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第 31 卷 第 8 期 农 业 工 程 学 报 Vol.31 No.8 2015 年 4 月 Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering Apr. 2015 221 秸秆类生物质成型热黏塑性本构模型构建 孙启新 1，陈书法1，董玉平2 （1. 淮海工学院机械工程学院，连云港 222005； 2. 山东大学高效洁净机械制造教育部重点试验室，济南 250061） 摘 要：针对生物质颗粒生产能耗高、效率低的现状，该文从生物质组成角度，特别是木质素特性出发探讨其成型机理。 秸秆成型过程由于内摩擦力的作用产生大量热量，温度的上升会造成木质素的软化，木质素的这一变化为纤维颗粒的团 聚提供了黏结力。温度和木质素特性对生物质塑性成型性能产生巨大影响，是热黏塑变形过程。为研究生物质内部特性 对塑性成型过程的影响，运用内时理论，以玉米秸秆、小麦秸秆和水稻秸秆为研究对象，构建了秸秆类生物质压缩成型 内时本构方程。借助黏土流动理论，推导定义生物质黏塑性强化函数和核函数，运用数值分析和试验得出本构方程的系 数。与试验数据相比较，基于内时理论的热黏塑性本构模型较好的模拟了生物质塑性流变过程。结果显示，向秸秆中添 加 20%的木质素，可有效提高其塑性流动性能，降低其在相同应变下的应力以及生产能耗；当成型温度在 100115之 间，应变率在 11021103 s-1之间，对于木质素质量分数分别为 29%的玉米秸秆、33.5%的小麦秸秆和 34.3%的水稻秸 秆的固化成型性能最好。 关键词：生物质；木质素；秸秆；热黏塑性；内时理论；本构模型 doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2015.08.032 中图分类号：TK6；TH122 文献标志码：A 文章编号：1002-6819(2015)-08-0221-06 孙启新，陈书法，董玉平. 秸秆类生物质成型热黏塑性本构模型构建J. 农业工程学报，2015，31(8)：221226. Sun Qixin, Chen Shufa, Dong Yuping. Establishment of thermo viscoplastic constitutive model for straw biomass briquettingJ. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2015, 31(8): 221226. (in Chinese with English abstract) 0 引 言 生物质颗粒成型是解决其收集、运输和储藏这一难 题的关键技术之一1-2。目前生物质成型的主要方法有活 塞冲压式、螺旋挤压式、环模挤压式和平模碾压式，这 些方法各有自己的优点和缺点，得到了广泛的应用3。 关于生物质成型机理的研究也取得了很大的进展4-5。 霍丽丽等6采用经典黏弹性理论和伯格斯松弛模型， 建立 了生物质颗粒燃料成型的黏弹性本构模型，分别描述了 不同阶段的成型规律。并借助于试验确定了木屑、棉秆 和玉米秸秆等不同种类原料的力学模型参数。 陶嗣巍等7 在单轴压缩试验的基础上，研究了玉米秸秆粉粒体模压 弹塑性本构方程，采用有限元大变形理论，建立了欧拉 描述的有限元模型，同时考虑了刚体转动对塑性压缩成 型的影响。郑晓等8将经典线性黏弹性应变、线性黏塑性 应变和非线性黏塑性应变理论叠加得到菜籽与菜籽仁的 流变非线性黏弹塑性本构模型，并运用模拟退火算法对 本构模型参数进行反演求解。 李汝莘等9通过卷压试验和 收稿日期：2015-01-18 修订日期：2015-04-07 基金项目：国家科技支撑计划资助项目（2014BAC26B00） ；苏北科技发展 计划项目（BC2013423） 作者简介：孙启新，男，江苏连云港人，讲师，主要从事现代农业机械装备、 生物质能源利用研究。连云港 淮海工学院机械工程学院，222005。 Email：sunqx 通信作者：董玉平，男，山东梁山人，教授，博士生导师，主要从事机械 及生物质能转化技术研究。济南 山东大学机械工程学院，250061。 Email：dongyp 应力松弛试验，以线性黏弹性理论中的经典伯格斯模型 为基础，建立了卷压过程中碎玉米秸秆的流变本构方程， 并用残数法对模型参数进行拟合。 这些研究大都以经典弹塑性理论为基础构建模型， 或依靠试验建立压力和变形数学模型。经典弹塑性理论 是以金属材料为基础的研究成果，而生物质的组成主要 是纤维素、半纤维素和木质素，是典型耗散材料。在压 缩过程中纤维在摩擦力和挤压力作用下会破裂，木质素 会软化而变成熔融状10-11。此类模型没有反映生物质本 身的特性和组织结构对成型性能的影响，特别是没有阐 明颗粒间黏结力的产生的机理以及对成型流变过程的阻 碍和促进作用。 生物质成型过程是挤压流和填隙流的混合过程，颗 粒不断破裂，并将气体和水分挤出完成颗粒间间隙填充， 同时木质素软化成熔融状，并黏附在颗粒上，在颗粒之 间形成黏结力。整个变形过程是弹塑性体积应变和剪切 应变的结合。本文以内时理论为基础，以单轴压缩试验 为依据，通过内时度量的定义充分考虑生物质的构成， 特别是木质素在高温和高压下的活化性能对生物质塑性 流动性能的影响，建立热黏塑性本构模型。为进一步的 有限元分析提供材料模型依据，进而提高成型设备的整 体性能和生物质颗粒生产能力。 1 热黏塑性本构模型 传统经典塑性理论是以屈服面为前体提出的，在建 立本构方程必须确定屈服面是否存在。内时理论12是描 农业生物环境与能源工程 农业工程学报 2015 年 222 述耗散材料的黏塑性过程即热力学不可逆过程的材料本 构理论，它不以屈服面的存在与否为前提，但也并不排 斥屈服面的存在。它用内时度量代替牛顿时间，在内时 空间中对物体的的应力应变进行描述。内时度量与材料 的内部结构和内变量有关系，而内变量在材料变形过程 中都有自己的演化方程，运用内时理论可以将本构模型 与材料的变形机理有机的结合起来。通过恰当合理的定 义核函数和内时度量就可获得耗散材料本构关系13。 生物质是一种典型的耗散材料，它在成型过程中产 生的黏塑性流变是不可逆热力学过程，至今对其屈服面 的存在和屈服规则的定义没有得到一致认可。内时理论 在建模过程中不需要对此问题进行回答，所以可充分考 虑生物质本身的特性对成型性能的影响。生物质的主要 组成成分为纤维素、半纤维素和木质素，其中秸秆类生 物质中纤维素和半纤维素占 70%左右，木质素占 17% 25%14-15。 生物质压缩成型过程是被粉碎过的纤维素颗粒 相互挤压、破裂和剪切填充的过程。颗粒的剪切和填充运 动，会产生大量的热量，这些热量和填充压力给了木质素 活化的能量，促使木质素软化和塑化，木质素的这一变化 为纤维颗粒的团聚提供了黏结力，随着材料的硬化小颗粒 永久的黏结在一起。因此生物质成型过程要充分考虑木质 素的特性和温度的影响，是一个典型的热黏塑体。对于热 黏塑体，应力可看作应变、应变率和温度的历史泛函数。 本构模型要反映温度、黏度、应变率对成型过程的影响。 1.1 内时理论定义 秸秆成型是在有固定实形的模具里面完成的，主要 发生体积应变，而塑性体积应变是由于孔隙体积变化、 颗粒的破裂后形态重新排列和粉体颗粒体积变化引起 的。形态重新排列会引起剪切应力，剪切应力造成颗粒 新的破裂和重排，并进一步引起体积应变，所以整个过 程可看做是体积响应过程，而没有形状变化，可忽略偏 斜应变。 将体积应力引起的塑性变形的内时度量定义为 z，对 应的强化函数为 fH，用来描述材料的硬化（或软化）现 象。根据 Valanis 对内时理论的定义12： d= d H zf （1） 式中：dd p ij =，其中 0 d p p =为累积塑性应变增 量，%； p为塑性应变，%。通过参数 ，将历史效应引 入内时理论的本构方程中；偏量d 表示2个连续的塑性 应变状态之间的弧长。 参照Miller理论16-17，同时考虑温度相关性、率相 关性以及木质素的高温降解增黏性质，体积应变受应变 率、温度木质素质量分数的影响，将强化函数定义： ( , , , )( , ) ( , ) H fffh = ? （2） 式中：?应变率； 反应材料的温度效应； 木质素质量 分数，%。 所以生物质成型内时度量为： d= ( , ) ( , ) d z fh ? （3） 式中：e Q kT =， T 为绝对温度， ； Q 为热激活能，kJ/mol； k 为普适气体常数，J/(molK)；f (,)为应变和内变量对应 的强化函数， 此函数具体形式在下一节进行定义；( , )h ? 为应变率对强化的影响，描述材料的温度相关性和率相 关性，利用热黏塑性体的本构方程将其定义为18： 1 1 1 ( , )sin m n hh B = ? ? （4） 式中：B、n、m 为材料常数。 1.2 生物质内时本构关系 生物质经初步预压缩后，可看作连续体，由热力学 定律19： ( ) ( ) ( ) d 0 d r ij r ij r ij q b tq += （5） 式中： ( ) (, ,) r ij T q=为耗散材料的自由能，J； 1,2,rs=?；q(r)为s个内变量；b(r)为广义摩擦系数，由 广义摩擦力引入。 根据本构形式不变性定律，并借助黏塑性理论的经 典公式，用内时度量z代替牛顿时间t，内变量演化方程 可写成： ( ) ( ) ( ) d 0 d r ij r ij r ij q b zq += (1,2,rs=?) （6） 同时将用Taylor公式展开，并利用Gibbs自用能 ij ij = 求解得（6）式到本构方程： 0 d 2()d d p z ij ij z szzz z = （7） 式中：z为公式（1）定义的内时度量；z0是参考状态时 的内时度量值；z是z在塑性应变起始点的取值；sij为 p 的共轭应力张量的偏量，%；(z)为核心函数。 考虑到满足弱奇异性和实际应用性，核函数选取幂 函数与Dirichler有限项级数的组合13： 1 11 ( )e, , r n z r r r r rr r zzR R R = = = = 时，式（8）变为： 1 1 ( )e z zRz = （9） 式中：R1、为核函数常数系数；1为材料常数。 式（9）使用范围更广，且更具有操作性。 2 木质素对塑性流动性能影响 木质素是聚酚类三维网状高分子化合物, 属于非晶 体，没有固定的熔点，在110左右会软化，160左右 出现熔融态，超过200木质素开始热解气化20。木质素 具有良好的力学强度、流变性及较高的化学兼容性，是 天然优良的添加剂和黏合剂。纤维素和半纤维素被粉碎 第 8 期 孙启新等：秸秆类生物质成型热黏塑性本构模型构建 223 后形成颗粒状，在成形过程中颗粒进一步破裂微小颗粒， 可将这些微小颗粒看作较大的晶粒，而木质素的黏结作 用可看做晶粒之间的作用力。 采用硫酸法在室温下测定玉米秸秆、小麦秸秆和水稻 秸杆的木质素质量分数分别为14.81%、20.16%和21.33%。 运用101-0BS型电热鼓风恒温干燥箱对秸秆进行水分去 除。然后采用电子称称一定质量的秸秆，再按照质量比分 别向3种粉碎过的秸秆中添加水分和木质素。 本文以碱性木质素为试验样品，碱性木质素为造纸 业产生的工业副品，具有较好的热塑性。将木质素与秸 秆粉粒进行混合。分别取未添加木质素的秸秆、分别添 加10%、20%和30%木质素的秸秆进行成型试验，借助 单轴压缩试验规范，测得不同种类秸秆固化成型应力应 变值，如图1所示。 图 1 不同木质素含量的秸秆成型应力应变曲线 Fig.1 Stress-strain curve of straw briquetting process 从图1可看出，在成型前期应力并没有发生很大变 化，主要是此阶段成型以空气排出和颗粒重新排列为主， 颗粒没有发生大的变形。当应变超过50%，随着木质素 含量的增加，应力出现了明显下降，此阶段木质素开始 软化增加了秸秆颗粒的流动性能。但对于添加30%木质 素的秸秆在应变74%81%间出现应力上升，随后又下 降。其原因是木质素的增加提高了颗粒间的黏结力，又 阻碍了成型过程。随着成型进行由于温度的升高木质素 出现塑化并伴随进一步脆化，进而丧失了部分承载能力， 应力出现下降。 这与文献20描述的木质素基热塑性材料 的力学性能相同。从图1得出，按质量比添加20%木质 素的秸秆成型性能最好，在相同应变的情况下，其最大 应力相比原材料的减小10 MPa左右。 根据文献21的研究，在生物质固化成型过程由于 摩擦力的存在伴随着温度的变化，当成型进行60 min 后，秸秆物料温度达到70；240 min后，温度可稳定 在110125之间，此时成型性较好。由于温度对木 质素的特性影响非常明显， 为进一步考察木质素对秸秆 成型性能的影响， 对不同木质素含量的秸秆成型过程产 生的温度进行测试，结果如图2所示。由图可知，木质 素的添加降低了成型过程温度，220 min后成型温度可 相对稳定。木质素质量分数为29%玉米秸秆的稳定成 型温度为105115，质量分数为33.5%的小麦秸秆 的稳定成型温度为100110。水稻秸秆成型温度变 化与小麦秸秆相同。 其原因是木质素软化提高了颗粒的 流动性能， 内部摩擦减小了。 进一步验证了热量不仅来 自于生物质与成型模具的摩擦， 还来自于生物质微小颗 粒之间的错位和剪切摩擦， 适量添加木质素可降低秸秆 成型过程的能耗。而对于添加30%木质素的生物质， 在240 min后出现了温度上升， 其原因是大量木质素软 化增加了颗粒间的黏结力， 阻碍颗粒的流动性， 这与图 1应力应变图的变化是相吻合的。 对于木质素含量超过 40%的小麦和水稻秸秆， 在较高温度下会出现塑化而导 致成型失败。 图 2 木质素含量对秸秆成型温度影响 Fig.2 Effect of lingin mass fraction on temperature 通过试验得出木质素的含量和性能特别是软化后产 生的黏性，对生物质的成型有显著的影响。生物质成型 过程会产生大量的热量，是一个热黏塑成型过程。对于 耗散材料，经典热力学第二定律可写为13： dW=+ （10） 农业工程学报 2015 年 224 式中：W为单位体积内有效应力所作的增量功，J；d 为非负的耗散增量函数，是非负值；为自由能函数。 d ijijEP WWW=+ （11） 式中：ij为应力，MPa；ij为应变，%；WE为弹性功增 量，J；WP为塑性功增量，J。本文主要考虑塑性变形产 生的热量。 dd () () dd (d) dd PP Pijij PP ij PP ijij PP ijij sPDP ijijijij W =+= += + （12） 式中：P表示塑性变形，%；S表示迁移应力，MPa；上 标D表示耗散应力，MPa。 经典Johnson-Cook模型引入材料的应变强化、应变 速率强化及热软化参数来描述大应变、高应变速率、高 温变形材料的热黏塑性流变22，将应变和内变量对应的 强化函数的本构方程写成如下唯像描述形式。 3124 1 ( , )1ee1 efC =+ （13） 式中： 1 1e + 是对木质素温度升高引起材料软化的唯 像描述； 324 e1 e + 是对颗粒延展引起材料强 化的唯像描述；C1、1、2、3、4、为材料常数。 至此，式（2）、式（3）、式（4）、式（7）、式 （9）、式（13）构成了秸秆类生物质固化成型热黏塑本 构方程。 3 参数确定 材料常数按照文献18、23中提出的数值分析方法 确定，并结合试验进行拟合校正。试验仪器为GDS固结 试验系统。如图3所示，通过对试验装置和试验原理的 改进，在此系统上分别进行一维蠕变试验和等应变率压 缩试验。金属制成的成型筒作为侧限，限制生物质整体 偏斜应变。通过收集气体和水份，作为计算体积应变的 依据。最终所得本构模型材料常数如表1所示。 1.轴向加压杆 2.活塞 3.成型筒 4.加热装置 5.透水石 6. 底座 7.水 气收集管 8.排气管 9.加热室 10.秸秆试样 1. Axial pressure bar 2. Piston 3. Forming tube 4. Heating system 5. Porous stone 6. Base 7. Gas and water collecting pipe 8. Gas vent 9. Heating chamber 10. Sample 图 3 秸秆成型试验原理 Fig.3 Test principle of straw briquetting 表 1 材料常数值 Table 1 Parameters of constitutive model of straw 原料种类 Species n m R1/MPa B/s-1 Q/(kJmol-1) k/(Jmol-1K-1)E/GPa C1 1 2 3 4 玉米秸秆 Corn straw 2 1.9 0.146 0.157 1.0856105266 5.241 3.26 4.36 7 6.21 0.469.75 小麦秸秆 Wheat straw 2 1.8 0.176 0.144 9.075105163 4.355 2.67 4.35 7 5.85 0.459.65 水稻秸秆 Rice straw 2 1,8 0.176 0.140 8.956105162 4.200 2.62 4.35 7 6.05 0.459.85 注：Q 为热激活能；k 为普适气体常数；E 为当量弹性模量；R1， 为核函数系数；n，m，B，C1，1，2，3，4为材料常数。 Note: Q is the thermal activation energy; k is the universal gas constant; E is the equivalent elastic modulus; R1 and are the coefficients of kernel function; n, m, B, C1, 1, 2, 3, 4 are the materials constants of straw. 4 试验验证 从表1不同种类秸秆的本构模型常数值得出，小麦 秸秆和水稻秸秆的常数值基本相同，证实了木质素含量 对成型性能的影响。 为验证热黏塑性本构模型的可行性，按照图3的试 验方法，分别对添加20%木质素的玉米秸秆和小麦秸秆 在40和110、应变率为1102和1103 s-1的条件下的 进行压缩试验。将试验数据和本构模型绘制成塑性变形 真应力-应变响应曲线，得到图4。在温度40和110条 件下，玉米秸秆的应力模拟值与试验值的相对误差分别 为2.11%、2.46%；小麦秸秆的相对误差分别为1.81%、 2.29%。考虑到秸秆固化成型的复杂性，该误差在许可范 围内。从图中也可直接比较得出，在较大的应变范围内， 本构模型的模拟结果与试验数据有较好的吻合，模型能 够反映材料的软化-强化特性，同时也很好地模拟了材料 的率相关性和温度相关性。 注： 木质素添加量为20%； 图a、 b 应变率为1102 s-1； 图c、 d 应变率为1103 s-1。 Note: Lingin content added 20%; Strain rate of Fig.a and Fig.b is 1102 s-1; Strain rate of Fig.c and Fig.d is 1103s-1. 图 4 真应力-应变响应曲线 Fig.4 True stress-strain curves 第 8 期 孙启新等：秸秆类生物质成型热黏塑性本构模型构建 225 5 结 论 1）运用内时理论构建了生物质成型致密压缩阶段的 热黏塑性模型，该模型考虑了生物质内部特征，木质素 含量及其温度特性对塑性流动性能的影响。与原材料相 比，向玉米秸秆、小麦秸秆和水稻秸秆中添加20%的木 质素，其成型过程中的最大应力可降低10 MPa左右；当 成型温度在100115之间，应变率在11021103 s-1 之间，可有效地提高木质素的活化性能。 2） 运用数值分析和试验确定了玉米秸秆、 小麦秸秆、 水稻秸秆本构模型的参数。 3）通过试验验证，本构方程与试验数据绘制的应力 应变曲线吻合。在温度40和110条件下，玉米秸秆的 应力模拟值与试验值的相对误差分别为2.11%、2.46%； 小麦秸秆的相对误差分别为1.81%、2.29%，该误差在许 可范围内。 4）通过研究木质素活化性能，得出对木质素含量对 秸秆颗粒成型起关键作用，木质素添加量的精确化计算 及其改性是下一步的研究重点。 参 考 文 献 1 盛奎川，吴杰. 生物质成型燃料的物理品质和成型机理的 研究进展J. 农业工程学报，2004，20(2)：242245. 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Meanwhile biomass pellet, as a renewable energy, can be used instead of coal for heating, electricity, etc. Study on the mechanism of biomass briquetting is the basic way to develop new forming methods and equipments, and to improve productivity greatly. The research in this paper is about a thermo viscoplastic constitutive model for the biomass briquetting mechanism based on endochronic theory. Straw mainly consisting of cellulose, hemicellulose and lignin, is a typical example of dissipative material. Biomass briquetting process is a mixed process of extrusion flow and interstitial flow. During the process, a large quantity of heat is generated by internal friction. The increase of temperature causes the lignin to soften which provides cohesive force for fiber particles briquetting. To verify the effect of lignin and temperature on the straw plastic deformation, stress-strain test and briquetting temperature test were run on the straw with different lignin mass fractions. Three kinds of biomass raw materials including corn straw, wheat straw and rice straw were the study objects in this paper. Then, these raw materials were added with additional lignin respectively in accordance with the following mass fractions 10%, 20% and 30%. The results show that the increase of lignin mass fraction can reduce stress and temperature obviously. The maximum stress of straw with additional mass fraction of 20% is reduced by about 10 MPa compared with raw materials，and the maximum temperature is reduced by about 10%. Consequently, lignin and temperature have a crucial effect on straw biomass briquetting process which is thermo viscoplasticity process. The constitutive model should reflect