低温热解挥发分析出过程中褐煤半焦化学结构改变的研究_第1页
低温热解挥发分析出过程中褐煤半焦化学结构改变的研究_第2页
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文档简介

1、低温热解挥发分析出过程中褐煤半焦化学结构改变的研究褐煤煤化程度低,热值低，水分含最高，直接燃烧仅利用了其燃料属性，而没 有充分发挥其作为化匸原料的价值。因此需要对褐煤进行低温热解处理，以丰富 其利用途径，提高利用效率。本文以锡林郭勒褐煤为研究对象，采用热重分析技术TG、铝甑实验、热重 红外光谱联用技术TG-FTIR、固相傅里叶变换红外光谱技术FTIR和 13C核磁共振技术sup13C NMR,研究了煤中共价键的断裂 特性、热解挥发性产物的分布特性和生成规律、半焦碳结构和外表官能团的演化 规律。通过比照分析焦油、热解水和热解气体的产率与半焦化学结构的相关性， 探讨了挥发性热解产物析出过程中半焦化

2、学结构的改变。采用TG技术分析了褐煤的热解行为，探究了低温热解期间半焦中共价键的 断裂特性。研究结果说明，低温热解期间主要发生四类化学键的断裂,分别为180C 时煤中结合水的释放与竣酸的分解;376C时Csubal-O/S/N键的断 裂；432C时 Cal-Cal/H/N 键的断裂和 521C时 Car-Cal/O/S 键的断裂。采用铝甑实验计算了热解终温为376C、432C和521C时焦油、热解水、热 解气体的产率并收集半焦。结合低温热解期间共价键的断裂信息和TG-FTIR实验, 探讨了焦油、热解水和热解气体的分布特性和生成规律。采用13C NMR和曲线拟合技术研究了褐煤及其热解半焦的碳结

3、构,结合化学键的断裂信息探究了挥发性热解产物析出过程中半焦碳结构的演化 规律。研究说明，低温热解过程半焦中Cal-0键、Cal_Cal键利 CarCal键的断 裂导致脂肪族侧链、小分子芳香族结构和含氧基团衍生物等结构从芳香核簇上脱 落，并引起亚甲基侧链的平均长度Cn和芳香环取代程度 的 降低。脂肪族侧链从半焦上脫落后留下大量高活性的芳香族取代位点，这些取代位 点间的相互结合提升了半焦缩合程度Xsubb和芳碳率fao从半焦上脱落的脂肪族侧链、小分子芳香族结构和含氧基团 衍生物在热解环境中相互结合，以焦油、热解水和轻质气体的形式在热解过程中 不断析出。采用FTIR和曲线拟合法研究了褐煤及其热解半焦的表而官能团结构，结A共价键的断裂信息和挥发性产物的析出特性分析了祸煤外表官能团的演化规律。 结果说明,褐煤中外表官能团主耍包括芳香族C-H结构，含氧官能团，脂肪族C-H 结构和羟基构成的氢键。随着焦油等炷类挥发性气态产物的析出，芳香族C-H结构中的2H和3H变形 结构的相对含最降低,4H变形结构相对含量升高,并最终降低了芳环取代程度。 含氧官能团以烷基瞇和

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