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摘要:以5,10,15,20-四-(4-羧基苯基)锌卟啉(ZnTCPP)为配体,以金属Fe为节点构筑了具有三维网状结构的铁-锌卟啉框架材料PCN-600(Zn),采用PXRD、SEM、UV-VisDRS对所得材料进行了表征,并将其用于可见光下罗丹明B(RhB)的降解反应,考察了H2O2浓度对PCN-600(Zn)光催化性能的影响,并通过捕获实验确定了光催化反应过程中的主要活性物种,对比了PCN-600(Zn)与另一种锆-锌卟啉框架材料PCN-222(Zn)的光催化性能。结果表明:在H2O2的协同作用下,PCN-600(Zn)对RhB的降解表现出显著的催化活性,可见光照射90min后降解率可达94.2%。在实验范围内,随着H2O2浓度的增加,PCN-600(Zn)的催化活性不断提高,H2O2用量为4mL时可最大程度上提升催化剂效率。实验证明,在催化过程中,空穴(h+)为主要活性中间体,·OH和·O2-也起到了一定的作用。此外,PCN-600(Zn)的光催化性能明显强于PCN-222(Zn),相同实验条件下,前者RhB的降解率可达95.9%,后者仅为67.6%。结论以金属卟啉ZnTCPP为配体,以Fe为节点构筑了三维金属有机框架材料PCN-600(Zn),并将其用于光催化降解RhB染料,由于电子-空穴的复合,PCN-600(Zn)本身的催化性能十分不明显,在H2O2的协同作用下,PCN-600(Zn)的催化性能明显大幅改善。在H2O2体积为0~4mL范围内,随着H2O2体积的增加,催化效率逐步提高,但趋于平缓。通过捕获实验发现,在H2O2的协同作用下,光催化过程中的·OH、h+、·O2-对于RhB的降解均起到一定的作用,且h+起主要作用。相同的实验条件下,PCN-600(Zn)对于RhB的降解效率是已报道的PCN-222(Zn)的3.8倍,说明了PCN-600(Zn)结构中的Fe-oxo簇对于提高催化剂性能具有重要作用。本研究为模型研究,对于PCN-600(Zn)是否适合实际应用仍需进一步探究。PCN-600(Zn)本身对于RhB降解存在一定的催化活性,若结合掺杂、复合等策略,其催化性能有望进一步提升。凭借金属卟啉和Fe的特殊生理
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