（凝聚态物理专业论文）抛物量子点中弱耦合极化子的基态能量.pdf

摘要 摘要 极化子是电子与光频支纵声子相耦合系统的准粒子，是凝聚态物理学中 的一个重要课题。极化子的研究对于解释离子晶体和极性半导体的光跃迁过 程及输运现象有重要意义。近年来，许多学者用不同的方法研究了量子点内 极化子的性质，并得到了一些有意义的结果。 本文首先介绍了极化子、量子点的基本知识以及研究方法。抛物量子点 内弱耦合极化子的基态能量是本文的主要内容。在极化子的基态中引入一个 代表双声子关联的项，在l l p 正则变换的基础上引入电子的线性组合算符， 计算系统的基态能量e ，得到声子关联效应对能量的修正。并与无关联情况 下得到的基态能量e ：作比较，发现考虑声子关联效应时基态能量更低。本文 主要包括以下两方面的内容： ( 1 ) 讨论了抛物量子点内弱耦合极化子的基态能量& 随量子点有效受 限长度f 0 和电子声子耦合强度口变化的变化关系。计算表明，基态能量随着 电子- 声子耦合强度和有效受限长度的增加而降低；当有效受限长度，0 1 0 时基态能量的变化趋于平缓。与未考虑关联时得到的基态能量耳相比，当口 在o 2 5 之间变化时，二者差别不大。 ( 2 ) 将极性晶体置于磁场中，讨论声子关联效应对束缚在晶体氢化杂 质中的抛物量子点内极化予系统的基态能量的影响。得到了基态能量e 关于 库仑束缚势、有效受限长度f 0 、电声耦合强度口和回旋共振频率啦的表 达式。结果表明，毛随f 0 、d 、卢的减小而增大，随磁场强度b 的增大而增 大。得到声子关联对能量的修正。 关键词：量子点极化子基态能量声子关联 摘要 a b s t r a c t p 0 1 a r o ni st h e q u a s jp a r t i c l e o ft h e e l e c t m n - l o n g i t u d eo p t i c a lp h o n o n 唧l i n gs y s t e m ，w h i c hi sa ni m p o r t a n ts u b j e c ti n 也ec o n d e n s e dm a t t e rp h y s i c s t h es t u d yo n 也i ss u b j e c tp l a y sa ni m p o r t a n tr 0 j ei ne x p l a i n i n gt h ep h e n o m e n ao f l i g h tt r a i l s i t i o na n d 订a n s p o r ti nt h ei 0 1 l i cc r y s t a la n dp o l a rs e m i c o n d u c t o r i n r e c e n ty e a r s ，m e r eh a sb e e na g r e a td e a lo fi n t e r e s ti 1 1 t l ei n v e s t i g a t i o no f p o l a m n s i nt h eq u a l l t u md o t s ，a n ds o m eu s e f i l lr e s u h sa r eo b t a i n e d 一 s o m eb a s i cc o n c 印t so fp o l a r o na n dq u 眦啪d o ta i l di n v e s t i g a t i o nm e t h o d s a r ee x p o u n d c di 1 1t 1 1 ef i r s tp l a c e t h et h e s i sc o n c e m sm a i l l l ya b o u t 血eg r o u n d s t a t ee n e r g yo f w e a kc a u p l i n gp o l a r o nmap a m b o l i cq u a l l t u md o t a ni t e mw h i c h s 协n i i sf o rt w o 巾h o n o nc o n l a t i o ni si m m d u c e di i l t ot h e 掣o u n d s t a t ev e c t o r u d e r 也el e e _ l a w - p i n e sc 缸i o i l i c a l 乜a n s f 0 m 矗o na n dt l l ec o 如b i n 砒i o no fl i n e a r o p 嘲曲r so f 也ee i e c 姗咀，船c o n t i o no f p h o n o nc o r r e l a t i o nt o 血eg r o u n d s 妞t e 啷yo f 也i ss y s t e mi so b t a i n e d w e 如dm a tm ee n e 唱y 民r e s u l t e dj n c l u d i n g 血ep h o n o nc o 玎e l a t i o ni s1 0 w e rm 肌鹾o b t a i n c dw i 廿l o u tc o r r e l a t i o n t h i s p a p e ff o c u s e so n 1 l l ef o l l o 、i n ga s p e c t s ： 1 w ec a l c u l a t et l l eg r o u n d s 龇e n e r g y o fap 0 1 a r o nc o n f m e di na p a r a b o l i cq u 卸n l r nd o t n l er e l a t i o nb e 帆e ne 0 缸de 圩e c 石v ec o 面n e m e n t l e n g n l 矗a n dc o u p l i n gc o n s t 趾t 口i sd i s c u s s e d 1 1 1 ec a l c u l a t i o ns h o w st h a t 晶d e c r e a s e sa s 毛a n d 口i n c r e a s e ；w 量1 e n ，o 1 o玩n e 列yr e m a i l i s s t e a d y ；w h e n 甜v 撕e s 奇o mo t o2 5 ，也ed i 侬肛n c eb e t 、v e e n 玩a 1 1 d 蜀 i sn e 宙i g i b l e 2 i nt h ep r e s e n c eo ft w 0 - p h o n o nc o n e l a t i o n ，w ec o n s i d e rt h ee f f b c to f 趿 e x t e m a lm a 印e t i cf i e l dbo naw e a l c c o u p l i n gp o l a r o nc o n f i n e d m也e h y d r o g e r i i z e di m p 嘶t y i ti n d i c a t e sm a te 0 i n c r e a s e sa sbi n c f e a s e s ，a n d 跚1 sa s ，o ，口a n dc o l l l o m bb o u n dp o t e n t i a l i i l c r e a s e k 岛w o r d s ：q u a i l t u n ld o t ；p o l a r o n ；f o u l l d s t a t ee n e r g y ；p h o n o n c o n e l a t i o n i i 第一章绪论 第一章绪论弟早珀比 1 1 引言 固体材料是由大量粒子( 如电子、离子) 所组成的，这些粒子之间存在 着很强的相互作用，是一个复杂的多体系统，严格求解它们的运动状态是很 困难的。有人把固体物理学研究的问题概括成两个方面，一个方面是与系统 的基态( 基态一般是指系统在丁= o k 时的状态) 有关的，如晶体的结构、结 合能、磁有序结构等；另一个方面是与系统的激发态有关的。元激发的概念 就是在研究固体物理中能量靠近基态的低激发态的过程中逐渐引入的。元激 发大体上可分为两类，一类是集体激发的准粒子，如：晶格振动的格波，它 的准粒子称为声子：另一类是单粒子激发的准粒子。作为晶格振动的量子单 元，声子是典型的集体激发的准粒子。它与诸多物理过程相关，其中主要是 与电子间的相互作用。电子在极性晶体中运动时，将产生与晶格长光学振动 相关的极化，反过来影响电子的运动，可用电子和围绕它的声了云来描述， 即为通常意义下的极化子。 1 9 4 6 年，p e k 盯和他的合作者正式提出了“极化子”一词，明确了它 所描述的物理图像。之后的许多理论物理学家，l a n d a u 、l e e 、l o w 、p i n e s 、 f e y n m a l l 、f r 占l l l i c h 、李政道、s 蛳僚r 等都对极化子理论的发展做出了巨大 贡献【2 】埘。极化子问题在理论和实验上都引起人们极大的兴趣，原因有二： 首先，它在物理上提供了一个简单而实际的例子一费米子与玻色量子场的相 互作用：其次，极化子概念对理解晶体光学和电学性能是非常必要的。极化 子课题的研究对许多理论方法的某些发展产生了影响，例如：耗散量子体系 的描述l ”，以及超导的b c s 理论的建立和发展。1 9 8 1 年a l c x a n d r o v 一 肋m i n g e r 高温超导材料物理机制研究提出了极化子一双极化子模型- 【6 l ， 得出了一些有意义的结论。 近年来，纳米制造技术的飞速发展，人们已经能够制备出品质优异的量 子半导体结构，如量子点、超晶格、单量子阱和量子线等材料，极大地推进 了对低维系统的广泛研究。尤其是纳米半导体量子点的研究更为引入注目， 鹅一聋绪论 其所具有的新颖的光电性质与输运特性，正在成为量子功能器件研究中的一 个热点领域。其研究价值无论对基础物理，还是对实验器件都具有深远的意 义。许多学者采用各种方法从理论和实验上研究了极化子对量子点性质的影 响。电子一声子耦合在三维情况下有不同的特性，降低维数后其作用更显著， 不仅使电子束缚于量子点中，而且极大地改变了电子性质。 1 2 极化子基本知识 1 2 1 极化子 离子晶体中长波光学模代表元胞内正、负离子的反方向运动，它伴随着 极化并与电磁波有强烈的相互作用，从而对离子晶体的电学与光学性质产生 重要影响。光频支纵振动产生的极化电场，除了使光学模纵声子( 三d 声子) 的频率高于光学模横声子( z - 0 声子) 的频率外，还对离子晶体中的传导电 子产生强烈的耦合作用，它比声学模纵声子( 上4 声子代表质心运动，不产 生极化电场) 对传导电子的作用强得多。因此，主要是三d 声子与传导电子 的相互作用对离子晶体中的载流子特性产生影响。当电子在离子晶体中运动 时，由于运动电子的库仑势将使周围晶格极化，正离子被吸向电子，负离子 被斥向外移，这一正负离子的相对位移形成一个围绕电子的极化场。这个场 反过来作用于电子，改变电子的能量与状态，并伴随着电子在晶格中移动。 因此，电子与它周围的极化场构成个互作用的整体，称为极化子。从场论 角度讲，极化子是慢电子与光学模纵声子相互作用系统的准粒子，上述晶格 畸变可解释为电子在其周围激发声子。 极化子的尺寸可由电子( 或空穴) 周围晶格畸变区域的大小决定。当这 个区域比晶格常数大得多时称为大极化子，这时离子晶体可以当作连续介质 处理。当电子周围的晶格畸变区域小于或等于晶格常数量级时，必须考虑晶 体结构的原子性，并用晶格模型处理极化子问题，这就是小极化子情况。 可利用测不准关系对极化子的尺寸作如下简单的估计：设 ，。为d 声 量子，则发射或吸收上d 声子将产生能量的不确定性： e = 壳国，d 第一聋绪论 考虑到e = a2 j i 2 2 m ，m 为能带电子的有效质量，则对于原来静止的电子， 发射或吸收l 0 虚声子后波数的不确定度为= ( 2 m 吼。自) “2 ，由此求得的 位置不确定度为： r = 1 女= 2 肌吨。) ”2 对于多数离子晶体，例如碱金属的卤化物，其能带电子的有效质量可以 近似取自由电子质量，算出的，1 0 l 略大于晶格常数，属于小极化子情况。 对于极性半导体，如i i 一和i v 族化合物能带电子的有效质量是自由电子 质量的百分之几，极化子的尺寸约为1 0 0 _ ，远大于晶格常数，属大极化子 情况。 1 2 2 大极化子的弗留里希哈密顿量 n 6 枷曲模型是极化子理论的基础，是极化子问题研究的出发点。它假 设：一个慢电子在一个理想离子体的导电区，或者周期性离子晶格的极化半 导体晶体里，那么它能用一个有效质量为聊的自由肋曲电子所代替。然而 在实际的晶体里，离子振动使完整晶格发生偏移。这样的偏移主要包括离子 的位移( 产生在红外区自由振荡的极化矢量) 以及有限尺寸的离子形变( 产生 在紫外光学区自由振荡的极化矢量) 。因此占如c 而电子将与这些极化矢量产生 场相互作用。极化可以看作位移尹的连续函数。利用经典电动力学推出电子 和极化场耦合系统的运动方程，就可以推导出它们的三口m n 鲥盘n 和相应的哈 密顿量。 极化子的哈密顿量由三部分组成： h=h e + hd 七h m h 。包括电子的动能和电子在晶格周期场中的势能，利用有效质量近似可以 将导带中慢电子的哈密顿量写为： 吼= p 2 ，2 m 小应理解为能带电子的有效质量。 日代表三d 声子的哈密顿量： h p = 氟m n ；q i 第一章绪论 口；与是o 声子的产生和消灭算符t 满足玻色子对易关系式 a 口，n ；】- 1 。 日。是单个电子与晶格极化场之间的互作用势能。对于大极化子可以采 用连续模型，按黄昆方程定出： 为简单起见，假设每个元胞只含有两个电荷量相等、符号相反的离子。 在长波近似下，工0 声子的位移场可写为： 州沪“耻高莩毛g p 4 7 y 竹 a 占磊毒撕帮婶嘶j ， ， m 为折合质量，上式忽略了对蕈的依赖关系。纵振动位移所产生的 电场： 酮一蔫聊) 矽= p “2 m + ( i ) 一“一( f ) 】 m p 。百 m ：些 ( 1 2 ) m + m 。 p 代表折合质量密度，m + 为正、负离子的质量。 设q = 1 ，得到： = i 面豁扩) 一( 嘲 毛( 吩8 妒+ 口扩卯) ( 1 3 ) 三0 声子的极化电场可以写成 e ( f ) = - 4 才毛( 8 呵彳扣；p 唧7 ) ( 1 4 ) i 其中f 由三s r 关系式 压 筇审绪论 和诸系数。的公式 定出为 鱼甜： 6 。= 簖 铲( 等) 2 ：鱼兰 “ 4 石 叫等亡一耖2 ( 1 5 ) 岛为静介电常数，占。为高频介电常数。 设电场的势 妒= 慨g 耐+ 蝣p 畸7 ) 、 贝o e ( 尹) = 一v 妒( ，) = 一f 百( 9 4 7 瞄p 一面7 ) ( 1 6 ) j 与( 1 4 ) 式相比较，得到 娴叫4 矿莩等( 叩胛砷前7 ) ( 1 7 ) 一郇f ) 代表尹处电子受三d 声子作用的势能，也就是电子与工d 声子的相互 作用。采用l e e l o w p i n e s ( 简称l l p ) 记号，相互作用的哈密顿量写为： e 。= ( 8 睁i + 巧口4 7 ) i ，o = ( 去 j 取单位体积。 肾r 竽踌 ；( 钾 通常被称为极化子的半径，矿是晶体体积，为计算方便，常 第一章绪论 这样，得到大极化子的哈密顿量为： h = 丢+ 莩n 吼口；+ 莩c 扩7 + 船， ( 1 8 ) 1 3 量子点 量子点( q u a n 劬d o t ，q d ) 又可称为半导体纳米微晶体( s e i i l i c o n d u c t o r n a i l o c r y s t a l ) ，是一种由i i v i 族或i i i v 族元素组成的稳定的、溶于水的、 尺寸在2 聊卜2 0 即所之间的纳米晶粒。 图1 1 用钯学溶胶法制作的 量子点的汀e m 影像【7 1 图1 2 在g a a s 基材上自组成法 生长i i l a s 量子点的s t m 图像1 8 】 量子点材料的研究是一个涉及多学科的交叉领域的研究，因而其名称也 是多种多样的。例如，胶体化学家称之为胶体颗粒；晶体学家称之为微晶； 材料学家称之为超微粒；原子、分予物理学家称之为团簇、大分子；由于这 种临界尺寸多发生在纳米范围，许多人又称之为纳米材料；固体和理论物理 学家则形象地称之为量子点。要严格定义量予点，必须由量子力学出发。我 们知道，电子具有粒子性和波动性，电子的物质波特性取决于其费米波长 ( f 伽：1 1 ia v e l e n g l l l ) 五，= 2 石k 。在一般块材中，电子波长远小于块材尺寸， 因此量子局限效应不显著。如果将某一维度的尺寸缩到小于一个波长，此时 电子只能在另外两个维度构成的空间中自由运动，这样的系统我们称为量子 阱( q u a n n 】mw e l l ) ；如果再将另一个维度的尺寸缩到小于一个波长，则电 子只能在一维方向上运动，我们称为量子线( q u a n t i 衄埘r e ) 。量子点即是将 材料的尺寸在三维空间进行约束，并达到一定的临界尺寸( 抽象成一个点) 后， 6 第一章绪论 材料的行为将具有量子特性( 类似在箱中运动的粒了) ，结构和性质也随之发 生从宏观到微观的转变。在量子点中，电子的运动由有效势控制，有效势在 三个方向上对电子加以限制。由于大多数物理性质都是由费米面处的电子所 决定，故可以设想费米波长就相当于这个特征尺寸。 1 3 1 量子点的量子效应】 量子点独特的性质基于它自身的量子效应，当颗粒尺寸进入纳米量级时， 尺寸限域将引起尺寸效应、量子限域效应、宏观量子隧道效应和表面效应， 从而派生出纳米体系具有常观体系和微观体系不同的低维物性，展现出许多 不同于宏观体材料的物理化学性质，在非线形光学、磁介质、催化、医药及 功能材料等方面具有极为广阔的应用前景，同时将对生命科学和信息技术的 持续发展以及物质领域的基础研究发生深刻的影响。 ( 1 ) 表面效应 表面效应是指随着量子点的粒径减小，大部分原子位于量子点的表面， 量子点的比表面积随粒径减小而增大。由于纳米颗粒大的比表面积，表面相 原子数的增多，导致了表面原子的配位不足、不饱和键和悬键增多。使这些 表面原子具有高的活性，极不稳定，很容易与其它原子结合。这种表面效应 将引起纳米粒子大的表面能和高的活性。表面原子的活性不但引起纳米粒子 表面原子输运和结构型的变化，同时也引起表面电子自旋构象和电子能谱的 变化。表面缺驺导致陷阱电子或空穴，它们反过来会影响量子点的发光性质、 引起非线性光学效应。金属体材料通过光反射而呈现出各种特征颜色，由于 表面效应和尺寸效应使纳米金属颗粒对光反射系数显著下降，通常低于1 ， 因而纳米金属颗粒一般呈黑色，粒径越小，颜色越深，即纳米颗粒的光吸收 能力越强，呈现出宽频带强吸收谱。 ( 2 ) 量子限域效应 由于量子点与电子的d eb m g l i e 波长、相干波长及激子b o i l r 半径可比 拟，电子局限在纳米空间，电子输运受到限制，电子平均自由程很短，电子 第一章绪论 的局域性和相干性增强，将引起量子限域效应。对于量子点，当粒径与 w a 皿i e r 激子b o h r 半径a 。相当或更小时，处于强限域区，易形成激子，产 生激子吸收带。随着粒径的减小，激子带的吸收系数增加，出现激子强吸收。 由于量子限域效应，激子的最低能量向高能方向移动即蓝移。最新的报道表 面，日本n e c 已成功地制备了量子点阵，在基底上沉积纳米岛状量子点阵列。 当用激光照射量子点使之激励时，量子点发出蓝光，表明量子点确实具有关 闭电子的功能的量子限域效应。当量子点的粒径大于w a b o e r 激子b o l r 半径 岭时，处于弱限域区，此时不能形成激子，其光谱是由带问跃迁的一系列线 谱组成。 ( 3 ) 宏观量子隧道效应 传统的功能材料和元件，其物理尺寸远大于电子自由程，所观测的是群 电子输运行为，具有统计平均结果，所描述的性质主要是宏观物理量当微 电子器件进一步细微化时，必须要考虑量子隧道效应。1 0 0 肋穗认为是微电 子技术发展的极限，原因是电子在纳米尺度空间中将有明显的波动性，其量 子效应将起主要功能。电子在纳米尺度空间中运动，物理线度与电子自由程 相当，载流子的输运过程将有明显电子的波动性，出现量子隧道效应，电子 的能级是分立的利用电子的量子效应制造的量子器件，要实现量子效应， 要求在几# 肼到几十，册的微小区域形成纳米导电域。电子被“锁”在纳米导 电区域，电子在纳米空间中显现出的波动性产生了量子限域效应。纳米导电 区域之间形成薄薄的量子垫垒，当电压很低时，电子被限制在纳米尺度范围 运动，升高电压可以使电子越过纳米势垒形成费米电子海，使体系导电。电 子从一个量子阱穿越量子垫垒进入另一个量子阱就出现了量子隧道效应，这 种绝缘到导电的临界效应是纳米有序阵列体系的特点。 量子功能器件不仅仅在于功能元件尺寸的减小，更重要是纳米尺寸的功 能器件所依赖的量子效应。在纳米电子器件中，最具有特色的是单电子器件。 其典型结构是量子点，它的电子结构特点是一个势阱内具有分立能级的量子 点。在单电子晶体管只要控制单个电子的运动，就可以观测到单电子隧道效 第一乖绪论 应，即可实现读写功能，其响应速度可提高1 0 3 量级。这种单电子输运现象 在c 。和c 纳米管中已经得到观测。目前，室温单电子器件，例如单电子晶体 管、单电子超高密度存储器，是纳米电子学的热点研究方向之一。 ( 4 ) 量子尺寸效应 当粒子尺寸进入纳米量级时，由于量子尺寸效应，金属费米能级附近的 电子能级由准连续变为离散能级的现象，半导体纳米粒子则出现分立的最高 被占据分子轨道和最低未被占据分子轨道能级间距比粒子能级间距更宽，能 隙变宽，这种现象称为量子尺寸效应。通过控制量子点的形状、结构和尺寸， 就可以方便地调节其能隙宽度、激子束缚能的大小以及激子的能量蓝移等电 子状态。随着量子点尺寸的逐渐减小，量子点的光吸收谱出现蓝移现象。尺 寸越小，谱蓝移现象也越显著，这就是人所共知的量子尺寸效应。 1 3 2 量子点的应用 低维材料物理的研究不断丰富着人们的思想，半导体量子点的理论分析 表明，基于三维受限量子点的分离态密度函数的量子器件，以其独特的优异 电学、光学性能和极低功耗，在纳米电子学、光电子学、生命科学和量子计 算等领域有着极其广泛的应用前景，下面介绍量子点在这些方面的应用。 ( 1 ) 量子点激光器 1 9 8 2 年日本的两名年轻的科学家提出了用量子线或量子点设计并制作 微结构激光器的新思想。由于制备工艺的难度很大而搁浅，随着制备工艺的 成熟，直到1 9 9 4 年第一个基于应变自组装i n a “g a s 量子点的激光器研制 成功，此后，量子点激光器的研究进展十分迅速，特别在大功率量子点激光 器的研发方面取得了突破，工作寿命已达数千小时。量子点激光器与现已发 展得很成熟的量子阱激光器的唯一不同是量子点激光器的有源区是由量子 点构成的，而不是量子阱。由于二者的结构相似，工艺兼容，加之量子点激 光器具有量子阱激光器无与伦比的优异性能，故量子点激光器的研制是量子 点应用的首选器件。 第章结论 ( 2 ) 量子点红外探测器 红外探测器由于在夜视、跟踪、医学诊断、环境监测和空删科学等方面 的广泛应用，受到人们重视。近年来，由于分子束外延技术的发展，基于量 子阱、量子点的探测器也逐渐发展起来。与量子阱器件相比，量子点红外探 测器( q d i p s ) 有很多优点：量子点探测器可以探测垂直入射的光，无需像 量子阱探测器那样要制作复杂的光栅；量子点分立态的间隔大约为 5 0 m e v 一7 0 m d v ，由于声子瓶颈效应，电子在量子点分立态上的弛豫时间比 在量子阱能态上长，这有利于制造工作温度高的器件；三维载流子限制降 低了热发射和暗电流；探测器不需冷却，这将会大大减少阵列和成像系统 的尺寸及成本。因此，q d i p s 已经成为光探测器研究的前沿，并取得了重大 进展。 ( 3 ) 单电子器件 单电子器件是通过控制在微小隧道结体系中单个电子的隧穿过程来实 现特定功能的器件，其工作原理是基于库仑阻塞效应。微小隧道结是单电子 器件的基本单元，可利用超薄硅膜( 包括非晶硅、纳米硅) 及a 1 c a a “c a a s 等异质结构，经平面工艺加工或直接制成这样的微小隧道结，即量子点结构。 近年来，对于单电子器件，特别是单电子晶体管、单电子存贮器的研究比较 活跃，并取得了很大的进展。 ( 4 ) 量子计算机 所谓量子计算机是应用量子力学原理进行计算的装置，它的基本信息单 元叫做量子比特( q u b i t ) ，是实现量子计算的关键。根据量子理论，电子可以 同时处于两个位置，原子的能级在某一时刻既可以处于激发态，也可以处于 基态。这意味着以这些系统构造出的基本计算单位比特，不仅能在相应 于传统计算机位的逻辑状态o 和1 稳定存在，而且也能在相应于这些传统位 的混合态或叠加态存在，称为量子比特。也就是说，量子比特能作为单个的 o 或1 存在，也可以同时既作为o 也作为1 ，而且用数字系数代表了每种状 态的可能性。文献表明很多物理系统都可以用于构造量子比特。包括液态核 磁共振，旌主杂质核自旋，超导体和半导体量子点中的电子自旋。在这些系 1 0 第一章绪论 统中，最有前途的是半导体量子点，因为现在已经有了生产半导体材料的成 熟工艺，而且人们对于半导体量子点，特别是自组装量子点的研究无论在理 论上还是实验上也趋于完善。1 9 9 8 年，l o s s 和d iv i n c e n z o 描述了利用耦合 单电子量子点上的自旋态来构造量子比特，实现信息传递的方法。 除此之外，量子点还可用在生物体系中做荧光探针，与传统的荧光探针 相比，纳米晶体的激光光谱宽，且连续分布，而发射光谱呈对称分布且宽度 窄，颜色可调。还可应用于医学成像，由于可见光最多只能穿透毫米级厚度 的组织，而红外光则可穿透厘米级厚度的组织，因此可将某些在红外区发光 的量子点标记到组织或细胞内的特异组分上，并用红外光激发，就可以通过 成像检测的方法来研究组织内部的情况，达到诊断的目的。另外，q d 在生 物芯片研究和溶液矩阵( s o l u t i o na r r a y ) 中，同样可以大有作为。 1 4 本章总结 本章详细论述了极化子的概念，极化子的形成，量子点的概念、性质等 基本知识。极化子问题是凝聚态物理中的一个重要课题， l a l l d a u 、p e k a r 、 f r d1 1 l i c h 、f e v n 锄n 、李政道等许多物理学家对极化子理论的发展做出了重 大贡献。随着纳米制造技术的飞速发展，人们能制造出各种量子点，量子点 内电子的能谱是量子化的。许多学者研究表明，极化效应对量子点内电子的 电学和光学性质都有显著影响。极化子是离子晶体中的基本载流子，极化子 的研究对于解释离子晶体和极性半导体中的光跃迁过程及输运现象有重要 意义。本文将在三、四两章对抛物量子点内束缚极化予和束缚磁极化子的性 质进行详细的讨论。 第二常理论基础及研究进展 第二章理论基础及研究进展 极化子的研究开始十二十世纪三十年代，在早期的研究过程中，f r 6 h l i c h 做出了巨大贡献，他建立的大极化子理论体系的哈密顿模型成为众多问题研 究的出发点。在这个模型中，利用符合标准量子力学理论的经典电动力学构 造了哈密顿，提出一个由三部分：束缚极化子、自由声子场、以及一个耦合 常数“组成的模型。电一声耦合常数口是标志电子、卢子相互作用强弱的无 量纲常数，极化子的研究可以根究a 取值范围不同而采用不同的方法。例如： 弱耦合情况可以采用微扰论方法，这是场论用于固体的第一项工作：a 取值 3 6 的中间耦合可以使用l e o l ，- - p i n e s 变分法( 简称l l p 变分法) ， 许多对极化子性质的研究，都是建立在l l p 变分基础之上。此外，适用于中 间耦合强度的理论还有运动积分法和格林函数方法。强耦合情况可以采用 l 出1 p p e k 目方法。2 0 世纪5 0 年代，f e y i l 1 a n f 3 l 把他的量子力学路径积分 形式应用到极化子理论研究中，f e y n m a l l 的路径积分方法可以统一处理耦 合常数取任意值的情形。正是由于这样，这种方法在体材料中极化子的研究 中，受到极大重视，它的理论结果也成了其它方法的参考和比较的工具。下 面我们介绍几种常见的处理大极化子问题的方法。 2 1l l p 正则变换方法 它是我们进行计算所依靠的理论基础，适用于口 6 的耦合强度情况。 ( 1 ) 消去电子坐标的正则变换 由于存在电子一声子相互作用，电子的动量p = 一l a v 不再是运动积分， 如果计入声子动量并引入系统的总动量算符 卢= j + 凇觏 ( 2 1 ) 目 由于p 与h 对易，因此p 是运动积分。这说明通过正则变换可以找到一个适 合的表象，在其中总动量算符变为c 数，而哈密顿量不再包含电子的坐标。 合的表象，在其中总动量算符变为c 数，而哈密顿量不再包含电子的坐标。 l l p 考虑正则变换： h = u j i h u 、 1 2 第二章理论基础研究j l 胜 - 巾i 妒 u ，= p 6 通过计算得到 u i l p u = 芦一壳牙口； q 町1 日；u ，= 口矽7 于是，变换后的哈密顿量为 ( p 一卿瓤) 2 h = ( 2 2 ) ( 2 3 ) + 吐。口弘+ ( + 觑c ) ( 2 4 ) i ( 2 ) 位移阵子变换 通过上述变换后，哈密顿量中只含有声子算符，可以通过第二次正则变 换使第一次变换后的哈密顿量近似对角化，忽略非对角项对极化子自能的贡 献，求得能量本征值的非微扰结果。 考虑如下变换： 豆= 1 肋： ( 喀 一q 片) u 2 = o 9 ( 2 - 5 ) u ，使声子算符发生如下变换 u ，白u ：= + 厶 听1 口；u ：= + 嚣 ( 2 6 ) 骨= 去 声一意莩虿( d ；+ 片) ( 嘞+ 厶) 】【p 一6 莩孑( 口；+ 片) ( + 厶) 】 + 壳；+ 孑) ( + 石) + o i + ) + c 】 ( 2 7 ) i 忽略非对角部分的影响，对试探波函数 i 西= l o 扣0 7( i o ) 为声子真空态) ( 2 8 ) 1 3 第二章理论皋础鼓埘究进展 求平均值即可得到极化子能量e ( 声) 的表达式： e ( 卢) = ( 妒同西= ( o 旧o ) = 嘉+ 莩( w + 篆( 刭2 + 萎( 一警+ 等柑 ( 2 9 ) 然后利用变分原理，由极值条件 学：警：o ( 2 1 0 ) 识+ 。 求出变分参量和片，将其代入e ( 尸) 表达式，得到 一 声2 e ( p ) 一砌+ 磊蒜 ( 2 1 1 ) 因此基态能量为 e ( 0 ) = 一砌吡d ( 2 1 2 ) 极化子的有效质量为 聊。= 研( 1 + 导)( 2 1 3 ) 二十世纪七十年代，h u y b r e c h t s 【”1 曾提出种极化子的线性组合算符 法，肖等4 1 首次将线性组合算符方法与l l p 正则变换理论相结合，研究了 电子被有效势限制的各种量子点、量子阱以及量子线内的极化子的性质，取 得了一系列重大的研究进展。s o m a m u k h o p a ( 1 l l y a y 和a s h o kc h a n e 巧e e 【1 5 1 略去 消去电子坐标的正则变换，不同于l l p 理论，在位移振子变换中，采用含有 电子坐标的变分参数兀扩) ，计算了二维和三维情况下，对称抛物量子点内 极化子第一激发态能量，适用于任意耦合常数和任意受限强度。对于一个给 定的口值，第一激发态的性质主要取决于受限长度。计算发现，基态与第一 激发态的能量差总是大于三。声子能量，对于小量子点，尤其是二维点，基 态和激发态的自能的极化修正之差非常大。他们还将这个方法应用到二维和 j 4 第二章理论基础搜m 究进展 三维g d 爿s 量子点中。 2 2l a n d a u p e k a r 方法 强耦合情况下，对f r 孔l i c h 哈密顿量采用l a i l d a u p e k a r 拟设，取波函 数为电子波函数和声子波函数的直积： l m ) = i 妒( ，) ) i p j l 2 ) ( 2 1 4 ) 通常，声子一般用相干态来描述 i p 而) = e x p ( d ；一石) i o ) ( 2 1 5 ) 然后通过变分法来确定参数的值，讨论诸如基态、激发态、平均声子数、回 旋共振频率等性质。 k d z h u 和t a k a y o s l l ik 0 b a y a s l l i f l 6 】曾用l a n d a u - p e k a r 方法，对电子部分 采用高斯试探波函数l 妒( r ) ) = 五e x p ( 牙r 2 2 ) 石研究了量子点内强耦合极 化予的磁场效应，在高斯近似下得到了结合能和电子周围平均虚声子数目关 于磁场强度和量子点有效受限长度的表达式。结果表明：磁场存在时，极化 子结合能随磁场强度的增加而增大：强耦合下，磁场对电子周围声子数的影 响较小。a s h o kc l l a t t e 峨e e i ”1 运用l a i l d a u p e k a r 变分理论研究了强磁场下的 维自由光学极化子问题。声子波函数用相干态，电子部分则用两个试探波 函数，一个是高斯波函数，另一个是h y d r o g e n i c1 s 波函数： ) 纠“2 磊高，2 导等】j ，2 计算得到了基态能量、有效质量、平均声子数关于r 函数的解析式。结果表 明，越大极化效应越弱：而且，在h y d r o g e i l i c 近似下得到的空间标度关 系要比高斯近似下得到的关系复杂得多。c y c h e n 和d l l i n 等”8 1 将 l a l l d a u - p e k a r 方法应用到量子阱中电子一声子的相互作用，研究了无限深、 任意宽的量子阱内准二维强耦合极化子的基态性质，得到了束缚极化子的能 第二幸理论基础及究进展 级关于阱宽上及有效质量的函数。并首次证明在三斗。和上o 。o 两种极限下 得到的极化子的基态结合能、有效质量分别与2 d 、3 d 情况下得到的结果 舻= 、嘛= 等如“。= 等、碗= 羔幽吻合。 2 3f e y n m a n 路径积分方法 路径积分量子化是r p f e y n m a n 于1 9 4 8 年提出的一种建立量子力学的 方案。该方案不需要引进量子条件与正则运动方程，而是将传播函数直接写 成经典力学量沿着位形空间中经典路径的积分形式，从而实现由经典力学到 量子力学的过渡。到1 9 5 5 年，f e y n m a i l 发展了一种变分方法用来处理电子 极化晶格相互作用系统的基态能量问题，这种方法用一个路径积分来表 示，就是f e y n m a n 路径积分方法。声子的晶格场被消除后，电子的运动可以 用一个路径积分来描述。f e y n m a n 路径积分方法是适用所有耦合强度的统一 理论，克服了微扰论、变分法、g t e e n 函数方法等受耦合强度制约的缺陷， 显示了这种途径更太的优越性。在体材料中，f e y 在较小耦合常数下得 到： 睇一2 3 ( 静2 _ 0 6 4 0 l m ；= 1 + a + o 0 2 3 a 2 ( 2 1 7 ) 对比微扰论计算结果： 州= l + 三口( 2 1 8 ) 6 可以看出路径积分结果更为准确。 f e y n m a n 认为粒子在岛时刻处于位置，于，时刻传播到x 位置，这个过 程的几率振幅等于一个路径积分 r8 脚( f ) 其中s 是粒子的经典作用量，积分是对从到z 的所有可能路径进行。 1 6 笙三! 型堕苎型墨竺窒堂生 利用d i a c 和s c h w i n g e r 给出的单个粒子一维情形下从( ，。) 跃迁到( x ，r ) 的几率振幅的具体形式。 ( 五，；，乇) = ( t ，f ，0 ) 2 ( x i e x p 一云( 卜驯) ( 2 1 9 ) 这里h 是体系的哈密顿量( 与时间无关) ，我们将f 一“的时问间隔均匀 分为0 + 1 ) 段，每个长度为占。定义：f = f ，“= f 0 + 拈。并取心斗o o ，占哼o ， 保搏，一，o = o + l 弦不变。由于 肛f ) ( 五f | _ l 我们插入这个单位算符，这样跃迂振幅变成： 、k ( 而；，f 。) = 扛l e ) 币 一寺日+ 1 ) 占i ) 2 他呶o i e x p ( - 云鲋) 。 x ( 矗蛔( 一言坍) h ) ( 一细( 一云坍) ( 2 2 0 ) 利用关系 e x p ( _ 丢硝) p 卜丢占( 嘉川圳 = e x p ( 一言占嘉) e x p _ 丢s 矿( x ) 】 1 + 。：) ( 2 2 1 ) 当占趋于。时占2 可以忽略，利用仁i p ，) = 了杀e x p 乃_ ) 于是 ( x ，l 唧( 砉饼) h ) = ( z “e x p 卜丢( 瑚e x 占嘉枉。) 第二章理论基础及研究进展 e x p 情e x p ( 一丢占丢) 川p 小。) = 患e x p 扣( 矿钆一( ) + 和 ( 22 2 ) 将( 2 2 2 ) 代入( 2 2 0 ) 得到 蜘m ，= 患垂戤冉蓦e 冲t 詈缸生叫，+ 和 ( 2 2 3 ) 利用高斯积分公式可得： 去硒e 坤尝孚一嘉) 】_ ( 等) 2 唧尝盘) 2 】 ( 2 2 4 ) 最后可以得到 酢一“川；m 叠字，2 辟鲁鲁唧学善去芦) 2 _ 附朋， = j ：联f ) e x p 唼弘( 葺毫渊= 肛e x p 唼s ) ( 2 2 5 ) 这里s 是经典路径，西c ( f ) 是形式上的写法，它代表 胁e 等，2 辟 鲁 积分是沿从x 。到x 所有可能路径进行。 将单位算符l 拧) ( h j - i 插入( 2 2 0 ) 式： k ( 埘； ) = ( x i e x p ( 一云胁) i 行) ( 玎i e x p 唼胁。) k ) 2 军e x p f - 音e ( f 一气) 】( x k ) ( 疗f ) 2 莩( 砷棘( ) e x p 卜音e p 一，o ) 】 第二章理论基础及研究进展 2 莓啪) 啪0 ) e x p ( 一) = ( z ) 拼( ) e x p ( 一言凰) + ( x ) 贰( ) e x p ( 一言e 。) 九 石 n 这里我们定义f = f o b ) ，e 。为能量本征值。 乓 1 o 时基态能量的变化比较平缓。 图3 1 考虑声子关联时基态能量岛随电一声常数口和 有效受限长度毛变化的关系曲线 2 l o 图3 2 基态能量e o 随有效受限长度7 0 变化的关系曲线 第三章抛物量子点内壤化予的基态能量 如果不计声子关联效应的影响，得到基态能量的表达式为： 耳= 一口+ 2 略。图3 3 比较了，0 分别取o 5 、i - o 、2 o 时，戊，e 随口的 变化趋势，从图中可以看出当口在0 2 5 之问变化时，瓯，蜀相差不大。考 虑声子关联之后基态能量降低，考虑声子关联后的基态更加稳定。本章内容 已经发表。 o 2 3 5 d 图3 3 晶，耳随耦台常数d 变化的关系曲线。 f o 取值分别为o 5 、1 - o 、2 o 第心章抛物量子点内束缚磁褴化子的基态能量 第四章抛物量子点内束缚磁极化子的 基态能量芒t 儿：、丹匕里 4 1 引蟊 电子受限在半导体量子点中与原子中的电子受限在原子核周围相似，因 此，通常把半导体量子点及受限在其中的电子系统称为“量子点原子”。随 着微加工技术的进步和发展，已经制造出准零维纳米结构的量子点，由于其 新奇的物理特性和潜在的应用前景越来越受到人们的重视。极化子问题是凝 聚态理论中的一个重要课题，电声相互作用对极性晶体材料的电学和光学性 质产生重要影响，在低维系统中作用更加明显。许多学者都对量子点内极化 子的性质进行了广泛深入的研究。研究发现，在磁场中，量子点内的极化效 应会变得更加有趣，磁场的存在会影响受限强度和极化子的性质。朱和 k o b y a s h i 【”1 应用l 锄d a u p e k a r 变分法研究了磁场对抛物量子点中强耦合极 化子性质的影响，发现存在磁场时，极化子的束缚能随磁场强度的增大而增 加，磁场对电子周围的光学声子平均数的影响较小。周和顾”4 1 也应用 l a n d a u p e k a r 变分法讨论了有磁场存在时盘形量子点中强耦合极化子的基态 和激发态，计算表明，基态和激发态极化子的束缚能随回旋共振频率和束缚 强度的增加而增大。w b n d l e r 等p ”用二阶微扰法研究了垂直磁场下准零维量 子点中电子的相互作用，分析数值结果给出了l a n d a u 能级的极化修正和极 化子的回旋质量，得出结论：维度降低后极化影响增强。 因为杂质材料能够改变量子器件的功能和性质，因此对半导体结构的杂 质态的深入研究是十分必要的。在过去的几年中，存在磁场前情况下的镶嵌 于半导体晶体中的氢化杂质问题已经引起了人们