（材料物理与化学专业论文）低损耗光学薄膜的反应磁控溅射工艺探索及机理研究.pdf

中国科技人学硕士学位论文 中文摘要 摘要 为了满足工业上对高质量光学薄膜日益增长的需求，减少薄膜的光损耗显得 尤为重要。本论文通过研究反应磁控溅射工艺对薄膜光损耗的影响以及存在的机 理，探索合适的薄膜沉积工艺以达到减少薄膜光损耗、制备高质量光学薄膜的目 的，使其获得更加广泛的应用。 针对以上研究目标，本论文内容分为豳章。具体如下： 第一章余绍低损耗高质量光学薄膜的应用领域、介绍常用的光学薄膜制各 技术。介绍了薄膜光损耗的基本概念、分类，并讨论了薄膜中光损耗的起源。 第二章介绍单层膜及多层膜光损耗的模型及计算。首先，分别从散射标量 理论和单层吸收的薄层模型对粗糙界面引起的表面光损耗作计算；其次，结合散 射标量理论和多次反射的矢量理论，对单层膜的光损耗进行详细推导；最后，为 了简化多层膜的总光损耗计算，将表面散射理论引入多层膜的传输矩阵，同时， 介绍两种不同的表面糯糙度模型，郎菲相关表面糨糙度模型和附加表面粗糙度模 型。 第三章研究不同的沉积气压对n b 2 0 5 薄膜光损耗的影豌。根据第二章余绍 的单层膜光损耗计算模型，结合实验测量光谱和薄膜的表面形貌，不仅解释了 n b 2 0 5 单层膜的光损耗随波长变化的实验结果，而且合理的分析了n b 2 0 5 单层膜 的光损耗随溅射沉积气压的变化。并且通过n b 2 0 5 s i 0 2 多层膜的光损耗分析来 验证n b 2 0 5 单层膜的光损耗随沉积气压的变化。 第四章研究在反应磁控溅射过渡区制备高反射薄膜工艺控制。用反应磁控 溅射法制备了魂0 5 和s i 0 2 的单层膜和多瀑高反射薄膜，研究了在过渡区制备高 质量光学薄膜的影响因素和机理，探讨了制备高质量光学薄膜的工艺，并弓l 入了 种结合拟合方法的被动控制技术来实现在磁控溅射过渡区制备高质量的光学 多层膜。结果表明，在反应磁控溅射过渡区制备的光学薄膜不仅具有比氧化区更 高的沉积速率，而且具有更高的折射率和更低的光损耗。在过渡区镀制光学多层 膜时速率的变化与溅射电压的漂移有关，并且可以通过监测溅射电压随时间的变 化结合拟合算法加以修正。在表面均方根税糙度为o 5 6 姗的石英基片上，采用 中囝科技尺学项f 学位论文 中文摘要 过渡区镀膜和膜厚修正制备了4 0 层的t a 2 0 5 s i 0 2 高反膜，通过光腔衰荡光谱方 法测得的反射率达到9 9 9 6 。 关键词光学薄膜光损耗反应磁控溅射过渡区 i i 中舀辩技大学硕l j 掌位论文英文旃霎 至蕤c 囊颦绝f 碡，p 硒e e s so fp r e p 搬建g 珏i 醇& 羹e e 锄e em i 渤f s 遗龇s i l i 溅 r e g i o nb yr e a c t i v em a g n e t r o ns p u t t e r i n gi sr e s e a r c h e d i a 2 0 5a n ds i 0 2s i n g l e l a y e r 鑫l m s 黼d 璎疆l t i l 蠢y e rh i g 魏髭蠡e c 瓣e em f 羚鹣囊鑫v eb e e np r e p a f e d 毋愆秘t i v e m a g n e t r o ns p u t t e “n g i n f l u e n c e so ft 1 1 ep r o c e s sp a r a m e t e r so nt h eq u a l i t ) ，o fo p t i c a l 曩l m s 懿莲魏e 髓d e 戎y i n g 搬e e h n i s 黻sw e 踅s 镪d i e d 。ap a s s i v ee o n 洳i 攒e t 纛o d 参a s 舔 o nf i t i n gt h eo p t i c a ls p e c t r ac a ne f r e c t i v e l yi m p r o v et h e q u a l i t yo ft h em u l t i l a y e r 鑫l m sp 豫p a r e d 穗t l el r a n s i t i o n 忿g i o 魏0 w 羚s 疆l t si n d i e a t et h 采i n 醚d i t i o nt 盘eh i 醇 d e p o s i t i o nr a t e ，：c 1 1 m sd e p o s i t e di nt h et r a n s i t i o nr e g i o nc a na l s oh a v eh i 曲e rr e f r a c t i v e i n d e xa n dl o w e ro p t i e a ll o s s e s ，a sc o m p 狂d 耄ot h o s ed e p o s i 栳di nt 沁o x i d er e g i o n 。 t h ec h a n g e so ft h ed e p o s i t i o nr a t e sd u “n gt h ed e p o s i t i o np r o c e s so fam u l t i l a y e rf i l m 遗t h ct 凇s i t i o n 糟g i o nd e p c n do nt h ee h 孤薛so f 龇s p u t t e r i n gv o i 茑e ，a n de a nb e c o m p e n s a t e dw i t ht h e 丘t t i n gm e t h o db ym o n i t o r i n gt h es p u t t e r i n gv o l t a 萨s 4 0 l a y e r 1 a 2 0 5 7 si 0 2h i g hr e f l e c t a n m i r r o r sw e r ep r e p a r e di n 嫌et r a n s i t i o nr e g i o no n 恕s e d s i l i c as u b s t r a t e ，w h i c hh a sas u r f i 瓣er o u g h n e s so f0 5 6 n m t h er e n e c t a n c eo ft h e s e m i r r 0 鹈r e a c h e s9 9 9 6 a sm e a s u r e db yc a v i t yr i n g - d o w ns p e c t r o s c o p y k e y w d r d so p t i c a l 也i n f i l m l 适h t l o s sr e a c t i v e m a g n e t r o ns p u t t e r i n g 蠢黢惑t i o 蕤怼g i o 磊 l v 中国科学技术大学学位论文相关声明 本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作 所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任 何其他入已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研 究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。 本人授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学 校有权按有关规定向国家有关部门或机构递交论文的复印件和电子 版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入有关数据库进行检 索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 保密的学位论文在解密岳也遵守此规定。 一 尽 笈 厂 盛 强 年 ： s 名 渺 签 昔 _ ， 怍 中国科技犬学硕 j 学位论文第一章 第一章绪论 重。重薄膜光损耗的研究背景 光学薄膜是指沉积在光学材糕或者器件上，利焉光的干涉效应以达到增透、 反射、分光、带通等效果的各类膜系。光学薄膜的应用范围i i 已经越来越广， 几乎涵盖了科学研究、工逝技术、文教卫生、医疗、航空航天、墓防军事、蚕像 信息产业、激光及光纤通信及人民生活中所有要用到光电器件的领域。光学薄膜 技术是一个基础性的技术，它是各种先进光亳技术的基础，也是制约各种尖端光 电技术发展的瓶颈。随着科学技术的发展，各个应用领域对光学薄膜的品质的要 求越来越高。特别是高功率激光系统、环形激光陀螺仪、超紫外光刻系统等，都 需要低损耗高质量的光学薄膜元件( 如高反射膜、增透膜、分光镜、带通滤波片 等等) l 啦拶l 。薄膜中存在的光损耗是制约薄膜性能的个主要因素，包括散射损 耗和吸收损耗。薄膜中吸收的存在，不仅降低了薄膜的光学性质，而且还严重地 影响了薄膜的激光损伤阂值雕攒。两散射损耗，特裂是表面散射，普遍存在于光 学薄膜元件中，限制了光学系统的性能f 3 l i 。 对于应用于在高激光辐射密度环境下的薄膜，吸收的大小显得尤隽重要，薄 膜由于被高能量照射而导致局部的温度增加，同时因为膜层较低的热传导性，这 样将会在薄膜中形成因应力弓| 起的裂纹和分层，导致薄膜的激光损伤阈值的降低 p l 。对于具有几十甚至上百层结构的多层膜( 带通滤波片、偏芷或二向色分光膜 等) ，也需要具有最低的吸收和散射：散射引起的色度亮度干扰能够破坏分光膜 的偏正分离和分色效果。带通滤波片的通带透过率能够达到的最大值取决于薄膜 中散射和吸收造成的累积光损耗。全介质高反射薄膜作为激光器谐振腔、激光陀 螺仪和高性能多光束于涉仪的关键光学元件，要求要有极高的反射率积极低的光 学损耗。高反膜陋1 3 l 的反射率越高，激光器中的平行平面腔中的品质因子将会越 大，对激光的输出功率的贡献将会越大。对腔长为0 。8 4 溅的激光器谐振腔，高反 射腔镜的光损耗由1 0 0 0 p p m 减少到1 0 0 p p m ，光子的衰减寿命将由3 8 u s 提 x 中国瓣技夫学硕上学位论文第一章 嚣此，发展优良的镀膜技术和优化薄膜的沉积工艺，制备低损耗、高质量 的光学薄膜，具有非常重要而又深远的意义。 1 2 常用的光学薄膜制备技术 常用的光学薄膜制备技术陟2 鳓主要分为物理气相沉积( p v d ) 、化学气相沉积 ( c v d ) 和。这里重点讨论物理气楣沉积，物理气相沉积可以分为蒸发沉积( 热 和电子束) 、离子辅助沉积和溅射沉积等。 重。2 。l 热蒸发和电子束蒸发 热蒸发沉积技术1 2 站朝是一种传统豹镀膜技术。它的基本原理是把被蒸发材料 加热到蒸发温度，使之蒸发沉积到基片上形成需要的膜层。它能够沉积的常用材 料主要是z n s 、m 萨等鸯限的几种。热蒸发的优点是成本低、设备简单、操作 方便，且异于实现沉积过程自动化，但是这种技术除了有制备的薄膜机械性能较 差、耐磨性低、抗激光损伤强度低等闯题舞，还存在不麓直接难熔金属和高温介 质材料和膜料易被污染等缺点。 对于高熔点的氧化物材料，热蒸发发展成为了电子束蒸发1 2 8 2 3 2 翻，并且伴随 着薄膜性能的改善。电子束蒸发是利用高能的电子束轰击被蒸镀的膜料，使膜料 的温度达到蒸发温度以上丽蒸发沉积到基片上。电子柬蒸发沉积的薄膜相对于热 蒸发沉积的薄膜具有较稳定的化学物理性质、较高的密度和粘附力；另外，电子 柬蒸发在沉积合金时，可以避免合金的分馏，蒸发的仅仅是表面的材料，所以制 备的薄膜不易被污染。但是电子束蒸发仍然存在制备的薄膜一般呈柱状结构， 薄膜的致密度不够，容易吸附大气中的水蒸汽和0 2 等问题。 l 。2 。2 离子辅助沉积 离子辅助沉积技术2 站 2 5 是从蒸发沉积技术基础上发展越来的辅助沉积技 术。它的基本原理是：在膜料从电阻加热蒸发源或电子束加热蒸发源蒸发过程中， 薄膜原子或分子受到离子源来产生离子柬( 如a ，) 的轰击，离子的能量、动量、 电荷等传递给薄膜粒子，从而提高了薄膜粒子的迁移率，使得薄膜中的柱状结构 被破坏，薄膜聚集密度增加，使沉积薄膜呈现毒# 晶态。医丽制备的薄膜豹性能穗 2 中国旧獭矗缂j 窳i i 盖要枣辅近一箍 霪琴塞冀鬟输薹蓁霪蓁雾雾雾蓁蓁。雾羹雾璧稀裂霎粪霪鋈囊冀；蓁囊萋囊薹。薹 翼地雾蓁望x 霎羹射型澶鉴；歪霪孽互部分鬻嘻斟；| | 霎鄯剿引墅堡圣譬叁霪 醛鬟耋；勤掣髦芊啦薹爹箱酾爵斋糟糯羟疆羹需新副剐；1 翻羹妻羹陈悌诛篓 霰倒堵焉凝靼鞠粉鞴鏊i 雾营黟鬲揠羹鏊稀鏊在光学薄j 剃攀态鄂分厘羹蓉獍酮 鞭则鋈熏茬鲎礁暨罂管蛋基荡j 秭髻k 基薹羹夏调亟i 要测比羹鋈i 雾羹i 藩掣；李i 蓥耋二圣i 蠢1 5 鸯。妻i l 圣懦攒等甓蓁蹈壁髦霸。呆南葡箨谢颔共锥氢蘑叁；躬匝群彬蛳 本1 龋蹦表面i 群藿烈醵霍銮但堪煎堡霞越翱掣；薹蔫摆蠼疆域薹| 霪掣善裂管 等型翁韶慵壤塞f 相；璺矬烬墅鬻篓霞薹：灞煊篡栏翔攒馨鋈? 霍堡蠢敖驰瓠 鞫铅笆，善落蹩矍i 群蠢事蘼剃耕群引烈嚣羹：雾雾薹蓁蒌| 蓁；阿陛霎擎羔鋈戳 票誓擘薹鲮曼蓖錾喜? 邑薹l 筋；孺弼囊臻薹径浦隧唔薹基霾塞；淄鞭捅楚礞藏巍 | | 薹参墓看， 薹藿；萎霎鋈蓁薹璧羹范雾 痕嘻；i ；i 融喜羹釜装薹；蒿笺倍善省龚剖誊燮冀霄全南掣坐全 篓藿光篱，够 銮泽帮耩匿季雾季习孀骝理陋镡哆霎霪萋均质造! 妨囊雕刚臻蜘萋妻鍪口孽厦侧 袋i 蔷坦磺翟堡琴i 萎攀理垂；犁萋爨翼i 堡孽箩曲薹雾薹羹引藕藉拍翅甄划 引髦薹鸯阻可；萎善匿。摹耋耋i 墼蓁蓁芍魄酾骆醪酚酥篓蕲羁副! 蓁雾鍪；i i 翼翼羹i 落曜 雾蹴蓁耋i 捆啉滞；藿霪 蟛照习酲霎雾| 薹；蠢荔妯南；诣 4 追簿$ 氍瓣刖茈歹f 弼 刁翳；雾蘸戮烈罐冀薹鞫六囊 x 中国科技犬学硕上学位论文第一章 鑫界、结晶程度以及薄膜幸存在的空隙都会弓| 莛体散射。 酾啦f0 _ 冠& l z y 工o c 矗工豫露d d l s t r m u t e d d e f e c t s r 下 j j i 一 图1 2 引起薄膜光散射的表藏及体相因素图解1 2 9 i 对于多层膜，散射不仅出现在表面和膜层内部，丽且在各个离敖的界丽上也 会产生光散射。紫外和可见光膜系的膜层厚度较薄，这时，相对于膜内的体散射， 离低折射率界面引起的教射常常占搌主导地位1 2 蟠m l 。对于同种材料，薄膜的微 结构以及由此引起的散射特征是由薄膜的沉积技术及工艺决定的。高能沉积技术 ( 离子辅助沉积和溅射) 通过抑制孤立的柱状晶的生长趋势来键进薄膜形成不定 形结构，用这些沉积技术制备的氧化物窄带通滤波片( 1 0 n f n ) 的通带平均透 过率要高于9 5 。紫外光学貘通常是盘氧化物或氟化物组成的。通常情况下，教 射与光波长成反比1 2 9 4 羽，因此为了获得较优的光学性能，运用于短波段的薄膜应 具有非晶结构和光滑的表露1 3 副。 在严格的光学系统中，反射镜( 全电介质和金属) 的光散射需减至最少。假 设基片表露毒常光滑，表露教身孝j # 常小，那么反射镜的光数射则是壶于金属膜层 或者其电介质保护层中大晶粒造成的1 3 0 i 。a i 膜的反射性可以延至2 0 0 姗，为了 将大晶粒弓| 起的散射损耗减至最少，a l 膜必须沉积在冷的衬底上( o ) ，并 且具有较薄的膜厚( 7 0 0 姗) 。高的沉积温度和较厚的膜层容易造成金属膜( a l ， 乏 s 中国科技大学硕l l 学位论文第一章 2 1 引言 第二章单层膜以及多层膜光损耗的计算 如第一章所述，按照光损耗的性质，薄膜中的光损耗| l 吲通常可以分为残余 吸收和光散射：吸收损耗主要是由于薄膜未完全氧化丽偏移化学计量比、微观上 的内含物( 比如污染，杂质，色心) 等引起的。薄膜光散射i 3 l 主要是由于薄膜界面及 体相的结构不规则造成的，它可以分为表面敖射和体散射：表面散射是e l l 表恧和 界面的粗糙度引起的散射，而体散射指的是由于薄膜折射率分布的不均质造成的 散射。 对于多数光学系统而畜，表面敖射是最主要的光学损耗1 4 i 。国内外学者对光 学表面的散射的理论研究已经取得了很大的进展l l 。表面散射理论已经被广泛应 用到薄膜不规则界面引起光散射的计算：b e c k m a n 等i s i 提出了单层粗糙界面的一 维标量敷射理论，给出了镜面附近的反射率变化和漫反射教射。e a s t 礅飘等添l 将标 量散射理论引入到薄膜传输矩阵理论，用于求解光线垂直入射情况下多层膜的散 射问题，提出了恒等表面粗糙度的散射模墅和j 相关赛面糨糙度魄散射模型。 c 姗i g l i a1 7 i 在e a s t m a l l 的基础之上又提出了附加表面粮糙度和非相关体相不均质 嚣种散射模型，更加全面的表征了各种多层膜的表匿散射闻题。c 黜i g l 返转l 又提出 一种将粗糙界面看成是具有吸收的单层膜模型。h o u 等l9 l 将多层均匀薄膜代替膜 瀑粗糙界蘧和表露，建立? 一种可戮简便地计算薄貘表露慧积分教射的分层界西 散射模型。 藏样，按照光损耗发生酌位置，薄膜孛的光损耗又可以分为表露损耗和体损 耗，其中表面损耗即表面散射，而体损耗则包括体散射和吸收。本章主要是从薄 膜光损耗的角度，为了进一步讨论薄膜的结构形貌与薄膜光损耗之闻的关系，综 合考虑薄膜中存在的体散射和吸收，在总结以前研究的基础上，对薄膜中的表面 光损耗和体损耗的模型进行分析讨论，内容安排如下：首先，介绍糨糙界面引起 的表面散射的理论计算：然后，将粮糙界面的引起散射的计算模型引入到单层膜 中国科技人学硕一 ：学位论文第- 二章 的多次反射矢量理论中，得到单层膜的表面损耗和体损耗的计算模型；最后，将 散射标量理论引入薄膜矩阵理论，解决多层膜总光损耗的计算；并且介绍两种不 同的多层膜总光损耗计算模型。 2 2 粗糙界面引起的光散射的计算 2 2 1 光学表面散射理论对粗糙界面的计算0 5 l 豳 图2 1 粗糙界面引起光散射的示意图 如图2 1 所示，在两种媒介f 和( 折射率分别为，z ，和吩) 的粗糙界面，由 于散射造成的光损耗可以根据表面散射理论由散射因子表示。这样相对于光滑的 界面，粗糙界面的反射光和透射光的f r e s n e l 振幅系数分别被反射散射因子s ；和 透射散射因子毛所修正，s ；和屯的表达式如下： 社悄竿) 2 扣啦 犁) 2 ( 2 1 ) ( 2 2 ) 这里的6 是表面均方根粗糙度，九是入射光的波长。这一理论是建立在以下假设 中囝科技人学硕 学位论文 第一二章 表面均方根粗糙度。要远小于激光波长： 表面粗糙度的相关长度小。 2 2 2 粗糙界面的单层膜计算模型1 8 在表面散射标量理论的基础上，c 锄i g l i a 将粗糙的界面看成是一层非常薄并 且具有吸收的单层膜，其光学常数( 折射率n 、膜厚d 和消光系数k ) 分别为： 门：、降 d = 2 仃 七：! ! 竺二竺! ：! 竺竺! 旦 4 玎兄 但此模型对偏振光和多层膜的散射的适用性有待进一步的研究。 2 3 单层膜的光损耗计算1 0 l i l l i ( 2 3 ) ( 2 4 ) ( 2 - 5 ) 根据上一节的理论，当一束光垂直入射到媒介f 和的界面，媒介f 和媒介 的复折射率为j 和m ，相对于光滑界面的反射f r e s n e l 振幅系数口和透射f r e s n e i 振幅系数e ，粗糙界面的反射f r e s n e l 振幅系数勺和透射f r e s n e l 振幅系数0 可以 表达为： o = 够( 2 6 ) f ：f = e 吒 ( 2 7 ) 其中： 芎：柴 ( 2 8 ) u n i + ni v u j g = 器 ( 2 9 ) 的l 试 l l 中晷瓣搜大擘硕士学位论文 第一二章 f 3 ，。w v 1 a i r l 。p ，一一 _t-一 图2 2 单屡膜各个界面的f 愆s n e l 振幅系数 这样对予单层膜的系统，这样单层膜和基片的各个光滑界蚕的反射和透射的振幅 系数( 如图2 2 所示) 都要被相对应的反射和透射的散射因子修正，各个界面的 反射和透射振幅系数的表达式如下： 铲糟唧h 半) 2 p t 铲格唧陬华) 2 弘m 铲糟唧h 华) 2 2 ， 铲格e 印m 挚列 弘渤 铲糕e 冲h 华) 2 陋t 铲袅唧 _ 故学) 2 锄案惫e 印h 华) 2 刚 中国科技大学硕上学位论文第二章 铲靠唧h 华 2 亿7 ， 铲焉唧心半) 2 陋 ，= - = 格唧h 挚) 2 1 口，9 ， 这里的下标，2 ，3 分别指的是空气、薄膜和基片，门，和刀3 是指空气和基片的 折射率，m 是薄膜的复折射率，可以表达为： 2 = 他一f 木杌= 一f 事兰木q ( 见) ( 2 2 0 ) 毛= 兰珥( z ) ( 2 2 1 ) 毛代表薄膜材料体损耗的消光系数，口，q ) 代表薄膜材料的体损耗系数( 包括体散 射损耗和吸收损耗) ，幻和田分别代表薄膜和基片表面粗糙度的均方根，聊j 。 基片的厚度相对于光波长及膜厚来说是无限大的，所以不需要考虑基片与空 气界面的干涉效应，因此我们可以先假设基片是半无限的，同时不考虑基片的体 图2 3 单层膜多次反射的示意图 t r a t e 散射。根据多次反射的矢量理论，如图2 3 所示，对于基片是半无限的单层膜模 型，反射回空气中的总的反射振幅系数和透射到基片中的总的透射振幅系数分别 表示为： 1 4 中国科技入学硕b 学使论文第二章 2 3 = 2 专2e x p ( 一瓯羹) e x p ( 一f 辔) 乏3e x p ( 一瓯露) e x 联一f 巾) 如l + 一， 。2 岛l 吃3e x p ( 一2 口v d ) e x p ( 一2 f ( p ) l 一恐l 毪3e x p ( 2 q 矗) 暇一2 l ) 珏= ，1 2e x p ( 一口。d ) e x p ( 一f ) 如3 + 2e x p ( 一口，d ) e x p ( 一f ) 吃3 如l 唧耐，唧e 之两如+ 2 若烹嚣篙尝蓉暮赫 ( 2 - 2 2 ) ( 2 - 2 3 ) 上两式中的蠢是单层膜的膜厚，疹爿翮出嬲歙为单层膜的位楣厚度。 将振幅系数量转化为强度量，光束从介质f 入射到介质f 和介质的界面的 反射和透射的强度，即反射率和透射率的表达式可以写为： 疑口= 犯一2 4 ) 丐2 和 嘲 这样对于基片是半无限的单层膜模型，可以分别计算出从空气中入射和从基片入 射的反射率和透射率，其表达式如下： 冠，：生! 二! 塑兰望i ! ! 望塑鱼垒凳：! 翌! 二鱼堡21 竺! 堡堕 ( 2 2 国 埋 l + 置2 雹3e x p ( 2 露，回+ 2 ( 墨2 是3 ) 8 je x p 一q 露) e o s ( 2 ) 、7 = 茂鬻箍鬻畿锷器 力 “ l + 岛2 是le x p ( 一2 9 国+ 2 ( 墨2 坞1 ) 疆e 冲( 飞矗) c o s ( 2 ) 、。 耻= 丽历丽老糍学丽 考虑基片与空气界面的影响，不考虑基片的干涉效应以及基片的体散射和吸 收，将多次反射和透射的光强叠加，得出总的反射率和透射率的表达式： r = 置2 3 + 夏2 3 马l 墨2 | + 曩2 3 墨l 玛2 l 墨l 乏2 l + ， 砜，+ 檄 g 。2 ? = 互2 3 墨l + 夏2 3 墨1 岛2 l 互l + 嚣鱼鱼 ( 2 3 0 ) l 一霆3 2 l 焉 这里的r 和r 是光从膜面入射的反射率和透射率，整个表达式中，以，珊已 中国科技人学硕i j 学位论文第一二章 知，啦可以通过光谱测量拟和得到，乃和乃可以通过a f m 测量得到，再结合光 谱仪测量到的r 加丁蒜可以计算出薄膜体损耗系数口，以) 。 根据2 2 2 介绍的粗糙界面的计算方法，可以将单层膜的各个界面看成很薄 ( 2 仃) 的并有吸收的单层膜。这样单层膜就可以看成为具有光滑界面的多层膜体 系，依据传输矩阵的理论，结合a f m 和光谱仪的测量，也能够计算出薄膜体损 耗系数口，m ) 。 2 4 多层膜的光损耗计算 对于多层膜系统，入射光会在薄膜中的各个界面发生多次的反射和透射，如 果采用2 3 节介绍的多次反射的矢量理论来研究多层膜的光损耗，计算显得非常 的繁琐。而将散射标量理论引入到传输矩阵”1 2 ，1 3 l 中，可以使多层膜的光损耗计 算得到大大简化。 对于m 层的多层膜的系统，入射波振幅屁+ 、反射波振幅e 。和透射波振幅 历+ 的关系为： 酐尸斟 陋3 ， 其中p 的表达式为 尸= 矧 p 3 2 ， 则整个多层膜的反射率振幅p 和透过率振幅丁为： p = n | 乳 f = l a 在不考虑表面散射的情况下，多层膜的矩阵易可以表达为： ( 2 - 3 3 ) ( 2 3 4 ) 易= 厶。石：正乙k ( 2 3 5 ) 矩阵毛表示电磁波场在第，层和第层的界面上的传播，表达式为： ， lr 1 毛2 i h ( 2 - 3 6 ) 中国辩技大学硕i ：学位论文第二章 其中蠢和毛分别为第f 层和第歹层的赛蘑麓反射和透射的f 建s 黼l 振幄系数。矩阵 z 表示电磁波场在第歹层内的传播，表达式为： r = 墨 三 弘3 7 ， 其中伤拳兰学为第歹层的相位厚度，虬拳鬈一次，其中露表示由于吸收和体 散射引起的消光系数。 不同表嚣粗糙度模型对多层膜的光损耗豹影响是不露的，这里重点介绍两种 模型：非相关表面粗糙度模型和附加表面粗糙度模型。 2 4 1 非相关表面粗糙度模型2 i 多层膜的各层界面的粗糙度是完全不相关的。用互表示第f 层和第歹层界覆上各 点偏离平均位置的位移分布，即 界面的表面轮廓，里高斯或正态分布。五将 使i j 界面的f r e s n e i 振幅系数发生小的相移。界瑟矩阵l 可以表示为： 乃书z 列 8 ， 其中：= 碡一色，謦= 穆+ 鼍。可以分解为两个矩阵： 气= 毛譬 ( 2 * 3 9 ) 这里的焉表示表面粗糙度的影响，露表示光滑界面的传播矩阵。西的表达式为： s = 南隧口，筹卅 ， 这里的群嚣霉建岛矗，务= 窖藏。 整个多层膜的p 矩阵就可以表示成： 臻= 氐，厶。石墨：五2 0 曩乙瓯，厶，o ( 2 4 1 ) p 为m + 1 个独立隧枧变量五的函数。 中国科技人学硕士学位论文 第二章 2 。5 本章小结 本章主要总结以蘸研究成粟，从薄膜光按耗筋角度，讨论单层簇及多层膜光 损耗的模型及计算：首先，分别从表面散射理论和单层吸收的薄膜对粗糙界面引 起的表霹光损耗作计算；其次，结合表匿散射理论彝多次反射酌矢量理论，对单 层膜薄膜的光损耗进行了详细的推导，最后，为了简化多层膜的总的光损耗计算， 将表瑟散射理论引入多层膜翡传输矩阵，同时，考虑两种不圈的表面耀糙度模型， 即非相关表面粗糙度模型和附加表面粗糙度模型。本章着重讨论单层膜和多层膜 表面损耗和体损耗的理论计算，力了进一步的讨论薄膜光损耗与薄膜的结构和形 貌之间的关系奠定基础，从而能够指导低损耗高质量的薄膜沉积工艺的探索。 参考文献 1 r e h u l 铷 1 l e i ，k h g u e i i t l l e r h a n d b o o ko fo p t i c a lp r o p e r t i e s ，v o l u m ei ，m i n j 5 l h 勤r 哦i c 鑫l 蘸i 曩甜嗍，锻c 彤嚣，l 9 9 5 2 o a m o n a p p l i e d0 p t i c s ，1 9 7 7 ，1 6 ( 8 ) ：2 1 4 7 2 1 5 1 3 。c a 瓤穗，a p p l l e d0 p 鹱c s ，1 9 9 3 ，3 20 动：5 4 8 l 5 4 9 l 。 4 j ：m b e l l i l e t t 0 p t i c a ls c a t t e r i n ga n da b s o 印t i o nl o s s e s a ti n t e r f a c e sa n di nt h e 鑫| 撒s 【霹。j 矿翻印磁盘f 幻删毪庶蹭羚# g 舰殇砌乒强瓣，1 9 8 4 ，2 7 罐 5 p b e c l ( h l a i u l ，a s p i z z i c h i n 0 t l l es c a t t e r i n go fe l e c 们m a g n e t i cw a v e l e n g t h 舳m l 王- o 珏g h n e s ss 疆r 是糙e 【迓】，气g z i 滋d 辨，0 x 参3 f 莲，l9 6 3c l l 鑫p 。5 。 6 j m e a s t m a l l s c 甜e r i n gb ya l l - d i e l e c t r i cm u l t i l a y e rb a i l d p a s s f i l t c r sa i l d m i f 糟然南rl a s e 姆【m 】矧秘未必跏旃p 只锄l s ，n e w 呔，a e 藤e 蕊i ep r e s s ，1 9 7 s ， 1 0 ：1 6 7 2 2 6 7 c k c 黼i g l i a 。o p t i e 蠢e n g i l 挎e r i 鼓g ，l9 7 9 ，l8 ( 2 ) ：l0 4 一ll5 8 c k c 锄i g l i a ，d gj e n s e n a p p l i e do p t i c s ，2 0 0 2 ，4 l ( 1 6 ) ：3 1 6 7 3 1 7 1 9 候海虹，沈健，沈叁才等。光学薄膜的分层界面散射模型明光学学报，2 6 ， 2 6 ( 7 ) ：l1 0 2 l 1 0 6 1o i f i i i n s k i p | l y s i c as 钲慨s o l i d i ( b ) ，l9 7 2 ，4 9 ( 2 ) ：5 7 弘5 8 8 。 l1 a p o r u b a ，a 。f e j 风z 。r e m e se t 。a 1 j o u l n a lo fa p p l i e dp h y s i c s ，2 0 0 0 ， 1 9 中国科技人学颁l 学位论文第三蕈 第三章不同溅射气压下制备的n b 2 0 5 薄膜光损耗分析3 重引言 nb20s是一种新型的介质薄膜材料，具有优异的光学性能，如较高的折射率、 较宽的透明区以及较低的光损耗，被广泛用于制备高质量的光学滤波片1 1 i 和波导 型shg器件i2j|中。同时，nb205也是一种优异的电致变色材料雕i，并写妻藿巍蓁羹爵利型薷滗溶签霸 澹聪i 孙耻毫鳐囊每穗弼孺韵荆“鲥酊戳雨鼬引。素巍篓鬻 簋 ! ：| ! 臻霉塞霪| 鏊篷 薛薹| | ；羹鍪鬻。登爨要堕羹醅獬萎霎非囊l 蓁蓁霉蓑蓁堑爹引剥型翼藿霾薹篓 层膜薹| 蓥堕。雾薹薹雾溪阁嚣薹蚕篷嘉墅冀墓螽霈拟蠡，澎巍潜罐囊些蓁霎蟛菠秘 翳驯堑墅蠹墼撑量霉点蓠瓣薹莩堕i 万堑薹垂萎蓁缔i 耄l 螋舔蒌乾 n c r o n 公 司生产的自由基辅助磁控溅射设备( r a s 1 1 0 0 c ) 溅射沉积在k 9 玻璃基片上的， 溅射靶材为金属铌靶( 纯度约为9 9 9 5 ) ，靶材溅射功率为3 k w ，氧化枪功率为 2 5 kw ：溅射前对基片在1 5 0 下烘烤9 0 分钟，溅射前本底真空优于2 o x l 0 4 p a ， 在溅射过程中，真空腔通入心和0 2 ，心为溅射气体，0 2 为反应气体，氩气和 氧气的流速分别由两个质量流量控制器控制，保持氩氧流速比为6 ：2 ，改变真空腔 的气压分别为o 0 6 ，o 1 3 ，0 1 7 和0 2 2 p a ，制备4 组n b 2 0 5 单层膜的样品，膜厚 分别为61 1 2 、6 6 0 6 、6 1 4 7 、6 2 5 8 m 。分别改变n b 2 0 5 薄膜的沉积气压为0 0 6 ， o 1 3，o 1 7 和o 2 2 p a ，s i 0 2 薄膜的制备条件保持不变，制备四组膜系为( h l ) l oh 的n b 2 05 s i 0 2 多层膜。 n b 2 05 薄膜的晶体结构用一台1 8k 0 c 的x 射线衍射( x r d ) 仪( 型号： m x p a hf ，c u 辐射扣1 5 4 1 8a ) 对进行测量。薄膜的表面和内部断面微结构用 一台高分辨的场发射扫描电子显微镜( s e m ) ( 型号：j s m 6 7 0 0 f ) 进行观测。 薄膜的表面形貌特征用日本精工的型号为s p a 3 0 0 h v 的原子力显微镜在大 气条件下 微镜在大 气条件下进行观测，薄膜的表面均方根粗糙度由afm观测的表面形貌图像数据 x 中国科技大学硕士举位论文第三常 计算得出。在a f m 测量过程中，采用接触模式，接触力大致在l o n ，在样品 的两个不同区域各扫描一次面积为2 0 x 2 0 “m 2 的a f m 图像，薄膜表面均方根粗 糙度( 黝s ) 由两次得到的表面均方根粗糙度( 栅s ) 取平均。 薄膜的反射和透射光谱数据是由一台带积分球的紫外一可见一近红外的分 光光度计( h i t a c h i 公司，u 4 l o o ) 来测量，测量的光谱范围为4 到8 0 0 n m ，测量 光线的入射角度为5 度，采用连续多次测量取平均的方法来降低光谱测量的噪 声，使得光谱测量误差、om墨io_io#=盘岍on矗一 中国科技火学硕士学位论文 第四章 、 豁 皇 葛 瑟 鬈 搿 热 端 罄 裹 b y e rn u m b e r 圈4 。l 3 0 层弧2 5 7 s i 0 2 高度膜豹各层警均溅瓣电获随层数憨变纯( 鑫) 1 a 2 0 5 ；( b ) s i 0 2 。 此外，在过渡区制备多层膜的过程中，存在着沉积速率的随机性变化，这可 以通过在溅射过程中溅射电压随时闽的变化体现出，图4 一ll 为不同次在过渡区制 备4 0 层高反射膜的各层溅射电压随层数的变化。从图中可以看出，在过渡区制备 多层膜时，沉积速率存在随机性变化。溅射电压的随撬变纯必然会孳| 起沉积速率 的变化，这会给多层膜的制备过程的控制带来一定的困难。 圈4 1l 不同次在过渡区刺备4 0 层高反射膜的各层溅 射电压随层数的变化。 、菇_嚣删o1攀警鲁氨霉聱挂毒 啡 站 孙 辩 3 3 3 童 、赫暑io墓葛暑厶萋鼙薹is 、舞奄k静嚣嚣纛礴静世最fh荫卜 中国科技人学硕j j 学位论文第网章 4 3 4 2 高反膜在磁控溅射过渡区的制各方法 l i u 等人对离子束溅射( i o n - b e a ms p u t t e r i n g ，i b s ) 过程中引起沉积速率变化 的原因作出了详尽的分析，并采用多探头石英晶振和加遮挡板技术实现了实时监 控多层膜沉积过程中膜厚与沉积速率的变化；通过时间补偿修正薄膜的厚度以达 到各高低折射率层膜厚的匹配，成功的制备了与设计光谱符合较好的膜系为 ( h l ) 1 5h 的高反膜。 为了解决磁控溅射过渡区制备多层膜时溅射过程不稳定引起的多层膜光谱 劣化的问题，我们对镀膜条件进行严格的控制。如每次镀膜前维持真空度不变、 保持烘烤和加热时间相同、靶材暴露在非真空环境下的时间相同等等，以减少不 同次实验中沉积速率的随机性变化。图4 1 2 为在严格控制镀膜条件下，连续两 次制各3 0 层高反膜过程中溅射电压随层数的变化。从图中可以看出，两次制备 多层膜过程中溅射电压随层数的变化基本重合。因为沉积速率与溅射电压的变化 是相关的，所以严格控制镀膜条件可以有效地抑制多层膜制备过程中沉积速率的 随机变化。 l a y e rn u m b e r 图4 1 2 在严格控制镀膜条件下，连续两次制备多层膜 的过程中溅射电压随层数的变化。 、o叫嚣=o_io=昌厶葺爵q至ois 、。眦爵=okq=昌厶葺爵。苫0露一 中引f ； = 耄塞僻鋈薹萋列钟薹然赠星 霎意。i 霎羹萋冀囊篓囊鋈蓁| 霎蒌鍪萋藿篓窭妻鏊转菱蓁 嚣蚓骆竖霭蓼蓁誓蓥韩嚣黧甏耋鬻季；0 叁觎冀! 酬甜懿醚蚕型需些美冀? 专霪萝霎i 臻薹垡羹踵錾雾簇萘囊滏吲强i 臻疆陵糯嗟蠹；蘧羹窆i 擎融冀蠢强冀! j 3 譬霎i 霪i 詈。l 冀雾鐾i 雩| 矍 墅 薹 黎鸯抟襄墼霹谨掣蔼孺蔼囊蠢i 羹匿盟磐羞薹器嚣；霎雾篓藏霎墅；舞氰裂塑垂蓁? ；粪 蟪；靼蓁雾冀羹震弱霜l 錾雾型l 蓁熏；霪垂，雾薹霪嚣i 繇霾攀鬟薹熏羹筠薹薹。羹冀蠢 羹鐾翳鬟曩l 囊稻载甏搿l 臻薹妻塞雾熏雪囊! 裙透率薹昏文两簇鬟萋稳溺i 臻麓薅鹫 臻蓁浑继堡弱囊舀轻满瓢筠毒! 畏掣于妻壕蹬l 警萌：淄垂笺l 霸剐剥驯鏊塞融| 囊逶 囊到蓼茧簖营薹涵器冀! 蹩隰丧i 戮氍蓁奏霎囊摹囊鬻；鋈叁羹蓁己塑塑1 2 i 雾芸；雾蠢巍垂蠢 翼鎏氟囊鬃遵篁霎努嗣i 戮型型萎望闻墼霍鍪尹；纛；耋踊镖羹堂蓁窘蓦蓁簿舄 您鬻髑嚣南0 冒。耄蓁妻；圆灯蠹雾鋈疆滋滓堪鋈萎耍冀型矮耀瞄；基羹麓墼帮卷希 霹霎汔囊翌燕终翼蒸蓁盈；笺雾器器氡影曼瞧蘑羹杰蕊礤焉蠢i 羹霎。萤攀囊蓁羹 黪豁爨琴匿裂融热黝觅鞲孵蓁薹蠹l 霉；霎j 霎鬟跚篙鍪薹| 嗣谨薹蠢蜷；釜 藤龋警藩黼畿罂! 鑫 x 中国科技大学颂l 掌位论义 第列章 j 。0 4 蛊1 o o o 岛 蠡o 9 6 q 帮 昌o 。9 2 醇 = o 圆8 o z 0 。8 4 051 01 52 02 53 0 ， l a y e rn u m b e r 图4 1 4 拟合得到的3 0 层高反膜归一化的光学膜厚分布。 装 暑 盘 量 鬈 皇 。 岛 图4 15 结合溅射电压变化拟合得到的3 0 层高反膜的反射光 谱和测量光谱。 最后，用时间补偿的方法i 峙i ，实现( h l ) n 膜系的制备。图4 1 6 是经拟合修 正后制备的中心波长为6 3 0 m n 的3 0 层高反膜的测量( 短线) 反射光谱与设计( 实线) 光谱的比较。从图4 1 4 可以看出，我们制备的3 0 层高反膜的测量光谱与设计光 谱在反射带以及旁辫的峰值都很好的重合。 中雷科技天学硕士学彼论文 第霸章 图4 1 6 所示为在过渡区和氧化区制备的高反膜的反射率随激光波长的变化 蓝线。从图4 1 6 可以清楚地看出，在过渡区制备的离反膜比在氧化区毒l 备的具 有更高的反射率和更低的光损耗。 零 、 擘 。 叠 墨 8 薯 篮 w 鑫v e l e 珏瘿舞x 细m 图4 1 6 在过渡区( o f r = 7 0s c c m ) 和氧化区( o f r = l o os c c r n ) 下制 备的高反膜反射率随激光波长的变伲馥线。 此岁卜，我们还在磁控溅射过渡区割各了中心波长分别为5 1 0 腿和5 7 0 啪的 4 0 层高反膜。这两组的反射率测量结果如图4 1 7 和图4 1 8 所示。图4 1 7 ( a ) 为 中心波长为5 7 0 嫩的高反膜在激光波长为5 4 5 姗处的激光衰减蓝线，拟合可知 下为6 8 6 5 8 l s ，则高反膜在该波长处的反射率为9 9 9 5 2 ；图4 1 7 ( b ) 为中心波长 为5 7 0 n m 的高反膜的反射率随波长的变化曲线。图4 1 8 ( a ) 为中心波长为5 l o 础 的高反膜在激光波长为5 3 8 啦处的激光衰减曲线，拟会可知t 为6 。2 9 9 4 蚌s ，则高 反膜在该波长处的反射率为9 9 9 4 ；图4 1 8 ( b ) 为中心波长为5 1 0 r 1 1 的高反膜的 反射率随波长的变化曲线。 中囝科技人学硕上学位论文第四章 a ( b ) 851 8l s2 s秘弱 t i m e ，衅 杉珏毽 图4 一1 7 。( a ) 激光波长为5 4 5 n m 的衰荡腔蠹的光腔衰减莹线；( 测 量得到中心波故为5 7 0 n m 反射镜盼反射率随波跃的变化曲线。 ( a ) 3 5 2 s 2 0 1 5 1 0 s ol o2 0嚣 t i m e 秘 加 强 簿 m 量、台奄叠。薹_ o辩。搿墨u舢姑甜缓 垂、台is口。善_ 中国科技人学顶卜学位论义 第四章 图4 - 1 8 ( a ) 激光波长为5 3 8 n m 的衰荡腔内的光腔衰减曲线：( b ) 测 量得到中心波长为5 1 0 n m 反射镜的反射率随波长的变化曲线。 4 3 4 4 高反膜法的光损耗分析 引起高反膜光损耗的另一个重要因素是衬底表面的粗糙度导致的散射 l 2 0 l ，c h o 等人1 1 6 i 研究不同粗糙度的衬底对沉积高反膜的光散射的影响。作者 用i b s 沉积3 5 层的t a 2 0 5 s i 0 2 高反膜，发现衬底粗糙度由0 1 7 啪增加到0 3 4 m ， 沉积在其上的高反膜的总积分散射( t o t a li n t e g r a t e ds c a t t e r i n g ，t i s ) 迅速增大：在激 光波长为6 3 2 8 眦1 处，由1 0 2 9p p m 增加到3 0 9 8 op p m 并由此提出了制备低损耗 高反膜的衬底表面粗糙度应该小于o 2 啪。图4 1 9 是我们购买的用于沉积高反 0o 5 o 0o 中国科技久学硕上学位论文第四章 图4 1 9 用予沉积高爱膜的基片的a f m 表面形貌图像 膜的石英衬底的a f m 表阿形貌图像。分析可知，表面均方根粗糙度为o 5 6 n m 。 根据光学表面豹散射标量理论，表露粗糙度雩| 起的善l s 可以表述为1 1 9 0 嘲： t i s ：f 箜业丫 ( 3 ) 天 歹 这里的6 是表面均方根粗糙度，九是入射光的波长，o 是入射角度。这样在6 3 2 8 姗 处：基片表面粮糙度雩| 起的t l s 为1 2 3 。7p p 黻；同时根据c 固s 的测量，