偏振光反射法测量薄膜厚度和折射率的研究.doc

偏振光反射法测量薄膜厚度和折射率的研究 薄膜技术的发展及其应用 薄膜是一种较特殊的物质形态，其在厚度这一特定方向上尺寸较小，仅是微观可测的物理量，并且在厚度方向上由于表面、界面的存在，使物质的连续性发生中断，由此使得薄膜材料产生了与块状材料具有不同的性能。也可以解释为，由于成膜的过程中晶体取向、晶粒大小、杂质浓度、成份的均匀性、基底材料、温度以及清洁度等因素的影响，使得薄膜的物理性能与块状材料的物理性能在诸多方面不同。这引起了诸多科研工作者们较为浓厚的研究兴趣并使之得到更为广泛的应用。二十世纪70年代以来，薄膜技术得到空前的发展，无论在学术研究上还是在工业应用中都取得了较丰硕的成果。薄膜技术及薄膜材料已成为当代真空技术及材料科学研究中最活跃的领域之一，并在新科学技术革命中，具有举足轻重的地位。薄膜技术涉及的范围比较广，其中包括物理气相沉积、化学气相沉积成膜技术，以离子束刻蚀为代表的微细加工技术，成膜、刻蚀过程的监控技术，以及薄膜分析、评价与检测技术等。目前，薄膜技术在电子元器件、集成光学、电子技术、红外技术、激光技术、航天技术和光学仪器等许多领域均得到了极为广泛的应用，不仅成为了一门独立的应用技术，而且成为了材料表面改性和提高某些工艺水平的重要手段。许多国家对薄膜材料和薄膜技术的研究开发极为重视，称之为“腾飞的薄膜产业”，并且每年均要举行多次国际会议。最早应用薄膜技术的领域要算光学领域，早在1817年夫琅禾费就用酸蚀方法制成了光学上的减反射膜。1930年，由于真空蒸发设备出现使薄膜大量地应用于光学领域。近代的彩色电视、彩色摄影机、太阳能电池、激光器、集成光学等均离不开薄膜技术，大部分光学仪器或光电装置也均离不开光学薄膜。利用薄膜的光学性能，可改变元件反射率、吸收率与透射率，实现光束分束、并束、分色、偏振、位相调整等，使某光谱带通或阻滞等。薄膜技术应用领域很广泛，由于高精尖的制造技术、跨学科的综合设计与严格科学的实际应用，使薄膜技术应用在高新技术领域、信息、生物、航空、航天、新能源等前沿领域中显示越来越重要的地位。在高新技术产业发展的过程中，薄膜技术和新兴学科紧密结合，目前，薄膜技术已运用到纳米技术的精密机械的研究，分子层次的现代化学研究以及基因层次的生物学研究等。薄膜制备技术、薄膜材料科学研究、薄膜表面微加工技术是当今微机械加工技术、微细加工技术的重要基础，己经渗透到当今科学技术的各个领域，成为技术密集、知识密集、资金密集的高科技新兴薄膜产业。二十世纪八十年代至九十年代，表面微结构加工技术和微米薄膜制备的发展推动了大规模集成电路、薄膜集成电路、光集成器件、薄膜传感器、光电子一磁光电子器件和高质量的光学薄膜等技术的进步。薄膜技术作为现代光学的核心技术在国民经济中占有着十分重要的地位，从航天、卫星等空间探测器到集成电路、激光器件、生物芯片、液晶显示以及集成光学，在很大程度上取决于薄膜技术的发展。薄膜技术水平的高低已经成为衡量一个国家光电信息等高新技术产业科技发展水平的关键。薄膜光学常数的几种测量方法随着薄膜在诸多技术领域中日益广泛应用，薄膜技术水平不断提升，各种特殊用途对薄膜技术和薄膜材料也提出了更高的要求。由于薄膜的光学常数是描述固体的独立光学参数，是确定和描述有关光学性质的其它物理量的基础，它们对于了解薄膜材料的光学性质具有重要的意义。本论文研究的薄膜参数主要指薄膜折射率n和厚度d。至今人们提出了多种方法，例如，椭圆偏振测量法、干涉测量法、光谱法，阿贝勒(abeles)方法、棱镜耦合法、及偏振光反射法等。其中，有些方法只能测量薄膜的厚度，有些方法只能测薄膜的折射率，有些方法可同时测量薄膜的厚度和折射率。它们各有千秋，可以满足不同应用的需要。几种主要的测量方法如下：1几种主要的测量方法(1)椭圆偏振测量法椭圆偏振测量法是研究两媒质界面或薄膜中发生的现象及其特性的一种光学方法，其原理是利用偏振光束在界面或薄膜上的反射或透射时出现的偏振变换来确定薄膜参数。椭圆偏振测量分为反射椭偏测量法、透射椭偏测量法和散射椭偏测量法。由于特点不同，其重点研究的对象也就有所不同。椭圆偏振测量两个反射系数的比值，因而，较反射率测量要灵敏和精确得多，并可精密测量。这种方法具有原子层级的灵敏度，能快速实时测量。但是影响测量准确度因素很多，如入射角、系统的调整状态、光学元件质量、环境噪声、样品表面状态、实际待测薄膜与数学模型的差异都会影响测量的准确度。特别是当薄膜折射率与基底折射率相接近，薄膜厚度较小和薄膜厚度及折射率范围位于(，)(，)函数斜率较大区域时，用椭偏仪同时测得薄膜的厚度和折射率与实际情况有较大的偏差。椭圆偏振法存在一个膜厚周期，在一个膜厚周期内，椭偏法测量膜厚有确定值。若待测膜厚超过一个周期，膜厚有多个不确定值。虽然可采用多入射角或多波长法确定周期数，但实现起来比较困难。(2) 干涉测量法外差干涉测量法是通过使两束相干光的频率产生一个小的频率差，从而引起干涉场中干涉条纹的不断扫描，过适当处理后，检测出干涉场的相位差。该方法解决了诸如光源稳定性、散射光、内部反射等因素对测量精度的影响。测量装置简单、易操作，测量精度高，但不能用来测量薄膜的厚度。等厚干涉法测量膜厚是根据劈尖干涉原理，用平行单色光垂直照射在薄膜上，分别经上、下表面反射的光波相遇而产生干涉，经多次反射干涉而产生鲜明的干涉条纹，在整个视场内光线的入射角可视为不变的常数，则反射光在相遇点的相位差只决定于产生该反射的薄膜厚度。根据干涉条纹的偏移量、条纹间隔，可求出薄膜的厚度。该方法具有简单、快速、不损伤膜层面等优点，是测量膜厚时普遍采用的方法之一，此方法要求薄膜必须具有高反射和平坦的表面，否则将影响薄膜厚度测量精度。干涉色测量是根据光干涉来测量薄膜厚度。在光垂直入射薄膜的情况下，反射光和透射光均随薄膜的光学厚度(薄膜的折射率和膜厚)发生周期性变化，并呈现出一系列的极大值和极小值。于是，根据极值便能求出薄膜的光学厚度。如果己知薄膜折射率，就可求出薄膜的厚度。(3)光谱法光谱法分为透射光谱法和反射光谱法，透射光谱和反射光谱均采用分光光度计测量得到。然而，由于反射率对薄膜表面条件的依赖性很强，且对入射角的变化很敏感，从而导致测量反射率时的稳定性较差，实验数据的精确性也不够高，而在测量透射率时上述因素的影响要小的多，因此，反射率测量测量精度远不如透射率测量高。常用的分光光度计能精确测量样品透射率，从而使人们对于如何简便快速地利用透射率光谱曲线确定薄膜的厚度和复折射率特别关注。该方法具有测试简单、操作方便、精度高等突出优点，在实际工作中得到了广泛应用。(4)阿贝勒(abeles)方法abeles方法是利用薄膜在布儒斯特角时的反射率直接测出透明膜的折射率。将基片的一半用薄膜覆盖，在有膜和无膜交界线附近，入射p偏振光，通过改变入射角，当膜的反射光强度和基底的反射光强度相同(即可观察到交界线消失)时，此时的入射角即为布儒斯特角。根据公式(为薄膜折射率，为周围介质折射率)即可求出薄膜折射率。该方法的优点在于薄膜的折射率的计算简单巧妙，并与膜厚及基片折射率没有关系，但这种方法只能用于测量透明薄膜。（5）光波导法棱镜耦合法是在波导中激发导模的一种重要方法。以棱镜耦合法为例对光波导参数测量介绍如下。它通过在薄膜样品表面放置一块耦合棱镜，将入射光耦合入被测薄膜，检测和分析不同入射角的反射光，当反射光所携载的光功率达到一个极小值，则棱镜中的光波能量最大程度地耦合到薄膜样品中去，此时的入射角确定为模式耦合角，对应着此模式发生了最强的耦合，从而可求得薄膜厚度和折射率的一种测量方法。由于所测量光波需在膜层内形成两个或两个以上波导模，棱镜耦合法存在测量薄膜厚度的下限。膜厚测量范围则依赖于待测薄膜和基底的性质，并且膜折射率受棱镜折射率限制。在现有光波导参数测量仪的基础上，克服棱镜折射率的限制，我们介绍一种测量薄膜厚度和折射率的新方法。此方法不受棱镜折射率的限制，操作简单。具体是测量偏振光反射率进而求出薄膜厚度和折射率的方法。（6）偏振光反射法（prtti）偏振光反射法采用入射光以不同入射角投射到薄膜样品表面同一点或位置，反射光束的强度由光电探测器接收，再与入射光束光强比较，计算出各光束的反射率，最后与理论公式拟合得到待测薄膜的光学参数。2几种主要测量方法的比较比较测量薄膜厚度及折射率等参数的多种光学方法，这些方法或技术都存在各自的优点及不足之处，测量薄膜的类型和参数测量范围有一定的限制：如棱镜耦合法（也称光波导法）尽管测量薄膜的折射率精度很高，但有一定的测量薄膜折射率的范围，一般小于棱镜的折射率，且对于200nm以下厚度的薄膜难以适用；干涉法的测量精度不高，光谱法需要至少两次测量、结果不稳定等；采用测量多角度偏振光反射率来确定薄膜参数的方法，发明适用于多层膜及消光膜的测量，特别适用于各向异性膜，测量过程无损样品表面，速度快，易于实现薄膜样品的自动测量，测量精度高，范围大，测量装置光路简单，所需元件少，调节方便。目录本论文课题研究方法概况1989年日本的tami kihara和kiyoshi yokomori首次提出通过测量薄膜的反射率可以同时求解出薄膜的厚度和折射率。具体方法是在角度处分别测量薄膜的反射率和,可以求解出若干组薄膜的参数，其中有一组是正确的。在角度处再次分别测量薄膜的反射率和，同样可以求解出若干组薄膜参数。两次求出的解中肯定有一组是重合或者是接近重合的，这一组就是正确的薄膜参数。1992年，tami kihara和kiyoshi yokomori又提出只用一种s偏振光就可以求解出薄膜的参数。具体方法是在角度处测量出，在处测量出，根据两点的测量值可求解出若干组薄膜参数。为了确定正确的薄膜参数，在测量出。再根据求解出若干组薄膜参数值分别计算出对应处的反射率，与测量值比较，接近重合的一组即为正确的薄膜参数。这种方法主要应用于全息材料的薄膜厚度和折射率的测量。例如西班牙的augusto belendez, tarsicio belendez等人用这种方法测量出卤化银膜的折射率和厚度。国内，相关可查文献较少，只有大连民族学院机电信息工程系的宋敏教授，2003年在她的文章利用光学方法测量薄膜厚度的研究中首次介绍了这种研究方法，翻译为激光反射法。在此我们更名为偏振光反射法。本论文主要内容及安排本论文介绍了偏振光反射法确定薄膜光学参数基本理论，用反射法模拟了薄膜样品的反射率曲线，最小二乘法优化法，对镀制在不透明和透明平行基底上单层膜样品的透射率曲线进行拟合，通过计算获得相应的光学参数。论文有关结果可为设计和研制相应的光学薄膜元件提供参考。全文共分五章:在第一章中，简单介绍了薄膜技术的发展及应用，讨论了几种确定薄膜厚度和光学常数的常用方法，在此基础上，明确了本论文研究背景、目的及意义，并对论文主要内容及安排作了介绍。在第二章中，给出了确定均匀薄膜光学常数的基本理论。利用反射光测量薄膜的光学常数(薄膜厚度d，折射率n)，对镀制在硅基底上的单层二氧化硅薄膜、镀制在玻璃基底上的单层二氧化硅薄膜的光学常数进行了优化计算，给出了优化结果，并作了分析讨论。在第三章中，利用透射率包络线法，根据样品透射率曲线的极值点，建立了针对具有吸收的薄膜的光学常数确定的基本理论。给出了方法原理，并编制了计算机模拟程序。在此基础上，利用单纯形优化算法，对镀制在z几(高折射率玻璃)的单层yb凡薄膜、hff薄膜，镀制在510:的单层pb几薄膜和镀制在a12o3基底上的单层孔f3薄膜的光学常数进行了优化计算，并对理论与实验结果进行了比较分析。在第四章中，介绍了两种确定非均匀薄膜光学常数的基本理论，从而为以后进一步开展研究工作奠定基础。在第五章中，对全论文的工作进行了总结，并指出进一步需要开展的工作。单层薄膜的多光束干涉原理多光束干涉示意图入射光波在界面1处反射，光波的剩余部分进入膜层内，然后，在界面1和界面2相继反射，每次反射都有一部分光波透射过相应的界面。对于单层介质薄膜，膜层内形成的多光束涉，此时，入射角氏二0，则ocs00二1，ocos、1，ocs久二1。于是，光波在薄膜的上下两个界面将产生反射和折射，相邻两2.反射法实验原理：图1. 入射光在待测样品上的入射和反射入射光可以是偏振光或偏振光。反射法测量的实际结构图如图1所示设待测样品是均匀涂镀在衬底上的同性质膜层。、n2分别为空气、薄膜、衬底的折射率，为薄膜的厚度。入射光束波长为，在处入射。根据折射定律和菲涅尔反射公式，可推导出p光和s光在界面处的复振幅反射系数为 （1） （2）其中 （3）是相邻反射光束之间的相位差。p光和s光在第一界面和第二界面处的复振幅反射率分别为 （4） （5） （6） （7）因为和为复数，假设 （8） （9）设为，有（6），（7），（8），（9）式，得到 （10） （11） （12） （13）可以推导出 （14） （15）联立（12）、（13）、（14）、（15）式推导出 （16） （17）把式（8）（9）代入（1）（2），并且把（1）（2）平方，就可以得到反射率 （18） （19）等式（18）、（19）变形得 （20） （21）设（20）、（21） 为 （22） （23）或者把等式（16）、（22）代入等式（3）得出 （24） （25）膜序数为,=0,1,2,3，有等式（25）、（26）联立得 （26）第四章实验系统和软件开发评估本课题实验系统可以分成两个部分:一个是前端的数据采集部分，光源、光栏、偏正器、样品旋转台、光电探测器旋转平台、信号采样放大和ad转换电路、计算机组成;另一个是后端的数据处理部分，即应用全局优化算法设计的程序软件寻优求得待测薄膜光学参数和厚度。前端部分和后端的计算机组成了本课题的硬件系统，而后端的软件部分是拟合法的核心。本章将详细介绍如何将模拟退火法和遗传算法这两种常用的全局优化算法应用在全光谱拟合法中进行光学薄膜的厚度和光学参数测量，并进行相应的改进和混合优化。应用这些优化算法设计的程序软件进行拟合计算，通过对求解所得的薄膜厚度和光学参数，以及相应的优化速度、精度进行比较，分析全局优化算法在这一数学模型中的可行性和适用性。.1硬件基本框架本课题实验的采用的硬件系统原理图如图4一1所示310411512091678放大与ad计算机如图1所示：包括包括光源1、分光镜2、偏正器光栏3、光栏4、光电探测器旋转平台5、样品6、光电探测器7、样品旋转台8、光电探测器9、信号采样放大和ad转换电路10和计算机11；沿着光前进的方向，光源1、分光镜2、偏正器4、光栏3和样品旋转台8依次排列，样品旋转台8的轴心和光电探测器旋转平台5的轴心重合，光电探测器旋转平台9的直径大于样品旋转台的直径，从而位于光电探测器旋转平台5上的光电探测器7能探测到被位于样品旋转台上的待测薄膜样品6反射出来的光束；位于光电探测器旋转平台9上的光电探测器7（为线性阵列光电探测器）、信号采样放大和ad转换电路12与计算机13依次连接；光电探测器b 11、信号采样放大和ad转换电路12与计算机13依次连接。元器件选型光源1为单色光源，可以选择各种小功率连续波激光器，如he-ne激光器及半导体激光器等。分光镜10可为普通镀膜平板分光镜或立方体镀膜分光棱镜等，其透反比在10：120：1偏振器5可选用人造偏振片或格林棱镜偏振器。光栏3由塑料或金属片钻孔再喷涂黑色油墨制作。光电探测器7为线性阵列光电探测器，可为三单元或以上的光电池组或光电二极管构成，也可选用ccd或sspd线阵探测器。光电探测器11为补偿探测器，是单元探测器，如硅光电二极管、光电池等。样品旋转台8设有薄膜样品夹持装置及三维调节螺母，用于样品平台底座水平及样品的垂直调整，并带有角度标尺，其转角定位精度优于0.1，角度调节范围：0360。光电探测器旋转平台9也带有角度标尺，转动角度范围：0360，可以夹持及紧固光电探测器7。样品旋转台8的转轴与光电探测器旋转平台9的转轴同轴，两者可以手动调节角度，也可设计成电控自动旋转方式。这时，样品旋转台8与探测器旋转平台9转动及传动机构耦合连接，使后者的转角始终为前者的二倍，以保证样品的反射光在任何角度都能被光电探测器7各单元准确探测，方便及快速测量样品反射光强与入射角的关系。信号采样放大和ad转换电路12主要由电源电路、模拟信号放大电路、模数转换电路与单片机电路组成，其输出信号连接到计算机13并通过软件进行数据处理。沿着光前进的方向，光源1、分光镜10、透射光栅2、光栏3、聚光透镜4、偏正器5和样品旋转台8依次排列，本实验仪器选型4.2元器件选型4.2.1光源因本测量装置主要是光强测量，但he-ne激光器等气体激光器的输出光功率，即使在电源稳定供电的情况下，也会随时间发生波动，因此，光源的稳定性十分重要。本装置选用的是准直半导体激光器（650nm ，发散角为1mrad），输出为线偏振光，而且偏振面不随时间发生旋转。输出功率的稳定度50nm膜厚测量精度 0.1 nm折射率测量精度 0.001 偏振器角度测量分辨率 0.025数据采集和软件部分程序软件的基本界面包含一个反射率/透过率相对于波长的坐标轴:测试系统主要由光路系统，控制与采集系统，和计算机三部分组成。过计算机控制的步进电机驱动样品的扫描通，探测器接收的光强信号放大处理后经过a/d 卡进入计算机，x 方向表示角度，y 方向表示反射光强，在屏幕上得到扫描曲线。根据转动方向与测量角运算即可得出实际的入射角。本仪器软件系统开发平台采用stepperadq。这是一个工业标准的图形化的开发环境，它结合了图形化编程方式的高性能与灵活性，以及专门为测量测试与自动化控制应用设计的高端性能与配置功能，能为数据采集、仪器控制、测量分析与数据显示等各种应用提供了必要的开发工具，便于在二次开发时将硬件驱动操作、数据分析处理、人机界面有效地整合，从而实现整个系统快速化、自动化功能。 软件界面高功率激光半导体激光器功率不稳定性决定了需要采用功率补偿光路来减少这一因素的影响。针对以上要求，设计了如图16所示的光路系统。高功率激光二极管dh650-40-3(5)发出的光束经过分光镜分为两束。一束的光强大小为（其中t为分光镜的透过率），另一束的光强则为。通过功率补偿光路的除运算，可以得到如下表达式： （3-2）除运算分光镜dh650-40-3(5)光电探测器1小孔激光器光电探测器2图1 6 系统的光路设计原理图高功率激光二极管dh650-40-3(5)发出的光束经过分光镜分为两束。一束的光强大小为（其中t为分光镜的透过率），另一束的光强则为。通过功率补偿光路的除运算，把公式（3-2）可以得到如下表达式：样品除运算分光镜dh650-40-3(5)光电探测器1小孔激光器光电探测器2 从3-2式可以得出，通过功率补偿后的除运算后，输出的信号与激光二极管的光强（与出瞳功率有关）无关，消除了因高功率激光二极管功率不稳定带来的影响。功率补偿的信号由单片机进行控制和处理。第三章优化算法 3.1三点拟合算法已知已知，三个参数，通过测得（，），（，），根据不同的膜序数可求解出若干组参数，根据测量量（，），可确定正确的薄膜参数。3.2多点拟合算法已知，三个参数，处取，处取，代入等式（4），如果膜序数已知就可以得到准确的膜参数，如果膜序数未知，可求出多组,。根据求出的,可求出对应的几组。测量出待测样品的。代入公式（5），用最小二乘法拟合。 （5）是入射角的序号，,。当取最小值的一组解即为正确的解。我们拓展,为，从理论上分别求出对应的rs-，代入（5）式拟合，得出更为精确的，。是入射角的序号，,。当取最小值的一组解即为正确的解。我们拓展,为，从理论上分别求出对应的rs-，代入（5）式拟合，得出更为精确的，。3.3逐次逼近拟合算法理论模拟出一定厚度范围和一定折射率范围的薄膜参数反射率，与实验测量的待测薄膜反射率拟合，寻求最优解。3.4三种算法精度对比三点拟合算法容易引起较大的误差，逐次逼近拟合算法有多解的情况存在，三点拟合算法误差较小且有唯一解。3.1可行性验证实验为验证上述方法的可行性，我们采用s偏振光（入射光），二氧化硅薄膜（，=1.460, =260nm）硅衬底，进行模拟实验，模拟200700范围内,每间隔200取25点反射率的值。考虑到实验实际噪声情况及实验仪器精度，对反射率添加0.1%的高斯白噪声。取（=0.31435，=200），（=0.43081，=400）两点，m为04，模拟结果如图2所示。三个交叉点（图中箭头标示）所对应的厚度和折射率的值即为求出的解，具体解则由表格给出。根据表格1的数据，通过拟合确定出最接近正确值的膜参数值=1.371，误差为6.16%，=280.6119nm，误差为7.92%。fig.2 thinkness curves of film（=1.460, =260nm）on asubstrate图2 硅衬底二氧化硅薄膜折射率和薄膜厚度的对应关系图薄膜参数 1 2 3(nm) 280.6119 698.36 781.06 1.3710 1.475 1.718 1 3 4表格 ，交点值 拓展为1.17101.5710，步进步长为0.002，为260.6119300.6119nm，步进步长为0.2nm，求出相应的反射率（j为入射角序数）。代入（5）式拟合，得出=1.4510，误差为0.62%。=260.6119nm，误差为0.23%。而对光学参数为=1.460, =260nm的薄膜，三点法测量误差在2%左右8，说明多点拟合算法可以有效提高测量精度。3.2 不同厚度薄膜模拟实验为了验证多角度测量方法对不同厚度薄膜是否适用，对不同厚度的薄膜样品进行了模拟。在波长不变的情况下，高斯白噪声强度分别取1%，0.1%，0.01%，以硅（）为衬底二氧化硅薄膜（，=1.460，）为样品，图薄膜厚度范围为0100nm, （每间隔10nm取一组参数），角度范围为200700，每间隔100取反射率值，进行模拟。4（1）是误差为0.1%时，分别通过一次拟合和二次拟合引起的厚度的误差对比，图4（2）是误差为0.1%时分别通过一次拟合和二次拟合引起的折射率的误差对比。通过数据分析我们发现经过二次拟合，有效的降低了折射率和厚度的误差。薄膜厚度范围030