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文档简介

英文翻译中文译文:交替式光电fenton反应处理垃圾渗滤液摘要:交替式光电fenton反应可用于去除垃圾渗滤液中的cod、色度和磷酸盐。该技术主要是把不同类型的电fenton和紫外线照射相结合,通过改变一些操作参数(初始ph值、h2o2浓度和电流等)考察该技术的去除效果以及生成废泥的沉淀性能。此外,本研究还就交替式光电fenton反应的去除效果与电絮凝、电fenton以及uv/h2o2进行了对比。在初始ph值为3、h2o2浓度3000mg/l、电流2.5a以及反应时间20min条件下,处理效果较好, cod、色度和磷酸盐的去除率分别为通过对比试验研究表明:相对其他技术而言, 交替式光电fenton反应对垃圾渗滤液的处理效果更好。关键词:垃圾渗滤液 芬顿试剂 光电fenton 废水处理1. 绪论:高级氧化过程广泛应用于废水中的难生物降解有机物的氧化处理。在这些过程中,oh自由基作为强氧化剂用来破坏复杂有机物的结构。在高级氧化技术中,芬顿试剂(在的催化作用下生成具有高反应活性的羟基自由基(oh))由于它强大的氧化能力,具有很强的代表性。在芬顿氧化氧化过程中,有机物的氧化一般以下列链式反应方式进行: + +h2o2 + +oh- +oh* (1) + +oh* + +oh- (2)rh + oh* h2o + r* (3)r* + fe + r+ + (4) 最近,电fenton在几个方面得到了应用。张等人根据顿试剂是否外加电化学反应器还是原位反应,把电fenton分为四种类型。在第一种类型中,亚铁离子外加,同时过氧化氢在阴极(例如汞极、碳棒、网状玻璃质的碳、石墨电极、有活性的碳纤维、不锈钢的钢板、或者碳ptfe)产生。在第二种类型中,过氧化氢外加,亚铁离子通过铁电极产生。在第三种类型中,过氧化氢外加,而亚铁离子通过还原三价铁离子或者氢氧化铁沉淀而产生。在第四种类型中,亚铁离子和过氧化氢在阳极及阴极同时产生。通过对不同类型的电fenton反应的运行费用、操作难易程度以及去除效率的对比分析表明,每一种类型各有利弊。在电fenton过程中通过紫外线灯管照射,起催化作用的的催化能力可以被加强。因此,这一过程被称作光电fenton过程,它能提高的再生速率。 + +hv + +oh* (5)同时,由于在反应过程中的浓度提高,从而使该技术的氧化能力得到了加强。此外,由于紫外(253nm)的光催化作用,在反应过程中,一个分子的可以产生出2个。+ hv 2oh* (6) 将pef过程应用于环境处理中是一个相当新的课题,且以前的研究非常少。大多的研究集中在处理某一类物质,例如一些除草剂,染料和其他一些有机物等。此外,flox等人最近已开始使用日光作为光能,以减少此过程的运行成本。尽管如此,为了提高该技术在环境处理中的应用能力,研究开发人员应将精力集中在正在的废水处理过程中。 在垃圾渗滤液的处理方法中,生物处理系统被广泛地应用。虽然这些系统可以达到对bod具有高的去除效率,但是对高分子有机物的去除以及脱色能力不佳。zang、lin和chang等人尝试利用电fenton方法处理垃圾渗滤液。,在lin和chang的研究中发现电febton(电fenton的第二种类型)对于cod的去除达到了67.3。zang等人利用ti/ruo2和iro2作为电极,cod的去除率为87.2。tauchent等人利用dsa阳极和钛阴极, cod的去除率和色度脱除可以达到90和60%。 下面介绍交替式光电-fenton对于垃圾渗滤液中cod、色度和磷酸盐的去除情况。该技术是在电fenton中的第二种类型的基础上,加入紫外光的照射。在反应过程中,逐渐提高体系的ph,提高反应末端的体系电絮凝作用。为了提高该技术的处理效果,对ph值、浓度以及电流等操作参数进行了优化。同时考察了参数变化对对体系中废泥沉淀性能的影响。此外,在相同试验条件下,对比研究了pef、电混凝法,电fenton法及uv/ 法等对废水处理的效果。2. 实验2.1实验装置和试剂 pef过程的实验是在一个石英玻璃器皿中,这个石英玻璃器皿的容量为1.0l,配有搅拌装置(fig.1).两对铁阳极和阴极作电极(4.0cm5.0cm0.4cm),大约以彼此1.0cm的距离防止防止电流的输入被提供的直流电所限制。2个低压的紫外线灯提供紫外线照射,强度为253.7nm的紫外线灯管为1.4w 。 在ef,ec和uv/ 的对照实验中,pef反应的一些成分没有被用到。 试验中所用化学试剂为分析纯,由merk公司提供。有机物的去除效率cod比色方法测定。色度通过400nm下的可见紫外光谱仪测定。电导率和ph通过wtw-330ec和o-250a ph 的测量仪测量,磷酸盐同过merck公司提供的试剂盒测定。污泥沉降性能通过标准方法中的污泥指数测定方法测量。2.2实验过程在pef实验中,从垃圾填埋场采集的沥出液样本(0.5l),在将其过滤之后投入到pef反应中,体系ph通过加入0.1ml h2so4和naoh以及不同浓度h2o2进行调节。实验是在提供恒定直流电的条件下进行,在进行实验的时候,体系通过搅拌器搅拌混合,转速为200r/min。采样时间为:5min、10 min 20 min,30 min和。样品在进行分析前,先进行15 min离心处理,转速为5000r/min。在对比实验中,初始ph值设为3。在ef和uv/实验中,的初始浓度为2000mg/l。在电fenton以及电絮凝试验中,恒定直流电流密度为3a。在试验过程中,通过加入对于色度的去除非常有限,约为10,因此,对于试验中色度的去除都归到试验的反应中。2.3垃圾渗滤液的特点 土耳其sivas垃圾填埋场产生的垃圾渗滤液通过地表漫流流入距该场500米处的河。用于实验中的样本就是取自排入该河之前的一个排放点。样品采集后贮藏在4的实验条件下。主要水质特征如下:ph,8.36(0.08);传导率,10.51mscm- (0.56); cod, 2350mg/l (310); bod5, 915mg/l (110);吸光率,1.143 (0.105); nh4n, 310mg/l-(56); po4p, 10.25mg/l (2.0).3.结果讨论在pef过程中,可能发生一些对去除效果有利的和不利的反应。那么,通过控制一些控制参数,如ph, 浓度,和电流等,可以控制一些有利反应的进行。为了保证fenton氧化的有效进行,ph应调节在较低的水平。根据zang等人的研究,废水的最适宜ph在24之间。主要氧化剂的产生主要靠芬顿反应,因而易受污染物质的影响,尽管如此,在pef处理过程中,仍然可以靠ph在2.55之间的反应来得到,因此,在处理效率上,我们的注意力应集中在ph的调节上,为了达到所需要的最适宜的ph值,样本被处理成不同的ph,范围为28,外加易个2a的恒定电流,且的浓度控制在2000mg/l,实验过程中。cod和色度的去除效率曲线:fig.2。在fig.2中,我们可以看到,cod的去除效率随着ph的升高而降低,ph2时,可看见的低的效率,我们可以解释为:反应的去除效率在浓度低的情况下被限制。另外,最高的cod去除率发生在ph=2.5d的情况下,然而最好的色度去除情况发生在ph为24之间。在初始ph为8的情况下,cod和色度的去除效率比其他几种ph值情况下都低。因为对于芬顿反应来说,这个ph值在规定范围那时没有效率的,色度和cod的去除是因为反应中ec和的发生。另外一个很重要的结果我们也可以从fig.2中推出,绝大部分cod的去除发生在发应最初的20分钟。这个时间过后,效率的提高可以忽略,这种现象的原因是,在反应最后阶段的ph已经不在芬顿反应适宜的ph范围内(fig.3)。另外,颜色的去除中,高的效率发生在反应的前5分钟,在第20分钟的时候,效率有微弱的降低,这种情况可以通过反应中fe离子的增多来解释,颜色由绿色变为棕色。 从实验中发现的另外一个有趣的现象,在经过处理的第20分钟后,cod的去除归因于与fe(oh)n絮状物组织的慢性分解,相似的结果也出现在lin 和 chang的研究中。众所周知,oh*主要来自实验中的分解,因此,浓度对于效率的影响仍由待于研究。为了确定过程中最适宜的浓度,样本分别在不同的浓度下进行实验,其范围是15003000mg/l,且在恒定电流2a,ph在3的条件下。出现的结果可参见fig.4。通过图4,值得我们注意的是,cod的去除效率随着浓度的变大而提高。然而,在处理过程的最初20分钟内,颜色却没有大的改变,在垃圾渗滤液的处理中,lina和chang指出:当浓度由500t增加到1250mg/l时,cod的去除效率仅仅提高了5,我们从结果中可以推出:pef过程中oh*的产生的量要高于电fenton过程,因为,依靠(5)(6)两步的反应,大量的被催化。可是,在ph实验中,20分钟后,颜色和cod的去除效率都有着相似的降低。在通直流电的情况下,从阳极上解散的慢慢增加。在pef过程中,提高效率上,这个现象是最重要的,因为在芬顿反应中,高水平的不断向其中传播,尽管如此,在高直流电的情况下,过程的去除效率并不发生改变甚至减少,由于一些竞争和抑制反应的发生,因此,实验中的电流密度也应该被恰当的选择,为了确定过程最适宜的电流值,我们把样本设在不同的电流值下实验,范围在0.53a,ph值在3,浓度在3000mg/l,实验结果见fig.5。根据图5,随着电流增加到2a,cod的去除量也逐渐增大,值得注意的是,当电流增加到2.5a的时候,cod去除的速率仍然增加,但是很平缓,这种衰减可以通过浓度的增大来解释。最近的研究显示:由于竞争反应(2),的增加可以抑制有机物。fig.1中的另外一个结果显示:反应的必需时间随着直流电量的增大而减少,特别地,当直流电由1.5a增大到2.0a,.反应必需时间激烈的缩短。当大量含磷混合物排放到水生环境中时,水体富营养化问题日趋严重,因此,在我们的这部分研究中,垃圾渗滤液中磷酸盐去除部分,ph值,浓度和电流情况通过pef实验研究,实验结果见fig.6。根据fig.6,pef过程可以有效的去除渗滤液中的除磷酸盐,实验的第45分钟,我们发现磷酸盐的去除效率最高,达到98,初始ph为2.5,初始浓度为3000mg/l,且有2.5a的直流电。我们还发现电流的增大基本上对处理效率没有影响,但是ph值和的浓度的变化影响着去除效率,对于这种现象,我们可以通过增大ph和铁离子的溶解量来解释,在这种情况下,氢氧化铁沉淀通过静电和络合结合污染物质。和生化处理方法比较,电化学方法的一个最重要的优点是:它产生的污泥量很小,而且污泥处理质量高,在这项研究中,为了确定废弃污泥的处理质量,运行结束的结果以svi指数描述在fig.7。fig.7显示出了,初始ph,浓度和电流对svi指数的影响。从fig.7中可以看出来,svi指数随着电流的增加而减少,导致,铁离子进入的速率变大,可以使氢氧化铁沉淀分解的的 浓度增大时,这些值也在增大,当ph值高于或者低于3时,svi的值也有增加,这就是ph和铁离子浓度变化的原因,众所周知,氢氧化铁沉淀在弱碱和有铁离子存在的情况下得到固定。基于上述的实验结果,我们可以推断出研究中的pef过程在垃圾渗滤液处理中是一种可选的方法,为了更详细的说明pef这个过程,并且突出它比其他过程的优越性,我们还需要进行更多的实验与研究。因此,在相似的条件下,我们进行了一些比较实验,来观察pef过程在去除cod等方面的效率。结果见fig.8。 在fig.8a中,我们可以看出:在处理的前10分钟,各cod的处理效率很高,当最适宜的处理时间被设定在20分钟的时候,cod的去除速率开始下降,pef过程中cod的去除效率分别高于其他28和10,主要是因为其中的主反应芬顿反应,反应(1),在ph值为3,前20分钟的情况下,效率比光芬顿反应中的主反应(8)更高,另外,通过反应(8)它是在高浓度情况下,亚铁离子的主要来源反应,反应(1)得到延续,高价铁离子通过反应(9)在阴极产生出亚铁离子。另外,pef过程和电fenton过程中,cod去除效率有10的不同,可以通过反应(5)来解释,它是氢氧基在紫外线照射下的另外一种生成途径,包括反应(8),不管用何种方法,在ph 2.5的情况下,这些反应效率比ph3的情况要高,可参见fig.2a和fig.8a。在fig.8a中,我们还可以看见另外一个结果,ec过程中cod的去除效率要低于其他的过程,这种现象是高浓度有机物在ec过程中溶解量低的原因,ph应高于4。fig.8b显示比较实验中,色度的去除效率比较,我们从图中看出:色度去除效率最大的是在pef实验中,尽管如此,在pef过程中,去除量最大的是在20分钟和30分钟之间,我们可以想象这种现象的原因是:在pef过程中,由于反应 (5)和反应(9)产生了过多的亚铁离子,导致颜色不断变化。在ec实验中,当ph值不断增大时,色度的去除效率发生激烈的上升。高效率的颜色去除结果暴露了,在垃圾渗滤液中,大量的有颜色的物质是一种胶状的物质

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