（等离子体物理专业论文）大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究.pdf

大连理工大学博士学位论文 摘要 大气压非平衡等离子体由于其巨大的应用前景正成为等离子体物理学界关注 的热点领域。介质阻挡放电系统是产生大气压非平衡等离子体的主要装置之一。在 大气压条件下，介质阻挡放电一般具有三种不同的放电模式：均匀放电、丝状放电 和斑图放电。研究大气压介质阻挡放电系统不同放电模式对于大气压非平衡等离 子体的产生、稳定及控制具有重要的实用价值及理论意义。本文主要是从等离子体 流体力学模型出发，利用理论分析与数值模拟的方法讨论了大气压介质阻挡放电 的时空演化行为。 大气压下均匀放电( 包括辉光放电和t o w n s e n d 放电) 是人们最为关注的大气压 下的放电模式，由于这种放电可以提供大体积的均匀非平衡等离子体，在工业上具 有非常好的应用前景。本文利用所提出的理论模型对此进行了理论分析与数值模 拟，指出均匀放电过程中出现的负微分电导对大气压均匀放电的稳定性有重要影 响，并指出介质表面电荷是导致负微分电导的重要原因。还讨论了当外加参数改变 时对大气压均匀放电的影响，其结果有助于对大气压均匀放电进行控制，以便得到 满足应用要求的均匀非平衡等离子体。另外，还基于二维数值模拟结果，讨论了大 气压辉光放电的径向演化，指出对于单电流脉冲大气压辉光放电击穿首先从极板中 央区域开始然后向边缘区域扩展，若是能产生多个电流脉冲，则从第二个电流脉冲 开始击穿首先从边缘开始然后向中央区域发展。这与已有的实验结果一致。此外， 还讨论了如何通过改变放电参数以有效的抑制大气压辉光放电的径向演化，以获 得更为均匀的非平衡等离子体。 丝状放电是大气压介质阻挡放电中常见的放电模式，研究历史由来已久。但是 由于放电空间中的放电丝，即微放电通道，出现的位置近乎随机且存在时间非常短， 绝大多理论工作主要集中在单个微放电通道的演化上，丝状放电整体演化的规律 多来自于对实验观测的总结。在本论文中基于二维理论模型数值模拟了丝状放电 在整个放电空间的时空演化特性，表明微放电通道在正负两个半周期往往交替出 现，数值结果还指出微放电通道有遍历整个放电空间的趋势。另外还讨论了微放电 通道的分裂、运动及合并等现象，且根据数值结果可知介质表面电荷对这些现象有 重要影响。 气体放电中的斑图现象是气体放电系统作为远离平衡的耗散结构所呈现的一 种典型的非线性现象。对放电斑图现象的深入研究不仅可以深化对非平衡等离子 体输运的认识，而且将对一般的斑图动力学理论起到推动作用。目前，有关气体放 电中斑图现象的研究在实验上已经相对充分，但是理论研究却主要限于唯象模型。 大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究 本文从气体放电等离子体理论出发，在经过必要的简化后得到了一组符合斑图动力 学特点的反应。扩散形式的微分方程。并首先理论分析和数值求解了这组微分方程 的一维形式，在一类直流半导体阻挡系统中，得到了与实验定性一致的时间振荡放 电行为，并结合理论分析与数值结果得到当外加参数变化时振荡的振幅与频率的 演化，其结果与实验基本符合。初步的二维模拟也分别得到了均匀与非均匀放电。 这些表明该理论模型是合理的。另外，我们在模拟中还发现了实验上尚未观察到的 倍周期分岔、混沌、倒分岔等典型的非线性动力学现象，这将对该领域的实验研究 有一定的指导意义。 关键词：大气压非平衡等离子体；介质阻挡放电；辉光放电；丝状放电：斑图 ， ：+ ，7 一 大连理工大学博士学位论文 t h e o r e t i c a ls t u d yo nt h es p a t i o t e m p o r a ld y n a m i cb e h a v i o ro fb a r r i e r d i s c h a r g ea ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e a b s t r a c t i nr e c e n ty e a r s ，t h ep l a s m ap h y s i c ss c i e n t i f i cc o m m u n i t yh a sp a i dm u c ha t t e n t i o n t ot h ed e v e l o p m e n to fa t m o s p h e r i cp r e s s u r e ，n o n ：e q t f i l i b r i u mp l a s m as o u r c e s p r o g r e s s i nt h i sf i e l di s v e r yr a p i d d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ( d b d ) i so n eo ft h em o s ti m p o r t a r ts o u r c e so fl o w - t e m p e r a t u r ea ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e ，t h r e ed i s c h a r g em o d e sa r eo f t e n o b s e r v e di nt h i sd i s c h a r g es y s t e m s ，n a m e l yh o m o g e n e o u sm o d e ，f i l a m e n t a r ym o d ea n d p a t t e r nf o r m a t i o n ：t h eu n d e r s t a n d i n g so ft h es p a t i o t e m p o r a ld y n m n i cb e h a v i o ri nd i f - f e r e n tm o d e sa r eu s e f u lt op r o d u c t ，s t a b i l i z ea n dc o n t r o lt h ea t m o s p h e r i cn o n - e q u i l i b r i u m p l a s m a si nt h i sd i s s e r t a t i o n ，af l u i dm o d e lw i t ha c c e l e r a t e dn u m e r i c a la l g o r i t h mi sp r e s e n t t od e s c r i b et h es p a t i o - t e m p o r a ld y n a m i cb e h a v i o ro fd b da ta t m o s p h e r i cp r e s s u r et h e m a i nd b dc h a r a c t e r i s t i c sc a nb eo b t a i n e df r o mt h em o d e lb ya r i a l y s i sa n dn u m e r i c a l c o m p u t a t i o n t h ee x p e r i m e n t a la n dt h e o r e t i c a ls t u d i e so nt h el m m o g e n e o u sd b da ta t m o s p h e r i c p r e s s u r e ，i n c l u d i n ga t m o s p h e r i cp r e s s u r eg l o wd i s c h a r g e ( a p g d ) a n dt o w n s e n dd i s c h a r g e ， h a v eb e e nm o t i v a t e db yn u m e r o u sp o t e n t i a ld i s c h a r g ea p p l i c a t i o n s i nt h i sd i s s e r t a t i o n i t h eo n e d i m e n s i o n a lf o r mo fo u rm o d e li su s e dt oi n v e s t i g a t et h ee v o l u t i o no ft h ed i f f e r e n - t i a lc o n d u c t i x 4 t yi l law h o l eh a l fd i s c h a r g ep e r i o d ：a n dt h ee x i s t e n c eo ft h en e g a t i v ed i f f e r e n t i a lc o n d u c t i v i t yi s i m p o r t a n tt ot h eh o m o g e n e o u sd b d t h ee f f e c t so nt h ed i s c h a r g e e v o l u t i o nh a v eb e e nd i s c u s s e dw h e nt h ea p p l i e dv o l t a g ev a r i e sa n dt h eh i g hd i s c h a r g e c u r r e n td e n s i t ya l w a y sf o r m st o g e t h e rw i t ht h en a r r o wp u l s e w i d t hat w o - d i m e n s i o n a l n u m e r i c a ls t u d yi sa l s oc o m p l e t e di nt h ed i s s e r t a t i o nt os i m u l a t et h er a d i a le v o l u t i o no f a p g d ，t h es i m u l a t i o nr e s u l t sa r ec o n s i s t e n tw i t ht h ee x p e r i m e n t a lo b s e r v a t i o n sf o r o b t a i n i n gm o r eu n i f o r ma t m o s p h e r i cl o w - t e m p e r a t u r ep l a s m a s ，t h ep r i n c i p l et oe l i m i n a t e t h er a d i a ls t r u c t u r ei sa l s or e f e r r e d d b du s u a l l yr u n si nt h ef i l a m e n t a r yd i s c h a r g em o d e t h e d i s c h a r g ef i l a m e n t ，n a m e l y t h em i c r o d i s c h a r g ec h a n n e l ，o n l yl a s t sf o rs e v e r a ln a n o s e c o n d s ，a n dt h ep o s i t i o nw h e r a t h ef i l a m e n tl o c a t e sc a nn o tb ep r e d i c t e dt h ep r o p a g a t i o no fa s i n g l ef i l a m e n th a s b e e ne x a m i n e dd e e p l ya c c o r d i n gt ot h es t r e a m e rt h e o r y i nt h i sd i s s e r t a t i o r t h et w o - d i m e n s ，i o n a lt h e o r e t i c a li n v e s t i g a t i o no ft h e ：w h o l es p t i o - t e m p o r a lb e h a v i o ro ff i l a m e n t a r y d i s c h a r g ea r ep r e s e n ta n dt h es p l i t t i n ga n du n i t i n go ft h ef i l a m e n t sa r ea l s oe x a m i n e d i i i 大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究 t h er e s u l t ss h o wt h a tt h es u r f a c ec h a r g e sd e p o s i t e do i lt h eb a r r i e rp l a ya ni m p o r t a n tr o l e i nt h ef i l a m e n t a r yd i s c h a r g e p a t t e r nf o r m a t i o ni ng a sd i s c h a r g es y s t e mi s e v e n t u a l l yb e c o m i n go n eo ft h em o s t a t t r a c t i v er e s e a r c ht o p i c si ng a sd i s c h a r g ep h y s i c s t h ei n v e s t i g a t i o n so fd i s c h a r g ep a t t e r n l e a db o t ht og e n e r a ls t a t e m e n t sa b o u tp a t t e r n f o r m i n gs y s t e ma sw e l la st oi m p o r t a n t i n s i g h t sc o n c e r n i n gt h en a t u r eo f e l e c t r i c a lt r a n s p o r ts y s t e m sf o rw h i c hu pt on o wn o s t a n d a r d i z e dt h e o r ye x i s t s a tp r e s e n t ，ap l e n t yo fd i s c h a r g ep a t t e r n sh a v eb e e no b s e r v e d i ne x p e r i m e n tb u tt h et h e o r e t i c a le x a m i n a t i o n sf r o mt h eg a sd i s c h a r g ee q u a t i o n sa r ef a r f r o mr e a c h e de x c e p tf o rt h ep h e n o m e n o l o g i c a lm o d e li nt h i sd i s s e r t a t i o n ，u n d e rt h e r e a s o n a b l es i m p h f i e d ，t h eg a sd i s c h a r g ee q u a t i o n sc a nb et r a n s f o r m e di n t ot h er e a c t i o n d i f f u s i o nf o r mt h ea n a l y t i c a la n dn u m e r i c a ls t u d yi sc a r r i e do u tt oi n v e s t i g a t et h et i m e o s c i l l a t i o nb e h a v i o ri nt h ed c - d r i v e ns e m i c o n d u c t o rb a r r i e rd i s c h a r g es y s t e mu s i n gt h e o n e d i m e n s i o n a lr e a c t i o n d i f f u s i o nf o r ma n dt h er e s u l t sh a v et h es 8 2 t i ee v o l u t i o nc h a r a c t e r s w i t ht h ee x p e r i m e n t s t h ep e r i o dd o u b l i n gb i f u r c a t i o na n dc h a o sa r ea l s oo b s e r v e df r o m t h es i m u l a t i o n s ，w h i c hh a v en o tr e a l i z e di ne x p e r i m e n t k e yw o r d s ：a t m o s p h e r i cn o n - e q u i l i b r i u mp l a s m a ；d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s - - c h a r g e ；a t m o s p h e r i cp r e s s u r eg l o wd i s c h a r g e ；f i l a m e n t a r yd i s c h a r g e ；p a t t e r n f o r m a t ，i o n i v 独创性说明 作者郑重声明：本博士学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得研究 成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发 表或撰写的研究成果，也不包含为获得大连理工大学或者其他单位的学位或证书所使用 过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表 示了谢意。 作者签名：绍速参期：迎盥们 大连理工大学博士研究生学位论文 大连理工大学学位论文版权使用授权书 本学位论文作者及指导教师完全了解“大连理工大学硕士、博士学位论文版权使用 规定”，同意大连理工大学保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子 版，允许论文被查阅和借阅。本人授权大连理工大学可以将本学位论文的全部或部分内 容编入有关数据库进行检索，也可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论 文。 作者签名 导师签名 趔5 年丘月丛日 第1 章绪论 1 1 气体放电与低温等离子体 气体放电是人们在自然界与日常生活中常常碰到的现象，如闪电、日光灯等， 人们研究气体放电现象也由来已久1 。气体放电物理是等离子体物理的重要组成部 分。1 9 0 3 年，为了解释低气压下的气体放电现象，汤森( j j t o w n s e n d ) 提出了气体击 穿理论，引入了三个系数来描述气体放电的机理，并给出了气体击穿判据。汤森放 电理论可以解释气体放电中的许多现象，如击穿电压与放电间距及气压之问的关 系，二次电子发射的作用等等。但是汤森放电解释某些现象也有困难，如击穿形成 的时延现象等，另外汤森放电理论没有考虑放电过程中空间电荷作用，而这一点对 于放电的发展是非常重要的。电子雪崩中的正离子随着放电的发展可以达到很高 的密度，从而可以明显的引起电场的畸变，进而引起局部电子能量的加强，加剧电 离。针对汤森放电理论的不足，1 9 4 0 年左右，h r a e t h e r 及l o e b 、m e e k 等人提出了流 注( s t r e a m e r ) 击穿理论，从而弥补了汤森放电理论中的一些缺陷，能有效地解释高 气压下，如大气压下的气体放电现象，使得放电理论得到进一步的完善2 。近年来， 随着新的气体放电工业应用的不断涌现及实验观测技术的进一步发展，将放电理 论与非线性动力学相结合，利用非线性动力学的方法来研究气体放电中的各种现 象成为气体放电研究中的重要内容3 。 气体放电是是产生低温等离子体的主要途径。所谓的低温等离子体是区别 于核聚变中高温等离子体而言的，在高温等离子体中等离子体的温度可以达 至l j l 0 0 0 0 e v 以上，而在通常的研究和工业用低温等离子体中，电子温度在几至几十电 子伏之间。根据等离子体中各组分是否处于热平衡状态，低温等离子体又可以分为 非平衡等离子体( 又称为冷等离子体) 及平衡态等离子体。低温等离子体物理与技 术在经历一个由2 0 世纪6 0 年代初的空间等离子体研究向8 0 年代和9 0 年代以材料及微 电子为导向的研究领域的重大转变，现在已经成为具有全球影响的重要课题，其发 展对于高科技经济的发展及传统工业的改造有着巨大的影响4 , 5 , 6 o 低温等离子体栽应用中具有许多独特的优势4 7 ，8 ： l 、低温等离子体可以提供大量带电粒子及活性粒子：低温等离子体中有大量 的带电粒子及许多处于激发态的粒子，为化学反应提供了活化能。在低温非平衡等 离子体中，占绝大多数的中性粒子和离子仍处于环境温度，而占少数的电子则具有 较高的能量，从而使得低温下化学反应成为可能。如在很多应用中，要求气体的温 大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究 度要比较低，在室温左右，但是另一方面要求气体能够提供足够的化学活性，这就 要求等离子体中的电子温度( 能量) 要远高于气体温度( 室温) ，而低温等离子体能 够很好满足这方面的要求。 2 、低温等离子体具有各向异性的能量分布。由于等离子体是由带电粒子集合 而成，可以通过外加电磁场对其旅加影响，控制其能流方向。等离子体刻蚀、等离子 体注入等就是利用这一特性的典型的例子。 3 、低温等离子体可以具有较高的能流密度。等离子体可以被电磁场约束与局 部区域，而不会对器壁产生损害，从而可以产生较大能流密度。 低温等离子体的上述优势，使得低温等离子广泛的应用于材料改性、污染控制、 消毒等。但是一般上述过程有一个主要的缺点，就是低温等离子大都是在低气压条 件下产生的，这样在实际应用中就需要昂贵的真空设备，且不适合于流水线生产， 从而造成较高的成本。 现代等离子体技术的发展已经可以在大气压下获得低温非平衡等离子体。大气 压下非平衡等离子体的研究已经引起了人们广泛的关注，大气压非平衡等离子体 可以非常方便的应用与工业生产，它不需要昂贵的真空装置，并且可以提供大范围 均匀的非平衡等离子体。 1 2大气压介质阻挡放电 近年来，等离子体物理学界对于大气压下气体放电现象给予了极大的关注，主 要原因在于大气压气体放电能够提供均匀的大体积非平衡等离子体。当然，这也带 来了一系列实验与理论问题，目前，与此相关研究进展非常迅速9 ，”7 ，从目前来看， 大气压下气体放电中最重要的问题就是如何产生、稳定和控制大气压( 均匀) 非平 衡等离子体。产生的问题涉及到在什么样的装置及参量下可以得到均匀放电，稳定 的问题涉及到如何确保所产生的大气压非平衡等离子体能稳定的存在而不至于发 生电弧放电，控制的问题则在在于如何通过改变放电参量来得到时空尺度合适非 平衡等离子体。 目前，已经由很多种方法可以获得大气压非平衡等离子体，能够实现大气压下 放电的装置类型也非常多。从已经有上百年历史的介质阻挡放电装置，到近年来爿 开发出的各种新的放电装置。当然，应用不同，所需要得到的大气压非平衡等离子 体的参量也不同。在大气压下产生低温等离子体的方式主要有电晕放电、电弧放电 和介质阻挡放电。比较而言，电晕放电比较微弱且产生的活性粒子效率较低而难以 应用于工业生产。电弧放电则与此相反，由于产生的能量密度过高，导致电子与离 子的能量较大足以损伤比较脆弱的工件。与此不同的是，介质阻挡放电能比较容易 大连理工大学博士学位论文 的产生非平衡等离子体，且等离子体的温度、密度适中。 应该说，从目前来看介质阻挡放电是主要的一种大气压放电的实现形式。介质 阻挡放电( d b d ) 是有绝缘介质插入放电空间的一种放电系统，介质可以覆盖单个 或全部的电极，也可以悬挂在放电空间中，其通常的结构如图1 1 所示。所用到的介 h i g h y o l 廿g e a c g b 憎1 0 ， h i g hv o l t 瓤l a 鹾； 昏辟 图1 1 ：介质阻挡放电装置示意图。本图来自文献“。 质的材料包括玻璃、石英、陶瓷等材料。由于介质的存在，这种放电系统需要运行在 交流电压下。也正是由于介质的存在，可以限制电流的增长，使放电不至于形成火 花放电或是电弧放电，使所产生的等离子体保持为低温非平衡等离子体。介质阻挡 放电的气体间隙一般只有几毫米，所施加的外加电压一般在i o k v 左右，外加电压 的频率在5 0 0 h 。至t 5 0 0 k h z 之间。介质阻挡放电的研究与应用的历史已经有近百年的 历史，在工业生产中具有非常广泛的应用。据估计n 2 0 0 5 年底，与介质阻挡放电相关 的产业应用已经超过1 0 0 亿美元，而且应用不断涌现，其产业规模也持续增长1 2 , 1 3 。 依赖于放电气体的种类、介质的属性及外加电压的幅值与频率，介质阻挡放电 可以呈现三种不同的放电模式，即丝状放电、均匀放电与斑图放电”。 1 2 1 丝状放电 在绝大多数条件下，介质阻挡放电总是呈现出丝状放电模式，即放电空间 中出现大量的存在时间只有几十纳秒的放电细丝，一般称之为微放电通道。早 在1 9 3 2 年，电气工程9 s b u s s 就曾经发现在介质阻挡放电系统的空气间隙中产生 大量狭窄明亮的放电细丝1 2 。现在人们对于微放电通道的形成与演化主要是基 于r a e t h e r 、l o e b 及m e e k 等人提出的流光理论。当外加电压超过一定的阈值，在气体 间隙内将引起电子雪崩，当电子雪崩发展到一定程度( 达到m e e k 判据) 则会形成流 光，在几个或几十个纳秒内流光将横跨整个放电间隙，从而形成一条由弱电离等离 子体形成的放电通道。大量的电子离子将在电场的作用在这条通道内分另向阳极 和阴极运动，并沉积在介质表面形成表面电荷，表面电荷将产生与外加电场反向的 附加场，从而削弱电离通道内的总电场并使其低于引起电子雪崩的阈值，导致微放 电通道的熄灭。一般而言，从微放电的形成到结束所持续的时间低于一百纳秒。由 3 大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究 于在电离通道内电子的运动速度要大于离子，从而在电离通道内往往会有较高的 离子密度。 目前，工业应用中的大气压介质阻挡放电主要是在丝状放电的模式下。人们在 实验中总结出许多有关丝状放电的基本特性，但是由于微放电通道存在时间短、电 流密度高，且出现的位置近乎随机的方式，所以目前而言丝状放电的整体时空演化 相对较少，特别是理论研究的开展比较困难，主要基于实验观测。目前对于单个微 放电通道的发展演化相对多一些1 1 , 1 4 。如何通过数值模拟的方法来展示丝状放电的 整体时空演化是丝状放电中令人关注的问题。 1 2 2 均匀放电 在大气压下的介质阻挡放电中，人们最希望得到的是均匀的大气压非平衡等离 子体。因为诸如丝状放电产生的非均匀的等离子体必然导致对材料的处理也是非 均匀的，并且有可能损伤材料表面，因此许多工业应用如对薄膜、纺织品以及纤维 等材料进行处理的时候对等离子体的均匀性往往有特殊的需求。 早在1 9 6 8 年，就有人曾在介质阻挡放电系统中发现了类似于低气压中的辉光放 电特性的放电现象，特别是在1 9 8 8 年，日本s o p h i a 大学的研究人员k o g o n l a 等人报道 了一种在惰性气体中可以稳定存在大气压下的辉光放电现象“，并称之为大气压辉 光放电，并且他们在后继研究中指出，这种放电比丝状放电产生活性粒子的效率更 高”。法国的m a s s i n e s 等人同样在实验上得到了这种放电，测量了其放电特性，并结 合理论模型对这种放电进行了深入的研究1 7 , 1 8 。美国t e n n e s s e e 大学的r o t h 等人同样 对大气压辉光放电进行了深入的研究，并发展了许多具体的应用1 9o 目前，已经在 氦气”、氩气”、氖气2 - 及氮气2 2 中实现了大气压下的均匀放电。 依赖于不同的放电条件，均匀的大气压介质阻挡放电可以分为两类2 2 , 2 3 , 2 4 ，一 类为辉光放电模式( a p g d ) ，一类为t o w n s e n d 放电模式( a p t d ) 。当然，这两种放 电模式最为重要的共同点就是放电沿极板方向都是均匀的。一般而言，在氮气放电 中往往得到的是t o w n s e n d 类型的均匀放电。可以比较容易的通过放电的电学特性来 区分a p g d 和a p t d ，在a p t d 中气体电压在放电过程中的绝大多数时间内都保持不 变，而a p g d 贝j 在击穿过程中气体电压会急剧下降。在辉光放电过程中，由于具有与 低压辉光放电类似的阴极鞘层、正柱区等放电结构，使得能量的交换主要集中在阴 极附近。而在t o w n s e n d 放电过程中，空间相对均匀的电场使得电子等具有化学活性 的粒子主要要集中在阳极附近”。 1 2 3 斑图放电 气体放电中的斑图现象是一种典型的非线性现象，类似的现象也可以出现在其 4 大连理工大学博士学位论文 他的远离平衡的开放系统中，如热对流系统、化学反应扩散系统等”。研究气体放 电中的斑图现象不但可以深化人们对非平衡等离子体的输运理论理解，还可以推 动一般的斑图动力学理论的发展3 ，”。介质阻挡放电系统中的斑图现象与其他放电 系统相比具有以下明显的优势2 7 ，”：( 1 ) 、介质阻挡放电系统为斑图动力学提供了一 个很好的可视化研究对象。( 2 ) 、介质阻挡放电系统中形成稳定的斑图与其他斑图 系统相比所需要的时间非常短，大约只需要几分钟甚至几秒钟，而其他系统如化学 反应系统则可能需要几小时甚至几天的时间。( 3 ) 、构成气体放电斑图的放电通道， 或称为耗散孤立子，可以被单独的测量乃至理论分析。( 4 ) 、影响斑图形成的外加参 数，如外加电压幅值、频率等都可以非常方便的进行调节。而且，斑图放电模式还具 有潜在的应用价值。 从目前来看，斑图研究的实验观测已经相对充分，在其他斑图系统中出现的斑 图结构基本上都在气体放电系统中得以实现”。这样，如何从理论上理解气体放电 系统中的斑图现象成为人们非常关注的问题，应该说气体放电研究中的斑图现象 的理论研究尚不充分。特别是从气体放电等离子体的理论出发，又满足斑图动力学 一般特点的理论尚在发展之中3 。 1 3 大气压气体放电的理论模型 由于大气压下介质阻挡气体放电过程是一个典型的非线性过程，不同非线性机 制的相互作用对于放电具有非常重要的影响，理论研究与数值模拟能有助于我们 很好理解放电的机理，从而可以控制和优化放电过程。通过比较数值模拟结果与实 验观测，可以对放电过程有更为清晰的了解，从而可以优化已有的实验，使得实验 结果更能符合实际应用的要求，以至可以设计出更为合理的实验装置。 特别是近几年来，随着计算机技术和数值算法的发展，许多过去无法进行的计 算工作现在可以比较容易的开展起来，由于采用了更快更精确的数值算法，对气体 放电的数值模拟研究正在这个领域起着越来越重要的作用。新的模型和新的数值 算法也不断涌现”。 目前在大气压下放电领域所用到的数学模型包括流体模型、非平衡b o l t z m a n n 方 程、m o n t ec a r l o ( m c ) 模拟以及粒子模拟( p a r t i c l ei nc e l l ，p i c ) 。还有可以在特定 的条件下，对相关的方程进行合理的简化，采用解析的方法进行研究”。也有的将上 述不同的方法结合起来，得到所谓的混合模型3 0 。一般而言，对于非平衡等离子体的 描述，特别是在大气压下碰撞较为剧烈的大气压非平衡等离子体，求解b o l t z m a n n 方 程3 1 能精确的描述等离子体的动力学演化，但是其数学处理，特别是多维情况下的 数学处理较为复杂，并且计算较为费时。m o n t ec a r l o 模拟3 2 ，”在数学处理上相对简 5 大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究 单，也能较为精确的描述等离子体的运动，但是计算工作量较大，尤其是对于等离 子体中运动较慢的带电粒子。另外，m o n t ec ”1 0 方法还存在电场计算不自恰的问 题。将粒子模拟方法与m o n t ec a r l o 方法结合“, 3 5 , 3 6 起来可以有效的解决这个问题，但 是这将意味着非常大的工作量，一般需要并行计算来完成。 当然，根据放电装置参数及外加条件的不同，还有研究的目的不同，所采用的 模型可以有不同的选择。但是一套好的理论模型及数值求解方案应该满足如下的 三点要求：1 、有足够高的计算精度和很好的收敛性。2 、有较高的计算效率。3 、能完 整的刻画实际的物理实体，即算法能有效的推广到三维空间。在文献，3 中曾提出 了所谓的最简模型，方程虽然简单，但是保留了气体放电的基本特征，可以用来定 性的分析气体放电中的相关非线性性质。 在目前大多数大气压气体放电的模拟中，流体模型由于物理图像清晰明了， 且由于已经发展了许多快速、精确的算法，所以成为用的最多非平衡等离子体模 拟方法。流体模型一般包括带电粒子的连续性方程并耦合上p o m s o n 方程。最早利 用流体模型模拟低温等离子体的工作出现在上世纪七十年代3 8 。流体模型实际上 是b o l t z m a n n 方程的一矩近似，由于在大气压下带电粒子动量和能量平衡的时间一 般小于放电系统的特征时间，也即满足局域场近似。所以在大气压下流体模型在一 定程度上可以很好的刻画大气压非平衡等离子体的演化行为。曾有人3 9 就大气压下 流体模型与m o n t ec a r l o 模型所得结果进行比较，指出在一定条件下两者是一致的。 1 4 本文主要研究内容 大气压下介质阻挡放电是产生大气压非平衡等离子体重要方式之一，具有广阔 的工业应用前景。但是从目前来看，实际应用中的介质阻挡放电一般运行在丝状放 电模式下，而人们往往希望能使放电系统运行在均匀的辉光放电模式下。即使是在 丝状放电模式下，也需要对微放电通道演化的一些特性有深入的了解。 从另一个角度讲，大气压下介质阻挡放电装置是一个典型的远离平衡状态的耗 散结构，各种非线性机制及非线性机制的耦合对于放电起着至关重要的作用，放电 所表现出来的各种现象，如放电的击穿过程，微放电通道的形成与熄灭、微放电通 道之间的相互作用及放电斑图等都是典型的非线性现象。从而，从非线性动力学的 角度来分析各种放电现象，有利于我们深化对放电的认识。 本文所完成的主要工作包括： 1 、基于等离子体流体力学模型，推出了一组可以描述大气压下介质阻挡放电 时空演化行为的微分方程。通过一种快速的数值算法求解了这个方程组，讨论了大 气压辉光放电的一些动力学行为，指出大气压均匀介质阻挡放电在三维相空间中轨 6 、 j 大连理工大学博士学位论文 线结构为三维极限环。并讨论了放电演化过程中系统微分电导的变化。通过给出击 穿点、熄灭点的定义及其满足的条件，精确的界定了击穿过程，并借助于理论分析 与数值模拟，讨论了当外加电压幅值与频率改变时，放电系统的放电电流密度、击 穿电压、熄灭电压及击穿的维持时间等物理量的变化。特别指出随着外加电压幅值 和频率的增加，放电电流密度的增加与击穿维持时间的变短是同时发生的。并结合 这些结论，自然的得出了通过增加外加电压幅值或降低频率来实现从单电流脉冲 向多电流脉冲的转化。另外还涉及到了大气压均匀放电系统中的复杂动力学行为。 2 、完成了大气压辉光放电的二维数值模拟。讨论了大气压辉光放电的径向演 化，计算结果表明，大气压辉光放电虽然在整体上具有很好的均匀性，但是还是有 特定的径向结构的，并分析了产生这种径向结构的原因。另外还讨论了怎样有效的 抑制大气压辉光放电的径向演化以获得更为均匀大气压非平衡等离子体。 3 、利用二维模型，对大气压丝状放电的整体时空演化行为进行了研究。一直以 来，丝状放电由于其自身的复杂性是气体放电研究中的难点问题之一，其相关的理 论研究一直停留在对单个放电通道的讨论。我们采用二维数值模型，较为详细的讨 论了多个微放电通道一个周期内在整个放电空间中的时空演化行为，并结合数值 模拟结果考察了微放电通道的分裂、运动与合并现象。 4 、对气体放电中的斑图现象进行了初步的讨论。众所周知，斑图现象是典型的 非线性现象，气体放电中的斑图现象研究不但可以有助于人们深化对放电现象的 理解，还必将加深人们对斑图现象一般规律的认识。我们在气体放电等离子体的流 体力学描述的基础上，结合斑图动力学，提出了一组描述气体放电斑图现象的反应 一扩散形式的微分方程。并利用这组方程首先讨论了直流气体放电的时问振荡行 为，所得到的结果与已有的实验定性一致，通过初步的二维计算，可以观察到系统 从均匀放电向非均匀放电的转化。这表明，所提出的模型是合理的。并且，通过数值 计算还得到了一般斑图系统中常出现的倍周期分岔、混沌及倒分岔等典型的非线 性现象。 7 第2 章大气压均匀介质阻挡放电动力学特性理论研究 在本章中，我们利用所提出的理论模型讨论了大气压均匀介质阻挡放电的动力 学特性。讨论了大气压均匀放电过程中微分电导的演化，并根据理论分析及数值计 算给出了击穿电压、熄灭电压的定义及所满足的条件，另外还研究了大气压均匀介 质阻挡放电随外加参数的变化及从单电流脉冲向多电流脉冲的转化。 2 i 引言 大气压均匀放电，包括大气压辉光放电( a p g d ) 与大气压汤森放电( a p t d ) 是 人们非常希望获得的一种大气压下的放电模式，因为这种形式的放电可以提供大 体系的均匀的大气压非平衡等离子体，等离子体的均匀性对于许多实际的工业应 用，如材料表面处理、薄膜沉积、医疗器械的消毒灭菌等都是非常重要的。自从日 o4 01 岫c 陶 图21 ：实验测量的单电流脉冲大气乐辉光放电电流、气体电压、记忆电压及外加电压随时 问的演化。本图来自文献”。 本学者k o g o m a 明确的报道了大气压辉光放电现象以来”，这方面的研究逐渐成为 人们关注的热点问题。特别是法国学者m a s s i n e s 通过实验和数值模拟的方法给出了 9 c誊至 撕 栅 蝴 鼬 。 瓣 撕 撕 掷 m 舯 o 瑚 蛳 嚼 瑚 啪 ?e芒utju 大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究 大气压辉光放电的一些典型的放电特性”，如每半个周期出现一个脉冲( 图2 1 ) ，放 电空间内可以比较明显的分为阴极位降区、正柱区等典型的辉光结构( 图22 ) ，并且 讨论了大气压辉光放电出现的条件。m a s s i n e s 的工作使人们对大气压辉光放电有了 更为深入的认识。 0 j0 00 p , o a m t o ni 酬 嘛t 伊 m p g m p 2 0 曲 辛 o 啦 伊 妇 o 图2 2 ：大气压辉光放电中电子密度、离子密度及电场的空间分布。本图来自文献”。 在后来的实验和理论研究中，还发现了每半个周期出现多个电流脉冲的大气压 辉光放电模式2 3 ，2 4 ，4 0 。特别是r a d u ；等人对这种放电情形进行了非常精确的实验测量， 如图23 所示，并结合实验讨论了多电流脉冲随放电参数的演化。有关于多电流脉冲 产生的原因也有不同的说法2 3 ，“，4 2 。 应该说，如何爿能得到稳定的、可控的、具有足够活性的大气压均匀非平衡等 离子体始终是大气压均匀放电研究中最重要的问题之一。本章将从动力学的角度 来研究大气压均匀均匀介质阻挡放电的演化行为，以期对大气压均匀介质阻挡放 电的稳定及控制作些探讨。 2 2 理论模型 2 2 1 理论模型的推导 大气压均匀介质阻挡放电产生非平衡等离子体，要描述大气压非平衡等离子体 的动力学演化行为，目前常用的流体模型对于描述大气压下的非平衡等离子体是 合适的1 3 。在本文中所用的介质阻挡放电的结构如图2 4 所示。电子离子的演化行为 l o 一，b-堇一晏|qo 黼 跏 舯 善= 锄 蛐 哪 聃 艚 瑚 。 产暮廿己嚣重l。；口i墓 大连理工大学博士学位论文 图23 ：实验测量的多电流脉冲大气压均匀介质阻挡放电。本图来自文献”。 图24 ：本论文中用到的介质阻挡放电系统的结构图。 掣+ 掣叫州) ( 2 ，) 况a z 一 1 0 n i ( 广z , t ) + 掣= ，t ) ( 2 2 ) 疣a z 7、7 其中方程中的下标e 和i 分别表示电子和离子，n 代表粒子密度，j 代表流密度。而s 则 表示放电过程中的源项，包括带电粒子的产生与消失，其具体的数学表达式为： s ( z ，) ：4 p p 。日( z ，) n 。( z ，) e t e 翻卢n 。( z ，) n ，( z ，)( 2 3 ) 1 1 一v l u 篓o o 大气压介质阻挡放电时空演化行为理论研究 其中p 为气体i ；1 隙的电压，a 和b 是与气体的种类和气压有关的常数，口为复合系 数，马( z ，t ) 为放电间隙的电场。在这里为了考察气体放电行为最基本的动力学特 性，源项里并没有考虑过多的等离子体化学反应。当然，如果要将我们的理论结果 与特定的实验作定量比较的话，则考虑相应的电子离子反应可能是必需的。 在漂移扩散近似下，电子流密度和离子流密度可以分别表示为： 讹t ) = 邓。岛( z ，t ) n 。( z ，t ) 一d 。气掣 ( 24 ) ( z ，t ) = + 他岛( z ，t ) 啦( z ，t ) 一d ，旦掣盟( 25 ) 其中p 和d 分别代表带电粒子的迁移率和扩散系数。从而，放电空间中传导电流可以 表示为：如( z ，t ) = e ( ( z ，t ) 一j 。( z ，) ) 。离子密度n i ( x ，t ) 可以用电子密度与空间电荷 密度p ( z ，)