（光学专业论文）co、fe超薄膜的生长和磁诱导二次谐波测量.pdf

复旦大学硕士学位论文氍s 8 6 8 0 8 瓣 论文题目：、 c o 、f e 超薄膜的生长和磁诱导二次谐波测量 垡! 垦茎堕当盘堂鱼三堡系生显专业 2 业2 _ 届研究生虚壅笙指导老师全廛星塾撞 摘要 二次谐波( s h g ) 是一种表面和界面灵敏的研究手段，其灵敏性来源于材料 的表面和界面处中心对称的破缺，这种破缺使原来禁戒的二次谐波产生了。材 料的磁化不影响其体内的中心对称，但在表面和界面处，磁化使对称性进一步 降低，进而影响其产生的二次谐波。根据特定的入射和出射偏振组合在正反磁 场作用下的不同信号，可以得出一些表面和界面的磁学信息。 溅射c o 膜经m s h g 和m o k e 测出的回线不同，因为m s h g 信号来源于表面和 界面，而m o k e 信号来源于体内。磁性薄膜的表面和界面产生的二次谐波相位不 同，在膜厚2 0 h m 以上，因为激光的探测深度有限界面的影响已经不明显。非线 性克尔角比线性克尔角大，同时s 偏振的非线性克尔角比p 偏入射时大，但s 偏振的m s h g 信号强度却小， 在c u ( 0 0 1 ) 单晶基底上的逐层外延生长f c c 结构c o 的各向异性强度在膜 厚为5 个原子层左右达到最大，在6 层以上，可以看出其振荡行为。这是由于 逐层生长过程中表面形貌以原予层为周期的变化所致。c o 的各向异性受基底台 阶和非垂直生长等因素的影响，原来的4 度对称变成了2 度对称。但是最终的 易轴还是c o 的磁晶易轴之一。并且其难易轴在c o 的作用下，并不改变方向。 同时应用l e e d ，r h e e d 和m s h g 、m o k e 等装置来研究f e 在c u ( 0 0 1 ) 单晶 基底上的外延生长和磁性，发现其生长分为三部分：l 4 层是近似的三维岛状 生长，为f c c 结构，5 1 l 层是双层生长，1 1 层以上是三维生长，为b c c 结构； 厚度在1 5 层以下的f e 膜，居里温度小于室温；其易轴最初垂直膜面方向，随 着膜厚的增加，易轴转到膜面内。 关键词：磁诱导二次谐波( m s h g ) ，磁性超薄膜，表面和界面磁性，各向异性 复旦大学硕士论文摘要 g r o w t ha n d m a g n e t i z a t i o n i n d u c e ds e c o n d h a r m o n i c g e n e r a t i o n m e a s u r e m e n t so fu l t r a t h i nc o ，f ef i l m s a b s t r a c t a sap o w e r f u lt 0 0 1 s e c o n dh a r m o n i cg e n e r a t i o n ( s h g lg e t si t ss e n s i t i v i t yf r o m t h eb r e a k i n go fi n v e r s i o ns y m m e t r ya ts u r f a c ea n di n t e r f a c e s t h em a g n e t i z a t i o n ( a x i a lv e c t o r ) o ft h eb u l km a t e r i a ld o e s n ta f f e c ti t si n v e r s i o ns y m m e t r y , b u td o e sa t s u r f a c ea n di n t e r f a c e s t h ed e c r e a s i n go ft h e s y m m e t r y i nt h e a p p e a r a n c e o f m a g n e t i z a t i o ng i v e sb i r t ht on e ws h 0s i g n a l sd e p e n d i n go nt h ed i r e c t i o no ft h e m a g n e t i z a t i o n a n dt h e g e o m e t r yc o n f i g u r a t i o n ，w h i c h c o n t a i ns o m eu s e f u l i n _ f o r m a t i o na b o u tt h em a g n e t i cp r o p e r c i e so fs u r f a c ea n di n t e r f a c e s t h eh v s t e r e s i sc u r v e so fs p u t t e r e dc of i l m sw e r ed i f i e r e n tb e t w e e nm s h ga n d s m o k em e a s u r e m e n t sb e c a u s eo ft h e i rs o u r c e s ：t h em s h g s i g n a lg e n e r a t e da tt h e s u r f a c ea n di n t e r f a c e s b u tt h es m o k eo n ec a n l ef r o mt h eb u l k t h ep h a s e so f m s h g s i g n a l sf r o mt h es u r f a c ea n di n t e r f a c ew e r en o tt h es a m e w h e nt h e c o t h i c k n e s si sb e y o n d2 0n n l t h em s h g i n t e n s i t yf r o mi n t e r f a c ew a ss ow e a k t h a ti t g a v el e s sc o n t r i b u t i o nt ot h et o t a li n t e n s i t y t h em s h g i n t e n s i t i e sf o rs - p o l a r i z e d i n d e n tl i g h tw e r ea b o u to n eo r d e ro fm a g n i t u d es m a l i e rm a tt h o s ef o rp - p o l a r i z e d i n c i d e n tl i g h t t h en o n l i n e a rk e r rr o t a t i o nw a sl a r g e rt h a nt h el i n e a ro n e t h ea n i s o t r o p ys t r e n g t ho ft h ee p i t a x i a lc ou l t r a t h i nf i l m so nas t e p p e dc u ( 0 0 1 ) m o n o c r y s t a l l i n es u b s t r a t ei n c r e a s e sw i t ht h ec o f i l mt h i c k n e s sa n dr e a c h e sm a x i m u m a r o u n d5m la n dt h e no s c i l l a t e sw i t l lap e r i o do fo n em o n o l a y e r si sb e c a u s eo f t h eo s c i l l a t o r ym o r p h o l o g i cc h a n g e sb e t w e e nt h ef i l l e da n dh a l f - f i l l e dl a y e r sd u r i n g t h e l a y e r b v 1 a y e rg r o w t h t h ee a s y a x i so fm a g n e t i z a t i o no ft h ef i l mw a sa l s o d i s c u s s e d w i t hl e e d ，r h e e d ，m s h ga n ds m o k e t e c h n i q u e s ，w ef o u n dt h r e ep h a s e si n t h ei n i t i a l e p i t a x i a lg r o w t ho ff eo nc u ( o 叭) f ea g g r e g a t e d s i m i l a rt o3 di s l a n d g r o w t h ( v 一、 f r o ml t o4m l ，a n dc h a n g e dt ob i l a y e rg r o w t hf r o m5t o “m l b e y o n dl lm l 也ef i l mg r o w t hw a sa g a i n3 di s l a n d - g r o w t hw i t hab e es t r u c t u r e s u p e r i m p o s e db y 3 l s u p e r s t r u c t u r e s t h eo n s e to f t h em a g n e t i z a t i o na tt h ef i l m t h i c k n e s so f1 5m l i m p l i e s 也ec u r i et e m p e r a t u r eo f 3 0 0 kf o r1 5m lf ef i l m t h e e a s ya x i so fm a g n i z a t i o nw a sp e r p e n d i c u l a r t ot h ef i l m sf o rt h et h i c k n e s sl e s st h a n m l a n dr o t a t e dt oi n p l a n ew h e nf u r t h e rg r o w i n g k e yw o r d s ：m a g n e t i z a t i o n i n d u c e ds e c o n dh a r m o n i cg e n e r a t i o n ( m s h g ) ，m a g n e t i c u l t m t h i nf i l m s ，m a g n e t i s mo fs u r f a c e sa n di n t e r f a c e s ，a n i s o t r o p y 第一章绪论 1 ，磁性薄膜和多层膜 第一章绪论 包含磁性材料的薄膜、超薄膜和多层膜由于应用和基础理论的需求一直是 研究的热点。磁性金属薄膜因为其在超高密度非挥发性磁记录介质、磁光记录 介质、快速读写薄膜磁头以及灵敏传感器等方面的应用而成为一类新的磁性材 料。厚度为原子尺度的多层膜或人工超晶格可以具有与大块材料不同的性能， 其中包含了丰富的物理问题，为量子力学提供了舞台，并成为寻求薪性能和新 材料的主要方向。其中表面和界面磁矩异常、表面磁各向异性、磁光效应等主 要的物理问题特别引人注目。在磁性超薄膜和多层膜中，一些新奇性质的相继 发现，如自旋重定向，通过非磁层的振荡交换耦合、巨磁电阻等都刺激了磁性 超薄膜实验和理论的研究。 技术的发展使原来用于半导体材料生长的分子束外延( m b e ) 技术被用于 金属单晶膜的生长，人们已经能够在单晶基底上外延出磁性金属单晶膜。由于 3 d 过渡族磁性金属和非磁性的贵金属品格常数相近，并且贵金属易于被做成具 有平整表面的单晶基底，且这种基底在超高真空中可以反复使用，所以在贵金 属如c u 基底上外延3 d 过渡族磁性金属是研究的热点。这种基底还有一个好处 就是其费米面附近正反自旋的电子数目相等，因而对外延在其上的薄膜的磁性 影响比较小，有利于理论分析。 3 d 过渡族磁性金属的电子结构及其磁性和其晶体结构相关联。由于过渡族 金属的磁性来源于晶体中具有非局域化的电子的贡献，因此不同的原子间距、 势场的对称性等，必定会引起晶体的电子态和磁性的变化。表面和界面附近的 原子，因配位数和配位原子的变化，其原子间距不同于体内原子，因而其磁性 也有所差别。 2 ，表面和界面及其研究手段 当膜厚足够薄时，薄膜趋于二维系统，表面和界面效应逐渐显示其影响。 薄膜的表面和界面处的晶格或成分突然终止引起了一些特殊性能，如表面或界 面磁矩增强、下降或出现死层和表面或界面磁各向异性。这是由于自旋在表面 附近的行为和其在体内的行为不同。一般而言，界面的磁性也和其体行为不同。 所以对表面和界面磁性的研究是有趣、急需然而困难的。 第一章绪论 有好几种技术，如自旋极化光电发射谱( s p i np o l a r i z e d p h o t o e m i s s i o n s p e c t r o s c o p y ) ，自旋极化低能电子衍射( s p i np o l a r i z e dl o we n e r g y e l e c t r o n d i f f r a c t i o n ，s p l e e d ) ，自旋电子能量损失谱( s p i n p o l a r i z e d e l e c t r o n e n e r g yl o s s s p e c t r o s c o p y ，s p e e l s ) 等技术，利用对电子自旋的敏感性来研究清洁表面的 磁性。 极化中子反射谱( p o l a r i z e dn e u t r o nr e f l e c t r o m e t r y ，p n r ) 可以用来研究磁 性薄膜或体材料的表面的磁化一厚度关系。虽然极化中子反射谱对磁性超薄膜 很敏感，但它还是缺乏真正的界面灵敏性。基本上，它的深度分辨率是2 r i m ， 这已经相当于一块超薄膜了。还有p n r 试验需要掠入射，所需的样品大约为 1 0 c m 2 ，所以在一般的实验室中，难以应用。 穆斯堡尔谱很适应于磁性原子的超精细结构的研究。当吸收了一个光子后， 穆斯保尔核( 一般是”f e ) 通过放射出射线，射线，或者俄歇电子。虽然穆斯 堡尔谱最初用来研究体材料，但在界面放置一些放射形同位素之后，在其余的 体材料是一般无放射性原子的情况下，它也可以被用来研究界面的磁性。 x 射线磁圆二向色谱( x r a ym a g n e t i cc i r c u l a rd i c h r o i s m ，x m c d ) 利用磁 性材料对左旋和右旋偏振光的吸收不同来元素分辨本领，确定某些系统中轨道 磁矩和自旋磁矩对总磁矩的贡献，获得磁性材料中具有元素分别和空间分辨的 磁学显微照片。使用掠入射技术，其贯穿深度可以控制在纳米至微米量级，但 这个吸收的过程还是没有界面灵敏性。 总的来说，极化电子的平均自由程很小，很难用来研究深埋的界面，并且 其能量难以单一化，而其束流因为电子之间的相互作用不能做的很小，所以其 能谱和表面的扫描不如光谱。同时深埋在薄膜中的界面可以被光探测到，因而 光学的方法或许是更适用的方法。作为一种很好的光学探针，二次谐波产生 ( s h g ) 对表面和界面的的灵敏性来源于表面或界面的中心对称的破缺。它具 有一些优点：所需的样品小，便于研究楔形样品；不需要特殊的材料、同位素； 可以进行原位实时测量；可以分辨界面电子结构；相对高的时空分辨率。 3 ，作为表面和界面探针的光学二次谐波 上世纪6 0 年代，紧跟着激光的出现，二次谐波得到了相当的关注“2 o 二 次谐波是一个并不复杂的过程：强光入射的时候，介质产生响应，发生了极化， 其极化强度可以写为： p = p ( 0 ) + p ( c o ) + p ( 2 c o ) + p ( 3 c o ) + ( 1 ) 以上几项依次描写了光学整流( o p t i c a lr e c t i f i c a t i o n ) ，线性反射和折射、二次 谐波( s h g ) 、三次谐波( t h g ) 等。这些极化强度( p ) 就是相应频率的辐 第一章绪论 射源。其中二次谐波因为它的界面灵敏性而特别引起人们的关注。 二次谐波最初是由f r a n k e n 3 等通过聚焦红宝石激光束到一块石英晶体中而 发现的。一年以后，t e r h u n e 4 等人发现其并不局限于中心对称破缺的晶体。二 次谐波和三次谐波同时在中心对称的方解石中被观察到。 b l o e m b e r g e n 和p e r s h a n 作出了在半无限的非线性介质( 就是缺乏中心对称 的介质) 和夹在两个半无限的线性介质中的非线性介质板中的二次谐波的传输 和反射的理论研究5 。当这块非线性板的厚度减少到接近零的时候，这就相当于 界面了。这促进了反射光中的二次谐波的研究，d u c u i n g 和b l o e m b e r g e n 研究了 从g a a s 表面出射的二次谐波6 ，b r o w n 等则研究了中心对称的银镜中反射出的 二次谐波7 。然而在第一个系统中二次谐波是电偶极子型的，这种辐射在中心对 称的材料中是禁戒的，所以它其实来源于电四极子。后一系统的二次谐波被和 界面电场的梯度相联系。 8 0 年代早期，b e r k e l e y 大学沈元壤先生的小组发现了几种以上理论不能描 述的现象8 。二次谐波在银的表面被增强了9 。同时二次谐波也被证明对单原子 层甚至吸附原子的方向灵敏1 0 。t o m 等人显示了二次谐波对硅晶体的结构也很 敏感”。这些结果表明中心对称的材料中的晃面电场梯度并不是二次谐波的唯 一起源，一定还有别的源存在。同时的研究表明，这种源应该是电偶极矩型的， 而且其产生于材料的中心对称在表面的破缺。这就开始了二次谐波作为界面探 针的应用8 。 现代描绘中心对称的介质中的二次谐波的理论由g u y o s t - s i o r m e s t 等人8 提 出。他们用有效二次谐波极化强度来表征直到一次空间导数的全部的二次谐波 源： 霹( 2 ) = p 但( 2 国) 一v q 。( 2 0 9 ) - t - ( c i 2 c o ) v m 姑( 2 国) ( 2 ) 上式右边依次描写的是电偶极子，电四极子和磁偶极子的贡献，角标“口p 表 示和二次谐波相关。在非磁材料中磁偶极子的贡献为零。以电场和非线性响应 系数代入上式，得： 嬲( 2 0 9 ) = z 啦：e e + z 等：e v e 一( v z 嚣) ：皿 ( 3 ) 于是第一项就是电偶极子的源。可以看出在中心对称的介质中它的贡献为零， 所以x 描写的是有效界面的贡献。第二项和第三项描写场( f i e l dg r a d i e n t ) 和 结构( s t r u c t u r a lg r a d i e n t ) 的梯度效应，具有电四极子的性质。这后两项对应 于中心对称介质中的体的贡献。我们一般的分析只看电偶极子的贡献，即忽略 第二、三项的贡献。 第一牵绪论 4 ，磁诱导光学二次谐波 从上面的介绍可以知道，在失去了中心对称的表面和界面，二次谐波打破 禁戒产生了；当材料磁化后，磁矩由于其轴矢量性质并不影响其体内的中心对 称性，而表面和界面原有的对称性被进一步的破坏( 图1 ) ，于是极化率中出现 了新的与磁矩有关的张量元，导致了原有的二次谐波中新成分的出现。根据这 些薪的成分，可以得到一些材料磁矩的信息。这就是磁诱导二次谐波( m s h g ) 的基本原理。 图1 ，磁矩m 的轴矢量性质 轴矢量在平行方向镜面里的像的方向反转，而在垂直镜面内的像的方向不变。 我们可以得到两组不同的极化率张量元：奇性张量元组z 2 ( m ) 和偶性张 量元组z = ( m ) ，于是二次谐波的强度可以写为： 1 1 2 c 0 ) = 1 口。z 2 ( m ) + 口。( 2 ) r 、m n ，1 1 2j 2 ( 国) ( 5 ) 其中，z 2 ( m ) 在磁场方向翻转时，其符号取反；z = ( m ) 在磁场方向翻转 时保持正负符号不变。它们分别是奇性元与偶性元线性组合。于是，磁场方向 的变化，就表现为不同的二次谐波光强出射。 最先的磁诱导光学二次谐波试验证据是由r e i f 等人在清洁的f e ( 1 1 0 ) 表 面的研究给出的u 。而今，m s h g 已经被用于观察不同的系统：p t m n s b ( 1 1 1 ) ”，多晶n i “，n i ( 1 1 0 ) ”，n i c u ( 0 0 1 ) ”，多晶c o a u 多层膜”。1 9 和外延生长f c c c o c u ( 1 0 0 ) ”，f e ( 0 0 1 ) 2 1 等。 4 第一章绪论 5 ，本论文的工作 本论文的工作分三部分： ( 1 ) ，大气中的溅射多晶膜和超高真空中外延单晶薄膜的磁诱导二次谐波 测量。 ( 2 ) ，c u ( 0 0 1 ) 单晶基底上外延c o 超薄膜的生长和磁性，包括它们各向 异性强度随生长的振荡变化，真空腔内残余的c o 对其各项异性的影响等。 ( 3 ) ，c u ( 0 0 1 ) 单晶基底上外延f e 超薄膜的生长和磁性。包括其生长的 模式，表面再构和自旋重定向等。 r e f e r e n c e s 1 t h m a i m a n ，n a t u r e1 8 7 ，4 9 4 ( 1 9 6 0 ) 2 r j c o l l i n se ta 1 ，p r l5 ，3 0 3 ( 1 9 6 0 ) 3 pa f r a n k e ne ta 1 ，p r l 7 ，1 1 8 ( 1 9 6 1 ) 4 r w t e r h u n ee la 1 ，p r l8 ，4 0 4 ( 1 9 6 2 ) 5 n b l o e m b e r g e n e la 1 ，p l a y s r e v 1 2 6 ，6 0 6 ( 1 9 6 2 ) 6 j d u c u i n g e la 1 ，p r l1 0 ，4 7 4 ( 1 9 6 3 ) 7 fb r o w ne t a l p r l1 4 ，1 0 2 9 ( 1 9 6 5 ) 8 pg u y o t s i o r m e s te la 1 ，p r b3 3 ，8 2 5 4 ( 1 9 8 3 ) 9 。c k c h e n e l a l ，p r l 4 6 ，1 4 5 ( 1 9 8 1 ) 1 0 c k c h e ne la 1 ，p r l4 6 ，1 0 1 0 ( 1 9 8 1 ) 1 1 h w k t o me ta i ，p r l5 1 ，1 9 8 3 ( 1 9 8 3 ) 1 2 j r e i f e ta 1 ，p r l7 1 ，1 9 3 1 ( 1 9 9 1 ) 1 3 j r e i f e ta 1 ，p r l7 1 ，1 9 3 1 ( 1 9 9 3 ) 1 4 k b o h m e re ta 1 ，a p p l p h y s a6 0 ，2 0 3 ( 1 9 9 5 ) 1 5 k j v e e n s t r ae ta 1 ，p r l8 4 ，2 0 0 2 ( 2 0 0 0 ) 1 6 yz w ue ta 1 ，p r b6 3 ，5 4 4 0 1 ( 2 0 0 0 ) 1 7 g s p i e r i n g se ta l 。s u r f s c i 2 8 7 - 2 8 8 ，7 4 7 ( 1 9 9 3 ) 1 8 g s p i e r i n g se ta 1 ，j m a g n m a g n m a t 1 2 1 ，1 0 9 ( 1 9 9 3 ) 1 9 h a w i e r e n g a e la 1 ，p r b5 0 ，1 2 8 2 ( 1 9 9 4 ) 2 0 q y j i n e ta 1 ，p r l8 04 0 5 6 ( 1 9 9 8 ) 2 1 a k i r i l y u k e ta 1 ，s u r f s c i 4 0 2 - 4 0 4 ，3 5 6 ( 1 9 9 8 ) 5 第二章实验原理和装置 第二章实验原理和装置 第一节磁诱导二次谐波( m s h g ) 的唯象理论和测量 p a n 等人1 通过基于对称性的分析，得到二次谐波的唯象理论。它给出了磁 场出现时的一套完整的非零张量元，并可以给出实验结果的定量描述。对于镜 像对应的两个界面的张量元之间的关系也进行了讨论。图1 是讨论时所用的坐 标和光线的位景图，同时假设x ，y ，z 三个坐标轴分别和晶轴平行。 图1 ，磁性材料和入射光的相对位置图 l ，磁化材料的张量兀 一 、 一 假设磁性材料和入射光的相对位置如图1 所示。立方晶体的( 0 0 1 ) 面为x y 平面，沿法线向内为z 轴。入射光在x z 平面，x ，y ，z 同时也是晶轴。在电偶 极子近似下，s h g 的极化强度表示为： p ( 2 c o ) = z 0 e 。( c o ) e , ( c o ) ， ( 1 ) 其中z 2 为二阶非线性极化率张量元，j 、k 、l - - x 、y 、z 由于我们仅关心表面附近的贡献受磁化的影响，上式中只写出了表面的极化强 度。因为z 暑必须反映出系统的对称性，于是非零张量元可以从对称操作和“晶 第二章实验原理和装置 体的宏观性质不变”得到，即 z 譬= 乙+ 瓦巧z j ：并且z 譬= z j ? ， 丁( 2 l 瓦，瓦) 表示对称操作相应的矩阵。 由于入射场中e ( c o ) = 巨( 国) ，我们亦有z 窘= z 岩 我们可以根据p a n 等人的工作，把磁性材料的极化率张量元归为奇偶两类： z 2 ( m ) 和z 2 ( m ) 。必须说明的是，体材料的中心反演对称性并不由于磁 化而变化，这是因为m 是一个轴矢量( m 的轴矢量性质见第一章) ，在反转操 作时，其方向并不用改变。这意味着材料的磁化并不导致材料体内电偶极矩贡 献的出现，因而s h g 的界面灵敏性依然有效。然而，磁化在界面的作用却是进 一步地降低了其对称性，从而引导出些附加地非零张量元。 我们先看下磁化前( 0 0 1 ) 面对称性不能确定为零的张量元。由于面心立 方f c c 或体心立方b c c 结构的( 0 0 1 ) 表面具有4 r n m 对称性，即其对称操作中 包含m ，操作( y - - z 平面的镜像操作，m 表示镜像对称操作，m 。操作的具体 内容就是x 一一x ，y y ，z z ，) 和吖、，操作( x - z 平面的镜像操作，具体 内容是x x ，y 一一y ，z z ) ， t 操作说明矩阵元的其余脚标不变，仅脚 标中的x 变为“一x ”时，其矩阵元值还是不变，所以脚标中包含奇数个x 的矩阵元为零。同理m j 操作确定脚标中包含奇数个“y ”的矩阵元也为零。这 里注意到极化率的微观表达式由电荷的位移r l ，r j ，r k 的一次方相乘得来的a 于 是二阶非线性极化率可以写出： 其中，z 。= z 。，z ，= z 。，这样只有3 个独立的张量元。 ( 2 ) 我们根据磁化强度的方向不同，分3 种情况讨论立方晶体( 0 0 1 ) 表面的电 偶极矩的贡献： ( 1 ) ，磁化强度m 沿y 轴方向 、，l 0 o o 勉o oo o o o 如 o o 锄 o o ，i引0 形 第二章实验原理和装置 此时m s h g 测量为纵向配置( t r a n s v e r s a lg e o m e t r y ) 。m 垂直于入射平面 原来的表面4 度对称性( 4 m m ) 降低，即是说只允许存在两个对称操作了： m x 操作和 彳。操作，同时m x 除了包含原有的坐标变换外，还同时包含m 一 一m 变换，m y 也还包含m m 变换。分别记为m j 和蟛，其中的“一” 表示m 取反，而“+ ”表示m 不变。这由m 的轴矢量性质所决定的。这样我 们得到沿y 轴磁化的( 0 0 1 ) 表面的极化率张量为： 矩阵2 ，磁化m 沿y 轴时的极化率矩阵，脚标“t ”表示为横向配置 和z 2 相比，z # 多出五个矩阵元。我们可以得到两套张量元，一套是磁 化的奇函数，另一套是磁化的偶函数。即原来就有的是磁化的偶函数，因为磁 化不能影响它们。磁化后新出现的是磁化的奇函数，因为我们得到它们的时候 的操作中就有m 一一m 变换。列成表如下： 表1 ，磁化强度m 沿y 轴时非零张量元的奇偶分类，其中偶性元也非磁元。 ie v e n i n m z = ) x 。，z 。咒一x 咿z 。 io d d i n m ( 艘) z z 。，z 。，z 。，z ， 满足 z ：兰( 一m ) = z ! 兰( m ) z 2 ( - m ) = 一z 2 ( m ) 根据以上假定的几何关系，我们可以知道不同偏振的入射光和出射光的组 合，可以测出不同的张量元的组合。即有： ， o锄。 如。 如 oo 如。如 如。锄 o 如，文 拼 第二章实验原理和装置 表2 ，磁化强度m 沿y 轴时，不同偏振的入射光和出射光相应的张量元 t r a n s v e r s a lg e o m e t r y p i n s i n p 。 z z 。，z 。z 。 p y n o n en o n e p ： z z 。，z 。z 珂， ， 从式2 和式3 可以看出磁化后的偶性张量元就是原有的张量元，所以，磁 化诱导的对称性破缺所引进的是奇性的张量元。 立方晶体的( 0 0 1 ) 表面和各向同性表面( 如多晶薄膜) 都有( 4 m m ) 对称， 于是这两个系统中有相类似的两套张量元。在磁化的情况下亦是如此。 ( 2 ) ，磁化强度m 沿x 轴方向 此时为纵向配置( l o n g i t u d i n a lg e o m e t r y ) 。z ：2 中的非零张量元通过前面 的结果可以轻易的得到，这只要交换脚标中的x 和y 的位置就行了。 ( 4 ) 其中的脚标“l ”表示纵向配置，同样式4 中的和式2 相同的矩阵元是偶性的 也是非磁的。 表3 ，磁化强度m 沿x 轴时，不同的入射和出射偏振组合对应的张量元 l o n g i t u d i n a lg e o m e t r y口一i n j l n p 。 z 。 n o n e p yz ，。，z ，。z 。 p ：z 。，z 。，z 。 根据表3 可知，当采用的入射和出射的偏振组合不同时，所探测到的张量 元不同。 ( 3 ) ，磁化强度m 沿z 轴方向 、， o o o o o o 如 o 锄 o | | ，。，。 第二章实验原理和装置 此时对应极向配置( p o l a rg e o m e t r y ) 。z ? 可以由以下操作确定 蛭o z 譬( m ：) = ( 2 ) r 、m ：) 蟛oz ，( 2 ) t 、m 。) = z 君( m ：) m i 。0 ，。，( 2 ) z 、m ：) = j 。k l ( m ：) 其中m 主9 0 表示沿z 轴的9 0 度旋转。 先考虑操作的组合： co m ；o z 窘( m ：) = z 窘( m ：) 这个组合的操作实际上就是x 一一x ，y 一一y ，z z ，m m 。于是我们可 以得到，除了原来就有的非磁矩阵元之外，还有同时含有一个x 和一个y 的矩 阵元为非零，其余的都为零。式5 给出了非零张量元，表4 给出相应各种偏振 情况下有贡献的张量元。 其中脚标“p ”表示极向配置。 表4 ，磁化强度m 沿z 轴时，不同的入射和出射偏振组合对应的张量元 p o l a rg e o m e t r y p i ns i i l p 。 z 。 n o n e p yz ，。 n o n e p ： z 。，z 。，z 。 2 ，磁化率z 嚣( m ) 的时间反演性质 我们先考虑二次谐波的一般表达式 一 、 o o 0如oo o o o o 锄 o o 厂ll弋 群 第二章实验原理和装鼍 只。( ，r ) = z 留e o ( r ，t ) e o j ( ，f ) + ( 6 ) 当r 一- - t 时，有k 一一k ，中一一0 ，即时间反演时，空间坐标也反转。假如我 们忽视散射带来的损失，则： 只。( r ，t ) 斗吃，( ，t ) ， e 。( r ，f ) 斗e 。( r ，t ) 然而在被磁化的系统中，因为m 的轴矢量性质，在时间反演时，m 一一m 因为我们已经有： p 2 。, j ( ，f ) = z 譬。( m ) + z 岩。( m ) 瓦，。( 九t ) e 肘，f ) ( 7 ) 所以， p ：。p ，f ) = 【z 置。( m ) 一形2 。( m ) e ：。p ，f ) e 二j p ，f ) ( 8 ) 上两式相加，得： ，f ) + c c = 艘( m ) 阮，t ( n t ) e o 肛f ) + c 引 r 0 、 + z 2 。( m ) e 础p ，t ) e ，。p ，f ) 一c c 】 上式左边是实数，所以右边也一定是实数，因而我们可以得出z 鬟。( m ) 是纯实的，而z 裟。( m ) 则是纯虚的。这些结果在讨论二次谐波的相位时，是 非常有意义的。 以上我们讨论时假设了散耗是可以忽略的，即是说材料的电介质常数对基 频和倍频而言都是实数，没有吸收。其实也可以说上式仅在基频和倍频都远离 共振频率时成立。但当散耗不是负的时，z 滋。( m ) 和z ：( m ) 之间的相位 差不再由上面的简单讨论决定。此时，电介质常数有着复数值。 3 ，镜面反射 在很多多层膜系统中，有着两种材料交替形成的超晶格结构，于是可以把 它的界面分成两种。图所示的是一个简单的c o c u 三层膜系统。在此系统中， 有一个位于外界和c u 之间的非磁的界面和两个镜像等同的磁性c o c u 界面。 第二章实验原理和装胃 相对应的两个界面的张量元之间有以下关系： m ；o z 盟。( m ，) = z 盟：( m ，) 其中z 品：，( m ，) 和熊! ：( m ，) 分别是界面1 和界面2 的非线性磁化率。上 式说明了除了m ，一一m ，这种反转，基本上z 景。( m ，) 和z 置：( m ，) 是镜面对 称的。 y砰( m ；) x ；) _ 好( m 勤 图2 ，对称界面的极化率之间的关系 通过对表3 的分析可以知道，脚标中含有奇数个“z ”的矩阵元是偶性的， 而含有偶数个“z 的是奇性的。所以这种操作( c ) 就使原来偶性的取反， 而原来奇性的还是保持原来的符号，同时这个操作把m ，的方向变反。 m j o z 蠢：。( m ，) = 一z ( 一m ，) = 一z 岛( m ，) = z 麓( m ，) m ；oz ( m ，) = z 品( 一m ，) = 一z ( m ，) = z 盟( m ，) 总的来看，有：z f 2 ( m ，) = 一z ：2 ( m ，) ( 1 0 ) 对于m = m 。和m = m ：，两个界面的磁化率之间也有1 8 0 度的相位差。因 为x 和y 对称，而对于m - - - - m ：，此时的操作为： m ：oz 譬。( m ：) = z 鬻：( m ：) 蔫焉 零篡一 _ w 羞蝮硌器埘 第二章实验原理和装置 而表4 中所有的元都有奇数个“z ”，所以 m ：oz f 2 1 ( m ：) = z f 2 ( 一m ：) = 一z f 2 ( m ：) = z 乳m ：) 总的来说，z 2 = 一z ：2 ( 1 1 ) 这个关系可以简化多层膜系统的讨论。 4 ，磁诱导二次谐波的测量 因为表面二次谐波是一个效率很低的过程，所以我们利用高强度的f s 激光 作为探测光，用光电倍增管配合锁相放大器来进行测量。其中起偏器和检偏器 由计算机控制的步进马达来旋转，入射的基频光在经聚焦到达样品前，由滤色 片滤去其中可能有的倍频光。经样品反射后，由透镜收集倍频和基频光。其中 基频光被反射滤波片反射和两块滤色片吸收，最终只有倍频光可以进入倍增管。 超高真空上原位的磁诱导二次谐波测量装置和大气中的基本相同。为了消 除两个玻璃窗的影响，可以在出射的窗口后加一个倍频光的1 4 波片。 实验装置如图3 所示： f s 激 图3 ，磁诱导二次谐波的实验装置图 所用的飞秒激光脉冲为锁模钛蓝宝石飞秒激光器产生的，脉冲宽度约为 8 0 r s ，脉冲的重复频率为8 0 兆h z ，中心波长为8 0 0 n m ，平均功率为7 0 0 m w 。 第二章实验原理和装置 第二节磁光克尔效应原理和装置 1 ，磁光克尔效应( m o k e ) 简介 磁光效应最早由m i c h a e lf a r a d a y ( 1 8 4 5 年) 和r e v j o h nk e r r ( 1 8 7 7 年1 发 现的。当束线偏振光透射过磁化介质时，它的偏振方向和椭偏率都会变化， 这就是磁光法拉第( f a r a d a y ) 效应。对应于在反射光中偏振方向和椭偏率的变 化，就是磁光克尔( k - e r r ) 效应。 1 9 8 5 年，磁光克尔效应首次被用来研究磁性金属超薄膜的磁性。er m o o g 等人研究了在a m ( 1 0 0 ) 上的外延f e 超薄膜的磁性，得到了原子层敏感的磁滞 回线2 。从这以后，表面磁光克尔效应成为了一种首要的表面磁性的测量技术。 它被用于低维磁学的研究，如磁有序、磁性表面各向异性和巨磁电阻异质结的 反铁磁振荡耦合等。 磁光克尔效应具有很高的灵敏度，同时其结构简单，所需空间较小，并且 只要光线可以照射的地方就能探测出信号，所以它与真空系统结合可以实现原 位测量。同传统的磁性测量手段比较，它同时具有很高的空间分辨能力。 一般研究中常用的m o k e 系统大多如图6 所示。激光通过起偏器之后， 经样品反射，再经过检偏器，最后由光电二极管检测。在有玻璃窗影响的真空 系统下，可以在真空腔和检偏器之间加一个1 4 波片来消除其影响，提高信噪 比。也可以配合锁相放大器来测量亚原子层的信号。 图4 ，表面磁光克尔效应原理图 按照介质磁化方向和入射光平面之间的不同，磁光克尔效应可以有三种： 极向( p o l a rg e o m e t r y ) 、纵向( l o n g i t u d i n a lg e o m e t r y ) 和横向( t r a n s v e r s a l g e o m e t r y ) ，对应图5 ( a ) 、( b ) 和( c ) 。它们可以测出不同的信号。 第二章实验原理和装置 图5 ，磁光克尔效应测量的三种外磁场和光线配置 我们要说明的是，通常所说的“表面磁光克尔效应”中的“表面”，是相对 于大块体材料来说的。在薄膜超薄膜的范围内，这里说的“表面”并不是指薄 膜晶格结构弛豫的几个原子层厚的范围，而是所有探测激光可以到达的范围， 一般可以为几百a 。 2 ，磁光克尔效应( m o k e ) 的原理 磁光效应比较直观的解释是当左旋和右旋偏振光进入介质中时，首先，因 为这两种圆偏光的速度在介质中不同，之间产生了不同的相移，从而使合成的 光看起来有一个旋转；再者，介质对这两种圆偏光的吸收不同，这就造成了椭 偏。在磁性材料中，两者都比较大。这就是法拉第效应的唯象解释。 宏观介质理论则是由介质的介电张量在磁化后反对称所导致的左旋和右旋 光在其中经过时折射率的不同推出来的。z a k 等利用宏观理论推出的k e r r 角公 式，与试验结果定量上很好的符合3 。磁光效应的微观量子理论以光电场与电子 自旋在在磁性介质中通过自选轨道耦合相互作用为基础。具体的理论推导可以 参看n o n l i n e a ro p t i c si nm e t a l s ( e d i t e d b y 丘1 - i b e n n e m a n n ) 。 3 ，磁光克尔效应( m o k e ) 装置和方法 图6 ，磁光克尔效应测量的装置蚓 半寻体激光器 。起偏棱镜 电磁铁 麟a d 转换器 d 脯换器 。主控微机 0 透镜 第二章实验原理和装置 图6 是磁光克尔效应测量的装置图，激光经起偏棱镜后成为线偏振光入射 到样品表面，在本实验中，我们取p 偏振( 即电矢量平行与入射面) 。在介质磁 化强度为零时，反射的光仍为p 偏振，当介质被磁化后，反射光中就会出现与 p 偏振方向垂直的s 偏振，两者合成新的电矢量e 从而使反射光的偏振方向相 对于入射光转过了一个角度，称为克尔旋转角良，同时反射光变成了一个椭圆 偏振光，其椭偏率称为克尔椭偏率占。 反射光经检偏棱镜r 重新成为线偏振。由于目。一般较小( 1 0 “r a d ) ，很难 在一个大的本底上进行精确测量，所以通常使检偏棱镜巳与起偏棱镜p 。的透振 方向垂直，如图1 5 ( 1 ) 所示。但由于磁化方向存在正负，相应的克尔转角也存 在正负，若使p ，严格垂直于p ，则由于探测到的最终是光强而无法分辨正、负 克尔转角。所以在实际的测量中，往往使p ：的消光方向与p ，的透振方向有一 小的交角万( 我们取1 2 度) ，如图所示。这样，当磁化强度为零时，从p 。出 射的偏振光会有一个本底光强i 。，而克尔角的大小则可通