（大气物理学与大气环境专业论文）黄山顶大气气溶胶及云雾微观特性观测分析.pdf

摘要 气溶胶在成云致雨中发挥着重要的作用，云和雨的形成和发展，决定着全球水循环以 及太阳辐射收支平衡，因此气溶胶、以及气溶胶与云相互作用是引起全球环境问题和气候 变化的重要原因之一。为了研究气溶胶与云相互作用以分析其气候效应，项包括气溶胶、 c c n 、云( 雾) 滴、气溶胶吸收散射系数，以及气象要素等在内的气溶胶综合观测，于2 0 0 8 年4 月至7 月、2 0 0 9 年5 月至8 月在黄山光明项气象观测站展开。 对观测资料进行了综合分析，研究了气溶胶数浓度谱总体分布特征，分析了不同谱型 特征形成的原因；还研究了不同天气条件下c c n 谱变化特征，并通过对比气溶胶数浓度与 c c n 浓度，求出指定过饱和度，不同情况下的气溶胶的活化直径。接着分析了一次云雾过 程个例，指出了云雾形成和发展中气溶胶、云( 雾) 滴谱随时间连续变化特征等。最后分 析了最后分析了气溶胶体积浓度与其光学特性之间的关系、以及气溶胶与污染气体( s 0 2 ) 之间关系。分析结果表明： ( 1 ) 黄山大气气溶胶数浓度谱总体分布特征呈双峰分布，白天以爱根核模态小粒子为主， 夜晚则以积聚模态大粒子为主，显示出明显的日变化特征。 ( 2 ) 根据气溶胶几何平均直径的变化，并结合气溶胶数浓度连续谱变化规律，可将气溶 胶谱型分成二类，一类是来自对流层中层的大陆气团，另一类则对应海洋性气团。 ( 3 ) 大陆性气团相对湿度较低，气溶胶谱表现为以爱根核模态粒子为主，随相对湿度变 化，有明显的吸湿增长过程：晴天气溶胶总数浓度高，这可能与大气层结不稳定和 垂直上升气流将低层污染气溶胶带入到观测点所在高度有关。 ( 4 ) 海洋性气团水汽充足，多有云雾现象。因此气溶胶谱以积聚模态大粒子为主，并时 常有核模态小粒子出现，核模态粒子生成多发生在人低风速情况下。 ( 5 ) 分析了不同天气条件下黄山顶c c n 谱变化特征，指出晴天c c n 浓度随吸湿增长而 浓度增大；雨天则随着持续降水浓度减少；起雾时c c n 浓度持续很高，高于雾前 和雾后时c c n 浓度。 ( 6 ) 通过对比气溶胶数浓度与c c n 浓度，计算了不同情况下的气溶胶在指定过饱和度下 的活化直径，指出大陆气团对应的气溶胶活化直径小，说明小粒子中含有更多可溶 性成份，污染程度高；综合气溶胶、c c n 、云( 雾) 滴谱资料，还分析了一次云雾 过程个例，指出了云雾形成和发展中气溶胶、云( 雾) 滴谱随时间连续变化特征。 ( 7 ) 分析了气溶胶与二氧化硫气体之间的关系，指出二者的同源性，并且指出高浓度的 二氧化硫会导致传输过程中，有更多的集聚模态粒子生成；分析气溶胶光学特性， 指出吸收系数和散射系数主要由直径大于1 0 0 r i m 的大粒子粒径分布和浓度决定。 关键词：气溶胶c c n 吸湿性增长吸收系数、散射系数 a b s t r a c t a t m o s p h e r i ca e r o s o lp l a y sa ni m p o r t a n tr o l ei nt h ed e v e l o p m e n to fc l o u da n dp r e c i p i t a t i o n , w h i l et h ef o r m a t i o na n dd e v e l o p m e n to fc l o u da n d p r e c i p i t a t i o na r eb o t hk e yf a c t o r st h a td e c i d e t h eg l o b a lr a d i a t i o nb a l a n c ea n dw a t e rc i r c u l a t i o n , t h e r e f o r e a t m o s p h e r i ca e r o s o la n d a e r o s o l c l o u di n t e r a c t i o na r ee s s e n t i a lc a u s e st h a ta l er e s p o n s i b l ef o rt h eg l o b a le n v i r o n m e n t p r o b l e m sa n dc l i m a t i cc h a n g e i no r d e rt os t u d ya e r o s o l - c l o u di n t e r a c t i o nt oa n a l y z ei t sc l i m a t i c e f f e c t , ac o m p r e h e n s i v em e a s u r e m e n tw a sc a r r i e do u ta tt h em e t e o r o l o g i c a ls t a t i o no nt h et o po f m t s h u a n g , c h i n af r o ma p r i lt oj u l y , 2 0 0 8a n df r o mm a yt oa u g u s t , 2 0 0 9 o b s e r v e dd a t ai n c l u d ea e r o s o ls i z ed i s t r i b m i o n , c c nc o n c e n t r a t i o n , c l o u d f o gs p e c t r a , a e r o s o la b s o r p t i o nc o e f f i c i e n t , s c a t t e r i n gc o e f f i c i e n ta n dr e l a t i v em e t e o r o l o g i c a lf a c t o r s t h i s p a p e rs t u d i e dt h eo v e r a l la e r o s o ls i z ed i s t r i b u t i o nc h a r a c t e r i s t i c ，a n a l y z e dt h ep o s s i b l ec a u s e sf o r d i f f e r e n td i s t r i b u t i o n s i ta l s os t u d i e dt h ec c n s p e c t r au n d e rd i f f e r e n tw e a t h e rc o n d i t i o n s b y c o m p a r i n gt h ev a r i a t i o n so fa e r o s o lc o n c e n t r a t i o nw i t hc c nc o n c e n t r a t i o n , t h ea e r o s o la c t i v a t i o n d i a m e t e r su n d e rc e r t a i ns u p e r - s a t u r a t i o nw e r ec a l c u l a t e d a n a l y z e do n ec a s es t u d yo f c l o u d f o g d e v e l o p m e n t , t h ea e r o s o ld i s t r i b u t i o na n dc l o u d ( f o 曲s p e c l z ac o n t i n u o u sv a r i a t i o n sw e l es h o w n t h ea e r o s o lv o l u m ec o n c e n t r a t i o na n di t sr e l a t i o n s h i pw i t hr a d i a t i o ne f f e c tw e r es t u d i e da sw e l l a tl a s t , t h ep a p e rs h o w e dt h er e l a t i o n s h i pb e t w e e na e r o s o la n dp o l l u t i o ng a s ( s 0 2 ) t h em a i n c o n c l u s i o n sa r ea sf o l l o w s ： ( 1 ) a e r o s o ls i z ed i s t r i b u t i o no nm t s h u a n gp r e s e n t sb i m o d a l ，w i t ha i t k e nm o d ep a r t i c l e s d o m i n a t e di nt h ed a y t i m ea n da c c u m u l a t i o nm o d ep a r t i c l e sa tn i g h t t h eo v e r a l ld i s t r i b u t i o n s h o w so b v i o u sd i u r n a lv a r i a t i o n ( 2 ) a c c o r d i n gt ot h ev a r i a t i o no fg e o m e t r i cm e a nd i a m e t e r , t h ec o n t i n u o u sa e r o s o ls i z e d i s t r i b u t i o no nm r s h u a n gc o u l db ec l a s s i f i e di n t o2k i n d s ：o l l ew i t ht h ea i ri n a s ss o u r c e f r o mc o n t i n e n t , w h i l ea n o t h e rf r o mm a r i n e ( 3 ) t h ec o n t i n e n ta i rm a s sc o n t a i n sl e s sv a p o r , t h u sa e r o s o ls i z ed i s t r i b u t i o ni sd o m i n a t e db y a i t k e nm o d ep a r t i c l e sa n ds h o w sa no b v i o u sh y d r o s c o p i cg r o w t hw i t ht h ei n c r e a s eo f r e l a t i v eh u m i d i t y t h ec o n c e n t r a t i o ni sh i 出w h i c hm a yd u e st ou n s t a b l ea t m o s p h e r i c s t r a t i f i c a t i o n , l e a d st ov e r t i c a lu p d r a f tf l o w , b r i n g i n gg r o u n dp o l l u t a n t si n t ou pb o u n d a r y l a y e r r i ( 4 ) t h em a r i n ea i rm a s sc o n t a i n sa f f l u e n tv a p o r , w i t hf r e q u e n tc l o u d f o gf o r m a t i o n f o rt h e a e r o s o ls i z ed i s t r i b u t i o n , t h em a i ns t a b l em o d ei sa c c u m u l a t i o nm o d e ；t h es e c o n du n s t a b l e m o d ei sn u c l e a t i o nm o d e t h ec o n c e n t r a t i o no ft h e s en u c l e a t i o np a r t i c l e si sp a r t l yd e c i d e db y t h ew i n ds p e e d ( 5 ) t os t u d yt h ec c nf i t t i n gs p e c t r au n d e r d i f f e r e n tc o n d i t i o n i ts h o w st h a tc c nc o n c e n t r a t i o n i n c r e a s ea l o n gw i t hh y d r o s c o p i cg r o w t hd u r i n gs u n n yd a ya n dd e c r e a s ew i t ht h et i m e i n c r e a s eo fc o n t i n u o u sp r e c i p i t a t i o n ；i ta l s os h o w st h a tt h ec c nc o n c e n t r a t i o ni sm u c h h i g h e r d u r i n gf o gc o n d i t i o n ( 6 ) b yc o m p a r i n ga e r o s o ln u m b e rc o n c e n t r a t i o na n dc c nc o n c e n t r a t i o n , t h ea e r o s o la c t i v a t i o n d i a m e t e r sa r ec a l c u l a t e d n 圯c o n c l u s i o ns h o w st h a tt h ed i a m e t e ro ft h ec o n t i n e n ta i rm a s si s s m a l l e r , c o r r e s p o n d i n gt ot h ea i t k e nm o d ep a r i t i e si nt h i sa i rm a s sc o n t a i nm u c hm o r e s o l u b l em a t e r i a l ，t h u sm a yb em o r ep o l l u t e d ；t os t u d yc l o u dm i c r o p h y s i c s ，t h ec o n t i n u o u s a e r o s o ls i z ed i s t r i b u t i o n , c c na n dc l o u ds p e c t r ai ss h o w e dd u r i n go n ef o r m a t i o na n d d e v e l o p m e n to ff o g c l o u dp r o c e s s ( 7 ) t h er e l a t i o n s h i pb e t w e e na e r o s o la n ds u l f u rd i o x i d es h o w e dt h e i rs a m _ es o u r c e a tt h es a m e t i m e ，h i g h e rs o ：c o n c e n t r a t i o nm a yl e a dt oh i g h e ra c c u m u l a t i o np a r t i c l e sc o n c e n t r a t i o n d u r i n gi t st r a n s m i s s i o nc o u r s ea sw e l l b ya n a l y z i n ga e r o s o lr a d i a t i o ne f f e c t , i ti ss h o w nt h a t t h e a b s o r p t i o n a n d s c a t t e r i n g c o e f f i c i e n t s m a i n l y d e c i d e db yt h ed i s t r i b u t i o na n d c o n c e n t r a t i o no f p a r t i c l e st h a td i a m e t e rl a r g e rt h a nl o o n m k e y w o r d s ：a e r o s o l ，h y d r o s c o p i cg r o w t h , c c n ，a b s o r p t i o n s c a t t e r i n gc o e f f i c i e n t i v 学位论文独创性声明 本人郑重声明： 1 、坚持以“求实、创新”的科学精神从事研究工作。 2 、本论文是我个人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果。 3 、本论文中除引文外，所有实验、数据和有关材料均是真 实的。 4 、本论文中除引文和致谢的内容外，不包含其他人或其它 机构已经发表或撰写过的研究成果。 5 、其他同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了声明并 表示了谢意。 作者签名：篓噩丞 日 期：三! f ! ：舀：当 学位论文使用授权声明 本人完全了解南京信息工程大学有关保留、使用学位论文的规 定，学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论 文的电子版和纸质版；有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制 并允许论文进入学校图书馆被查阅：有权将学位论文的内容编入有 关数据库进行检索；有权将学位论文的标题和摘要汇编出版。保密 的学位论文在解密后适用本规定。 作者签名：主臼燕整 日期：兰! 丝型 1 1 研究意义 第一章绪论 气溶胶通常被认为是悬浮在大气中的多种固体微粒和液体微小颗粒的总称。气溶胶粒 子的数浓度分布以及其化学成份由很多因素决定，包括一次排放源、二次气溶胶、传输过 程、消亡过程、成云致雨等等。 气溶胶的自然排放源，包括海盐、火山、沙尘、生物排放等等。自t 业革命以来，大 量生物质和化石燃料燃烧，产生了大量的含碳气溶胶( 包括黑碳气溶胶、有机碳和其它有 机气溶胶、二次有机气溶胶等等) ，同时也产生了如硫酸盐、硝酸盐等气溶胶。虽然从质量 分布来看，气溶胶质量还是由粒径较大的粗模态气溶胶( 例如沙尘气溶胶) 决定，但实质 上这些由人类活动导致的亚微米级模态气溶胶很大程度地改变了气溶胶数浓度谱分布，人 为源气溶胶目前已经占到气溶胶数浓度中相当的比例。例如在我国北京，一次排放气溶胶 ( p r i m a r ya e r o s 0 1 ) 中有超过一半的粒子由p m 2 5 ( 直径小于2 5m 的颗粒物) 组成【z h a n g e ta 1 ，2 0 0 4 1 。 气溶胶对云微物理过程很重要的影响。自然界中纯水滴的成核很难。气溶胶粒子，特 别是可溶性粒子在云的形成和发展中担任了很重要的作用。它可以促进云凝结核( c c n ) 、 以及冰核( n ) 的形成和凝结增长，进而影响云动力过程、使云的厚度、形态、以及生命 周期发生变化，并改变降水分布。此外，可溶性巨云凝结核( g c c n ) ( 例如：巨海盐粒子) 还能提前云滴碰并时间，促进雨的形成 y me ta 1 ，2 0 0 0 ；f e i n g o l de ta 1 ，1 9 9 9 。 云和雨的形成和发展，决定着全球水循环以及太阳辐射收支平衡( 云能够反射部分太 阳辐射，还能够吸收部分太阳和地面辐射) 。因此，研究气溶胶与云相互作用，对于研究人 类活动、污染对全球气候的影响都有着重要作用。 气溶胶与云相互作用是引起全球气候变化的重要原因之一，这一观点现在已被广泛认 可【例如p e n n e re ta 1 ，2 0 0 1 ；r a m a s w a m ye ta l ，2 0 0 1 1 。而气溶胶的半直接和间接气候效应，又 被认为是人类活动对环境影响的最不确定的因素之一 p c c ，2 0 0 1 1 。 气溶胶半直接气候效主要是指云体周围的气溶胶( 特别是黑碳气溶胶) 能够吸收太阳 l 辐射、增加空气温度导致云滴蒸发、云体消散。 气溶胶间接气候效应主要反应在气溶胶对云微物理、生命周期和降水的影响 t w o m e y , 1 9 7 7 。它首先是指气溶胶浓度影响云滴数浓度，即在液水量保持不变的情况下，增加气溶 胶数浓度会增加云滴浓度并减小云滴有效直径，增加云反照率，这一理论在1 9 7 7 年最先由 t w o m e y 提出，后被称作气溶胶第一间接效应；而增加云滴数浓度并减小云滴尺度，会减 小降水，延长云的生命期，即气溶胶第二间接效应 a l b r e c h t e ta 1 1 9 8 9 1 。 气溶胶对降水过程的影响存在很大的不确定性。之前已经提到气溶胶粒子会增加云生 命期抑制降水，但是观测表明在严重污染，而水汽丰富的沿海地区，出现了与之相反的降 水增加的情况 s h e p h e r de ta 1 ，2 0 0 3 1 。而且抑制小量降水，可能会使云水能够输送到更高层， 这将可能导致在其它地区更强的潜热释放，形成强暴雨 a n d r e a ee ta 1 。2 0 0 4 。这说明气溶 胶可能会减小降水次数，而增强降水强度。 综上所述，自工业革命以来，人类活动污染产生了大量的亚微米级气溶胶粒子，这些 新加入粒子在成云致雨中发挥了重要的作用，影响着全球气候的变化( 水循环和辐射平衡) 。 为了研究人类活动污染对全球环境和气候变化的影响，必需研究这些人为源排放的污染气 溶胶的空间分布特征，对比不同地区气溶胶对云和降水的形成发展的过程的影响，以了解 人为源新增加的气溶胶对气候会产生什么样的影响。 1 2 黄山观测简介 黄山是我国的著名风景区之一，位于安徽省南部( 3 0 o l s ，e ，1 1 8 0 l g n ) 。由于山高谷 深，形成云雾多、温差大、降水多的气候特点，是观测气溶胶与云的理想地点。每年的4 月至8 月是黄山的云雾季节。本研究分别于2 0 0 8 年4 月7 月，以及2 0 0 9 年5 月8 月 在黄山光明顶( 海拔约1 8 4 0 米) 开展了对大气气溶胶和云雾微观特性的连续观测试验， 观测项目包括：气溶胶数浓度谱、气溶胶辐射特征( 吸收系数、散射系数) 、气溶胶化学成 份、云滴谱、雨滴谱、各类污染气体、各类气象要素等。 2 1 3 研究目的 在我国，随着人口的增长和工业化步伐的加快，环境污染问题逐年增加，特别是在大 城市和工业地区，气溶胶浓度很高，常有雾或霾天气出现，在这些地区也展开了许多气溶 胶地面观测和分析。但是，想搞清气溶胶的气候效应，不能仅仅分析地面气溶胶的变化情 况，而必须进一步分析研究气溶胶与云的相互作用。以往这方面的分析主要依赖于飞机探 测的资料，但是由于飞机探测代价昂贵，不能进行长时间连续观测整个云发展过程中气溶 胶和云滴的变化。 在黄山上，由于其独特的气候条件，常有云雾形成并笼罩。处于光明顶的气象站，海 拔接近1 8 4 0 米，处于边界层上层，同时所在气象站能够提供气象要素资料，因此黄山是一 个非常理想的气溶胶与云雨相互关系的测量地点，可以连续地观测云雾形成及发展过程中 气溶胶和云滴、雨滴变化情况，了解气溶胶谱变化特征，分析不同情况下气溶胶对云雨的 影响特征，为进一步研究气溶胶的间接气候效应提供科学依据。 1 4 国内外研究进展 1 4 1 海洋和大陆的气溶胶谱分布特征与化学成份 不同的气溶胶浓度、谱分布特征和化学成份，决定了气溶胶是否能有效成为云凝结核 和冰核。研究不同地区气溶胶谱分布特征，并分析其形成原因，对于分析气溶胶对云相互 关系，有重要的指示作用。国内外科学家对不同地区的气溶胶谱特征及化学成份展开了很 多观测研究。 在海洋地区，研究表明气溶胶数浓度分布大多呈双峰分布。主峰以处于o 1 o 2m 的积聚模态的非海洋性硫酸盐气溶胶粒子为主陋me ta 1 ，1 9 9 5 1 ，这一特征主要与云过程有 关 h o p p e le ta 1 ，1 9 9 4 ：第二模态是直径在3 0 n m - - 5 0 n m 的爱根核模态粒子，特别是在一些 非常清洁的地区并且气溶胶表面积浓度很低的时候尤其明显，这些粒子被认为是由气粒转 化的核模态粒子形成，浓度大约从每立方厘米几十到几百每 c o v e r te ta 1 ，1 9 9 8 ；c o l l i ne ta 1 ， 2 0 0 0 1 。而粗模态浓度非常低，直径变化范围几乎一直在0 5 - - 3 1 1 1 ，虽然它的数浓度很低， 但在体积分布中占有重要位置 b a t e se ta 1 。2 0 0 2 1 。 从化学成份来看，海洋性气溶胶主要由二甲基硫化物( d i r n e t h y ls u l p h i d e ，简称d m s ) 氧化形成的硫酸盐和海盐组成 r a e m d o n c kc ta 1 ，1 9 8 6 。但f e i i 玛o l d 等人的研究表明：海洋 性气溶胶也存在有机物质，而它们会包裹在气溶胶表面，进而改交它们成为云凝结核( c c n ) 和冰核( 玳) 的性质 f e i n g o l de ta 1 2 0 0 2 。 在清洁大陆地区，气溶胶数浓度谱分布和海洋情况类似，呈双模态为主，但表现出更 多的变化，主要是因为污染气溶胶远距离传输 w e i n g a r m e re ta 1 。1 9 9 9 1 ，数浓度也高于海洋， 通常从几百到几千。从模态分布特征来看，高浓度气溶胶浓度主要是由核模态和爱根核模 态浓度升高引起的 p u t a u dc ta 1 ，2 0 0 4 。 早些年对污染大陆地区气溶胶谱分布研究表明，气溶胶数浓度谱通常呈三峰分布，分 别为核模态、积聚模态和粗模态，对应直径分别是0 0 2 ，0 1 和l p a n w h i t b ye ta 1 1 9 7 5 1 。 而近期研究表明，气溶胶数浓度变化从每立方厘米几千到几万，而浓度峰值在核模态和积 聚模态问来回摆动，并随日、季节和其它要素变化规律而变化田i r m i l ie ta 1 2 0 0 1 b a l t e m p e r g e r e ta 1 2 0 0 2 1 。 大陆性气溶胶化学成份，从清洁地区到污染地区，最显著的变化是黑碳气溶胶的增加， 尤其在生物质燃烧地区；而大陆性气溶胶无机成分的主要质量由硫酸盐和硝酸盐，加上各 种不同的金属阳离子组成 p u m u de ta 1 ，2 0 0 4 】。近些年，对于含碳气溶胶的研究很多，例如 h e r i n g 等人研究碳成份在气溶胶谱分布，发现含碳成份主要都存在于小粒子中，而其中元 素碳更集中分布在直径小于0 1l x m 的粒子中 h e r i n ge ta 1 1 9 9 7 ；通过对比不同地区有机 气溶胶可溶性发现，不可溶有机物与可溶有机物的比例在城市比在清洁地区更高 t u r p i ne t a 1 2 0 0 1 等等。 1 4 2气溶胶吸湿增长、c c n 相关理论研究 考虑气溶胶的吸湿增长以及活化理论，无机气溶胶凝结增长与活化理论已经较清楚， 4 目前有机物质对气溶胶的吸湿增长与活化的影响正受到广泛关注。例如f a c c h i i l i 等人认为 液滴中的有机成分会降低液滴的表面张力t - f a c c h i n ie ta 1 1 9 9 9 ，而根据坷垃理论，表面张力 无疑会影响气溶胶的活化性质；另一方面水溶性有机物质( w s o c ) 被证明可以会增加液 滴的溶解性，从而影响粒子活化 c r u ze ta 1 ，1 9 9 7 ；还有一些有机物( 例如一些碳氢化合物) 完全不可溶，当它们包围在气溶胶粒子表层上时，即使原本的吸湿性粒子也无法或者很难 再继续增长了 f e i n g o l de ta 1 ，2 0 0 2 。与此同时，这方面的研究也遇到了很多困难，一方面 许多气溶胶的有机成份还没有辨别出来，另一方面部分有机成分可能是半挥发性，甚至一 些仅仅在相对湿度大于9 5 时才可溶解，而控制如此高的相对湿度即使在实验室都是非常 困难的，这些都让相应工作很难展开 c h o ie ta 1 ，2 0 0 2 ；k u m a re ta 1 ，2 0 0 3 。 除了直接考虑有机物质对气溶胶活化的影响，另外一些工作从相对湿度小于1 0 0 情况 下的气溶胶吸湿性出发，通过定义气溶胶的吸湿增长因子( h y d r o s c o p i cg r o w t hf a c t o r ) 和吸 湿性参数k ，试图将环境中气溶胶转换成干气溶胶( 相对湿度小于3 0 ) ，并直接建立过饱 和度与干气溶胶直径之间的关系， c h r i s t i a n e t a l ，2 0 0 8 ，p r a s h a n te ta 1 ，2 0 0 9 ，如下图1 1 所 示。吸湿因子是相对湿度的函数，它等于在当前相对湿度下吸湿增长的气溶胶直径除以干 气溶胶直径，这可由湿度串连微分迁移率分析仪( h u m i d i f i e dt a n d e md i f f e r e n t i a lm o b i l i t y a n a l y z e r s ，简称h t d m a ) 测量得到，而吸湿性参数k 由增长因子和活化直径计算求得 p e t t e r s e ta 1 ，2 0 0 7 。目前各种不同各类气溶胶的吸湿因子正得到测量，例如k o e h l e r 研究了不同种 类沙尘气溶胶的吸湿因子和活化特征 k o e h l e re ta 1 2 0 0 9 。并且无论对于无机气溶胶还有有 机气溶胶，这个方法通过和实验对比，已经得到认可 k r e i d e n w e i se ta 1 ，2 0 0 5 1 。 5 图i - 1 各类干气溶胶直径与活化所需过饱和度关系图，其中每一条线对应一个吸湿因子k 。 a t d ，c i d 等分别表示来自不同地方的气溶胶。d r y 和w e t 则表示该气溶胶形成于干燥环境 或是潮湿环境 p 瞄h a n t e t a l ，2 0 0 9 】 关于气溶胶粒径大小、化学成份与c c n 话化之间最经典的关系就是坷垃理论。然而由 于大气中的有机成份可能在气溶胶表层形成薄膜，阻碍水汽凝结和蒸发，因此让基于热力 学的坷垃理论变得非常复杂 g i l le ta 1 ，1 9 8 3 ，而一个有效的研究气溶胶活化的方法就是 c c n 闭台实验。 在1 9 8 6 年，b i g g 等人就展开丁c c n 哥台实验的研究。他通过测量气溶胶诺和c c n 括化谱来推算出气溶胶中所含有的无机成份质量。然后将推算得到的c c n 浓度与观测结果 进行了对比，结果发现在大多数情况下，预测到的浓度都远远超b ：t 实际测量值 b i g g e t a l ， 1 9 s 6 1 i 而随后c o v e r t 等人对闭合实验进行了改进，他们通过测量气溶腔吸湿性来进行预测， 与b i g g 相比，预测值与观器5 值的差距降低了，但是仍高于观铡值，他们认为这些超出部分 的量级与人为活动有直接关系 c o v e r te ta l ，1 9 9 8 ：c h u a n g 等人在2 0 0 0 年进一步改进了 c c n 闭台实验，在实验中考虑了粒子大小，和粒子大小相关的各种化学成份，以及c c n 活化性。但综合结果表明：闭合实验预测的c c n 仍然比观测到的数值要大约1 0 2 0 c h a n ge ta 1 ，2 0 0 0 c a n l r e l le ta 1 ，2 0 0 1 。 1 4 3 国内研究进展 国内也展开了许多气溶胶方面的观测分析和研究。例如：【张新玲等，2 0 0 3 1 分析南京 颗粒物粒子数浓度变化指出：近1o 年来南京地区可吸入颗粒物浓度平均增长近4 倍，其中 主要成份是细粒子，p m 2 5 数量平均占p m i o 总数量的9 9 以上；【钱凌等，2 0 0 8 分析了 南京北郊大气细颗粒物粒径分布特征，指出夏季超细粒子浓度很高，大气细颗粒物浓度在 正午太阳辐射最强时达到峰值；【牛生杰等，2 0 0 1 分析了贺兰地区大气气溶胶数浓度与质 量浓度的变化，总结出不同沙漠工区不同沙尘天气条件下的大气气溶胶粒子谱的分布规律。 【邱玉瑁等，2 0 0 9 分析了半干旱区春季沙尘气溶交谱分布特征，指出沙尘气溶胶有明显的 日分布规律，不同天气背景下的沙尘气溶胶浓度变化特征不同。 对气溶胶与云相互作用的观测方研究，主要是通过飞机观测得到，例如【石立新等，2 0 0 7 】 对我国华北地区上空c c n 进行了观测研究，发现c c n 浓度随高度增长而显著减少，表明 来自近地面的污染是c c n 的主要来源，通过水平穿越淡积云，表明云对c c n 的消耗作用。 【黄梦宇等人，2 0 0 5 在华北地区展开飞机观测，认为云下气溶胶数浓度与云滴数浓度之间 存在正相关关系，但其定量关系还有等进一步研究。【卢广献等人，2 0 0 9 认为在层状暖云 中，水平方向上气溶胶与云的相关性比垂直方向上要好。 1 4 4 研究进展小结 气溶胶与云在气候系统中扮演着重要的角色，近年来随着人们对它重要作用的深入认 识，气溶胶与云相互作用也逐渐成为气候研究的一个重要方向。 段婧，毛节泰，2 0 0 s 总 结了气溶胶与云相互作用的研究进展，认为大量观测和模拟都证明了气溶胶对辐射、云滴、 以及降水的影响，而今后研究的重点是c c n 浓度和分布的不确定性。c c n 浓度不仅由气 7 溶胶数浓度决定，还与气溶胶粒子尺度、化学组成、上升速度、过饱和度等因素有关，由 于气溶胶尺度分布或化学成分的时空不确定性，使得c c n 谱随时空出现极大的变化。因此， 气溶胶与云相互关系是一个非常复杂的问题，需要考虑各个方面因素的影响。 过去关于气溶胶与云相互关系的观测，大多观测气溶胶数浓度和云滴数浓度等资料， 只能得到一些定性的结果。要想更进一步分析二者关系，研究气溶胶的气候效应，就必须 要展开综合性观测，从气溶胶浓度、粒径尺度分布、化学成份、污染气体、气象要素等多 个方面综合分析，分析出不同因素对气溶胶、c c n 、云滴三者的影响，总结他们各自的变 化规律和相关特性，在黄山展开气溶胶一云相互关系的综合观测，是非常必要的。 8 第二章观测仪器介绍及数据处理 黄山气溶胶综合观测项目，包括气溶胶数浓度及谱分布( 使用w p s 测量) 、c c n 浓度 ( c c n 浓度仪测量) 、云( 雾) 滴谱( 雾滴谱仪) 、气溶胶吸收系数及散射系数( p a s s 测 量) 、各类污染气体( 如s 0 2 ，由m o d e l4 3 i 仪器测量) 、气溶胶化学成份等等。下面将对文 中分析使用到的仪器原理和数据处理方法一一介绍。 2 1m s pm o d e l1 0 0 0 x p 宽量程粒子谱仪 2 1 1w p s 原理 m o d e l1 0 0 0 x p 宽量程粒子光谱仪( w i d e - r a n g ep a r t i c l es p e c t r o m e t e r ) ，简称w p s m s p c o r p o r a t i o n , u s e rg u i d e 是一个通用的，高分辨率的气溶胶光谱仪。它结合了电微分迁移率、 凝结粒子计数以及激光散射三个不同理论，来测量直径从l o n m - - l o ，0 0 0 n m 的粒子浓度。 其中，微分迁移率分析仪( d i f f e r e n t i a lm o b i l i t ya n a l y z e r ，简称d m a ) 和凝结核计数器 ( c o n d e n s a t i o np a r t i c l ec o u n t e r ，简称c p c ) 这两个仪器负责测量1 0 n m 至5 0 0 r i m 的气溶胶 数浓度，最高根据直径可分成9 6 档。而激光粒子计数器( l a s e rp a r t i c l es p e c t r o m e t e r ，简 称l p s ) 则测量从3 5 0 h m 至1 0 ，0 0 0 n m 的粒子数浓度，可分成2 4 个档。 图2 - 1 w p s 测量原理 9 w p s 的具体测量原理如上图2 1 所示，对于1 0 r i m 至5 0 0 n m 的小粒子，w p s 的测量原 理如下：首先采样气溶胶随气流进入电微分迁移率仪( d m a ) ，根据不同的电迁移率进行 分档( 根据不同大小的粒子的迁移率不同) ，接着被特定档的粒子会进入凝结核计数器 ( a c ) ，先由正丁醇凝结，使粒子吸湿增长至足够大，再由光散射探测器进行计数，对 各档粒子浓度依次计算后，最后得到各档气溶胶粒子浓度，即此直径范围内的气溶胶数浓 度谱。 对于直径大于5 0 0 n t o 的气溶胶，测量由激光粒子计数器( l p c ) 完成。因为粒子尺度 较大，测量相对简单，它是一个广角光散射探测器，可以根据电压的变化测量出通过传感 器的粒子的体积。 2 1 2w p s 数据处理 对w p s 数据的筛选主要有二个方面，其中一个是分析谱型，手工找出明显错误的谱型 ( 如总浓度忽然变得非常大的时候) 。另外一个方面，是剔除每次开机前1 5 - 2 0 分钟的数 据，因为仪器需要一定的时候才能稳定测量出正确的浓度谱。从黄山观测来说，因为下雨、 仪器维护等原因，机器需要反复开关，因此对于每次开机前2 0 分钟数据剔除显得很重要。 而且黄山水汽充足，仪器容易出故障，从2 0 0 8 、2 0 0 9 观测资料来看，只有每年观测前2 0 天左右的数据可以使用。 2 2d m t 云凝结核浓度器 2 2 1 c c n 浓度仪原理 观测云凝结核的仪器是云凝结核记数器$ ( c l o u dc o n d e m a t i o nn u c l e ic o u n t e r ) ，简称 c c n c c c no p e r a t o rm a n u a l ，由美国d m t司( d r o p l e tm e a s u r e m e n tt e c h n o l o g i e s ) 设计制 造的。通过设定特定过饱和度值( 从0 1 2 ) ，它能够测量出连续气流在相应过饱和度下 的c c n 浓度，同时还可以提供活化后的云滴谱分布。 l o 云凝结核计数器的基本工作原理是热量( 温度) 在空气中的扩散比水汽扩散要慢。首 先，测量用的圆柱腔( 云室) 被垂直放置，环境气溶胶随气流从顶部进入腔内，随着水汽 压的改变，气流流向腔底部时，逐渐变成过饱和状态。用来采集的气溶胶样本被放于腔的 中心线处( 如下图2 - 2 所示) ，在这里过饱和度能够达到最大，而经过过滤潮湿的鞘气流则 包围着样本气流。采样气流与鞘气流的比例通常为1 ：l o ，以保证采样的气溶胶气流处于 均匀变化的过饱和度廓线中。 图2 - 2c c n 基本工作原理 具体的圆柱腔内产生水汽过饱和过程下；腔壁上布满了水汽，壁上各点( 包括a 点和 b 点) 水汽均处于饱和状态，腔壁温度由上至下递增，腔壁的水汽、热量均睫着下降气流 由腔壁向中心线扩散。但由于水汽扩散比热量( 温度来表示) 快( 即x t x c ) ，因此上图 中c 点的下降气流中的热量主要来自于腔上口处温度较低的a 点，即t ( c ) t ( b ) ；而 图中c 点的水汽压则来自于位于a 点下方、温度较高的b 点，因此c ( c ) 母h 而因为b 点温度比a 点高，因此b 点的水汽压也比a 点要高，因为b 点本身已处于饱和状态，所 以当t ( c ) t ( b ) 时，因为温度下降，对饱和东汽压要求降低，这时就会有过饱和现象 产生。 为了保持整个腔内上下的过饱和度一致，在铡量中，仪器保证壁上温度梯度和水汽梯 度均为常量。这样，中心线处的过饱和度值就可以由腔顶和腔底的温度差、气流流量，以 及腔内的压力来计算得到。 这样气溶胶粒子在腔内被活化，活化后的小滴浓度的计算由光学粒子计数器( o p t i c a l p a r t i c l ec o u n t e r , 简称o p c ) 计数完成。o p c 的工作原理根据粒子的散射特征而进行计数， 对07 5 i o 微米共分成2 0 个档，分别对粒子浓度进行计数，即提供分成2 0 个档的( 云) 滴浓度谱。 2 , 2 2c c n 浓度仪的数据选取 对c c n 浓度仪测量数据的筛选，一方面看仪器内部3 个温度传感器是否能达到观测要 求。一方面，这可以从数据文件6 f 】 t e m p ss t a b i l i z e d ”标志位看出，当 t e m p ss t a b i l i z e d ”为0 的时候，表示云室内温度不稳定，这类数据要清除掉，只有当 t e m p ss t a b i l i z e d ”值持续为l 的时候，这时候的数据才可用。 另一方面对数据的剔除原理如下所示： 除了位于云室腔上、中、下部的3 个温度传感器t 1 t 2 t 3 需要稳定工作，另外需要t o l c ( 下图粉