（理论物理专业论文）氮化物半导体量子点中的束缚极化子、激子及应变效应.pdf

原创性声明 一煳卿 本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成 果除本文已经注明引用的内容外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也 不包含为获得内苤直太堂及其他教育机构的学位或证书而使用过的材料与我一同工作的同 志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意 学& 论文作者签名：磕指导教师签名：蜮 r 期：函m 上丑同 期：趁盟哔 在学期间研究成果使用承诺书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：内蒙古大学有权将 学位论文的全部内容或部分保留并向国家有关机构、部门送交学位论文的复印件和磁盘，允 许编入有关数据库进行检索，也可以采用影印、缩印或其他复制手段保存、汇编学位论文为 保护学院和导师的知识产权，作者在学期问取得的研究成果属于内蒙占大学作者今后使用 涉及在学期问主要研究内容或研究成果，须征得内蒙古大学就读期间导师的同意：若用于发 表论文，版权单位必须署名为内蒙古大学方可投稿或公开发表 学位论文作者签名：妞指导教师签名：蜮 同 期：丕1 ( 。2 三 日期：丝! ! ：互： 氮化物半导体量子点中的束缚极化子、激子 及应变效应 摘要 本文针对以a i n 、g a n 和i n n 为代表的i i i v 族氮化物半导体材料在发光方 面以及低维结构中所体现出来的极化效应以及单轴异性等其他特性，首先在有 效质量近似下利用变分法研究有无外电场时纤锌矿g a n a i x g a l x n 椭球形量子 点中的束缚极化子问题考虑到纤锌矿材料中的各向异性，声子模采用了体声 子近似下的类横光学( t o ) 声子和类纵光学( l o ) 声子模其次，分别研究压 力下应变纤锌矿柱形量子点和应变闪锌矿椭球形量子点中的激子态最后，进 一步研究椭球形量子点中的束缚激子态 、 数值计算结果表明，纤锌矿结构中的类t o 声子对结合能表现为正贡献而类 l o 声子表现为负贡献，且类l o 声子的贡献起主导作用，总声子的影响使得杂 质态的结合能明显降低此外，还发现杂质和声子问的相互作用强于电子和声 子间的相互作用当施加外电场后，电场明显地引起束缚极化子能量的移动并 且降低声子对于结合能的影响，而且电场的影响对于较大尺寸的量子点而言更 为明显最后，我们还发现声子的影响对于量子点形状以及纤锌矿结构中异性 效应的依赖较强 其次，通过对压力下应变纤锌矿柱形量子点和应变闪锌矿椭球形量子点中。- ，7 激子态问题的研究，我们发现当量子点长度较小时应变效应略微升高激子态的 结合能，但随着量子点长度的不断增加，由于纤锌矿结构具有压电极化和白发 极化，应变效应则较大幅度地降低激子态的结合能对于应变闪锌矿椭球形量 子点，由于没有内建电场的影响致使应变效应总是略微升高激子态的结合能此 外，无论量子点形状如何，考虑流体静压力后结合能随着压力的增加而增加， 而且压力对于较小尺寸量子点下激子态结合能的影响更为明显 最后，我们通过对椭球形量子点中施主型束缚激子的研究发现，此三体系 统的稳定性不仅取决于电子和空穴对的质量比，而且其最佳稳定状态还与量子 点的尺寸有关计算结果表明临界电子空穴质量比醌介于o 1 和0 2 之间，此外， 随着量子点形状对称性的降低束缚激子态的最佳稳定状态逐渐向大尺寸量子点 方向移动 关键词：束缚极化子；激子；束缚激子；单轴异性；斯塔克能移；流体静压力； 应变效应；氮化物半导体；量子点 7 b o u n dp o l a r o n ，e x c i t o na n ds t r a i n e f f e c t si nn i t r i d es e m i c o n d u c t o r q u a n t u m d o t s a b s t r a c t f o rt h eg r o u pi i i vn i t r i d es e m i c o n d u c t o r sr e p r e s e n t e db ya 1 n ，g a na n di n n s h o wt h ep o l a r i z a t i o ne f f e c t s ，u n i a x i a la n i s o t r o p ya n do t h e rs p e c i a lc h a r a c t e r i s t i ci n l i g h t e m i t t i n ga s p e c ta n dl o w d i m e n s i o n a ls t r u c t u r e s ，t h eb o u n dp o l a r o np r o b l e m w i t ha n dw i t h o u te l e c t r i cf i e l di nw u r t z i t eg a n a i x g a l x ne l l i p s o i d a lq u a n t u md o t s ( q d s ) i ss t u d i e df i r s t l yi nt h i st h e s i sb yu s i n gv a r i a t i o n a lm e t h o di nt h ef r a m e w o r ko f e f f e c t i v em a s sa p p r o x i m a t i o n c o n s i d e r i n gt h ea n i s o t r o p ye f f e c t si naw u r t z i t e s 仃u c t i l r e ，t h et r a n s v e r s eo p t i c a l l i k e ( t o l i k e ) a n dl o n g i t u d i n a lo p t i c a l l i k e ( l o l i k e ) p h o n o nm o d e su n d e rt h eb u l kp h o n o na p p r o x i m a t i o na r ea d o p t e d s e c o n d l y , t h e e x c i t o np r o b l e mi ns t r a i n e dw u r t z i t ec y l i n d r i c a lq d sa n ds t r a i n e dz i n c - b l e n d e e l l i p s o i d a lq d su n d e rh y d r o s t a t i cp r e s s u r e a r es t u d i e d ，r e s p e c t i v e l y f i n a l l y , t h e b o u n de x c i t o ns t a t ei ne l l i p s o i d a lq d si sf u r t h e rs t u d i e d t h en u m e r i c a lr e s u l t ss h o wt 1 1 a tt h ec o n t r i b u t i o nf r o mt o l i k ep h o n o n si nt h e w u r t z i t es t r u c t u r et ot h eb i n d i n ge n e r g yi sp o s i t i v e ，b u tt h ec o n t r i b u t i o nf r o ml o - l i k e p h o n o n si sn e g a t i v ea n dp l a y sad o m i n a n tr o l e ，t h ei n f l u e n c e o ft o t a lp h o n o n s o b v i o u s l yl o w e rt h eb i n d i n ge n e r g yo f t h ei m p u r i t ys t a t e i na d d i t i o n ，i ti sa l s of o u n d t h a tt h ei n t e r a c t i o nb e t w e e nt h ei m p u r i t ya n dp h o n o n si ss t r o n g e rt h a nt h eo n e b e t w e e nt h ee l e c t r o na n dp h o n o n s w h e nt h ee x t e r n a le l e c t r i cf i e l di sa p p l i e d ，t h e e l e c t r i cf i l e do b v i o u s l yi n d u c e st h ee n e r g ys h i f tf o rt h eb o u n dp o l a r o na n dr e d u c e st h e 1 1 1 i n f l u e n c eo f p h o n o n s o nt h eb i n d i n ge n e r g y ，a n dt h ei n f l u e n c eo fe l e c t r i cf i e l di sm o r e o b v i o u sf o ral a r g e rq u a n t u md o t ( q d ) f i n a l l y ，w ea l s of i n dt h a tt h ei n f l u e n c eo f p h o n o n si sd e p e n d e n ts t r o n g l yu p o nt h ed o ts h a p ea n dt h ea n i s o t r o p ye f f e c t si n w u r t z i t es t r u c t u r e s s e c o n d l y ，b ys t u d i n gt h ee x c i t o np r o b l e mi ns t r a i n e dw u r t z i t ec y l i n d r i c a lq d s a n ds t r a i n e dz i n c - b l e n d ee l l i p s o i d a lq d su n d e rh y d r o s t a t i cp r e s s u r e ，r e s p e c t i v e l y ，w e f i n dt h a tt h es t r a i ne f f e c t sr a i s es l i g h t l yt h eb i n d i n ge n e r g yo fe x c i t o ns t a t ew h e nt h e q dh e i g h ti ss m a l l ，b u tl o w e rs i g n i f i c a n t l yt h eb i n d i n ge n e r g ya st h eq dh e i g h t i n c r e a s e sd u et ot h e p i e z o e l e c t r i ca n ds p o n t a n e o u sp o l a r i z a t i o n s i nt h ew u r t z i t e s t r u c t u r e f o rt h es t r a i n e dz i n c b l e n d ee l l i p s o i d a lq u a n t u md o t ，b e c a u s et h e r ei sn o i n f l u e n c eo fa ne l e c t r i cf i l e dt h es t r a i ne f f e c t sa l w a y sr a i s es l i g h t l yt h eb i n d i n ge n e r g y o fe x c i t o ns t a t e s m o r e o v e r ，n om a t t e rw h a ts h a p et h eq di s ，t h eb i n d i n ge n e r g y 、 i n c r e a s e sw i t hi n c r e a s i n gp r e s s u r eb yc o n s i d e r i n gh y d r o s t a t i cp r e s s u r e ，a n dp r e s s u r e h a sam o r eo b v i o u si n f l u e n c eo nt h eb i n d i n ge n e r g yo fe x c i t o ns t a t e sf o rt h es m a l l e r q d s i z e s f i n a l l y ，b ys t u d y i n gt h ep o s i t i v e l yc h a r g e dd o n o ri o nb o u n d e x c i t o nw ef i n dt h a t t h es t a b i l i t yo ft h et h r e e - - b o d ys y s t e mi sn o to n l yd e p e n d e n tt h ee l e c t r o n h o l em a s s r a t i o ，b u ti t sb e s ts t e a d ys t a t ei sr e l a t e dt ot h eq ds i z e t h er e s u l t ss h o wt h a tt h e c r i t i c a le l e c t r o n h o l em a s sr a t i oi sb e t w e e no 1a n d0 2 ，m o r e o v e r ，a st h es y m m e t r yo f t h eq d s h a p ei sr e d u c e dt h eb e s ts t e a d ys t a t eo f ab o u n de x c i t o ns h i f t st o w a r dal a r g e q d s i z e k e y w o r d s ：b o u n dp o l a r o n ；e x c i t o n ；b o u n de x c i t o n ；u n i a x i a la n i s o t r o p y ；s t a r k s h i f t ；h y d r o s t a t i cp r e s s u r e ；n i t r i d es e m i c o n d u c t o r ；q u a n t u md o t i v 目录 第一章绪论l 1 1 国内外研究进展1 1 2 论文内容安排7 第二章纤锌矿g a n a i g a n 椭球形量子点中的束缚极化子8 2 1 引言8 2 2 理论模型9 2 3 计算结果与讨论1 3 2 4 结论17 第三章外电场下纤锌矿g a n a i g a n 椭球形量子点中的束缚极化子18 3 1 引言18 3 2 理论模型18 3 3 计算结果与讨论2 2 3 4 结论2 6 第四章应变纤锌矿和闪锌矿g a n a i g a n 量子点中激子的压力效应2 7 4 1 引言2 7 4 2 纤锌矿柱形量子点中激子的哈密顿量和波函数2 8 4 3 应变纤锌矿结构下参数的压力影响2 9 4 3 1 禁带宽度和有效质量的压力影响2 9 4 3 2 介电常数的压力影响3 0 4 3 3 内建电场的压力影响3 1 4 4 闪锌矿椭球形量子点中激子的哈密顿量和波函数3 1 4 5 应变闪锌矿结构下参数的压力影响3 4 4 5 1 禁带宽度和有效质量的压力影响3 4 4 5 2 介电常数的压力影响3 5 4 6 结果与讨论3 5 4 7 结论3 9 v 第五章椭球形量子点中的束缚激子4 0 5 i 引言4 0 5 2 理论模型：4 0 5 3 结果与讨论4 2 5 4 结论4 6 第六章总结4 7 附录：计算中用到的物理参数4 9 参考文献5 3 致谢一6 3 攻读博士学位期间发表及完成的学术论文“ v i 第一章绪论 第一章绪论 1 1 国内外研究进展 随着半导体科学技术的发展，人类探索知识的触角渐渐深入到人眼所无法观测到的微观 世界之中其中，半导体低维材料由于其自身特殊结构而具有的量子限域效应、量子尺寸效 应、表面效应、量子隧穿、库伦阻塞效应等诸多特点而使得其表现出许多常规材料所没有的 物理性质随着材料器件制备技术的不断发展，特别是分子束外延( m b e ) 和金属有机物化学 汽相沉淀( m o c v d ) 技术的出现【l ，2 】，使得人们可以制备出以“量子点 【3 6 】和“量子线 7 ，8 】 为代表的尺寸在纳米量级的微小结构由于量子点体系尺寸非常微小，人们甚至可以通过控 制单个电子的运动来操纵器件的开启与闭合，还可以通过合理地排列一个个微小体系而制成 功能强大的计算机中央处理系统此外，量子点等其他半导体低维材料在医学、生物学、光 电子学和新一代超大规模集成电路等方面都有着极其重要的应用前景 9 10 】其中，特别是以 量子点结构为有源区的量子点激光器由于在理论上具有更低的阈值电流密度、更高的光增益、 更高的特征温度和更宽的调制带宽等诸多优点【1 1 1 3 1 ，将使得半导体激光器的性能产生质的 飞跃 对于半导体量子点的理论研究早在二十世纪九十年代就已经开始人们首先较早地研究 了由闪锌矿材料构成的量子点中的各种电子态问题，例如：杂质态 1 4 ，1 5 、激子态 1 6 ，1 7 、 极化子 1 8 ，1 9 、束缚激子【2 0 ，2 1 等此外，由于量子尺寸效应的存在，通过控制量子点的形 状、结构和尺寸等就可以方便地调节其电子态的能量以及禁带宽度等物理性质起初，人们 首先对球形和柱形量子点 2 2 2 6 结构进行了大量的研究，接着椭球形 2 7 2 9 】、金字塔形 3 0 3 2 、盘形 3 3 3 5 、方形 3 6 3 8 量子点也逐渐被人们所关注研究表明，无论何种形状的 量子点，由于其量子限域效应而使得其中一系列电子态的结合能都将远远高于体材料其中_ 很多理论计算都采用了简单而有效的变分方法随着科学计算技术的不断发展，数值计算的 ：。 运用渐渐起到主导作用并在此基础上衍生出了许多更为合理和精确的计算方法，例如现在的， 第一性原理计算理论 3 9 - 4 1 在计算方法不断发展的基础上，人们对于问题的认识也渐渐深 入起来由于光学声子作为半导体材料中晶格运动的一种基本元激发对于固体材料的热学、 内蒙古大学博士学位论文 电学和光学等性质都将产生非常重要的影响，所以量子点中的电子声子相互作用在很长一段 时间内一直是人们研究的热点问题之一由于半导体量子点等低维材料中量子限域效应的影 响，低维纳米结构中的光学声子和体材料情况有很大的区别人们在连续介电模型的基础上 首先研究了闪锌矿结构量子点中光学声子的作用，结果发现局域横光学声子( t o ) 与电子不会 发生作用而纵光学声子( l o ) 对电子或空穴等载流子的行为将产生重要的影响此外，界面光 学声子( s o ) 在某些情况下也会对体系产生一定的影响 4 2 ，4 3 近年来，纤锌矿氮化物半导体材料( 如a i n 、g a n 、i n n 、a 1 g a n ，g a i n n ) 因具有禁带宽、 极化效应强、热导率高等诸多特殊的物理性质，在光电子和光测器件( 蓝、绿光和紫外光) 以 及高频大功率和激光器件等方面有着极为广阔的应用价值 4 4 _ 4 6 】，并渐渐成为第三代电子材 料人们在闪锌矿的研究基础上对于纤锌矿半导体量子点等纳米结构已经展开了广泛的理论 和实验研究一般来说，氮化物半导体材料可分为立方晶系的闪锌矿和六角晶系的纤锌矿结 构对于纤锌矿结构，由于其结构对称性的降低从而导致了一系列异于闪锌矿结构性质的出 现目前人们已发现纤锌矿结构中存在多支特殊的声子模式( 九支光学模和三支声学模) ，而 且由于单轴晶体的光学异性，长波长晶格振动被分为两组：寻常声子模和异常声子模对于 寻常声子模，电场e 和极化p 的方向均垂直于声子波矢q 和c 轴而对于异常声子模，声子 的频率则依赖于声子的波矢q 和c 轴间的夹角与此同时，声子并不是纯粹的横纵( 除t 0 0 0 1 】 方向) 模式其中，有两支异常光学模在r 点符合a 1 和e 1 模且二者均为拉曼和红外激活此 外，经过对纤锌矿准二维结构异质结体系的研究，人们发现其中存在五类声子模式：传播模、 准局域模、界面模、局域模和半空间模 4 7 】而对于维度更低的量子点体系而言，目前研究 较多的为局域模和界面模两类其中，对于以上问题研究较为突出的是m d u t t a 和m a s t r o s c i o 4 8 5 2 等人他们经研究发现，由类横光学声子( t o 1 i k e ) 引起散射的散射率在一定角 度( 声子的波矢q 和c 轴间的夹角) 范围内被大大加强，而由类纵光学声子( l o 1 i k e ) 引起散射 的散射率几乎和闪锌矿的一致此外，v l a d i m i 等人【5 3 】又研究了纤锌矿纳米晶体中界面和局 域声子他们发现当闪锌矿纳米晶体中局域极化光学声子的频率等于体材料中声子的频率时， 纤锌矿纳米晶体中的局域极化光学声子将不同于体材料情形而会产生频率的离散谱我们经 对比和分析发现，以上工作大都针对于体材料中声子本身的研究而未具体考虑与电子等载流 子的相互作用，而且目前对于纤锌矿结构下量子点中电子声子相互作用的研究和闪锌矿相比 仍然不足纵观以往前人研究的结果，我们发现声子对于杂质态结合能的影响大致可以分为 以下两个相反的结论：一、声子影响下的杂质态结合能将会升高；二、声子影响下的杂质态 2 第一章绪论 的结合能将会降低经过对比分析，我们发现造成上述两个相反结论的主要原因是由于计算 中是否考虑了杂质和声子间的相互作用经过大量的调研以及理论计算，我们发现如果略去 杂质和声子间的相互作用则会导致结论一的出现，相反则会得出结论二由此可见，声子的 影响十分重要而且杂质和声子间的相互作用是不可以忽略的，我们的计算结果和结论一相符 合 在实际的生产和实验中，人们常常借助外加因素来研究和调节材料器件的物理特性其 中，由于外加电场会强烈影响到半导体材料中载流子的分布和其他物理性质，所以电场对于 材料器件的影响早已被人们所广泛研究 5 4 5 8 当沿着量子点生长方向施加外电场时，由于 载流子分布的改变和量子态能级的移动使得载流子的能谱会发生变化，从而导致体系光学性 质的改变，这种现象被称为量子局域斯塔克效应2 0 世纪八十年代，人们对于电场下的量子 局域斯塔克效应进行了实验和理论上的研究，并发现红移和激子吸收峰变宽等现象 5 9 6 1 在 理论方面，n o m u r a 等人 6 2 】采用变分法较早研究了电场对于球形半导体微晶体能量的影响， 结果表明即使在微晶体中库伦相互作用仍然非常重要w e n 等人 6 3 贝j j 利用数值矩阵对角化掣“ 方法研究了量子局域斯塔克效应经过研究表明，外加电场使得跃迁能产生明显的红移，而 且电子和空穴波函数的重叠被减弱，这表明由于量子局域斯塔克效应的影响激子的复合寿命 将会延长经计算他们发现，外电场为2 5 0 k v e m 时激子的寿命大约为没有电场时的六倍接 着，b o s e 等人 6 4 1 通过对电场下量子点能级的研究又发现外电场降低了电子的能级且此现象 对于基态和大尺寸量子点而言更为明显经过对比，他们还发现不同形状的量子点对于外电。 场的敏感程度也不同其中，m a r c e l o 等人【6 5 】通过对比外电场对球形量子点和柱形量子点的 影响发现，在相同半径下球形量子点中的斯塔克效应要弱于柱形量子点此外，还有很多作 者对于不同形状量子点中的杂质态和激子态等其他电子态问题做了较为细致的研究 【6 6 ，6 7 研究结果都说明杂质态的结合能高度依赖于杂质的位置而且电场将会破坏杂质态结 合能曲线的轴对称性，同时外加电场使得简并的能级产生分裂并且大大降低了杂质态或激子 态的结合能回顾以往人们所研究的情况，对于外电场下椭球形量子点中电声子相互作用的 研究相对较少，而对于以上结构下外电场以及声子对于电子行为影响的探究是十分必要的 随着人们研究领域的不断拓展以及对于问题认识的不断深入，同时为了更好的指导并解 释实验，理论工作不断向着材料的实际情况靠拢由于纳米结构体系的生长过程都基于不同 的材料之上，而实际中由于材料间晶格失配所造成的应变的影响又总是不可避免，所以对于 量子点中应变的研究自然显得必不可少以往对于材料中应变的研究大都集中于异质结以及 3 内蒙古大学博士学位论文 半导体量子阱结构其中，w a g n e r 等人 6 8 】利用第一性原理较全面地研究了纤锌矿双轴和单 轴应变下g a n 和a i n 材料的结构特点、介电性质、晶格动力以及电子性质在密度函数理论 下采用线性响应方法计算了介电常数、动态有效电荷和声子频率，并确定了电子和声子的形 变势以及各自的应变和应力系数l e p k o w s k i 6 9 ，7 0 等人则研究了应变量子阱和超晶格中的非 线性弹性系数、压电场、压力系数等物理参数的性质在诸多研究课题中，由纤锌矿氮化物 半导体材料构成的体系由于较大的晶格失配而引起的强压电极化以及自身各向异性引起的自 发极化将会产生m v e m 量级 7 1 ，7 2 的内建电场，因而格外受到人们的关注针对以上问题， x i a 7 3 7 5 等人较多地研究了柱形单量子点以及耦合量子点中的内建电场对于杂质态、激子态 的影响他们发现，强内建电场使得杂质态结合能的曲线呈现出不对称分布，而且结合能对 于杂质位置的依赖很强，这一结论和外加电场的情形是一致的此外，还发现内建电场使得 耦合量子点的带隙明显降低，而且激子的结合能随量予点间垒厚的增大而单调减小虽然关 于量子点应变的研究很多，但是目前真正考虑量子点本身特殊结构中应变效应的研究却并不 多见其中，a n d r e e v 等人 7 6 】在格林函数理论的基础上研究了球形、立方形、金字塔形、半 球形、截断型金字塔形和柱形量子点中的应变分布结果表明不同形状量子点中的应变在量 子点主体部分的分布大致相同，而且量子点形状对于流体静应变分量的特征值影响很小其 中，s h a r m a 等人 7 7 8 2 的工作很具有代表性基于经典弹性力学在本质上是独立于尺寸效应 的不合理性，他们提出了一个对于任意形状量子点中随尺寸变化的膨胀应变的简单表达式， 并对球形和柱形量子点进行了计算结果发现，在量子点很小时忽略非局域效应后的误差高 达上百毫电子伏，由此可见应变效应对于量子点系统来说尤为重要针对此种情况，我们也 利用s h a r m a 的模型粗略计算了球形量子点中随尺寸变化的应变对于杂质态能量以及材料物 理参数的影响结果显示，应变效应对于量子点的影响很大，而且材料的物理参数如：有效 质量、介电常数、能隙等都将随量子点尺寸的变化而发生明显改变所以，对于量子点等低 维结构中应变的研究仍显得十分必要由于以上理论尚未完善且仍处于探索阶段，所以在本 文的计算中我们仍然采用了经典模型近似来引入应变的影响 。 为了使问题更具实际意义，人们在研究应变的同时往往利用压力的影响来适当地调节材 料的物理性质，因此对于半导体量子点等低维结构中压力影响的研究也早已成为人们所关注 的课题由于压力的作用会导致材料中原子间的平均距离发生改变，从而引起了材料性质发 生一系列变化起初，人们大量研究了压力对于半导体材料中电子的有效质量 8 3 】、介电常 数 8 4 ，8 5 、能带宽度 8 6 ，8 7 以及声子 8 8 ，8 9 的影响结果发现，有效质量和介电常数将随压 4 第一章绪论 力的增加而减小，而声子频率则随压力的增加而增加o y o k o 等人 5 6 1 通过计算单轴压力对于 平行六面体形量子点中杂质态结合能的影响发现，结合能随着压力的增加而增加随后 p e r e z - m e r e h a n c a n o 等人【9 0 】的计算也证实了这一结果，此外他们还发现当杂质处于量子点边 缘时压力的影响会减弱此外，还有人计算了上述体系中的激子态问题并发现压力对于激子 结合能的影响和杂质态类似，另外还发现压力的影响对于小量子点体系而言更为明显 【5 6 ，9 1 v a s e h e n k o 9 2 和l e p k o w s k i 7 0 等人还指出纤锌矿低维结构中的内建电场会随着压力 的增加而增加 以上对于半导体量子点中电子态问题的研究中，由于激子态对材料发光性质的影响尤为 重要，所以成为人们关注的又一课题由于半导体量子点的量子限域效应使得电子空穴对问 的库伦相互作用远远强于体材料下的情况，因此半导体量子点中的激子态在室温下材料的吸 收和发射谱中仍然可以被观测到由于激子态较之杂质态要复杂很多，起初人们大多采用变 分方法来研究问题s t 6 b 6 和g o f l l l 7 就利用变分法较早研究了柱形量子点中的激子态问题基 于数学计算量以及量子点材料各向异性的考虑，他们提出了含有两个变分参数形式的波函数 从而使得计算量大大减少，而且在以后的理论工作中人们仍然常常选取此类型的波函数来对 柱形量子点进行计算后来，随着计算机技术的不断发展人们又对此波函数加以改进以此来。誊 适应更宽泛的情况 3 3 】经过计算，人们发现激子态结合能随量子点尺寸的变化规律基本上 类似于杂质态，即在有限高势垒下由于量子隧穿效应结合能随量子点尺寸变化的曲线也会出 现一个峰值此外，x u 等人 9 3 1 3 l 研究了半导体耦合量子点中激子的行为结果发现量子点 间垒厚小于一个激子波尔半径时激子结合能和基本的光学跃迁能都将小于单量子点的情 形除了以上专门针对单个激子的研究以外，人们对于和激子相关的其他特殊体系也进行了 有趣的探索其中，自从束缚激子存在的可能性被l a m p e r t 9 4 提出后其相关问题一直以来在 理论和实验上都受到人们很大的关注由于此体系的稳定性相对较差，因此对于其存在稳定 性条件的研究成为关键问题一般来说束缚激子可分为两类：由带正电的施主离子和激子形 成的施主型束缚激子以及带负电的受主离子和激子形成的受主型束缚激子t h o m a s 和 h o p f i e l d 9 5 采用波恩一奥本海默方法较早研究了此三体系统的结合能，随后人们又对此进行了 不少的研究 9 6 9 9 结果发现系统的稳定性取决于电子和空穴的质量比r = = m e m h ，且对于施主 型束缚激子当獭小时体系表现为一个二原子系统对于施主型束缚激子，随着r 的增加其 结合能迅速降低，当r 达到一个临界点时空穴将不在被电子和杂质所组成的“原子所束 缚对于受主型束缚激子，则和施主型的情况正好相反由于束缚激子体系的复杂性和不稳 5 内蒙古大学博士学位论文 定性，目前对于以上临界点犰的计算存在较大的差异一般来说，对于体材料情况中的 引用较多的为s k e t t r u p 等人 1 0 0 1 的结果r k = 0 4 5 4 近几年，r u a n 等人 1 0 1 x 得出结论说明束 缚激子在二维体系中对于任意榔是稳定的对于量子点等低维纳米结构来说，由于其较强的 量子限域效应人们期望从中能够得到更为稳定的束缚激子态，但目前的的研究尚不完善而且 仍然没有统一的结论 通过以上对于半导体量子点等纳米低维体系中一些相关热点问题的简要概述，以及从中 发现的一些不足，充分说明很有必要对于量子点体系中的极化子、杂质态、激子、以及应变 效应等问题进行更深入的研究和探讨本工作基于内蒙古大学凝聚态固体物理小组多年来对 于半导体结构中的电子声子相互作用以及应变效应等相关方面的深入研究，分别研究了纤锌 矿氮化物半导体椭球形量子点中的束缚极化子和压力下不同形状和材料的应变量子点中的激 子态以及椭球形量子点中的束缚激子问题虽然本文的工作还有许多缺陷和不足之处，但我 们仍然希望此粗浅的工作能具有一定的参考价值并对以上领域的理论与实验研究产生一定的 推动作用 6 第一章绪论 1 2 论文内容安排 本文共分为六章： 第一章为绪论，针对本文所研究的内容简要介绍了近年来半导体量子点研究中的一些热 点问题，例如：半导体量子点中的电子声子相互作用、极化子、杂质态、激子、应变等在国 内外研究的现状，并且在此基础之上提出目前研究的一些不足以及本论文的研究意义 针对绪论中所提出的问题，第二章首先对于目前研究相对较少的纤锌矿椭球形量子点中 的电子声子相互作用进行了理论计算其中的光学声子模采用了单轴异性影响下的两支类横 光学声子( t o 1 i k e ) 和类纵光学声子( l o l i k e ) ，并利用改进的l l p 中间耦合理论处理电子 声子相互作用下系统的哈密顿量基于绪论中所提出的杂质与声子间相互作用的重要性，在 计算中也考虑了上述作用的影响此外，亦对比了上述体系在有限高势垒和无限高势垒近似 下的区别最后，我们对数值计算结果进行了详细的分析与讨论 在上一章的基础上，第三章理论计算了外电场影响下有限高椭球形量子点中束缚极化子 的结合能以及斯塔克能移，并讨论了电场和量子点形状等因素对于声子的影响，同时和闪锌 矿作一简要的对比以此说明纤锌矿结构中的异性效应 在上两章的基础上，第四章把问题引申到更深入的情况激子态问题，然后分别研究 了流体静压力下应变纤锌矿柱形量子点以及应变闪锌矿椭球形量子点中的激子态，最后讨论 分析了压力以及应变等因素对于激子态结合能的影响 第五章在上一章的理论框架下粗略探讨了椭球形量子点中的束缚激子态问题，并以施主 型束缚激子为例进行了理论计算最后，在和前人对比的基础上对结果进行了分析讨论 第六章对全文作一系统的总结 7 内蒙古大学博士学位论文 第二章纤锌矿g a n a i g a n 椭球形量子点中的束 缚极化子 2 1 引言 由于量子点本身所具有的独特低维结构，其光学声子模式也不同于以往人们所研究的体 材料情况例如准二维多层异质结系统，一般来说光学声子模可分为五类：传播模、准局域 模、界面模、局域模和半空间模 4 7 1 而对于零维的量子点系统，人们熟知且研究较多的有 界面模和局域模这其中，对于结构相对简单的闪锌矿来说，只有界面模和局域模中的纵光 学声子与电子发生作用通过对闪锌矿结构量子点中束缚极化子问题进行的大量理论研究证 明，光学声子的作用十分重要，而且杂质和声子的相互作用较电子和声子的相互作用更为突 出，由此导致了声子的作用大大降低了杂质态的结合能 1 0 2 ，1 0 3 1 随着研究的逐步深入以及 纤锌矿结构在材料器件中渐渐体现出来的独特物理特性，纤锌矿结构半导体量子点成为人们 关注的又一焦点由于其结构较之闪锌矿更为复杂，所以其声子模也与闪锌矿结构有着本质 的区别 纤锌矿结构存在许多支特殊的声子模，其中包括九支光学模和三支声学模与闪锌矿不 同的是，其声子模并没有单纯的横纵之分( 除了 0 0 0 1 方向) 一般来说，上述九支光学声 子模中仅有4 。( z ) 和蜀陇y ) 是红外激活的另外，取决于光学声子波矢的振子频率此时并不 是波矢的函数，而是波矢与晶轴间夹角的函数对于目前纤锌矿结构中电子声子相互作用的 研究，大多都基于体材料之上，而对于低维结构中的电子一声子相互作用，尤其对于量子点结 构则相对研究较少 本章在考虑了由于纤锌矿单轴异性而引起的横纵光学声子模的混杂后，计算了电子与类 t o 和类l o 声子的相互作用，其中亦考虑了杂质和上述两支光学声子模的相互作用另外， 考虑到球形量子点生长过程中不可避免的一些缺陷问题，我们采用不是很扁的椭球形量子点 模型来使问题更加接近于实际情况考虑到结构的复杂性，声子仍采用类体声子模近似尽 管如此，此模型仍然可以定性的反映出纤锌矿结构中一些特殊的物理性质 8 第二章纤锌矿g a n a i g a n 椭球形量子点中的束缚极化子 2 2 理论模型 考虑一半导体椭球形量子点，其边界方程为： 掣+ 冬：l ，( 2 2 1 ) 、一一， 日= 日。+ 日加+ 日e ，j - ， ( 2 2 2 ) 以=暑+嘉一硒e22m 坝小幽) 。 上2 聊： 4 刀占。， 一 、。 昕，= 仁莩x 2 + y 2 誊亿2 4 )以力。1 乩李毒，g 2 4 ) 去：辈+ 辈 ( 2 2 5 2 ) 一= 一- - 一 三j - 4 s 薯： 、 以上式子中占rg 孑) 为垂直于( 沿着) c 轴的高频介电常数，m 上m ：) 为垂直于( 沿着) c 轴 = 壳哆口岛口月， ( 2 2 6 ) 其中，下标( _ l ，乃表示上述两支声子模且芦表示类l o 声子，产丁表示类t o 声子对于 大多数i i i - v 族氮化物，满足条件i 吼工一l ，i q r 一i i 钆一q r i ，i 屹一吃r i ，所以纤锌矿 磋= 匠c o s 2 秒+ 吐s i n 2 0 ， ( 2 2 7 ) 霹= 倒刍s i n 2 秒+ 岔当c o 孑0 ， ( 2 2 8 ) 9 内蒙古大学博士学位论文 吼卜肋- - y g 月g 面一一1 b 庙+ 而c 】， j i 其中，“1 ”项源于杂质位于坐标原点，并且有 吆= 斟2 吉。1 彪， 占；( 哆) = 8 ( 缈j ) s i n 2 秒+ 吒( 哆) c o s 20 = 0 气( 国) = q g o 蕊( 0 2 - - ( - 0 2 l ， ( 2 2 9 ) ( 2 2 1 0 ) ( 2 2 1 1 ) ( 2 2 1 2 ) 乞( 缈) = e 万c 0 2 - 虿c o 左( 2 2 1 3 ) 首先，进行第一次正则变换来取代离子的平衡位置 反一陲l 慨督蚓j 仁2 m ， j q 经过变换，哈密顿量( 2 2 2 ) 变为如下形式 日= u 0 1 h u o = 舞+ 景一鲁川叶莓脚觏+ 荨扩训，( 2 2 1 5 ) 其中 = 石告一云毒手( 哆a a 哆6 ；- l r s i n o c o 妇，c 。s 和叻 q 2 6 ， 为了简便起见，我们略去了点电荷的常数自能项一乏j 嘞1 2 岛哆 接下来进行第二次正则变换，变换矩阵如下 u ：d f 咖厨瓴伊吼z ) ， ( 2 - 2 1 7 ) 吼= e 科莓k 乃c 动一c 百沸j ， q 2 8 ， l 月 其中，乃( 牙) 和( 虿) 为变分方