多层石墨烯太赫兹频段电导率研究

1、摘 要目前，石墨烯优异的电学、光学和热性能已引起世界各国研究者的关注。石墨烯是一种二维纳米材料，在光电、电磁、通信等领域有着重要的应用前景。由于大面积单层石墨烯的制备困难，以及多层石墨烯优异的太赫兹器件应用潜力、简单的制备工艺等特点，多层石墨烯的应用也越来越频繁。本文基于对单层石墨烯电导率的分析，研究了多层石墨烯在太赫兹波段的电导率及其零极点提取等内容。理论分析和数值模拟能够降低成本，进而加快石墨烯器件的设计、生产及应用。矢量匹配法能够以较少的迭代次数获得精确的近似结果，并可提取整个分析频段近似展开式的极点和留数，在进行逆傅里叶变换后仍可用于后续的时域计算，本文采用矢量拟合法精确描述多层石墨烯

2、材料太赫兹频段的电导率、阻抗以及温度、化学势对电导率的影响，另外为了适应高速、宽带信号和非线性系统日益增多的工程应用，石墨烯瞬态电磁问题的时域分析方法也逐渐发展起来，本文通过时域积分方程方法离散石墨烯表面，仿真石墨烯太赫兹频段的瞬态电磁特性，将矢量拟合法与时域积分方程相结合，通过逆傅里叶变换得到时域积分方程方法所需的时域表面阻抗，本文在理论分析以及数值仿真的基础上，研究了太赫兹频段多层石墨烯的电导率，为石墨烯太赫兹器件在太赫兹通信器件领域的发展提供了有利帮助。关键词：多层石墨烯；太赫兹；电导率；矢量匹配法；时域积分方程ABSTRACTAt present, the excellent elec

3、trical, optical and thermal properties of graphene have attracted the attention of researchers all over the world. Graphene is a kind of two-dimensional nanometer material, which has important application prospects in the fields of photoelectricity, electromagnetism and communication. Because of the

4、 large area of single-layer graphene preparation is difficult, and multilayer graphene excellent terahertz device application potential and simple preparation technology, the application of multilayer graphene is more and more frequent.Based on the analysis of the conductivity of single-layer graphe

5、ne, the conductivity and zero-pole extraction of multilayer graphene in terahertz band are studied. Theoretical analysis and numerical simulation can reduce the cost and accelerate the design, production and application of graphene devices. Vector matching method to get accurate approximation result

6、s less number of iterations, and analysis can extract the entire spectrum of approximate expansion poles and residue, after the inverse Fourier transform can still be used in subsequent time domain calculation, this paper USES the vector fitting description multi-layer terahertz frequencies the elec

7、trical conductivity of graphene materials, impedance, and the influence of temperature and chemical potential on the conductivity, the other in order to adapt to high speed, broadband signal and the engineering application of nonlinear system is increasing, the time domain analysis on the problem of

8、 graphene transient electromagnetic method gradually developed, Based on the discrete time domain integral equation method simulation graphene graphene surface terahertz spectrum of the transient electromagnetic characteristics, the vector fitting method combined with time domain integral equation,

9、the time domain integral equation is obtained by inverse Fourier transform method the time-domain surface impedance, this paper on the basis of theoretical analysis and numerical simulation, studied the terahertz spectrum multilayer of graphenes electrical conductivity, for graphene terahertz device

10、s in the field of communication development provides the beneficial help.Key words: Multi-layer Graphene; Terahertz; Electrical Conductivity; Vector Fitting;Time Domain Integral Equation南京邮电大学2018届本科生毕业设计（论文）目 录 第一章 绪论1.1研究背景及意义1.2国内外研究动态1.2.1石墨烯研究动态1.2.2石墨烯电导率测量研究动态1.2.3石墨烯建模及仿真方法1.3论文的主要内容及结构安排第二章

11、 矢量匹配法2.1常见拟合方法2.2基本原理2.3本章小结第三章 单层石墨烯电导率3.1单层石墨烯电导率3.1.1单层石墨烯电导率公式3.1.2化学势对电导率的影响3.1.3温度对电导率的影响3.2单层石墨烯表面阻抗3.3本章小结第四章 多层石墨烯电导率4.1多层石墨烯建模4.2双层石墨烯电导率研究4.2三层石墨烯电导率研究4.4仿真结果及分析4.5本章小结第五章 总结与展望5.1论文总结5.2未来展望结束语致 谢参考文献第一章 绪论1.1研究背景及意义石墨烯是由碳原子组成的六边形结构的平面原子层，石墨烯的厚度仅为一个原子的厚度，尺寸是纳米级大小。现在国际材料研究中还未发现比其强度更大，厚度更

12、小的材料。石墨烯在具有导电性能和导热性能的材料中也是首屈一指。 在2004年，英国曼彻斯特大学研究出获得单层石墨烯的方法，是由物理学家Geim和其同伴在透明胶带上一层一层反复剥离来得到的1，因此发现荣获2010年诺贝尔物理学奖，为进一步对其进行理论研究和实验研究奠定了基础，同时也使其成为研究热点之一。太赫兹（terahertz，简称THz）波指的是0.110THz频率范围内的电磁波，其频谱介于毫米波和红外光之间2-3，频谱如图1.1所示。太赫兹无线通信具有带宽大、频段资源丰富、抗干扰能力强等优点，传输速率可以达到110Gb/s，是目前无线通信领域研究的热点之一。太赫兹在材料科学的领域也有很大的

13、存在价值，比如用石墨烯特殊的性质深入THz的研究了解其导电的原理4。如果石墨烯的载体浓度刚好和太赫兹适配，在太赫兹的频率范围内石墨烯的等离子体可以发生共振。再加上它结构上有两层原子，在做半导体的过程有得天独厚的条件，在太赫兹的波段范围内可以把带隙囊括在内。石墨烯在电磁学的应用中有很多优异的特性，与普通材料有很大的差距。科学上这些性质归功于其表面电导率。石墨烯的表面电导率比较复杂，它能产生表面阻抗，表面阻抗和石墨烯所在的电场强度，杂质和其他掺杂物的存在有关。但是表面阻抗对电感的反应比较强烈，所以当电磁波在表面经过的时候，电感作用使得电磁波在其表面产生较慢行为。因此石墨烯较其他材料相比性能比较好，

14、在太赫兹波段中，其他材料并不能降低谐振波长，但是石墨烯最高可以降到波长的百分之一。这种性质让其在可重构的研究中也掀起一番热潮，受到很多科学家的高度重视。图1.1 电磁波频谱利用石墨烯较高的载流子迁移率、极高的载流子速度、优异的等比缩小和有限的散射等特性，在电光和磁光调制中也起到很大作用。甚至于可以将石墨烯与太赫兹结合，发展制造多种调制器投入日常工业使用。但由于单层石墨烯的载流子浓度只能在有限范围内调控，这些器件的调制深度还达不到工业要求，因此要进一步提高石墨烯太赫兹器件的性能，一种方法是利用多层石墨烯来拓展材料太赫兹电导的变化范围。多层石墨烯的太赫兹电导随着层数增加明显上升，随着化学掺杂程度的

15、提高而上升，单层石墨烯器件的调制效果已经远远达不到要求，多层石墨烯经过层层堆积，调制的效果提升已经基本得到证实5。研究发现石墨烯在多层叠加之后导电性会比单层更好，因为电容和比表面积在叠加之后急剧缩小。再加上多层石墨烯在制备时不会破坏石墨烯的特殊性能，在常温环境中依旧保持很高的导电性。制作多层石墨烯的工艺过程非常简洁方便，极易成功，在电化学方面比其他材料更加敏感。例如导电时对导电剂的需求并不高，但是导电性较其他材料来说还比较好，所以应用起来方便制作，节约能源。目前单层石墨烯的质量和尺寸制约了其实际应用的发展，因此研究重点转向多层石墨烯6。基于石墨烯优良的导电特性，它的应用十分广泛，下面举了一些例

16、子：（1）透明电极铟的高导电率和透明度不可置否，一直以来被投入透明电极的制作。但是它无法进行批量生产，得到该原料已经很不容易，加上生产过程中容易碎，难以控制用量，成本也比较高这些因素限制了它的应用，因此，研究人员迫切地想要找到高电导率、高透明度的替代材料，石墨烯厚度仅为单原子层厚度，并且具有高电子迁移率、比表面积大、导电性能好、透光率高（单层石墨烯对光的吸收率为2.3%）7等特点，使其成为透明电极的理想材料，可应用于液晶显示器、触摸屏、太阳能电池等的导电涂层。（2）传感器2007年，Schedin等8首次提出石墨烯传感性能，并发现石墨烯对、等都有很好的感应能力。石墨烯传感器的原理是石墨烯表面比

17、较敏感，它的载体浓度一直随着表面对周围分子的作用而变化，载体浓度的变化导致导电性发生变化。还有石墨烯本身有很多其他材料不具备的特性，其中就包括感应能力和提高敏感度的能力。举例来说：第一，石墨烯具有优异的导电性，载流子浓度微小变化就能引起导电性的明显变化；第二，石墨烯本身电阻很小，可以直接测量单晶石墨烯。Shan等9还发现石墨烯具有生物传感作用。（3）太赫兹波调制器太赫兹的性质和石墨烯的特性很大程度上是匹配的，所以在材料的选择中，石墨烯无疑成为最适合制作太赫兹调制器的材料。调制器所需要的物理特性石墨烯完全可以满足。比如它具有无可替代的高强度高导电性，还有高热导率的性质。在能带结构方面，石墨烯的零

18、带隙特点和调制器相吻合，再加上处于狄拉克点附近的时候零带隙消失，以线性的特点存在的方式使其使用起来更加理想。在实际应用中，控制石墨烯的电导率更加简单，只要有效调节石墨烯的化学势，以上就可以为太赫兹调制器的应用解决很大的问题10。2011年加州大学伯克利分校张翔研究小组研制成功第一个石墨烯光调制器，其结果发表在Nature杂志上。它是石墨烯与波导集后的石墨烯光调制器，石墨烯覆盖在光波导的顶部。通过对石墨烯层施加驱动电压来调节石墨烯的费米能级，要想实现对光学的调制作用，首先要考虑到材料是否可以吸收光，然后改变其吸收光的能力。2012年，美国诺特丹大学Sensale-Rodriguez等提出用石墨烯

19、调制太赫兹光波，制作出了透射式太赫兹调制器12。同年，该研究小组又制备出反射式太赫兹调制器13。这种调制器在太赫兹电磁波的照射下可激发石墨烯的带内跃迁，而带内跃迁可通过栅压调节，如果没有栅压作用，石墨烯就没有吸收光子的机会，也就是说当费米能级在狄拉克点稳定时不会有跃迁发生。如果加上栅作用，费米能级就不会稳定存在，反而会迅速移动来吸收光子，在内部发生跃迁。（4） 太赫兹天线石墨烯在太赫兹波段下有一些独特的优势，如电导率动态可调、利于阻抗匹配等，将其应用于太赫兹天线中，有利于改善天线性能，实现天线辐射动态可控等。14中实现了在太赫兹波段的工作频率下，天线辐射波束方向以及波束宽度的动态可调，调控范围

20、160，此外还提出了很多将石墨烯应用于太赫兹天线的方式，实现了高增益、方向、频率可调的太赫兹天线。1.2国内外研究动态1.2.1石墨烯研究动态石墨烯作为一种优质材料，对它的性能基本研究起始却比较晚。1947年科学家P.R.Wallace才开始对石墨烯产生兴趣，先是对它的物理性质进行研究计算，在研究中发现了它的线性色散与其他材料不尽相同。20年后德国科学家Hanns Peter Boehm再一次偶然的实验中观察到了石墨碎片。实验时他把被氧化的石墨外层磨掉，然后通过显微镜看到了未曾发掘过的石墨碎片，据悉其尺寸只有原子大小。1970年左右，材料领域着改善镍单晶，选择石墨烯附着在其表面，用它的高硬度和

21、超薄的特性来提高镍单晶的性质。上世纪90年代，一些科学家开始探索如何从石墨来分离石墨烯，2002年开始把碳纳米管展开成一层单原子厚材料的研究。自2005年以来，有关石墨烯的研究发展呈现出爆炸式增长。2009年，来自美国某材料课题组决定制备石墨烯薄膜。他们采用的基材是金属铜箔，通入甲烷来制备。但是结果不尽如人意，制备出的石墨烯薄膜毫不均匀，大多是单层结构，中间存在着许多多层的结构杂质，使得材料性能急剧下降。同年来自中国的课题组用胶带撕拉法得到了双层结构的石墨烯，并且在改变电压的操作中完成了对石墨烯带隙的控制。只是胶带撕拉的过程依旧存在很多的问题，比如石墨烯的尺寸太小，导致撕拉的过程中程度很难控制

22、16。在2010年，双层石墨烯的制备愈发纯熟，Lee等研究人员发现用CVD操作来改变其他因素，从而使石墨烯制备出来几乎全部是双层结构。其中改变的是压强升高，然后缓慢降温来达到效果17。在2011年的研究中，科学家选择的SiO2/Si复合材料作为基底，在上面紧密覆盖碳源，但是制备的速度太慢，所以后来选择镀层镍薄膜起到催化实验进程的作用。实验结果是很成功的，最后在基底和催化剂中间层观察到结构紧密的双层石墨烯18。2012年时兰州大学在CVD实验的基础上选择使用H2远高于CH4的办法，在铜箔前端短暂形成石墨烯时候通过氢气，因为此时铜箔后端的石墨烯已经形成，前端的石墨烯在气体作用下进入后端，双层石墨烯

23、薄膜就产生了19。到了2014年的时候，双层石墨烯的制备已经比较普遍，在大量实验中实现了在铜镍合金表面生成双层石墨烯。因为碳原子在铜镍合金中容易溶解，利用溶解度的大小来控制碳原子在合金表面的析出过程，通过控制温度压强等因素来获得结构紧密性质较好的双层石墨烯薄膜20。1.2.2石墨烯建模及仿真石墨烯是一种以蜂窝状晶格形式构成的碳原子的单层分子。最近的实验研究已经揭示了它在通信领域许多潜在应用的特殊的电学性质。石墨烯基器件的模拟是一项具有挑战性的任务，若能精确建模并仿真，更有利于石墨烯及其器件制造等在通信等领域的发展。下面简单介绍了几种建模方法：（1） 直接建模法准确的说，石墨烯实际上是一种二维材

24、料，我们可以将其建模成只有一个碳原子厚的三维材料在CST中进行仿真。石墨烯的仿真过程需要计算介电常数和损耗角的正切值来模拟，这样得出的结论会比较精确。但是介电常数需要石墨烯的电导率带入计算，而电导率还需要很多的因素，如温度和化学势等参考。所以在做仿真实验之前需要记录实验所需数据。（2） 等效电路建模法顾名思义，等效电路就是把导电性好的石墨烯当做一个集成电路元件，也就是RC并联元件。在实验时石墨烯的传输线S数值可以轻易得到，在建立等效电路图的时候，石墨烯和RC元件完全相同，无需在考虑石墨烯的问题。但是R和C的值需要我们做大量的模拟和尝试，最后才能得出和测量值很相近的结果。得到这个结果之后就可以知

25、道石墨烯等效的RC值的大小了。这种等效电路建模法原理比较简单，实际操作却比较麻烦，在RC数值的模拟中需要大量的实验才能完成。（3） 等效表面阻抗建模法在电磁学的设计中，石墨烯可以和阻抗表面形成等效。因为石墨烯在电磁波产生的影响是通过阻抗来形成的，在一定程度上二者可以互相转化。把石墨烯和表面阻抗等效之后建模，再利用矢量匹配法（Vector Fitting）拟合表面电导率，提取石墨烯零极点。21中利用时域积分方程（Time Domain Integral Equations）法进行建模，分析石墨烯薄片上的电磁波相互作用，时域积分方程方法在仿真石墨烯太赫兹频段的瞬态电磁特性时，只需要离散石墨烯表面，

26、而不用离散包围石墨烯的周围区域，并且没有网格色散误差，是一种非常好的方法。本文采取第三种建模法，将石墨烯等效为一阻抗表面，采用矢量匹配法拟合石墨烯太赫兹频段的表面电导率和阻抗，并通过逆傅里叶变换得到时域积分方程方法所需的时域表面阻抗，具体见第四章。1.2.3石墨烯电导率测量研究动态电导率的宏观测量较为简单，有直接测量和间接测量两种方法，直接测量通过电压和电流的关系得到电导率，将两个电极接触导线的两段，然后施加一个电压，利用欧姆定律测量得到其电导率；间接测量则是范德堡法，通过得到材料的载流子迁移率后在计算其电导率。2008年，Bolotin等人通过将单层石墨烯悬挂起来22，测量得到的石墨烯载流子

27、迁移率超过了，这一结果与之前的研究结果相比提高了10倍；同时，利用载流子迁移率和电导率之间的关系，可以求出石墨烯的电导率为。2008年，Mark等人通过直接测量位于透明衬底上的大面积单层石墨烯样品的光反射和透射率，得到石墨烯的光电导率23。2009年，Giannazzo等人利用扫描电容光谱技术（scanning capacitance spectroscopy SCS），测量了表面单层石墨烯的局部电子平均自由程和载流子迁移率24。2012年，Zhang等人利用石墨烯场效应管中电压电流的关系直接测量了石墨烯的载流子迁移率，利用Keithley4200型半导体分析仪获得直流电导测量数据关系曲线，为

28、源极和漏极之间的电流，为栅极电压，曲线斜率为，和为栅极的长宽25。1.3本文主要工作本文研究太赫兹频段多层石墨烯的电导率及其零极点提取等内容，把石墨烯材料采用矢量匹配法，使其满足在太赫兹频率中的应用，电导率满足要求，计算保证其准确完整性。本文的主要内容包括：（1） 研究多层石墨烯材料的电导率。从单层石墨烯的电导率出发，根据多层与单层的关系，进一步分析多层石墨烯太赫兹频段电导率。（2） 掌握矢量匹配法。矢量匹配法最早应用于电力系统，是一种稳定且有效的拟合方法，能以较少的迭代次数获得精确的近似结果，还可以提取整个分析频段近似展开式的留数和极点，本文用其拟合石墨烯太赫兹频段的表面电导率，提取太赫兹频

29、段多层石墨烯材料电导率零极点。（3） 进行建模并仿真，完成相关理论推导、程序编写与计算。论文的结构安排如下：第一章是绪论，叙述了石墨烯的研究背景、研究意义、研究历史以及发展情况，说明了多层石墨烯的研究价值并阐述了本文的结构及内容安排。第二章主要从研究方法进行探讨，深入了解矢量匹配法的基本原理等内容。在这基础上进行建模，用矢量匹配法提取多层石墨烯太赫兹频段电导率的零极点，将其与时域积分方程相结合，完成程序编写及计算。第三章深入研究单层石墨烯电导率，并分析温度、化学势对电导率的影响这是对多层石墨烯进行准确建模及研究的基础。第四章研究多层石墨烯的电导率及其极点、留数的提取等内容，从单层石墨烯的电导率

30、从出发，利用矢量拟合法进行仿真，进而得出太赫兹频段内层数与石墨烯电导率的关系。第五章总结本篇论文并展望后续的工作。第2章 矢量匹配法矢量匹配法（Vector Fitting，简称VF）在建模中有很大的应用。最初是在电力领域应用于频变效应。这种方法是在1999年被Bjrn Gustavsen提出27-28，主要操作就是利用一阶的有理分式求和，一点一点接近需要的频率数值，这种建模方法数值稳定性高，如今也可用于微波集成电路等领域。本文将其应用于提取多层石墨烯太赫兹频段电导率的零极点以及拟合阻抗值等方面。2.1常见拟合方法在分析有耗色散介质中电磁波传播特性等电磁问题的数值时，首先需要定义频变参数的仿真

31、模型，然后经过傅里叶反变换将频域结果转换成时域结果，最后在时域分析瞬态电磁特性。对于一般系统而言，首先需要进行数值计算，只有一些典型的系统可以直接推导出傅里叶反变换的表达式，除此之外，时域分析过程中还会涉及卷积运算，卷积运算会导致计算时间按指数增长，不利于计算。为了配合时域分析，通常在频域先采用一些拟合方法对频变参数进行拟合，然后直接推导出其时域的解析公式。常用的拟合方法主要有三种：基于模型的参数估计(Model-Based Parameter Estimation, MBPE)法、Debye型匹配(Debyes type Fitting, DF)法以及矢量匹配法。下面简要阐述前两种方法的应用

32、范围。（1） MBPE法：这一方法是prony的扩展，最初被用于分析电磁问题，之后被运用到分析复杂传输线网络等方面，它通常以极点-留数的形式来拟合没有峰值的光滑函数，之后再分析其傅里叶变换。（2） Debte法：这一方法最初用于描述一类色散介质的物理行为，例如磁导率等，它适用于拟合频域中的光滑函数。2.2矢量匹配法基本原理矢量匹配法就是一种近似计算法。计算所用的有理函数值和频域一点一点接近，直到近似于频域响应的数值。有理分式的求和可以用此公式操作，操作分为两步：第一步叫做定位极点，极点为实数。过程就是把极点尽可能往所在的频率内部分散，然后选择一个未知的参数叫做变标参数，它是根据频率的变化而变化

33、的，目的是为了该参数和极点可以匹配，在匹配后得到函数就可以得出精确的新极点，极点会更加适配。第二步就是确定留数，操作就是在得到新的极点之后，继续匹配变标函数，然后把未知留数匹配下来。具体流程如下：（1）选定初始极点。利用一个未知函数和相乘，其中和有相同极点，并且当频率趋于无穷大时，会趋近于1，形式如下：(2.1)其中和的零极点形式如下：(2.2)(2.3)从而的零极点形式如下：(2.4)（2）确定留数。(2.5)(2.6)根据选定的初始极点以及特定的频率可以得到如下式子：(2.7)(2.8)(2.9)(2.10)足够的频率对应足够的响应，即可得到如下线性方程组：(2.11)再运用最小二乘法，可

34、以求解，从而可以根据和确定，再利用的极点作为初始极点，重复上述步骤，达到收敛时也趋近于1。矢量匹配法的优点如下：（1） 从原理来说比较简单容易理解。原理简单来说就是求两个方程组的数值，找到最合适的数值。它需要进行计算的次数比较少，速度也比较快。 （2） 矢量匹配法没有拟合时的数值问题。大多数频率变化时会有噪音出现，而且频率的范围过大，在函数值和实测的数值进行匹配的时候总是会有一定的误差，甚至与实际频率大相径庭。但是矢量匹配法没有这种担忧。 （3） 矢量匹配法对曲线拟合的范围比较广。无论是实数的极点拟合过程还是复数的曲线都可以顺利完成，不用其他方法参与。尽管实数和复数的拟合时两种不同性质的曲线，

35、实现起来也没有问题，而且比较精确简单，也不用在拟合曲线之前预估零点和极点，省去了很多麻烦。（4） 拟合的时候比较稳定和精确，不需要过多的附加条件。过程总还可以选择拟合条件来进行需要的实验。3.3本章小结本章简单介绍了常用的几种拟合方法，主要说明了矢量匹配法的基本原理：有理函数值一点一点变化至接近频域响应。原理主要分为两步操作，第一步确定极点；第二步确定留数。另外还介绍了矢量匹配法相比于其他拟合方法的优势，为下文使用该方法提取零极点以及拟合电导率及阻抗做铺垫。第3章 单层石墨烯电导率电导率就是在某种介质中里，和电场强度电流密度密切相关的一种特质。其中电导率和场强的乘积与电流密度值相同。但是由于在

36、介质中存在，电导率的数值还与其介电常数有关，所以电导率的研究在介质中占有很大分量。电导率是石墨烯最为重要的电磁参量，研究好石墨烯的电导率有助于后续工作。3.1单层石墨烯电导率单层石墨烯表面可以视为无限薄的导电层，其电导率可以根据量子力学理论推得，在低太赫兹频段及其下频段，石墨烯的电导率以标量形式存在的，但是在高太赫的频率范围内，石墨烯的电导率逐渐转化为张量:(3.1)是角频率的变化，代表化学势， 是偏置电压是电子散射率，是温度，是偏置磁场。电导率张量可以分成四个量，其计算过程如下：(3.2)(3.3)(3.4)(3.5)式中的系数由实验或现有的理论模型得到。由著名的Kubo公式，我们可以得到单

37、层石墨烯的电导率，它由能带内电导率和能带间电导率构成，可表示为：(3.6)这里是玻耳兹曼常数，是费米-狄拉克分布函数，是电子电量，是归一化普朗克常数，为化学势，表示散射率，是温度。表示石墨烯能带内提供的强度，还有一部分是石墨烯能带间提供的强度由表示。(3.7)(3.8)于是得到石墨烯表面阻抗(3.9)由于Kubo公式比较复杂，不利于进行傅里叶反变换，以及在时域进行卷积运算，利用矢量拟合法则比较简单，通过合理选择矢量匹配项数p，用p个极点以及留数来展开石墨烯频域表面电导率。可表示为。值得注意的是，在太赫兹波段，石墨烯的电导率主要由能带内贡献主导，所谓能带内贡献是指带内（导带或这价带）单个粒子激发

38、所导致的损耗。这样，石墨烯的电导率就可由式(2.7)表示成复数形式（分别是的实部和虚部）。3.1.1化学势对电导率的影响从式（3.7）和（3.8）可以看出，石墨烯的电导率受多个因素的影响，与化学势、频率、温度、散射率等因素有关联。运用Matlab软件对式（3.7）和（3.8）进行求解即可得到石墨烯的电导率实部和虚部。图3.1、3.2、3.3仿真了化学势不同，其他条件相同时，石墨烯表面电导率随化学势的变化情况，其中弛豫时间为0.1ps，温度为300K，化学势分别为为0eV、0.1eV、0.2eV。图3.1 为0eV时，太赫兹波段石墨烯复数面电导率随化学势的变化关系图3.2 为0.1eV时，太赫兹

39、波段石墨烯复数面电导率随化学势的变化关系图3.3 为0.2eV时，太赫兹波段石墨烯复数面电导率随化学势的变化关系关于化学势对电导率的影响，从以上三张图我们可以得出下面的结论：化学势对石墨烯表面电导率的影响比较大，当化学势增加时，电导率也随之增加，因此我们可以利用这一特性，将石墨烯应用在天线等电学器件的制备中；另外在0.1THz-10THz频段内，当化学势增大时，石墨烯的面电导率实部也随之增大，虚部则减小，并且实部远大于虚部。总之石墨烯的电导率与化学势直接相关，对于单独的石墨烯层，其化学势由载流子浓度决定，载流子浓度则也是可以调控石墨烯的。它的调控原理就是把石墨烯两侧的偏置电压改变，这就间接证明

40、了石墨烯电导率是可以被调控的，而且调控可以在实虚两部分进行动态变化，而调控的本质是改变石墨烯周围的两个偏置电压值26来完成。电导率的电压可控性是石墨烯的重要特性，依据这一特性可以制作出很多应用于通信领域的新型器件。3.1.2温度对电导率的影响在弛豫时间为10ps，化学势为1.3eV，0.1THz-10THz频段下，不同温度下石墨烯表面电导率的变化曲线如图3.4、3.5、3.6、3.7所示。图3.4 温度T=200K时，太赫兹频段石墨烯电导率随温度的变化关系图3.5 温度T=250K时，太赫兹频段石墨烯电导率随温度的变化关系图3.6 温度T=300K时，太赫兹频段石墨烯电导率随温度的变化关系图3

41、.7 温度T=400K时，太赫兹频段石墨烯电导率随温度的变化关系由图3.4、3.5、3.6、3.7可见，温度改变对石墨烯电导率基本没有影响，这是因为在我们关心的温度（低于500K）下，有，因此可以把式（3.6）近似成。由此可见，石墨烯电导率的变化中是没有温度因素存在的，这样周围温度变化无法影响其电导率，对其来说应用可以更加广泛。3.2单层石墨烯表面阻抗取，频率在0THz-4THz范围变化，石墨烯的频域表面电导率是一个复数，由实部和虚部两部分组成。通过合理设置初始极点的个数，也即矢量匹配多项式的项数，经过矢量匹配法计算获得由若干项极点-留数形式展开的表达式，表3.1给出了p=4时，矢量匹配多项式

42、的每一项的极点-留数值，图3.8给出了单层石墨烯的表面阻抗实部和虚部的值，另外也验证了矢量拟合法拟合的精确性。图3.8 单层石墨烯太赫兹频段表面阻抗实部和虚部表3.1 矢量匹配法计算所得单层石墨烯表面阻抗的极点和留数12343.3本章小结本章是对石墨烯电导率的研究，主要是通过石墨烯电导率的张量和公式来进行研究，并且知道在太赫兹频段下，单层石墨烯的电导率主要由带内贡献主导，重点分析了影响电导率的因素，比如化学势的影响过程以及温度对其并无影响。化学势对石墨烯表面电导率的影响比较大，当化学势增加时，电导率也随之增加；另外在0.1THz-10THz频段内，当化学势增大时，石墨烯的面电导率实部也随之增大

43、，虚部则减小，并且实部远大于虚部；温度对电导率则基本没有影响。另外还研究了太赫兹频段单层石墨烯的表面阻抗，通过矢量拟合法提取了极点和留数。利用石墨烯的电压可控性以及不受温度影响这两大优势，可以将其应用于电学器件的制备，以利于石墨烯器件的研究。本章为下文多层石墨烯电导率的研究以及仿真、建模做了铺垫。第4章 多层石墨烯电导率多层石墨烯是一种二维碳材料。它的厚度大概在10层以上10nm以下，结构是苯环状，排列具有周期性。碳原子在中间紧密堆垛，有很多种堆垛方式共同作用，最后形成多层石墨烯的材料。石墨烯的光电磁性能非常优异，还有其载流子迁移率、极高的载流子速度都比较高以及它优异的等比缩小和有限的散射等特

44、性，在调制器的制作中有得天独厚的条件。但由于单层石墨烯的载流子浓度只能在有限范围内调控，这些器件的调制深度还达不到工业要求，因此要进一步提高石墨烯太赫兹器件的性能，其一是制备多层石墨烯把太赫兹电导范围增大，使其可以在更大程度上发挥作用。多层石墨烯随着层数增加，太赫兹的电导性也明显上升，随着化学掺杂程度的提高而上升，我们发现石墨烯在多层叠加之后导电性会比单层更好，因为电容和比表面积在叠加之后急剧缩小。再加上多层石墨烯在制备时不会破坏石墨烯的特殊性能，在常温环境中依旧保持很高的导电性。制作多层石墨烯的工艺过程非常简洁方便，极易成功，在电化学方面比其他材料更加敏感。例如导电时对导电剂的需求并不高，但

45、是导电性较其他材料来说还比较好，所以应用起来方便制作，节约能源。目前单层石墨烯的质量和尺寸制约了其实际应用的发展，因此研究重点转向多层石墨烯。4.1多层石墨烯建模 石墨烯建模时，我们将石墨烯设置为一合适的阻抗表面或者设置成阻抗边界，再利用矢量匹配法拟合表面电导率，提取石墨烯零极点。首先根据石墨烯的表面阻抗边界条件，建立一个时域积分方程：(4.1)其中，分别是入射电场和散射电场；为场点相对于坐标原点的矢量；是傅里叶反变换；代表石墨烯频域表面阻抗；代表石墨烯时域表面电流密度，*表示时域卷积，石墨烯频域表面阻抗由矢量匹配法拟合，用若干个极点和留数展开。根据Kubo公式，我们可以得到石墨烯的电导率，它

46、由能带内电导率和能带间电导率构成，表示为：(4.2)方程的第一部分为石墨烯带内贡献，第二部分为石墨烯带间贡献。(4.3)(4.4)这里是玻耳兹曼常数，是费米-狄拉克分布函数，是元电荷，是归一化普朗克常数，是化学势（费米能），表示独立于能量占的散射率，表示温度。于是得到石墨烯表面阻抗(4.5)根据傅里叶变换，可以得到：(4.6)由傅里叶变换的线性性质，可以得到：(4.7)根据式（4.6）和（4.7）可以得到石墨烯时域表面阻抗表达式：(4.8)其中u(t)为单位阶跃函数。4.1双层石墨烯4.1.1双层石墨烯表面电导率 有些特殊情况下，石墨烯和石墨可以看做是同一体系，只是形态有所不同。如果把单层碳原

47、子平面设为xy的话，N层碳原子，就是单层结构的原子，会在z平面延展从而使其堆成一个紧密的体系。当N=1时就是石墨烯的状态存在于体系中，若N是无穷大的趋势，就会以石墨形态出现在体系里。当然这两个状态属于极限值，在中间值N=2的时候也存在着一种特殊形态，是双层石墨烯。双层石墨烯由两个隔离层组成，其中有超薄绝缘介质(如，和水等)夹层来分隔相邻层，每一层都可以由异质结构、单层石墨烯等组成。第三章单层石墨烯电导率的研究，为多层石墨烯电导率提供了良好的基础。图4.1是双层石墨烯电导率随频率的变化关系图，其中化学势为65meV，温度为30K，频率变化范围为0.1THz-10THz。图4.1 双层石墨烯太赫兹

48、频段电导率4.1.2双层石墨烯表面阻抗令，频率在0THz-4THz范围内变化，根据式（4.5），p=4的极点和留数分布如表4.1所示，利用矢量拟合法仿真得到双层石墨烯表面阻抗的实部与虚部如图4.2所示。图4.2 双层石墨烯表面阻抗实部和虚部表4.1 矢量匹配法计算所得双层石墨烯表面阻抗的极点和留数（p=4）12344.2三层石墨烯4.2.1三层石墨烯表面电导率图4.2是三层石墨烯电导率随频率的变化关系图，其中化学势为65meV，温度为30K，频率变化范围为0.1THz-10THz。图4.2 三层石墨烯太赫兹频段电导率可以看到，随着层数的增加，石墨烯在太赫兹频段内的电导得到了明显的提升。4.2.

49、2三层石墨烯表面阻抗令，频率在0THz-4THz范围内变化，根据式（4.5），利用矢量拟合法得到双层石墨烯表面阻抗的实部与虚部如图4.3所示。表4.2是双层石墨烯在0THz-4THz频段内表面阻抗的极点和留数。图4.3 三层石墨烯表面阻抗实部和虚部表4.2 矢量匹配法计算所得三层石墨烯表面阻抗的极点和留数（p=4）12344.3仿真结果分析 图4.4是单层石墨烯电导率随频率的变化关系图，其中化学势为65meV，温度为30K，频率变化范围为0.1THz-10THz。图4.5和图4.6分别是太赫兹频段内层数与石墨烯阻抗实部、虚部的变化关系图。图4.4 单层石墨烯的电导率通过与图4.2双层石墨烯的电

50、导率以及图4.3三层石墨烯的电导率进行比较，我们可以发现，在温度、弛豫时间等条件相同的情况下，石墨烯电导率随层数增加而增加，双层石墨烯的电导率是单层石墨烯对应值的两倍，三层石墨烯电导率则是单层石墨烯对应值的三倍，随着层数的增加，石墨烯的太赫兹电导得到了明显的提升。因此，在太赫兹的频率范围中，多层石墨烯也可以当成是特殊的很多单层石墨烯的结合，因为没有电子紧密束缚，其太赫兹电导具有更宽的调谐范围，可以利用多层石墨烯代替单层石墨烯可以显著改善光电器件的性能。另外，通过分析单层、双层、三层石墨烯的表面阻抗，我们可以得出以下结论：随着层数增加，多层石墨烯表面阻抗的实部和虚部均在减小，也就是说0-4THz

51、频段内，石墨烯层数增加，阻抗减小，石墨烯导电性能变的更好。图4.5 太赫兹频段石墨烯层数与阻抗实部的变化关系图4.6 太赫兹频段石墨烯层数与阻抗虚部的变化关系由图4.5和4.6可以发现，随着层数增加，石墨烯阻抗的实部和虚部随之减小。4.4本章小结 本章研究了多层石墨烯在太赫兹频段内的电导率及其阻抗以及极点和留数的提取，通过与单层石墨烯的电导进行比较，可以发现在太赫兹频段内，多层石墨烯的电导率随层数增加而成倍增加，另外，通过比较公式得到的计算值和矢量拟合法得到的拟合值，验证了矢量拟合法的精确性，本章将矢量拟合法与时域积分方程结合，得到了多层石墨烯时域阻抗，通过理论分析和数值仿真为石墨烯器件的研究

52、提供有利帮助。第5章 总结与展望5.1 论文总结石墨烯自2004年被发现以来，获得了世界各国研究人员的关注，近几年，随着研究工作的深入开展，石墨烯在许多领域取得巨大进展，尤其是太赫兹通信器件领域。太赫兹通信技术虽然也有几十年的发展历史，仍有巨大的发展空间，石墨烯的出现为太赫兹通信器件的发展开辟了新的道路。但由于单层石墨烯载流子浓度只能在有限范围内调控，制成器件的调制深度还达不到工业要求等因素，考虑到多层石墨烯优异的太赫兹器件应用潜力、较小的比表面积和电容、简单的制备工艺以及优异的常温导电性能等特点，研究重点转向了多层石墨烯。本文主要研究了多层石墨烯在太赫兹频段内的电导率。主要工作如下：（1）

53、研究单层石墨烯太赫兹频段内的电导率，分析化学势、温度等因素对电导率实部和虚部的影响，发现为多层石墨烯的研究奠定基础。（2） 介绍了一种拟合方法矢量拟合法，详细介绍了该方法的基本原理、公式等，将矢量拟合法和时域积分方程法相结合，首先得到石墨烯的频域电导率，通过傅里叶逆变换，将其转化到时域，得到时域石墨烯表面电导率及阻抗，利用矢量拟合法进行仿真。（3） 在单层石墨烯电导率研究以及矢量拟合法仿真的基础之上，利用石墨烯表面阻抗边界条件得到石墨烯的时域积分方程，研究双层、三层石墨烯的电导率和阻抗。5.2未来展望由于多层石墨烯和单层石墨烯相比，既保留了原先优异的常温导电性能，又在制备上更为简单，同时在太赫

54、兹器件应用上有巨大潜力，为了推进基于石墨烯的太赫兹通信器件的数值仿真与设计，本文将矢量拟合法和时域积分方程相结合，来分析多层石墨烯在太赫兹频段内的电导率，这只是研究石墨烯的一些阶段性成果，还有一些方面需要进一步的改进和完善，主要体现在以下两个方面：(1) 在本文提出的矢量拟合法法的基础上，研究快速算法及并行计算，以分析更大规模的问题。(2) 本文研究的是不含介质衬底的石墨烯，多层的也只研究了双层和三层，但在实际应用中，基于石墨烯材料的器件结构比较复杂，含有介质衬底或层数较多，在这种情况下，石墨烯电导率可能会有变化，因此需要在本文讨论的基础上进行深入分析。结束语在本篇文章中，主要讨论了石墨烯的电

55、导率、阻抗以及极点留数提取等内容。从单层石墨烯出发，研究了温度、化学势在太赫兹频段内对石墨烯电导率的影响并通过矢量拟合法这种精确的拟合方法进行仿真，将其与公式得到的计算值进行比较，验证了矢量拟合法的精确性，进而研究双层、三层石墨烯的电导率，并得出结论：在太赫兹频段内，随着层数的增加，电导率也成倍增加，多层石墨烯的电导率可以看成是每个独立单层石墨烯的总效果。本文将矢量拟合法和时域积分方程法相结合，通过矢量拟合法得到频域石墨烯电导率，进行傅里叶逆变换，得到时域石墨烯表面电导率及阻抗。通过理论分析以及数据仿真，为石墨烯太赫兹器件的制备等提供有利帮助。本文只对太赫兹频段内（主要是低频部分）的一部分进行

56、仿真，存在一定的局限性；另外没有考虑电场、磁场、衬底等因素的影响，得出的结果可能不太全面，在未来的实际应用中需要考虑全面各种因素的影响。致 谢从接触课题以来，在王全全老师的指导下，我查阅了一些相关的书籍资料，对课题有了初步的理解，然后分析设计、拟定设计方案。本次毕设中，我深感自己心思不够缜密，经常出现各种错误；也感到自己在专业知识这方面存在这很多的欠缺，在写毕设论文的过程中发现许多基础知识已经遗忘。在完成毕业设计的过程中，在MATLAB编程上出了一些问题，但是我向老师请教的过程中得到了很大的收获，老师为我细致的讲解和耐心的教导我终生不会忘记，在老师的帮助下我完成了毕业设计。从开题报告题目选择到

57、中期答辩时候遇到问题，直到最后论文的修改，王老师始终抱着认真负责的态度，我的每一步小成功都建立在老师无尽的心血里。王老师对知识态度严谨，对科研工作丝毫不懈怠，在老师组里我学到了很多专业知识还有生活哲理，在此向王老师的付出致以最真挚的感谢。在实验研究过程和论文的修改中，我很感激研究生学长对我相关基础知识给予的指导帮助，感谢我的室友对我的帮助，在他们的帮助下我才能在遇到学习上的困难时，坚强乐观地面对，顺利完成这篇论文。参考文献1 Hotopan G R, Verhoeye S, Vazquezantuna C, et al. Millimeter wave microstrip mixer based on grapheneJ. Progress in