放射性石墨粉尘——球床式高温气冷堆的固有不安全性

1、放射性石墨粉尘一一球床式高温气冷堆的固有不安全性2009年4月1日，互联网上登出了一篇题为再探球床式反应堆(PBR) 安全性的文章。作者摩曼(Rainer Moormann)先生长期在德国于 利希研究中心工作，是一位 具有丰富球床高温气冷堆研发经验的专 家。该文语出惊人，开篇第一句话就概括说：“PBR勺安全性能并不象人们较早时想象的那样美好”。于利希研究中心2008年6月发表的 一项新的关于20多年前关闭的德国球床堆 AVR运行经验的研究指 出，未来的PBR要增加安全措施，还需要投入相当大的研发努力。 该文的观点在核电界内不胫而走，引起广泛的重视。有消息灵通人士 透露，摩曼先生是个高温气冷堆的

2、坚决反对派。笔者不知就里，不予 置评，但坚信，赞成或反对的观点都只能建立在科学依据上。因此， 本文想就其中涉及到而又普遍关注的PBR的共性安全问题从技术上进行探讨。1高温气冷堆发展概况从20世纪60年代开始，英国、美国和德国开始研发高温气冷 堆。1964年，英国与欧共体合作建造的世界第一座高温气冷堆龙(Dragon, 20MWth)堆建成临界。其后，德国建成了 15MWe的高 温气冷试验堆 AVR和300MWe的核电原型堆 THTR-300。美国建成 了 40MWe的实验高温气冷堆桃花谷(Peach-Bottom)堆和330MWe的圣符伦堡(Fort. St. Vrain)核电原型堆。它们大多

3、采用牡-铀燃料。日本于1991 年开始建造热功率为 30MWth的高温气冷工程试验堆 HTTR, 1998年建成临界。上世纪80年代后期，高温气冷堆发展进入模块式阶段。有潜在 市场应用前景的两种模块式高温气冷堆设计是：德国 Siemens/Interatom公司的球床模块式高温气冷堆 HTR-Module和美国 GA公司的柱状燃料元件卞II块式高温气冷堆 MHTGR。前者单堆热功 率200MWth,电功率80MWe,其示范电厂拟采用2个模块；后者热 功率为350MWth,采用蒸汽循环，示范电厂拟采用 4个模块。1994 年GA公司又提出更先进的热功率 600MWth、采用氨气直接循环发 电的G

4、T-MHR设计。2关于球床高温气冷堆安全性的再认识2.1 流行的球床高温气冷堆安全设计已经发表了大量的文章介绍球床高温气冷堆的安全特性。在球 床高温气冷堆的各个发展阶段，燃料元件均采用包覆颗粒燃料球。 典 型的元件球直径为 60mm。其中直径为50mm的中心石墨基体内均 匀地弥散包覆燃料颗粒，元件外区为5mm厚的不含燃料的石墨球壳。目前最新的包覆颗粒技术是全陶瓷型三重各向同性包覆 (TRISO)。TRISO包覆颗粒的燃料芯核直径为 0.5mm,其外首先包 覆一层疏松的多孔低密度热解碳，用来贮存裂变气体、缓冲温度应力、 吸收芯粒的辐照肿胀，及防止裂变反冲核对外层造成损伤； 第2层为 高密度热解碳

5、层，用来防止金属裂变产物对SiC层的腐蚀，及承受部 分内压；第3层SiC层是承受内压及阻挡裂变产物外逸的关键层；第 4层高密度热解碳层，主要用来保护 SiC层免受外来机械损伤。包覆 后的颗粒直径约为1.0mm。每个球形燃料元件中包含有约 12,000个 包覆燃料颗粒。包覆燃料颗粒的包覆层形成了阻止裂变产物释放的第一道屏 障，其良好性能是球床式高温气冷堆设计成功的基本保障。试验结果表明，辐照后包覆燃料颗粒在 1600c以下的温度范围内，即使经过 长时间加热，裂变产物的释放率仍非常低。在1700-2000C时释放率才有明显增加，而碳化硅层的老化现象要到2100c时才会发生。因此，通常将1600c选

6、为燃料球最高温度限值。设计计算得出的正常 运行燃料球最高温度通常不超过1000C,故认为有相当大的设计安全裕量。高温气冷堆普遍采用加压氨气做冷却剂。 氨气是单相惰性气体， 不存在与相变有关的传热极限。反应堆堆芯具有很大的热惯性，预计 瞬态过程中不会出现局部温度大幅上升的情况。由于球床高温气冷堆具有低的功率密度、高的燃料和慢化剂负温度系数、大的热容量等 特性，使得有可能设计出一种具有大的高径比的堆芯、功率适中、具 有固有安全性的反应堆。它在任何瞬态和事故情况下，不需借助能动 安全系统，就可保证燃料最高温度不会超过1600c的限值，不会出现堆芯熔化、放射性大量释放的严重后果。与偌大的堆芯相比，单个

7、燃料球的确是太小了，正常运行时堆 芯要装入几十万个燃料球。上述所有的计算结果都是宏观地针对堆芯 整体而言，无法考虑燃料球本身。前文已讲到，决定裂变产物释放与否，是单个球体的温度而不是它者。显然，整个安全性问题的焦点就 在于：在整体正常的运行工况下，单个燃料球的最高温度究竟可能会 有多高？它可不可能超过设计限值？2.2 德国球床高温气冷堆的安全实践如前文所述，德国在 1967年建成其第一座高温气冷试验堆AVR（45MWth、15MWe）。该堆的氨气（He）冷却剂出口温度高达 990C,原则上适用于高温裂解 水的工艺热之需。1985年，利用钻作燃料的高温气冷堆THTR300（750MWth、300

8、MWe,出口氨气温度750 C）投入运行。但是1988-1989年间这两座反应堆相继被关闭至今。特别是 THTR300机组 1989年关闭时，仅折合运行了 1.2个满功率年。后来听说，正是安全方面的考虑促使永久关闭了AVR。该堆缺乏足够的保护措施来对付那些伴有空气进入从而引发堆芯起火的外 部影响；此外当有水进入堆芯后，可能产生正的空泡反应性系数。因 此两者均作为设计基准事故在现在的球床高温气冷堆设计中予以考 虑。THTR300永久关闭也已成定局，现在一直在就经济补偿问题扯 皮。德国人停建PBR的决心很大，连制造燃料球的家什都送人了。笔者是这次从摩曼先生的文章中才第一次听说， AVR的一回路 被

9、与石墨粉尘混在一起的金属裂变产物（主要是锯- 90和艳-137） 严重污染，成为反应堆拆除的主要难题。虽然 AVR只在大于或等于 900c的工况下运行了 4年左右，最终的沾污量达到单个堆芯裂变产 物总量的百分之几。功率运行时的污染要比现在德国压水堆核电厂高5个量级。尽管AVR的尺寸小，但其主要由锯90弓I起的（3沾污却可列为世界之最（两起严重事故除外）。而B石墨粉尘的这种可移动 特性成了反应堆拆除时最头痛的事。考虑到 AVR的压力容器包含了 整个一回路，最后只得用轻混凝土灌满整个压力容器，以固定住粉尘。 这样就成了 200吨重的压力容器将于2012年运至中间储存地址，在那儿搁置 30- 60年

10、，以 等待政府的最后决定。 在THTR300上也观察到了类似现象，只是由 于其出口温度比AVR的要低200K,运行时间不太长，问题没有AVR 那么严重罢了。在THTR300上仍然测出了放射性释放。艳137仍会 沾污一回路，其程度要比同功率水平的压水堆高 3个量级。人们还发 现THTR300内燃料球的流动仅限于堆芯中轴附近，堆芯外围区完全 难以流动起来，导致过高的燃耗。堆芯出口附近的热气导管出口温度 大大高于预期值，这可能就是该堆运行1个满功率年后发生热气导管 的金属部件受损的原因。止匕外，在该堆上还发现了未预料到的燃料球 密实化问题。关于THTR300运行经验的评价至今尚未结束，还在加 紧进行

11、之中。人们很自然地要问：难道反应堆被与石墨粉尘混在一起的金 属裂变产物严重污染是与球床堆相伴而生的运行现象吗？这些现象 是否暗示球床高温气冷堆存在固有的安全问题呢？2.3 球床堆发生放射性严重沾污的原因分析AVR一回路出现放射性沾污，只可能有两种原因：一是堆芯燃 料球温度过高，放射性裂变产物扩散出来了 ；二是燃料球制造质量问题，燃料球破损使得放射性裂变产物逸出。于利希研究中心的研究报告给出了明确的结论：金属裂变产物严重污染一回路主要是由堆芯 温度高到了不可接受的程度所致，并不是象过去推测的那样只是由于 燃料球制造质量不佳造成的。具依据是：（1）完全相同结构的燃料球 在美国桃花谷柱状高温气冷堆

12、2#堆芯上使用，但没有发现任何明显 的锯-90逸出；（2）在金属裂变产物释放与显示燃料球破损的裂变 惰性气体逸出之间几乎没有什么联系；（3）当AVR出口温度提高到 950c后不久，即可观测到其污染显著提高几个量级。实验显示，如 果对于某种核素的温度限制被超过，则该种核素就会穿过芯核、包覆 层和石墨球壳扩散出来。这个弱点至今尚未解决。研究指出，从完整 无缺的THTR300燃料球中扩散出来的裂变产物远比从破损球中释放 出来的多。现在让我们来分析一下决定燃料球温度的因素。首先，燃料球 的发热取决于燃料球所在位置处的热中子注量率以及燃料球的燃耗。 燃耗愈浅，中子注量率愈高，燃料球发热愈多。再来看氨气导

13、热，氨 气流量愈大，带走的热量愈多，燃料球温度愈低。而氨气的流量取决 于流道的阻力，相邻球体的空隙率愈小，氨气流动愈不通畅，带走的 热量愈少，燃料球温度就会升高。球床堆要求整个寿期内高、低燃耗 的燃料球足够均匀地混合。在球床堆中，未达到最终燃耗值的燃料球 要重新放入堆内使用，所以堆内燃料球的燃耗是不一样的。 如果燃耗 浅的燃料球局部累积，就可能使局部功率、温度显著高于其它区域。 燃料球一旦投入堆芯，其在堆内的逗留时间和移动路线完全不在人们的掌控之中，相邻球间的空隙率也完全是随机不可控的。因此，球床堆堆芯的黑匣子特性使得对 于堆芯内某点附近区域而言，其燃料球发热量与氨气导出热量两者不 但是不可预

14、计的，而且是随时间改变的。研究指出，球床的随机空隙 率为0.4,而最低的空隙率则可达 0.26。球床的流动会导致球床的密 实化。这样不仅使得局部功率密度增加，而且使得局部的冷却剂流阻 增加，这两者均会使该局部的温度显著高于其它区域。 这就不难想象， 在球床堆内可能出现一些球温非常高的局部区域，即所谓热点。球床高温气冷堆苦于难以在堆芯内设置堆内测量装置，无法精确测量出堆内的温度和中子注量率。AVR直到被完全关闭前1年的1987年都还没有解决这个测量难题。1986年,于利希研究中心向AVR 投放了 190粒内装一组熔丝的温度监测球，当然这些监测球只能记录 下它们所经历过的最高温度，并不能给出堆芯内

15、燃料球温度的空间与 时间分布。监测球投放后15个月才得到第一批报警结果。直到 AVR 关闭时，尚有25%的监测球留在堆芯没有出来。对流出堆芯的监测 球的检查发现有相当大部分的球内熔丝已经完全熔断。这表明：虽然堆芯最高温度尚不得而知，但可确定堆芯局部温度已超过 2000K,远 超过先前的计算值。初步估算堆芯最高温度高达 3000K,这就加速了 裂变产物从燃料球向外释放。止匕外，在反射层侧进行的测量表明堆芯 功率分布并不对称。在热气导管中还测量到未预计到的温度高于 1100c的热气流。对AVR乏燃料球的检测表明堆芯内确实存在热点。 这些问题至今尚未完全搞清楚 球床堆中存在大量的可移动、与金属裂变产

16、物混在一起的石墨粉尘，使得问题更为复杂、严重。那么，这些粉尘又是如何产生的呢？球床堆设计是建立在石墨球流动摩擦力非常小的基础上。1948年就发现，石墨只在足够潮湿的情况下才有良好的润滑性能，有氧气存在时润滑效果要差一些。而这一点恰恰被AVR的设计者们忽略了。 所有的石墨球流动摩擦堆外试验都是在低摩擦状态下进行的，然后就想当然地推绎到氨气气氛下。殊不知在球床堆要求的氨气气氛下， 石 墨间的摩擦系数增大4倍，而磨损率则增大至10000倍。这导致在 AVR中产生了大量的石墨粉尘。直到 AVR投入运行若干年以后才观 察到大量石墨粉尘的出现、燃料装卸料机的出料出现困难，以及燃料 堆内滞留时间的计算值与观

17、测值之间的显著差异。燃料球流动的不可控性会改变堆内功率及温度的分布。靠近反射区周边的燃料球流动不可避免的迟缓将导致不可接受的高燃耗，同时增大裂变产物释放的可能。3推论摩曼先生的文章见诸报端已有180天之久，并未看到PBR的坚 决支持者们的批驳或澄清。看来人们似乎无法否认，反应堆一回路被 与石墨粉尘混在一起的金属裂变产物严重污染是球床高温气冷堆的 一种固有不安全性，而且是在整体参数也许还正常的运行工况下就可 能出现的不安全。这些飘忽不定的局部热点无法被捕捉并加以控制。 作为球床堆祖师爷的德国于利希研究中心在缄口 20年后，仍然未能 想出很好的解决办法。这次摩曼先生在眼看又要有人跌进陷阱时，毅然亮起红灯示警。笔者对摩曼先生的科学道德与良心表示敬佩。前车 之鉴，后事之师。显然在对这种固有的安全问题制定出确实可操作的 安全防范措施之前，任何新的工程尝试都难免重蹈覆辙， 千万不可抱 侥幸心理去冒险。驾驶员都知道及时刹车远胜于处理事故的道理。笔者认为，TRISO包覆颗粒性能已臻完美，矛盾的主要方面 不在于它。不解决球床