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文档简介
1、开创煤制烯烃新捷径烯烃是与人们日常生活息息相关的重要化学品。我国是烯烃消费大国,其传统的生产原料主要依赖石油,这不仅使烯烃的生产成本居高不下,同时也严重地危及到了我国的能源安全。20世纪初,德国科学家费舍尔和拓普希提出了一条由煤经水煤气变换生产烯烃的费-托(F-T)路线,但是,该过程原理上会产生大量的副产物,同时还需要消耗大量的水,严重阻碍了该技术发展和实际应用。中国科学院大连化学物理研究所包信和和潘秀莲研究团队从纳米催化的基本原理入手,开发出了一种过渡金属氧化物和有序孔道分子筛复合催化剂,成功实现了煤基合成气一步法高效生产烯烃,C2到C4低碳烯烃单程选择性突破了费托过程的极限,一跃超过80%
2、。同时,反应过程完全避免了水分子的参与,从源头回答了李克强总理提出的“能不能不用水或者少用水进行煤化工”的诘问。该成果在纳米尺度上实现了对分别控制反应活性和产物选择性的两类催化活性中心的有效分离,使在氧化物催化剂表面生成的碳氢中间体在分子筛的纳米孔道中发生受限偶联反应,成功实现了目标产物随分子筛结构的可控调变。相关研究结果发表在2016年3月4日科学(Science 351(6277):10651068)上。Selective conversion of syngas to light olefinsFeng Jiao1,*,Jinjing Li1,*,Xiulian Pan1,*,Jianp
3、ing Xiao1,Haobo Li1,Hao Ma1,Mingming Wei1,Yang Pan2,Zhongyue Zhou2,Mingrun Li1,Shu Miao1,Jian Li1,Yifeng Zhu1,Dong Xiao1,Ting He1,Junhao Yang1,Fei Qi2,Qiang Fu1,Xinhe Bao1,1State Key Laboratory of Catalysis, 2011-Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials, Dalian Institute of
4、Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Zhongshan Road 457, Dalian 116023, China.2National Synchrotron Radiation Laboratory, University of Science and Technology of China, Hefei 230029, China.Corresponding author. E-mail: panxl (X.P.); xhbao (X.B.)* These authors cont
5、ributed equally to this work.AbstractAlthough considerable progress has been made in direct synthesis gas (syngas) conversion to light olefins (C2=C4=) via Fischer-Tropsch synthesis (FTS), the wide product distribution remains a challenge, with a theoretical limit of only 58% for C2C4 hydrocarb
6、ons. We present a process that reaches C2=C4= selectivity as high as 80% and C2C4 94% at carbon monoxide (CO) conversion of 17%. This is enabled by a bifunctional catalyst affording two types of active sites with complementary properties. The partially reduced oxide surface (ZnCrOx) activates CO and H2, and CC coupling is subsequently manipulated within the confined acidic pores of zeolites. No obvious deactivation is observed within 110 hours. Furthermore, this comp
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