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土壤和地下水中污染物迁移模型研究进展.doc土壤和地下水中污染物迁移模型研究进展.doc -- 5 元

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专业文档,值得下载专业文档,值得珍藏土壤和地下水中污染物迁移模型研究进展徐建,戴树桂,刘广良南开大学环境科学与工程学院,天津300071摘要国内外学者已建立了多种模型来描述污染物在土壤和地下水中的环境行为。要选择一个合适的模型在实际中成功地应用,或建立一个新的模型,必须掌握和了解污染物迁移模型的研究现状。文章评述了现有的模型,并对模型的结构作了一定的阐述。关键词污染物模型土壤地下水中图分类号X14文献标识码A文章编号1008181X(2002)03029904随着对地下水中农药的频繁检测,人们越来越关注次表层环境中污染物尤其是农药的污染。有毒化学药品的使用、存储、处理以及泄露等,都会导致土壤和地下水的污染。1995年,在美国加州,有3845口水井中检测出有农药及它们的代谢产物,而在加州的44个县城中检测出了75种农药和它们的代谢产物1。1991年,USEPA评估了35000个地下水样,32的水样中涕灭威及其代谢产物含量超标,浓度从0.001mg/L到0.5mg/L(USEPA规定涕灭威的最大污染浓度为0.003mg/L)。地下水存储于地下土壤空隙介质中,有毒有机污染物在水文地质环境中经过淋溶、扩散等一系列过程到达地下水需要很长的时间。所以一旦发现了地下水的污染,其实已历时很久。地下水污染的这种特性使得模拟污染物在土壤和地下水中的迁移显得十分重要。人们已建立起各种污染物迁移模型来模拟农药及其残留物在土壤和地下水中的归趋和迁移。这些模型如何应用来解决实践中出现的与土壤污染物迁移有关的问题,还必须经过以下四个关键步骤2。(1)根据实际情况,选择最适宜的模型。(2)通过田间和室内测试,确定模型中最主要的参数。(3)利用当地所取得的数据,对模型进行校正。这主要是对模型中所选用的参数和定义的边界条件进行修正(4)验证模型。主要是模型运行结果与田间已有的全部观测值进行匹配分析,得出模型反映真实世界的精度。上述四个步骤,(1)是应用者首先遇到的,也是最为关键的一步。要选择一个最合适的模型在实际中成功地应用,必须先掌握和了解污染物迁移和归趋模型的研究现状。1模型的分类根据研究目的的不同,可以分为3类研究模型、管理模型和排序模型。(1)研究模型常用作一种工具检验假设,以增加对过程的了解。它们通常复杂且输入参数很多,并需通过数字差分求解。除了建模者之外,应用它们的人很少。(2)管理模型把自然体系的许多概念简单化,以对有机污染物在土壤中的归宿、化合物的主要性质及管理措施之间的关系提供定性的描述。它们应用适应性强,不象研究模型那样复杂,所以大量应用于评价有机污染物在土壤中的迁移行为。(3)排序模型用于对有机污染物在一系列特定条件下的行为作相对定量比较,它们虽然也以对基本机理的描述为基础,但并不预定用于田间情况。其优点是在于通过简单的实验获得对有机污染物行为的相对比较。Butters和Jury3等把土壤中污染物迁移模型分为3类确定性模型、随机模型和传递函数模型。(1)确定性模型它们是由基本的对流弥散方程和相应的辅助方程构成。模型中的参数、变量及边界条件都是确定的。每次模拟,模型也仅能给出唯一但确定的输出。它通过由质量守恒和流动定律到处的微分方程估计随时空变化的水分和溶质变量,以达到描述污染物迁移过程的目的。(2)随机模型这类模型也是以对流弥散方程为基础,不过模型中的参数和边界条件的某些变量在时间上也存在较大的变异,这类模型的结果将得到输出变量的一个统计分布或范围。随机模型预测浓度的平均值和变异,通常以在一定空间和时间具有一定浓度的概率来表示,而不是估计浓度的确定值。(3)传递函数模型实际上也是一类随机模型。优点是概念简明,不需要深入了解土壤特征和污染物迁移过程。但其缺点是不能外推应用,即在某一田地建立的传递函数模型仅代表该田地的土壤中污染物迁移特征,若将此模型推广到更大范围300土壤与环境第11卷第3期(2002年9月)或其他田地,将可能得到错误的结果。还有人将模型分为4类不饱和层、饱和层、地球化学和排序。XuefengChu等1将模型分为分析模拟模型和数字模拟模型,等。人们在建模的时候,由于不同的研究目的及用途,对模型中的基本过程作不同的处理,因此模型的类型也是多种多样的。但是,各个模型中的基本结构和过程是一致的。现有的模型一般均包括以下的结构。2模型的结构有机污染物迁移模型包括两个重要过程水分循环即模型中的流水模型和污染循环即溶质迁移模型。每一个过程又与很多物理、化学和生物过程相联系。2.1挥发污染物从土壤中挥发是污染物从土壤直接转移到大气中的一种常见过程,是污染物在土壤多介质环境中跨介质循环的重要环节之一。污染物从土壤中的挥发会受到多种因素的影响,这些因素包括土壤性质,如土壤类型、团粒结构、孔隙度、含水量、土壤PH值以及有机质含量等污染物性质,如污染物的蒸汽压、水溶解度和辛醇水分配系数等环境条件,如温度、空气湿度、空气湍流和地形特征等4。挥发模型一般是建立在化学物的蒸汽压、水溶度和土壤吸附系数的关系上。Swann等5发现,挥发速率与Pvp/SKoc成比例。这里Pvp是化学物的蒸汽压,S是化学物的水溶度,Koc是土壤对该化学物的吸附系数。化学物从土壤挥发出的半衰期d为1058.182/1VPOCPSKt化学物从土壤的挥发速率常数是104.4693.072/1SKPtKOCVPV2.2吸附吸附是指溶液中的溶质在界面层浓度升高的现象。污染物进入土壤后,可以被吸附在土壤胶体颗粒的表面。吸附作用延缓了污染物在土壤中的移动。土壤对污染物的吸附作用机理有物理吸附和物理化学吸附,其中主要以物理化学吸附为主。Webber等人6将吸附现象分为两类吸着和吸收。在吸着过程中,把聚集的溶解物限制在溶液和吸附剂的界面上,而在吸收过程中,溶解物能够透入吸着剂相至少几个纳米。常见的吸附模型有3类线性吸附模型、Freundlich吸附模型和Langmiur吸附模型7。线性吸附模型是吸附模型中结构最简单的模型,该模型假设被吸附量G正比于溶液相的浓度ckcG两个应用最广泛的非线性吸附等温式是Langmiur等温线和Freundlich等温线。Langmiur模型是以如下假设为基础每个分子的吸附能量都是相同的,并独立于在表面的分布。此外,吸附仅发生在局部一定的区域上,并与被吸附的分子间相互作用有关。表达式如下,其中,G0为单位表面上达到饱和时间的最大吸附量,A为常数/0cAcGGFreundlich等温线一般表达式为nkcG/1.2.3迁移迁移过程包括物理的平流、分子扩散、机械弥散、水动力弥散等。(1)平流污染物随运动着的土壤水而移动的过程称为平流。平流引起的溶质通量与土壤水通量和水的浓度有关,表示为qCJc式中,Jc为溶质的平流通量,molm2s1q为水通量,ms1C为浓度,molm3或kgm3(2)扩散指的是由于离子或分子的热运动而引起的混合和分散作用,是一不可逆过程。扩散作用常用费克第一定律来表示dxdCDJss其中,Js为溶质的扩散通量,molm2s1Ds为溶质的有效扩散系数,m2s1dC/dx为浓度梯度。(3)机械弥散溶质的机械弥散作用是由于土壤孔隙中水的微观流速的变化而引起的。由于机械弥散的复杂性,用具有明确物理意义的数字表达式较困难。用统计方法可以证明,机械弥散虽然在机制上与分子扩散不同,但可以用相似的表达式dxdCDJhh式中,Jh为溶质的机械弥散通量,molm2s1Dh为机械弥散系数m2s1,是平均孔隙流速的函数。(4)水动力弥散机械弥散和扩散在土壤中都引起溶质浓度的混合和分散,而且微观流速不易测定,弥散与扩散结果也不易区分,所以在实际应用中常将两者联合起来,称为水动力弥散,表达式dxdCvDJshsh,式中,Jsh为溶质的水动力弥散通量Dsh(θ,ν)为有效水动力弥散系数2.4降解有机污染物的微生物和化学转化过程统称为徐建等土壤和地下水中污染物迁移模型研究进展301降解作用。现已提出了一些土壤中污染物的降解模型,这些模型包括一阶、零阶、半阶及混合阶等类型。很明显,不同约束条件适用不同的动力学模型。就零阶动力学模型来说,污染物浓度降解速率用微分形式表示为1kdtdC一阶动力学模型的微分形式为CkdtdC22.5植物吸收植物对污染物的吸收是污染物在环境中迁移的又一重要环节。污染物在植物中的积累以及随食物链的传递、富集作用,会导致在食物链营养级终端人体内的积累。因此,了解植物对污染物的吸收过程便显得十分重要。植物对土壤中污染物的吸收过程中,根系的吸收功能决定着水分与污染物的消耗、转移和转化速率,也是定量描述土壤根系统中水分和溶质运移过程的关键。污染物在土壤中存在有四种状态8吸附在土壤矿物质表面、与土壤中有机质结合、溶解在土壤溶液中及挥发存在于土壤空气中。植物只能吸收与它直接接触的土壤溶液中的污染物和部分借接触交换直接吸取土壤固体表面吸附的污染物。任何一段根在溶液中对溶质的吸收速率和该溶质在根液界面上的浓度之间存在某种关系,这种关系如底物和酶的结合一样,可以用酶反应的MichaelisMenten方程2来表示aamCCKFF11max式中,F为单位根面积的溶质吸收速率Fmax为单位根面积的最大溶质吸收速率Km为米氏常数,是1/2Fmax时的浓度C1a为根与土壤溶液界面处的溶质浓度。3建模工作进展Mackay等9(1979)首次将逸度概念引入有机化学品在环境各相中的分布与预测模型的研究。从1979到1981年,Mackay和Paterson连续发表多篇文章1011,提出逸度模型。逸度模型是一种预评价模型,其目的是用于预测进入模型或评价环境的化学品在环境各相中的浓度和质量分布、反应特性和持久性。1991年Mackay出版专著MultimediaenvironmentalmodelsThefugacityapproach,逸度模型得到进一步完善。Connolly等12(1988)用逸度模型和基于生物能的食物链模型对有机化学品在水生生物中的积累的预测进行了评价。Brooke等13(1991)对逸度模型及修正的逸度模型在农药环境归宿预测的应用进行了评价。Carsel等人(1984)14发展了PRZM模型来数字化模拟农药在作物根区的迁移。PRZM是一个一维动力学分室模型,可以用来模拟在不饱和土壤系统中植物根区化学物质的移动。PRZM包括两个主要部分水文水力学和化学物质迁移。Lorber和Offcut15(1986)应用PRZM研究了三个不同地点涕灭威的淋溶和对地下水污染的潜力。但是PRZM有它固有的局限性16,如水文学和水力学计算以天为时间步长,这对一些过程来说会导致较大的误差。而且PRZM只考虑水平对流和水的向下移动,没有考虑到由土壤水力梯度造成的扩散运动。Dean等人17(1989)在综合PRZM、VADOFT、SAFTMOD的基础上发展了RUSTIC(RiskmodelforUnsaturated/saturatedTransportandTransformationofChemicalConcentrations)。Varshney等18(1993)应用RUSTIC进行了对地下水污染的风险评价。Mullins等16(1993)在PRZM和VADOFT的基础上发展了PRZM2,来模拟农药在作物根区和渗流区的迁移。其中PRZM用来模拟污染物在作物根区的行为,而VADOFT描述污染物在渗流区的流动和迁移。该模型包含了更多的因素,如农业管理实践,母体/子女化合物关系,暴露评价等。Jury和Gruber19(1989)在农药残留概率密度函数的基础上提出一种分析型模型,考虑在农药迁移通过生物活性区域后,土壤性质和气候变化对农药淋溶渗滤作用的影响,从而得到一个分析型解法,来测定在一个非饱和饱和系统中,具有持续输入和一定施用频率的条件下,农药对井水的污染。Hantush和Mariño20(1996)提出一个分析型模型进行农药污染的长期预测。该模型考虑到如下一些过程淋溶,吸附,线性平衡时的液气分配,(生物)化学降解,土壤中作物根吸收,以及农药从土壤表面的挥发等。农药在饱和区域的迁移由一个2D分析模型来模拟,考虑农药从渗流区的回灌,水平对流,扩散,降解及线性平衡吸附等。XufengChu等1(2000)分别应用了Hantush和Mariño的模型和PRZM2、MODFLOW和MT3D综合模型于一地下水中的涕灭威污染分析中。结果表明,用两种不同的模型计算得出的涕灭威残留物在土壤和蓄水层中的浓度有着很好的一致性。此外,Leonard等(1987)提出的GLEAMS(GroundwaterLoadingEffectofAgriculturalManagementSystemsModel)和Wagenet和Hutson(1989)提出的LEACHM(Leaching302土壤与环境第11卷第3期(2002年9月)EstimationandChemistryModel)已广泛地应用于由非点源引起的非饱和区域污染物的迁移问题1。Guardo等人21(1994)提出了AgriFug和SoilFug两种模型,用来计算地表水相中的污染物浓度。Grover等(1991)提出了表层土壤模型,通过计算表层土壤中的污染物浓度经沥滤行为的减少评价农药淋溶对地下水的污染。4研究展望迄今为止,人们已经发展了许多种模型来表征、预测和计算实际环境中污染物对土壤及地下水的污染特征,但是这些模型完全能得到田间实验检验的却很少。综合了各种文献,认为在以下几个方面还需要模型的建立者进一步研究探索(1)已有的模型通常都假设土壤和地下水在空间上是均匀的,这与实际不符。应弄清土壤微观介质和微观界面结构中的非均相、非线性过程。(2)土壤本身是由土壤固体、土壤溶液和土壤空气组成的,并且上与大气、下与地下水相连,构成完整的多介质环境。目前还缺少描述污染物在这个多介质环境中的环境行为的系统模型。(3)如何建立一个评价标准来比较现有的各种模型在模拟实际环境的模拟能力。参考文献1XUEFENGCHU,HAKANBASAGAOGLU,MIGUELAMARIÑO,etal.AldicarbTransportinSubsurfaceEnvironmentComparisonofModelsJ.JEnvironEng,2000,1262121129.2李韵珠,李保国.土壤溶质运移M.北京科学出版社,1998295296,195196.3BUTTERSGL,JURYWA.Fieldscaletransportofbromideinanunsaturatedsoil2.DispersionmodelingJ.WatResourRes,1989,2515751581.4戴树桂,刘广良,钱芸,等.土壤多介质环境污染研究进展M.土壤与环境,2001,10115.5叶常明.多介质环境污染研究M.北京科学出版社,199748.6WEBBERWJ,PAULMM,LYNNEK.,Sorptionphenomenainsubsurfacesystemsconcepts,modelsandeffectsoncontaminantfateandtransportJ.WatRes,1991,25499528.7戴树桂.环境化学M.北京高等教育出版社,1997104105.8MOLLYSC,MARKLB.ContaminantvaporadsorptionatthegaswaterinterfaceinsoilsJ.EnvironSciTech,2000,341111.9MACKAYD.FindingfugacityfeasibleJ.EnvironSciTechnol,1979,1312181223.10MACKAYD,PATERSONS.CalculatingfugacityJ.EnvironSciTechnol,1981,1510061014.11MACKAYD,PATERSONS.FugacityrevisitedJ.EnvironSciTechnol,198216654A660A.12CONNOLLYPJ,PEDERSENDJ.AthermodynamicbadedevaluationoforganicchemicalaccumulationinaquaticorganismsJ.EnvironSciTechnol,1988,2299109.13BROOKEDN,MATTHIESSENP.DevelopmentandvalidationofmodifiedfugacitymodelofpesticideleachingfromfarmlandJ.PestSci,1991,31349361.14CARSELRF,SMITHCN,MULKEYLA,etal.UsersmanualforthepesticiderootzonemodelPRZMrelease1,EPA600/384109Z.Athens,GaUSEPA,1984.15LORBERMN,OFFCUTCK.Amodelfortheassessmentofgroundwatercontaminationpotential,EvaluationofpesticidesingroundwaterM.Washington,DCAmChemSoci,1986342365.16MULLINSJA,CARSELRF,SCARBROUGHJE,etal.PRZM2,AmodelforpredictingpesticidefateinthecroprootandunsaturatedsoilzonesUsersmanualforrelease2.0,EPA/600/R93/046Z.Athens,GaUSEPA,1991.17DEANJD,HUYAKORNPS,DONIGIANAS,etal.Riskofunsaturated/saturatedtransportandtransformationofchemicalconcentrationsRUSTIC.Vol.1Theoryandcodeverification,EPA600/389/048aZ.Athens,GaUSEPA,1989.18VARSHNEYP,TIMUS,ANDERSONCE.RiskbasedevaluationofgroundwatercontaminationbyagriculturalpesticidesJ.GroundWater,1993,31356362.19JURYWA,GRUBERJ.AstochasticanalysisoftheinfluenceofsoilandclimaticvariabilityontheestimateofpesticidegroundwaterpollutionpotentialJ.WatResourRes,1989,2524652474.20HANTUSHMM,MARIÑOMA.AnanalyticalmodelfortheassessmentforpesticideexposurelevelsinsoilsandgroundwaterJ.EnvirModelingandAssessment,1996,14263276.21GUARDOAD.AfugacitymodelofpesticiderunofftosurfacewaterDevelopmentandvalidationJ.Chemosphere,1994,28511531.ResearchadvancesintransportmodelsofchemicalcontaminantsinsoilandgroundwaterXUJian,DaiShugui,LIUGuangliangCollegeofEnvironmentalScienceandEngineering,NankaiUniversity,Tianjin300071,ChinaAbstractVariousofmodelshavebeenestablishedtodescribethebehaviorsofchemicalcontaminantsinenvironment.Inordertochooseapropermodeltoapplyinpracticeortoestablishanewmodel,reviewingtheexistingmodelsisnecessary.Thispapergivesanassessmentontheexistingmodelsanddescribesthestructureofthemodel.Keywordschemicalcontaminantsmodelsoilgroundwater
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