（环境科学专业论文）烷基酚在近海海洋与河口环境中的浓度分布与初步生态风险评估.pdf

基酚浓度远高于胶州湾，表明胶州湾周围河流是胶州湾中酚类污染物的主要污染 源； 胶州湾水体中溶解态和悬浮物中壬基酚的浓度水平表现出相似的季节分布 特征，夏季浓度高于冬季，温度是研究区域影响n p 季节分布的主要因素；由于 胶州湾的沉积速率较低，表层沉积物中n p 的浓度没有表现出明显的季节变化； 从空间分布特征来看，胶州湾东北部墨水河、李村河、海泊河河口区酚类化合物 浓度明显高于湾内其它区域，其空间分布受到污染源、湾内环流系统和水交换条 件的共同影响； 胶州湾水体中溶解态和悬浮颗粒物中n p 的浓度呈正相关的关系，沉积物是 其主要的归宿。胶州湾及其周围河流中烷基酚的浓度已经处于世界上污染水平最 高的地区之一： ( 2 ) 长江口及其临近海域夏季表层水、悬浮物和表层沉积物中壬基酚的浓 度分别为1 4 0 9 1 7 3 0 9n g a ，7 3 5 - 7 2 0 2 n g l 及0 7 3 1 1 4 5n g gd w ；长江冲淡水和 悬浮物是研究区域壬基酚的主要来源，其它水系也对污染物的来源有一定贡献； 表层水体中壬基酚的两个高值区均位于长江冲淡水的主轴线上，一个位于冲 淡水中部悬沙峰的前缘，另一个位于1 2 4 0 e 附近；表层沉积物中壬基酚的高值区 位于长江口东南软泥区和浙江近岸软泥区；悬浮物高浓度区位于距长江口较远的 浙江近岸； 长江口海域壬基酚独特的的浓度分布特征是水动力条件、悬沙输送方向、微 生物活性等环境因素共同影响的结果；研究海域与其它地区相比水体中壬基酚已 达到中等污染水平； ( 3 ) 黄河入海口地区枯水期水体中n p 的浓度范围为1 5 7 - 1 4 8 6 r l g ，l ，表层 水中n p 平均浓度为4 5 8 n g a ，底层水中n p 平均浓度为3 1 0 r i g 1 ，表层水中n p 平均浓度为底层水中的1 5 倍；n p 在8 个表层沉积物采样站位中均被检测到， 浓度范围为2 3 5 0 n g gd w ，平均为3 6 n g gd w ： 黄河径流所携带的工业和生活污水是黄河口外海域中壬基酚的主要污染源， 其中油田采出水也可能是污染源之一；黄河入海口地区水体中n p 浓度由河道向 n 外海方向浓度逐渐降低，且表层水中n p 平均浓度高于底层水中n p 浓度，海水的 稀释作用是水体中n p 分布特征的控制因素；黄河口水体中n p 污染程度为中等偏 低水平，沉积物中n p 污染水平较低，除了与污染源的距离外，沉积物粒度是壬 基酚在沉积物中分布的主要影响因子； i i i 在上述烷基酚暴露量研究的基础上，结合目前发表的壬基酚的剂量一 效应浓度和生物富集系数，以及欧盟对壬基酚的风险评估报告和美国e p a 对壬基 酚的环境水质标准，用风险商的方法对胶州湾、长江口和黄河口地区主要酚类污 染物壬基酚的污染现状进行了初步生态风险评估；由于胶州湾是重要的海水养殖 基地，因此还估算了青岛地区居民通过海产品的壬基酚每日摄入量： ( 1 ) 胶州湾水体和沉积物中n p 的风险商r q ，。和r q s c d i 。值分别为 0 1 2 1 0 5 和o 1 9 7 6 7 ，沉积物中n p 风险高于水体，可能会对某些无脊椎动物尤 其是底栖类造成不同程度的生物效应，特别是内分泌干扰效应，胶州湾东北部和 河口区的影响最为严重，从目前研究数据看，胶州湾水体中n p 浓度还未达到鱼 类的生物效应浓度：胶州湾入海河流中，除了白沙河外，其它河流的风险商值超 过p n e c 。和p n e c s e d i 。几倍甚至几百倍，会对水体和沉积物中的生物造成严 重威胁，需要立即采取相关风险削减措施：通过已发表的不同生物对壬基酚的富 集因子，计算胶州湾生物体内壬基酚的含量为o 0 8 0 7 4 m g k g ，还远低于欧盟评 估报告中壬基酚的p n e c o m l 值( 1 0 m g k g ) ；估算青岛地区居民通过海产品冬季和 夏季的每日壬基酚摄入量分别为9 2 0 p , g d a y 和7 0 4 1 t g d a y ； ( 2 ) 长江口地区壬基酚在水体和沉积物中的风险商r q 。m 和r q 刚。“值分 别为0 0 8 o 5 6 和0 0 2 0 2 9 ，水体中n p 风险高于沉积物，可能会对牡蛎、 藤壶等n p 敏感物种造成潜在风险，泥质区中n p 生态风险值得关注： ( 3 ) 黄河口地区水体和表层沉积物中的风险商r q w 砒。和r q l 鲥。值分别为 0 0 5 o 3 1 和0 0 6 0 1 3 ，水体中n p 风险高于沉积物，可能会对牡蛎、藤壶等 n p 敏感物种造成潜在风险，沉积物n p 生态风险较低； i v 作为与近海环境的对照，本文选取长江三峡库区西陵峡段水体为研究对 象，调查了受工农业污染较轻的偏远地区水体中烷基酚的背景浓度： 1 1 1 三峡库区湖北秭归至大坝间的长江干流及香溪河枯水期表层水中壬基酚的 浓度范围为2 4 2 1 6 7 6 n 胡，绝大多数站位的浓度处于4 0 5 , - 4 9 2 n g ，l 之间，个别 站位的浓度较高分别为1 3 7 1 和1 6 7 6 n g o ，已经超过了抑制甲壳类生物附着的浓 度，个别站位的n p 浓度已经超过了贝类幼苗的致死浓度：双酚a 在此研究区域 内的浓度范围为9 3 9 9 4 n g l ，除a 1 0 站位的浓度为9 9 4 n 鲈外，其它站位的浓 度均处于9 3 - 2 0 7 n g l 之间，浓度总体上比壬基酚低一个数量级； 由于自2 0 0 3 年6 月三峡工程蓄水后，库区水体流速减缓，水体稀释自净能 力减弱，水环境容量降低，另外库区污水处理设施严重不足，综合考虑各方面的 影响因素，三峡库区水环境的污染状况，尤其是酚类等持久性有机污染物的污染 状况不容乐观； v 由于污水处理厂排放水是环境中n p 的重要来源之一，本文除了对烷基酚 在近海和河口环境中的浓度分布的研究，还以青岛市采用a b 工艺的海泊河污水 处理厂和采用a 2 o 工艺的团岛污水处理厂为例，研究了壬基酚及其低聚物在污 水处理流程中的分布及不同污水处理工艺对壬基酚的去除效率，结果表明：海 泊河s t p 进水和出水中壬基酚的浓度分别为0 9 4 和o 2 5 p , g 1 ，表观去除率为 7 3 4 ，而团岛s t p 进水和出水中n p 的浓度分别为0 1 2 和0 2 9 p , g l ，出水中n p 的浓度反而高于进水；壬基酚在海泊河污水处理厂和团岛污水处理厂的硝化后污 泥中的含量分别为8 4 6 和2 9 6 9 9 gd w ；壬基酚在污水处理厂的迁移转化行 为由微生物降解和物理吸附两方面控制，经过二级生物处理后，污水中的n p 没 有得到完全去除，而且二级排放污水经过深度处理后，n p 的浓度没有明显变化： 在污水处理流程中，n p 的累积主要产生于厌氧消化过程，污泥是n p 在流程中的 汇；壬基酚在污水处理厂中的去除效率随处理工艺的不同而不同，但由于壬基 酚的降解受温度、污泥泥龄、水力停留时间、微生物种群及多样性、营养条件( n 、 p 含量) 、壬基酚浓度、氧化还原条件等诸多方面因素的影响，至于哪种处理工 艺对n p 的去除效率更高，还有待于进一步研究。 关键词：烷基酚；壬基酚；浓度分布特征；环境行为；气相色谱一质谱； 生态风险评估 i v d i s t r i b u t i o nc h a r a c t e r i s t i c so f a l k y l p h e n o l si nc o a s t a la n d e s t u a r ye n v i r o n m e n ta n d t h ee c o l o g i c a lr i s ka s s e s s m e n t a b s t r a c t a l k y l p h e n o l s a l et h es t a b l e d e g r a d a t i o np r o d u c t so ft h ei o n i c s u r f a c t a n t a l k y l p h e n o le t h o x y l a t e s n e ya r et o x i c ，b i o a e c u m u l a t i v e ，p e r s i s t e n ta n de s t r o g e n i c t h e r e f o r er e c o g n i z e da sat y p i c a l g r o u po fe n v i r o n m e n t a le n d o c r i n ed i s r u p t i n g c h e m i c a l s m u c hc o n c e r nh a sb e e nf o c u s e do nt h e i ro c 4 3 u i t e l i c ea n de n v i r o n m e n t a l b e h a v i o ra n dt h e i re c o l o g i c a lr i s ka s s e s s m e n ti so f u r g e n tn e e d i as e n s i t i v ea n df a s ta n a l y t i c a lm e t h o dw h i c hc a l ls i m u l t a n e o u s l yd e t e r m i n a t e s 11 p h e n o l i cc o m p o u n d si n c l u d i n ga l k y l p h e n o l s ，c h l o r o p h e n o l sa n db i s p h e n o lab yg a s c h r o m a t o g r a p h y - m a s ss p e c t r o m e t r y ( g c - m s ) i ne n v i r o n m e n t a ls a m p l e s w a s e s t a b l i s h e d u s i n gn o n p o l a rd i c h l o r o m e t h a n ea st h ee x t r a c t i o ns o l v e n t ，t h ew a t e r s a m p l e sw a se x t r a c t e db yl i q u i d l i q u i de x t r a c t i o nw i t ht h es p i k e dr e c o v e r i e sa n d r e l a t i v es t a n d a r dd e v i a t i o n sw e r e7 2 0 9 4 7 a n d2 4 - 1 3 4 r e s p e c t i v e l y ；t h es o l i d p h a s es a m p l e s ( s e d i m e n t s l u d g e ) w e r ed i r e c t l ye x t r a c t e dw i t h o u td r y i n ga f t e r d i g e s t e dw i t hh c l ，a n dt h es p i k e dr e c o v e r i e sa n dr e l a t i v es t a n d a r dd e v i a t i o n sw e r e 7 2 o 一9 4 7 a n d2 4 1 3 4 r e s p e c t i v e l y ；t h e nt h ea n a l y t e sw e r ed e r i v a t i z e dw i t ha l l e x c e s sa m o u n to f b i s ( t r i m e t h y l s i l y l ) t r i f i u o r o a c e t a m i n d e ( b s t f a ) a n df i n a l l yt h es i l y l d e r i v e t i z e d p r o d u c t s w e r ed e t e r m i n e d b y g c - m s u n d e rt h es e l e c t e d c h r o m a t o g r a p h i cc o n d i t i o n s ，t h ev a r i o u sp h e n o l i ct a r g e tc o m p o u n d sc a ng e tb a s e l i n e s e p a r a t i o na n dt h el i n e a lc o r r e l a t i o n sw e r eg o o di nt h er a n g eo f0 3 0 0 0 n g m lw i t ht h e a b e r r a n c cc o e 伍c i e n t sb e t w e e n0 9 9 2 7 - 0 9 9 9 8 t h ed e t e c t i o nl i m i t s f o rw a t e ra n d s o l i dp h a s es a m p l e sw e r eb e l o w2 n g 1a n d2 n g gd r yw e i g h tr e s p e c t i v e l y 1 1 1 e a n a l y t i c a lm e t h o dm e n t i o n e da b o v ei sh i 曲l ys e n s i t i v ea n ds e l e c t i v ef o rp h e n o l i c c o m p o u n d sa sw e l la sl a b o u r - s a v i n ga n dn e e d l e s so fe x t r ae x p e n s i v ee q u i p m e n t s ，a n d c a nr e a l i z er o u t i n ea n a l y s i si nr e g u l a rl a b o r a t o r i e s b a s eo nt h ee s t a b l i s h e da n a l y t i c a lm e t h o d ，t h ed i s t r i b u t i o nc h a r a c t e r i s t i c sa n d e n v i r o n m e n t a lb e h a v e ro ft h et a r g e tp h e n o l i cc o m p o u n d si nv a r i o u se n v i r o n m e n t a l v m a t r i c e so fj i o u z h o ub a ya n di t sa d j a c e n tr i v e r s 、y a n g t z er i v e ra n dy e l l o wr i v e r e s t u a r i e sw e r es y s t e m a t i c a l l ys t u d i e df o rt h ef i r s tt i m e a n dt h em a i nr e s u l t sa r ea s f o l l o w s ： ( 1 ) t h es p a t i a ld i s t r i b u t i o nc h a r a c t e r i s t i c sa n ds e a s o n a lv a r i a t i o n so fp h e n o l i c c o m p o u n d si nw a t e r 、s u s p e n d e dp a r t i c u l a t e sa n ds u r f a c es e d i m e n t si nj i a o z h o ub a y a n di t s a d j a c e n tr i v e r sw e r es t u d i e d t h er e s u l t ss h o wt h a tn o n y l p h e n o lw a st h e p r e d o m i n a n tp h e n o l i cp o l l u t a n t si nj i a o z h o ub a y ，w i t ht h en e x ti m p o r t a n tp o l l u t a n t s i nt h es e q u e n c eo fb i s p h e n o la ，o c t y l p h e n o l ，b u t y l p h e n o l ，a n d2 , 4 - d i c h l o r o p h e n o l ； n o n y l p h e n o lc o n c e n t r a t i o n si ns u r f a c ew a t e r 、s u s p e n d e dp a r t i c u l a t e s a n ds u r f a c e s e d i m e n t sw e r e2 0 2 - 2 6 8 7 n g 1 、1 7 1 7 7 5n 鲋a n d3 6 - 2 9 9 3n g gd wr e s p e c t i v e l y , a n dn o n y l p h e n o lc o n c e n t r a t i o n s9 0 6 2 8 6 5 6 n g 1 、5 2 5 - 2 7 7 6 0 n g 1 和2 3 8 - 2 9 7 2 3 n g g d w ；m o s h u ir i v e rw a st h em o s tp o l l u t e do n ef o l l o w e db yh a i p or i v e r , a n dt h e n o n y l p h e n o lc o n c e n t r a t i o n s i n r i v e r sw e r em u c hh i g h e rt h a ti nj i a o z h o ub a y i n d i c a t i n gt h ei n f l o w i n gr i v e r sw e r et h em a i ns o u r c eo f a l k y l p h e n o l st oj i a o z h o ub a y ； n o n y l p h e n o l c o n c e n t r a t i o n si nd i s s o l v ep o r t i o no fw a t e ra n ds u s p e n d e d p a r t i c u l a t e ss h o w e ds i m i l a rs e a s o n a lv a r i a t i o nw i t hh i g h e rc o n c e n t r a t i o n si nw a r n l e r s e a s o n ，a n dt e m p e r a t u r ew a sr e c o g n i z e da st h em a i ni n f l u e n c ef a c t o r ；s e d i m e n t c o n c e n t r a t i o n so f n pi nj i a o z h o ub a yd i dn o ts h o wo b v i o u ss e a s o n a lv a r i a t i o nd u et o t h el o ws e d i m e n t a r yr a t eo f s u s p e n d e dp a r t i c u l a t e s ；c o n c e r n i n gt h es p a t i a ld i s t r i b u t i o n c h a r a c t e r i s t i c s ，t h el e v e lo fp h e n o l i cc o m p o u n d si nt h en o r t h e a s to fp a r to fj i a o z h o u b a yw e r em u c hh i g h e rt h a nt h eo t h e rp a r t s ，a n dt h i sd i s t r i b u t i o np a t t e r nw a sa f f e c t e d b yt h ep o l l u t a n ts o u r c e s ，c i r c u l a t i o ns y s t e ma n dw a t e re x c h a n g ec o n d i t i o n st o g e t h e r ； n o n y l p h e n o lc o n c e n t r a t i o n si nd i s s o l v e dp o r t i o no fw a t e ra n dt h es u s p e n d e d p a r t i c u l a t e sw e r ep o s i t i v e l yc o r r e l a t e da n dt h es e d i m e n tw a s t h em a i nf a t eo fn p t h e c o n t a m i n a t i o nl e v e lo fn pi nj i a o z h o ub a ya n di t sa d j a c e n tr i v e r sw a sa m o n gt h e h i g l l e s tc o n c e n t r a t i o n so f t h ew o r l d ； ( 2 ) t h ec o n c e n t r a t i o n so fn o n y l p h e n o ld e t e r m i n e di nd i s s o l v e dp o r t i o no fw a t e r , s u s p e n d e ds o l i d sa n ds u r f a c es e d i m e n ti ny a n g t z er i v e re s t u a r ya n di t sa d j a e e n ta r e a v i r a n g e d b e t w e e n1 4 0 9 1 7 3 0 9 n g l 7 3 5 7 2 0 2 n g la n do 7 3 1 1 4 5n g gd w , r e s p e c t i v e l y ； t h eh i g hc o n c e n t r a t i o nz o n ei ns u r f a c ew a t e rw a sl o c a t e da l o n gt h ed i r e c t i o no f y a n g t z er i v e rf r e s h w a t e rp l u m ew i t ht h em a x i m u mc o n c e n t r a t i o nr e c o r d e da tt h er i m o ft h em a x i m u mt u r b i d i t yz o n e t h e h i 【g hc o n c e n t r a t i o nz o n ei ns u r f a c es e d i m e n t w a sl o c a t e di nt h em u d d ya r e at ot h es o u t h e a s to f y a n g t z ee s t u a r ya n di nt h ec o a s to f z h e j i n gp r o v i n c e ，c o i n c i d e dw i t ht h ed i r e c t i o no fs u s p e n d e ds o l i dt r a n s p o r t a t i o n f r e s h w a t e ra n ds u s p e n d e ds o l i d so fy a n g t z er i v e rw e r et h em a i ns o u r c e so f n o n y l p h e n o l i nt h e s t u d ya r e a t h ed i s t r i b u t i o np a t t e r no fn o n y l p h e n o lw a s i n f l u e n c e db y h y d r o d y n a m i cc o n d i t i o n s ，s u s p e n d e ds o l i dt r a n s p o r t a t i o na n d m i c r o b i a l a c t i v i t y c o m p a r e d w i t ho t h e re s t u a r i n ea r e a so ft h e w o r l d ，n o n y l p h e n o l c o n c e n t r a t i o ni ns u r f a c ew a t e ro f t h i ss t u d yi si nm o d e r a t e p o l l u t i o nl e v e l ( 3 ) t h ec o n c e n t r a t i o no fn o n y l p h e n o li nt h ey e l l o wr i v e re s t u a r yr a n g e db e t w e e n l5 7 1 4 8 6n 鲋，w i t ht h ea v e r a g ec o n c t e n t r a t i o n si nt h es u r f a c ea n db o t t o mw a t e rw a s 4 5 8n 酊a n d31 0n 妒r e s p e c t i v e l y ；n pw a sd e t e c t e di na l lt h es e d i m e n ts a m p l e sw i t h t h er a n g eo f 2 3 5 0n g gd w ； t h ei n d u s t r ya n dm u n i c i p a lw a s t e w a t e rc a r r i e db yy e l l o wr i v e rw a st h em a i n s o u r c eo fc o n t a m i n a t i o nb u tt h ep r o d u c e dw a t e rf r o mt h ep r o x i m a lo i lf i e l dm i g h tb e a n o t h e rs o u r c et o o ；s e a w a t e rd i l u t i o na n dt h eg r a n u l a r i t yo ft h es e d i m e n tw e r et h e d o m i n a n tf a c t o r si n f l u e n c i n gt h ed i s t r i b u t i o no f n pi nw a t e ra n dt h es u r f a c es e d i m e n t r e s p e c t i v e l y ；t h ec o n t a m i n a t i o nl e v e lo f n pw a ss l i g h t l yb e l o wm o d e r a t ei nw a t e ra n d l o wi ns e d i m e n t ； i i b a s e do nt h eo c c b r r e n c es t u d yo fn o n y l p h e n o lm e n t i o n e da b o v e ，ap r i m a r y e c o l o g i c a lr i s ka s s e s s m e n to f n pi nj i a o z h o ub a y , y a n g t z er i v e re s t u a r ya n dy e l l o w r i v e r e s t u a r yw a sa t t e m p t e db yt h ec a l c u l a t i o no f r i s kq u o t i e n t s ( 1 ) t h ev a l u eo fr q w 砒盯a n dr q s e d i t n e n ti nt h ew a t e ra n ds e d i m e n to fj i a o z h o ub a y w a sc a l c u l a t e da s0 1 2 1 0 5a n d0 1 9 7 6 7r e s p e c t i v e l y t h er i s ko fn pi ns e d i m e n t w a sh i g h e rt h a nt h a ti nw a t e nh a r m f u l b i o l o g i c a le f f e c t se s p e c i a l l ye n d o c r i n e v i i d i s r u p t i n ge f f e c t sm i g h th 印p t os o m ei n v e r t e b r a t e sp a r t i c u l a r l yt h eb e n t h o s t h e i n f l u e n c ew a sm o s t s e r i o u s l y i nt h en o r t h e a s t p a r t o ft h eh a ya n dt h en p c o n c e n t r a t i o n sh a dn o tr e a c h e dt h et h r e s h o l dl e v e lo fb i o l o g i c a le f f e c t sf o rf i s h t h e v a l u e so fr qi nt h ei n f l o w i n gr i v e r sw e r em u c hh i g h e rt h a nt h ep n e c a n d p n e c s e d i m c l l to f n pe x c e p tt h eb a i s h ar i v e r , t h eb i o t aw e r es e r i o u s l yt h r e a t e n e db yt h e p h e n o l i cc o m p o u n d s ，a n dm e a s u r e sm u s tb et a k e ni m m e d i a t e l yt om i t i g a t et h er i s k p o t e n t i a l t h en pc o n t e n t si no r g a n i s m so f j i a o z h o ub a y w e r ee s t i m a t e db yt h eb c f s p u b l i s h e da so 0 8 0 7 4m g k gw h i c hw e r ef a rb e l o wt h ep n e c m l ( 1 0 m g k g ) o f n p d a i l yi n g e s to f n pt h r o u g hs e a f o o dw a se s t i m a t e da s9 2 0 i _ t g da n d7 0 4 肛邑r di nw i n t e r a n ds u n l l n e rr e s p e c t i v e l y ( 2 ) t h ev a l u eo f r q w a t 甘a n dr q s c d i t n 咖i nt h ew a t e ra n ds e d i m e n to f y a n 昏z er i v e r e a t u a r yw a sc a l c u l a t e da s0 0 8 - 0 5 6 和o 0 2 0 2 9r e s p e c t i v e l yw h e r e a st h ew a t e r p o s s e s s e dt h eh i g e rr i s k t h es e n s i t i v es p e c i e ss u c ha so y s t e r sa n db a r n a c l e sm a yf a c e m o r ep o t e n t i a l c o n c e r n ss h o u l db ep a i dt ot h er i s kp o t e n t i a lo f n pi nt h em u d d ya r e a ； ( 3 ) t h ev a l u eo f r q w 栅a n dr q s c d i m a i i i nt h ew a t e ra n ds e d i m e n to f y e l l o wr i v e r e a t u a r yw a sc a l c u l a t e da so 0 5 0 3 1 和o 0 6 0 1 3r e s p e c t i v e l yw i t ht h ew a t e r p o s s e s s e d t h eh i g e rr i s k t h es e n s i t i v es p e c i e ss u c ha 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