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CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2017 年第 36 卷第 1 期 114 化 工 进 展 催化裂化轻循环油（LCO）加氢处理多产高辛烷值汽油 技术研究进展 鲁旭，赵秦峰，兰玲 （中国石油石油化工研究院，北京 100195） 摘要：近年来随着消费柴汽比的不断下降和环保法规的日益严格，如何将低附加值的催化裂化轻循环油（LCO） 加工成高附加值的产品成为炼厂面临的重大挑战。LCO 具有高密度、高芳烃含量、低十六烷值的特点，难以通过 常规加氢技术生产清洁柴油。本文阐述了 LCO 加氢处理多产高辛烷值汽油技术反应机理和技术特点，系统介绍了 国内外知名石油公司相关技术的研究进展，UOP 公司开发的 LCO Unicracking 技术、MobilAkzo-Kellogg 联合开发 的 MAK-LCO 技术，以及国内中国石化抚顺石油化工研究院开发的 FD2G 技术、中国石化石油化工科学研究院开 发的 RLG 和 LTAG 技术。该类技术通过催化剂和工艺技术的优化组合可将重质多环芳烃定向转化为单环芳烃的高 辛烷值汽油调和组分。研究结果表明，LCO 加氢处理多产高辛烷值汽油技术加工方案灵活，可按市场需求生产 35%65%的高辛烷值汽油，在降低柴汽比的同时提高了 LCO 产品附加值，具有广阔的市场应用前景。 关键词：柴汽比；催化裂化轻循环油；加氢处理；高辛烷值汽油 中图分类号：TE 624 文献标志码：A 文章编号：10006613（2017）01011407 DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2017.01.015 Research progress on producing more high octane gasoline through hydrogenation from FCC light cycle oil（LCO） LU Xu，ZHAO Qinfeng，LAN Ling （Petrochemical Research Institute of PetroChina，Beijing 100195，China） Abstract：Recent years，with the continuous decline of consumption diesel to gasoline ratio and increasingly stringent of environmental regulations，it is a great challenge to the refineries how to produce high-value products from low-value light cycle oil （LCO） . LCO has the characteristics of high density，high content of aromatic hydrocarbon and low content of hexadecane. Its difficult to produce clean diesel through conventional hydrogenation technology from LCO. This paper described the mechanism and technical characteristics of producing more gasoline of high octane content through hydrogenation from LCO，systematically discussed the research progress of relevant technologies employed by well-known petroleum companies worldwide，such as LCO unicracking technology developed by UOP，MAK-LCO technology jointly developed by Mobil-Akzo-Kellogg，FD2G technology developed by FRIPP，RLG，and LTAG technology developed by RIPP. Using optimal combination of catalyst and novel process，heavy polycyclic aromatic hydrocarbons can be directly converted into high octane gasoline blending component of a single ring aromatic hydrocarbon. The results indicate that the technology of producing more gasoline of high octane content from LCO is 要从事汽柴油加氢催化剂及成套技术开发。E-mail：251739119qq. com。 综述与专论 收稿日期：2016-06-02；修改稿日期：2016-08-09。 第一作者及联系人：鲁旭（1984） ，男，硕士研究生，工程师，主 万方数据 第 1 期 鲁旭等：催化裂化轻循环油(LCO)加氢处理多产高辛烷值汽油技术研究进展 115 flexible，and it can produce 35%65% high octane content gasoline according to requirements of market，reduce the ratio of diesel to gasoline and increases additional value of LCO products. This technology has an extremely broad prospect of commercial applications. Key words：ration of diesel to gasoline；LCO；hydrogenation；high octane gasoline 目前，我国汽油消费呈现较快速度增长，每年增 幅超过 8%，消费柴汽比自 2005 年达到 2.271 的高 峰后不断下滑，2014 年下降到 1.641。未来五年， 中国消费柴汽比将下降到约 1.11， 消费柴汽比的下 降将给中国炼油装置结构调整带来巨大挑战1。 催化裂化轻循环油（以下简称 LCO） ，在国外 主要用于调和燃料油和加热油等。在我国，LCO 主 要还是通过加氢精制或加氢改质生产清洁柴油产 品。近年来，随着我国雾霾天气频出，环保法规日 益严格，国家车用燃料油质量升级步伐不断加快， 2017 年 1 月 1 日，我国将全面实施国柴油质量标 准，新标准要求车用柴油中多环芳烃含量不大于 11%，LCO 作为车用柴油调和组分使用受到一定限 制；同时随着市场消费柴汽比明显下降，LCO 的出 路备受关注。从组成来看，LCO 具有高密度（密度 在 0.870.97g/cm3之间） 、高芳烃含量（60% 90%） 、低十六烷值（十六烷值 2035）和低氢含 量（9.0%11.0%）的特点，不适合通过常规加氢 技术手段生产高质量柴油。我国柴油构成中 LCO 约占 30%，依托加氢技术将低附加值的 LCO 部分 转化为高附加值的高辛烷值汽油调合组分，可以有 效降低炼厂柴汽比，应对市场需求的变化，同时提 高企业效益。 本文从多环芳烃的加氢裂化反应机理出发，阐 述了重芳烃轻质化的技术难点。根据环烷基苯裂化 成烷基苯路线的不同，将该类技术分成纯加氢和加 氢+催化裂化两类不同技术路线，在此基础上归纳 总结了国内外几种典型的 LCO 加氢处理多产高辛 烷值汽油技术。 1 LCO 加氢处理多产高辛烷值汽油 技术路线及原料性质 1.1 LCO 加氢处理多产高辛烷值汽油技术路线 芳香烃的抗爆性在各类烃中是最好的，许多芳 香烃的辛烷值都超过 100，带有侧链的芳香烃抗爆 性稍差，其辛烷值随侧链的增加而降低2。LCO 加 氢处理多产高辛烷值汽油技术，利用 LCO 中富含 芳烃的特点，先通过一段加氢预处理，将 LCO 中两 环及以上芳烃部分加氢饱和转化为环烷基苯，加氢 预处理过程由于没有发生 CC 键断裂反应 ， 加氢产 物依然属于柴油馏分；其次通过二段开环、裂化、 异构化等反应，将属柴油馏分的大分子环烷基苯裂 化成小分子烷基苯富集到汽油馏分中，生产高辛烷 值的汽油组分。如图 1 所示，多环芳烃部分加氢饱 和相对速率常数 k1、多环环烷烃开环反应相对速率 常数（k3，k4），都在 1.0 以上；单环环烷烃开环生 成烷烃的相对速率常数 k5仅为 0.2；单个苯环加氢饱 和反应最慢，相对速率常数（k2，k6）仅为 0.1。图 1 中LCO加氢处理多产高辛烷值汽油技术的理想反应 途径，就是利用不同反应间相对速率常数的差异， 达到最大量多产高辛烷值汽油组分的目的。 根据加氢预处理产物环烷基苯开环、裂化成小 分子烷基苯途径的不同，LCO 加氢处理多产高辛烷 值汽油技术路线主要分为两种，一种以 UOP 公司 LCO Unicracking 技术为代表的加氢预处理与加氢 裂化组合工艺路线，可直接生产高辛烷值汽油调和 组分；另一种以中国石化石油化工科学研究院 （RIPP）的 LTAG 技术为代表的加氢预处理与催化 裂化组合工艺路线，所产催化汽油需经进一步处理 才能得到清洁车用汽油。 1.2 LCO 原料性质及技术原理 表 1 为中国石化下辖 4 家炼厂典型 LCO 的烃 类组成3，由表 1 可知 LCO 烃类组成主要包括芳 烃、链烷烃、环烷烃，由于不同炼厂之间催化裂化 原料油和工艺技术的不同，LCO 的烃类组成有较大 差异 ， 芳烃作为主要烃类组成 ， 质量分数在 72.3% 89.9%之间；其中单环芳烃约占芳烃总量的 30%左 右；两环及以上多环芳烃约占芳烃总量的 70%左 图 1 LCO 加氢处理多产高辛烷值汽油技术的理想 反应途径 万方数据 化 工 进 展 2017 年第 36 卷 116 表 1 4 种典型 LCO 的烃类组成 族组成 质量分数/% 广州石化 石家庄石化 高桥石化 齐鲁石化 链烷烃 9.6 12.3 17.1 7.0 环烷烃 8.8 5.2 10.6 3.1 芳烃 81.6 82.5 72.3 89.9 单环芳烃 28.5 25.8 20.3 29.0 烷基苯 11.0 11.0 9.0 13.5 茚满或 四氢萘类 14.0 11.4 8.6 10.6 茚类 3.5 3.4 2.7 4.9 双环芳烃 42.1 44.1 41.9 52.0 萘 26.8 29.9 27.5 28.1 苊 11.7 10.7 10.5 13.2 苊烯类 3.6 3.5 3.9 10.7 三环芳烃 11.0 12.6 10.1 8.9 合计 100 100 100 100 右。LCO 加氢处理多产高辛烷值汽油技术是以高芳 烃含量的 LCO 为研究对象，温度与压力对反应的 影响至关重要。芳烃加氢饱和属于体积减小的可逆 反应，其反应热在 6371kJ/mol H2之间4。 反应压力对于加氢转化过程影响较大，提高反 应压力有利于芳烃加氢饱和5。由于该技术的目标 产品是轻质芳烃，反应压力过高容易导致单环芳烃 加氢饱降低汽油辛烷值，但压力过低会加快催化剂 积炭趋势，影响催化剂的使用寿命。 芳烃加氢饱和作为放热反应，芳烃转化率会随 着温度的不断提高出现一个最高点，对应的温度就 是最有利加氢温度。低于这温度芳烃加氢为动力学 控制区，高于这温度芳烃加氢为热力学控制区，若 进一步提高反应温度，芳烃饱和率反而会下降。 通过控制反应深度，尽可能多的将轻质单环芳 烃保留在汽油馏分中，避免单环芳烃被进一步加氢 饱和为环烷烃，从而实现重质芳烃向轻质芳烃的转 化，提高高辛烷值汽油组分收率。LCO 加氢处理多 产高辛烷值汽油技术难点主要在于：深度加氢脱 硫、氮同时如何更多地保留单环芳烃；低压高温 的操作有利于控制反应深度，在最大量保留 C6C9 单环芳烃提高汽油辛烷值同时与加氢装置常周期 运行（催化剂积炭）之间的矛盾。 2 国内外 LCO 加氢处理多产高辛烷 值汽油技术 2.1 加氢预处理+加氢裂化技术路线 以 UOP 公司 LCO Unicracking、Mobil-Akzo- Kellogg-Fina 联合开发的 MAK-LCO、中国石化抚 顺石油化工研究院（FRIPP）的 FD2G 等技术是具 有代表性的加氢预处理与加氢裂化组合纯加氢工 艺路线。该类技术的特点是可直接生产高辛烷值汽 油调和组分，操作方案灵活，可根据目的产品不同 采用一次通过或柴油部分回炼工艺。该类技术基本 工艺流程如图 2 所示，所不同在于，如图中虚线所 示，是否有柴油回炼工艺以及加氢预处理剂与裂化 剂在同一反应器内级配装填的单反应器流程。 2.1.1 LCO Unicracking 技术 2005 年，UOP 公司于 NPRA（2012 年 1 月更 名为 AFPM） 年会报道了 LCO 加氢处理多产高辛烷 值汽油的 LCO Unicracking 技术6，用于将 LCO 转 化为高辛烷值汽油调和组分该技术采用一次通过 部分转化工艺。 LCO Unicracking 技术的主要特点在于配套开 发预精制催化剂，具有多环芳烃加氢选择性好、反 应条件温和的特点， HC-190 加氢裂化催化剂能在较 低的温度和压力下以部分转化的工艺进行操作，将 重质单环芳烃转换为轻质单环芳烃。由表 2 的中试 试验结果可见，重石脑油辛烷值在 9095 之间， 产品收率在 35%37%之间。中试试验结果表明， 与传统加氢裂化相比该技术具有操作压力低、操作 温度缓和的优点，降低了设备投资和运行费用，同 时 LCO 通过加氢处理增加了产品的附加值，使得 LCO Unicracking 较传统的加氢裂化技术具有较高 的投资回报率和广阔的市场应用前景。 2.1.2 MAK-LCO 技术 Mobil-Akzo-Kellogg-Fina联 合 开 发 的 MAK-LCO 工艺7，核心是由 Akzo 的 KC 加氢裂化 催化剂。MAK-LCO 加氢改质工艺的特点是，通过 KC 系列加氢裂化催化剂，将重质芳烃轻质化，使 图 2 加氢预处理+加氢裂化技术工艺流程图 万方数据 第 1 期 鲁旭等：催化裂化轻循环油(LCO)加氢处理多产高辛烷值汽油技术研究进展 117 表 2 LCO Unicracking 工艺典型中试结果 项目 结果 项目 结果 LCO 原料 操作模式 一次通过， 部分转化 API 15.119.0 产品 S 含量/gg1 2290.07350.0轻石脑油收率/% 10.513.5 N 含量/gg1 255.0605.0重石脑油 芳烃/% 收率/% 35.037.0 单环 12.021.0 RON 90.095.0 双环 40.055.0 S 含量/gg1 10.0 三环及以上 8.014.0 柴油 馏程(ASTM-D2887)/ 收率/% 46.051.0 终馏点 385.0421.0十六烷值 +6.0+8.0 十六烷值 22.025.0 S 含量/gg1 10.0 RON 表示研究法辛烷值。 柴油馏分内的芳烃化合物转化成汽油馏分内的烷 基苯类，在提高柴油十六烷值的同时增产高辛烷值 汽油调和组分8。表 3 为 MAK-LCO 工艺典型中试 结果，由表 3 可见，随着反应苛刻度的提高，汽油 收率增加，柴油收率降低，但汽油产品的辛烷值随 着转化率的提高而降低，柴油产品的十六烷值随着 转化率的提高而增加，可能由于随着转化率提高， 反应苛刻度不断增加，汽油中单环芳烃不断被加氢 饱和，导致辛烷值降低；柴油中多环芳烃被更多的 加氢饱和，进一步提高了柴油十六烷值。MAK-LCO 加氢改质工艺加工方案灵活，可通过工艺参数的调 整，生产优质汽油、柴油两种不同目的产品。 2.1.3 FRIPP FD2G 技术 FRIPP 开发的 FD2G 技术9-10，旨在充分利用 LCO 富含芳烃的特点，将重质芳烃部分轻质化富集 到汽油馏分中，以达到生产高辛烷值汽油调和组分 的目的。 FD2G 的主要操作条件为：反应压力 8.010.0 表 3 MAK-LCO 工艺典型中试结果 项目 数值 项目 数值 LCO 原料 馏程（ASTM-D86）/ 219.0330.0 API 15.5 200以上转化率/% 60 40 S 含量/gg1 30000 N 含量/gg1 220 产品 族组成/% C5200汽油 饱和烃 17.7 收率/% 64.541.8 芳烃 82.3 RON 9295 单环 21.9 200柴油 双环 56.5 收率/% 44.565.5 三环及以上 2.8 十六烷值 40 34 MPa，总体积空速 0.61.0h1。由表 4 中 FD2G 中 试典型结果可知11，汽油收率 53.3%，辛烷值 92 左右。2013 年 10 月，FD2G 技术在金陵石化一次 开车成功12，工业装置运行数据显示，汽油产品收 率达 38%，硫含量小于 10g/g，研究法辛烷值大于 9013。 表 4 FD2G 中试典型结果 项目 数值 项目 数值 原料油 加氢产品 20密度/gcm30.95 汽油馏分 馏程范围/ 195379收率/% 53.3 硫含量/gg1 7900 RON 92.4 氮含量/gg1 1109 芳烃/% 53.7 十六烷值 15 硫含量/gg1 10 总芳烃/% 79.9 收率/% 35.9 硫含量/gg1 10 柴油馏分 十六烷值 45 FD2G 技术特点在于，通过加氢预精制剂和裂 化剂的优化组合及工艺条件的调整，实现了 LCO 的选择性加氢脱多环芳烃，能够尽可能多地保留汽 油产品中单环芳烃，达到生产高附加值的汽油调和 组分的目的。 2.1.4 RIPP RLG 技术 RIPP 开发的 LCO 加氢裂化生产高辛烷值汽油 RLG 技术，主要反应途径是在加氢脱硫、氮的同时 进行多环芳烃加氢饱和，同时控制单环芳烃的饱 和，优化裂化剂工艺操作条件，最终实现重质多环 芳烃轻质化成烷基苯，富集到汽油组分中。配套开 发的专用精制催化剂 RN-411 和专用裂化催化剂 RHC-100，能够实现在脱硫、氮同时，最大程度保 留单环芳烃。该技术可根据原料油性质和目标产品 的要求，采用一次通过、集成两段法、部分馏分循 环等工艺流程。 表 5 列出了 RLG 技术中试结果14，从表 5 可 以看出，RLG 技术通过适当控制芳烃加氢饱和深 度，提高裂化活性，在实验条件下产出的重石脑油 是优质的高辛烷值汽油组分，RON 在 9599.5 之间。 2.2 加氢预处理+催化裂化技术路线 由 RIPP 开发的 LTAG 技术，全称 LCO 选择性 加氢饱和-选择性催化裂化组合生产高辛烷值汽油 万方数据 化 工 进 展 2017 年第 36 卷 118 表 5 RLG 技术中试典型结果 项目 数值 青岛 MIP 燕山 0#FCC 石炼 MIP 茂名 MIP 工艺参数 反应压力/MPa 6.0 4.9 5.7 5.7 体积空速/h1 基准 基准+0.2 基准 基准 总液收/% 94.11 97.11 97.40 95.62 化学氢耗/% 3.47 1.94 2.62 3.98 柴油原料 密度/gcm3 0.9630 0.9166 0.9562 0.9583 硫含量/gg1 7200 6300 9800 2500 氮含量/gg1 523 773 662 214 十六烷值 15.2 34.9 15.7 14.5 总芳烃/% 88.0 60.1 86.9 88.0 馏程/ 199347 216349 206365 193354 加氢产品 轻石脑油 收率/% 7.97 5.62 8.81 15.61 密度/gcm3 0.6121 0.6500 0.6174 0.6162 RON 88.0 86.0 88.0 88.0 重石脑油 收率/% 46.62 18.69 33.22 48.46 密度/gcm3 0.8214 0.8279 0.8291 0.8282 硫含量/gg1 10 10 10 10 RON 95.8 95.4 98.8 99.5 馏程/ 94192 94203 82202 86202 总芳烃/% 63.51 62.74 68.74 71.88 200馏分 RON 94.7 93.2 96.5 96.7 200馏分 收率/% 54.59 24.31 42.03 64.07 柴油馏分 收率/% 39.52 72.8 55.37 31.55 密度/gcm3 0.8834 0.8657 0.8972 0.8762 硫含量/gg1 10 10 10 10 十六烷值 28.2 45.9 24.2 34.0 馏程/ 205351 214353 159357 158372 或轻质芳烃技术（LCO to aromatics and gasoline） 。 LCO 是廉价的生产轻质芳烃的潜在资源，LCO 中的多环芳烃在加氢处理条件下比较容易饱和为 单环芳烃15，单环芳烃是催化裂化生产轻质芳烃的 理想组分16。如图 3 所示，通过加氢处理催化裂 化技术路线，可为 LCO 生产高附加值轻芳烃提供 一条经济、有效的加工技术路线，既可解决 LCO 的出路，又提高了产品附加值。 LTAG 技术工艺流程图如图 4 所示，在加氢单 元，高选择性地将 LCO 中的多环芳烃定向加氢， 图 3 加氢处理-催化裂化技术反应路径 图 4 LTAG 工艺流程图 转化为特定结构的环烷基苯，同时通过专用催化剂 和工艺条件优化，控制环烷基苯进一步加氢生成 环烷烃。通过 LCO 加氢产品回炼，在催化裂化单 元将在加氢单元生成的环烷基苯，进行开环裂化 反应，同时通过工艺和材料的创新，抑制氢转移 反应的发生，最大限度地将 LCO 转化为高辛烷值 汽油。 表 6 为典型 LTAG 中试试验结果族组成分 析17，由表 6 可知，LCO 经催化加氢后，两环及以 上芳烃质量分数由 59.5%下降至 19.8%，下降 39.7 个单位；单苯环芳烃质量分数由 28.5%增长至 56.1%，增加了 27.6 个单位，其中苯及烷基苯占单 苯环芳烃总量 31%，环烷基苯占单苯环芳烃总量 69%。LCO 催化加氢产物经催化裂化后，单苯环芳 烃中环烷基苯质量分数由 38.7%下降至 4.6%，烷基 苯由 17.4%增长至 34.65%。由以上分析可知，通过 LTAG 技术，可有效将两环及以上芳烃转化为烷基 苯等汽油高辛烷值组分。 该技术在中国石化石家庄炼油化工股份有限 公司进行了工业应用：采用 LCO 单独加工模式 时，汽油收率达到 60.55%，辛烷值最高达到 96.4； 采用重油与 LCO 共炼模式时，汽油收率增加 13%16%，LCO 减少 15%20%，LCO 转化为汽 万方数据 第 1 期 鲁旭等：催化裂化轻循环油(LCO)加氢处理多产高辛烷值汽油技术研究进展 119 表 6 LTAG 中试试验结果分子水平分析 项目 质量分数/% LCO原料 LCO 加氢产品 LCO 加氢产品 催化裂化产物 链烷烃 8.6 10.8 30.18 环烷烃 3.4 13.3 5.01 一环 2.9 4.1 4.45 二环 0.5 6.4 0.11 三环 0 2.8 0.09 四环 0 0 0.36 芳烃 88 75.9 64.81 单环芳烃 苯及烷基苯 16 17.4 34.65 茚满/四氢萘 9.9 29.6 4.03 茚类 2.6 9.1 0.57 双环芳烃 萘类 30 7.9 15.5 苊类 10.5 5.9 2.82 苊烯类 9.0 4.1 1.35 三环芳烃 10.0 1.9 1.18 四环芳烃 0 0 0.72 焦炭 0 0 3.99 油的选择性为 79%85%18。工业试验结果表明， LTAG 技术操作灵活等特点，表现为 LCO 转化率 高、汽油选择性高、辛烷值高的特点。同时可利用 现有的加氢和催化裂化处理能力，将低价值的劣质 LCO 转化为高价值的高辛烷值汽油或化工原料轻 质芳烃，装置改造简单，投资回报率较高19。 3 发展前景及展望 随着原油日趋劣质化、重质化，炼油企业不断 提高催化裂化装置的操作苛刻度及采用 MIP 等催 化裂化技术，以达到增产丙烯或改善催化汽油质量 的目的，导致 LCO 的质量更加恶化，一些企业的 LCO 的芳烃含量高达到 80%以上。 近年来随着消费柴汽比的不断降低、环保法规 的日益，油品质量升级的步伐不断加快。面对市场 的变化，如何更加高效、清洁的利用好 LCO 这一 高芳烃含量柴油组分，受到越来越多的关注。 本文系统介绍了国内外主流 LCO 加氢处理多 产高辛烷值汽油调和组分技术，重点研究该技术工 艺流程和产物分布。分析认为该类技术紧跟市场需 求，将低附加值 LCO 加工成高附加值高辛烷值汽 油调和组分，在降柴汽比的同时，最大限度地获取 经济效益，有利于炼油企业节能创效，适应现代市 场需求和炼油技术发展趋势，具有广阔的市场应用 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