不具备的优点；有效方差 最小二乘法不仅 考虑了环境受体处物质实测浓度的误差，而且考虑 了在确定源成分 谱时的分析误差；遗传算法是一种全局优

7、化的随机 搜索方法，适用 于模型参数寻优，解析过程没有任何条件限制，结 果精确可靠，但 参数的选取一般凭经验和试验，这对问题的求解过 程和最终结果均 产生影响，还有待进一步深入研究。其中有效方差最 小二乘法是最常采用的算法。 CMB 模型是国内外研究最多、应用最广泛的受体模型，是因为其发展成熟原理简单通俗易懂，解析 结果符合实际、且可以分析多种来源体系。CMB模型的假设：1污染源种类小于或等于化学组分种类；2各种排放源类排放的 颗粒物化学元素 有明显的差别；3.各种排放源类所排放的颗粒物的 化学组分相对稳 定，它们之问没有相互影响；4各源类颗粒物之问 没有相互作用，且在可以忽略其传输过程中的变

8、化；5.所有成分谱 是线性无关的；6.测量的不确定度是随机的、符合正态分布。那么可以认为化 学组分的浓度等于每种源类的化学组分的含量 值和源贡献值的线性加和。用公式写成：I：匸工1尺徒1,2j(1)式中C代表颗粒物化学殂分i的恢度测fit值.uAsF0代表第j次浙的化学细仆i的育爪测吊们ugAig乞代龙鈿j类源真献的浓度计算值心I代表化学姐分的垃LbJ代表源类的种数*CMB模型的缺点有：1用此方法分析过 程需要收集详细的污染源成分谱，这就常常需 要消耗大量人力和财力；2解析过程中如果污染物的化学性质不稳定得出的结果可能会有 很大误差；3如果污染源的成 分相似，得出的成分谱则可能出现共线现象。武

9、汉理工大学南 校区TSP源解析研究，孙伶俐利用 CMB 法源解析具体步骤：1污染源种类及 数目的确定2标识元素的选 择根据国内外资料的报道，一般选择土壤中的Al和Si,煤烟尘中的Al和As或Ti，冶炼尘中的Fe和Mn,建筑尘中的Ca和Mg,汽车尘中的Pb和Br等。 另外， CMB8.2 软件中默认的 12种惯用标识元素可作主要参考。3源样品与受体样品采集因子分析模型 (FA)因子分析法是从 研究变量内部之问的依赖关系出发，把一些具 有错综复杂关系 的变量归结为少数几个综合因子的一种多变量统计 分析方法。该方 法的基本思想是直接分析受体样品化学成分，根据 它们之问的相互 关系，综合总结得出公因子

10、，并且计算出每个因子 载荷，通过分析 各因子载荷情况以及结合现有元素知识来简化数据 得出结果，从而 推断出污染源类型。因子分析法的主 要优点是不需要事先设想污染源的结构、数目 和假定由一个源 所排放出来的所有元素在达到采样点之前保持等同 相关，而且因子 分析方法中不仅包括浓度参数，还可以包括非浓度 参数，如粒径的 大小、气象条件等，为污染源的识别提供了更多的 信息。正因为如 此，因子分析也成为颗粒物源解析的重要手段之一， 尤其在污染源化 学成分谱尚不完全的情况下，这种方法更加显现出 它的优势。因子分析法目前 已形成了主因子分析(PFA)、正矩阵因子分析（PMF）、目标转移因子分析（TTFA）和

11、目标识别因子分析（TRFA）等各 具特色的因子分 析方法。FA模型也是建立 在质量守恒基础上。FA模型有3个假设:1）污染物从排放源到采样点之问的传输途中质量变化可以忽略；2）污染物中某种元素是由多个互不相关的污染源贡献率的线性组合；3）由 各个污染源贡献的某元素的量差别较大，采样和分析期间的变化较 小。假设每个化学组分是备种源类员献的代数和.可将源贡献分为两 个因子的乘积分别是污染源对采样点处颗粒物贡献的质量浓度和污 染源排放的单位质娥额粒物中所含的该元素的量.公试表示如下匸X厂工人柿叫+巧式中:Xu代投的址兀索的浓度单位是ugn3盘，代血的址I川J*娅祈丫皿ugA g 却代衣的是公共因J：

12、冲位加 4代丧唯 调子系数草傥祸 5代农的足啪-因子位m gzfn?S代表的是元素i的测2过程或其他产生的误差川矩阵可以視示为A=AF+Dt/+因子分析法就是从实际数据出发，报据它们之间相互关系I从全 部变垦中！I I纳总结til最小数口的公因T-，并且计算出各个因子朝荷富集因子法（EF）富集因子法是用于研究大气颗粒物中元素的富集程度，定量分析污染物某 元素状况，判断和评价元素的自然来源和人为来源 的一种分析方法，通常有固定的参比元素作为指标，如国际上常用 的Fe、Al或Si元素。分析大气污染状况的一种源分析模型。其公 式计算如下：式中点代左琴比7C*:i代氏颗粒物中恃考蔡尤我；X讣分別为颗粒

13、韧中兀素LR的浓度； XX为i和R的地壳丰富度EF值越大，富集程度就越高，说明人为源的贡献越大。根据富集因子的大 小可以将元素分为两类:1.当富集因子小于10时，则4认为是自然源，没有富集成分；2当富集因子为1010时，则认为 是被富集，来源于人为污染源。1-5稳定同位素法a定同位素是指无轴射衰变 质m保持不变的 同位索.由于质谱测宦技术的发展稳迢同位紊的 研究范川被大大扌g鮎广泛应用于环境科学领域。 某些污染物在采样 提取和分析过程屮易发生变化. 使解析结果产* I渕/； 稳定卩勺位素的纟11成在特定污 染物中是特定的，采用稳定同位素分析结果精确稳 定可以解决污染物在分析过程发半变化分析结果

14、 产生误差的问题冋。17白志鹏，张利文，彭林，等.稳定同位素在污染物溯源 与示踪中的应用U 城M环境利城M生态,2006, 19 (4) :29 -32.1.6解析方法中出现的问题CMB模型虽然技术成熟，应用广泛，能够定量 计算源贡献率，但存在某些污染源共线性，缺乏源类 成分谱，在污染物性质不稳定的情况下模型 解析结果不准确。因子分析法在缺少源类成分谱的 情况下，能够解析污染源但需要大量的样品工作 量大。当PCA法因子符号有正负时，解析结果不准 确，这吋可以采用PMF法。富集因子法只是一种辅 助方法，用于结合其他手段辅助分析污染物的来源, 单独使用只能简单的定性分析。空气质量模型仍在 不断更新

15、和发展中，在实际应用中会出现对一些物 质参数设置不合理和模拟结果存在系统误差的情 况，需要不断的完善和补充参数设置，使得模拟结果 接近实际情况。稳定同位素在物理、化学、生物过程中可能发生 同位素分徭，会影响定量解析结果。具体稳定同位 素分僻的研究并不深入多集中在稳定碳同位素的 分徭。另外,环境样品有大量含量较低的干扰物，分 析难度大，研究适合的前处理方法和分析手段，冇利 于推广稳定同位素的应用范围。加强可用于科学研 究的稳定同位素的研究，将更多类型的稳定同位素 应用于科学研究，完成更多目标污染物的识别。表17种模型的优缺点对比模型优点缺点一是堆以准确估计 大气颗粒污染物的 排放源清单法 相对简

16、单排放量；二是源与受体Z间不是简单 的线性关系扩散模熨法数据信息乡.用途吃 幟;緞件、输入模型的源类信息比牧主观，共线彫响大需耍的手提数据戢 化学F衡模型小污染源信息的物 (CMB)理总义明确直接为管珅服务IF电宙腔B8 不需更输入污染源的需渡肚丁大的J兀益，丄 详细信息，提取的污提数据无法分别提小队V 1 染信息比较客观取共线类的污染源应用限制名.需塑可以针对大*的数的受体样品多，模 因F分析 据使用较少的有代型得出的W r载荷 (FA)龙性的因子来说明和因产得分常常出污染源的仗亏信息 现负備的响对污 染源的解析绝对因非分析(AFS)解决了部分因子分析的难题而且简便易行不能准确地预测/ 染源

17、的指纹谱图, 对模型结果的解释 较为困难同位素來源解析(CSKA；可以很好地解析化 石燃料燃烧源和生 物质燃烧排放源，是 新兴的來源解析技术 只能区分化石燃料 來源和生物质燃饶 源，应用范国较窄刘洪雯，环境中大气颗粒物源解析方法对比研究，吉林大学，2009 几种常用源解析方法的优缺点比鮫见表LU 1.2 M常用聊册呢細如万达窑称优点rMB iZ枝用奪蠡少.tin方迭简单*在各数 恬虎卜町已附到満就的站凰解析轉 垫源歡H事的休磊更晁优越屡求排如赫廣成分城性独2的暇 设篠秤碾塵磚用.其孜值轉不应昵源 排战和挥境的时间变优、未能耙次生 额純鞫列人*而且帯用较需兴现性强*时戍分情况降解整求條对成分郴慨

18、的濡分解磁轨且刼 据斌大.讣亂逍F貝朵PPR怯有*8好的客覩性極甑有絞强的解析 能力.棘厦较血机干扰性好恃蜿的SMART绥法 讣復过锐比粋妞金人神经岡琳BPI自造应性、自星綁性、有槿强的密崔 ri联怛迅忆* ii必快遠.牡强的实用 性.埔析艇力强尊计鼻复飜粧味理金计睐简朋.快速、方便、实用用】捲肚源贞狀準丈小的il算似! 有气情况卜弓卜醉率不轟法越用性強.办狂瓦现.快連*简悭事藝初始龜閘的选収无理论拒辱解析IQ时解析肚持尘和裁它单尘源对咙鏗的山献华的护应程宾际运尊中”有吋会出環谧断9散 不符含合理世圉的现娥李剑东，长沙市郊区大气可吸入颗粒物化学组分特性及源解析，中南大学,20094l1-2三种

19、型源靜析方法比较技术内容CMBPCAPMF优点基于化学无索质总守 恒.原理清楚易悌：不 叉受体样本敷冃的限制. 可以分析单个受体样木；能定值抱给出各类污染 湧的贡献!*不需耍甲先了解几 体的污染排放源情 况；可以構识一些 狼畫要但可能被遗汩 掉的源：经常使用 在一定稈廈上可以发 生相互反应的元亲作 为分析可以解释输入测毎 值中的不确定性： 可以处理映省的或检 测限以下的数据； 主成分负荷矩阵中不 存盹负数.局隈性 苻要知逍几体的污染捋 放源及源敵发化学组分； 不能识别爭先*知的 湧：示堞元素Z间不隐 发生反应；不能解决共 线性污染源的何题。卅颗粒物中某些元 素不可获御，或者一 种元素是儿种污蜓滅 的标志元累时，辭样 污染源类型时主观性 相对较强些；不能 很清晰地分开协同作 用的源：源谱没令 什么物理意义？ 需 耍大債的环境受体样 本：主成分负荷矩 阵中町能存在负数.当颗粒物上某些元 累不可获得或者一种 元康是儿种源的标志 元票时，解释污染澹 类那主观性相対较强 些；不能很清晰地 分开协同作用的源：计算输入受体样本化学组分质量侬受体样本化学织分质受体样木化学绢分质参数度数据以及对应的不确定 度；污染排放湧源最浓度数拡.爭浓度数据以及及肘