（物理电子学专业论文）受激瑞利散射的研究.pdf

摘要 捅要 本文首先提出了一个二波混频模型来描述受激散射，通过在该模型中禹入德拜弛豫关系来描述 折射率随光场的响应，以反映由于光与介质相互作用而引起的介质内折射率的变化 本文然后通过求解非线性耦合波方程，得到了受激瑞利散射的增益因子之后，文中分析了德 拜弛豫常数对二波间能量耦合的影响，在此基础上又进一步分析了各种物理机制对受激散射的贡献 随后，本文对受澈瑞利教射光的位相共轭特性进行了探讨，分析了在背向条件下产生位辐共轭 的原因及特点，并将此方案与其他几种产生光学位相共轭的方法进行了比较，讨论了它们之间的异 同点 本文还介绍了一些其他物理条件下的受激瑞利敌射，并将传统的流体力学模型推广到双光子吸 收条件下，讨论了此时的受激瑞乖j 散射同时本文像指出了该模型所得到的理论结果与实验不相符 的地方，并对该理论模型提出了改进方案，揭示了其中的物理过程 最后。本文对受激瑞利散射在大气环境监测、超冷物理、光纤、硅基光电子学等中的应用进行 了探讨 关键诃；受激瑞利散射；德拜弛豫；二波混频；位相共轭 a b s t r a c t am o d e lt od e s c r i b et h ed y n a m i cb e h a v i o ro fb a c k w a r ds t i m u l a t e ds c a t t e r i n gi sf i r s t l y p r e s e n t e db a s e do nt w o - w a v em i x i n g b yi n t r o d u c i n gt h ed e b y er e l a x a t i o nr e l a t i o nf o r d e s c r i b i n gt h er e s p o n s eo fm e d i a , i t si n d e xw o u l db ev a r i e da l o n gw i t he x t e r n a lo p t i c a lf i e l d s t h e n , t h es a mc o e f f i c i e n to fs r l sc o u l db ea c h i e v e db ys o l v i n gt h en o n l i n e a rc o u p l i n g e q u a t i o n b ye n d o w i n gs p e c i f i cp h y s i c a lm e a n i n g s o fd e b y er e l a x a t i o nc o n s t a n t s , t h e m e c h a n i s m so fs r l sp r o c e s sc o u l db ee a s i l yd e d u c e d a ne f f e c t i v ep h a s el a gc o n s t a n t b e t w e e nt h ei n c i d e n tb e a ma n dt h eb a c k w a r ds c a t t e r i n gb e a mi sa l s oi n t r o d u c e dh e r ea n di t s i n f l u e n c et oe n e r g yc o u p l i n gi sd e t a i l e da n a l y z e di nt h et h e s i s f u r t h e r m o r e ，t h ep h a s ec o n j u g a t i o nc h a r a c t e r i s t i cd r i v e nb ys r l sa n dt h eb a s i cr e a s o n f o ri t so c c u r r e n c ei sa l s od i s c u s s e d t h i sn e wm e t h o di st h e nc o m p a r e dw i t ho t h e rt r a d i t i o n a l s t r a t e g i e s f o ra c h i e v i n gp h a s ec o n j u g a t i o nc h a r a c t e r i s t i c t h e i rd i f f e r e n c e sa sw e l la s s i m i l a r i t i e sh a v e b e e nr e v i e w e d a d d i t i o n a l l y , t h et r a d i t i o n a lh y d r o m e c h a n i c a lm o d e li s e x t e n d e di n t ot w o - p h o t o n a b s o r p t i o ns i t u a t i o n t h em i s m a t c hb e t w e e nt h et r a d i t i o n a lt h e o r y a n ds o m ee x i s t i n g e x p e r i m e n t sa l ep o i n t e do u ta n ds o m es u g g e s t i o no nt h ei m p r o v e m e n to ft h i st h e o r e t i c a l m o d e li sg i v e ni nt h et h e s i s t h ep o s s i b l ep h y s i c a lp r o c e s s e s 撒d i s c u s s e dw i t h i nt h i s i m p r o v e do n e l a s t , m a n yp o s s i b l ea p p l i c a t i o n so fs r l si na r e a ss u c ha sa t m o s p h e r i ce n v i r o n m e n t i n s p e c t , u l t r a - c o l dp h y s i c s ，o p t i c a lf i b e r s , s i l i c o np h o t o n i c sa r e a l s od i s c u s s e di nt h et h e s i s k e yw o r d s ：s t i m u l a t e dr a y l e i g hs c a t t e r i n g ；d e b y er e l a x a t i o n ；t w o - w a v em i x i n g ；p h a s e c o n j u g a t i o n n 东南大学学位论文独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成 果尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获锝东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过 的材料：与我一同工作的同志对本研究所傲的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并 表示了谢意 研究生签名：磁隆窒。日期：三= z ：z ! 东南大学学位论文使用授权声明 东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的 复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文本人电子文档的内 容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可 以公布( 包括刊登) 论文的全部或部分内容。论文的公布( 包括刊登) 授权东南大学研 究生院办理。 研究生签名：石麟导师签名：研究生签名：f 互盈隧翼 导师签名：日期：趔， 第一章绪论 1 1 论文背景 第一章绪论 对于受激散射i l 卅的研究，一直是非线性光学和量子电子学的主要课题之一早在第一台激光器 诞生之后不久，人们便发现了受激拉曼散射。从这时开始，人们开始有意识地利用高功率的强激光 辐射去激励一系列不同性质的散射介质，陆续发现了受激布里渊散射、受激瑞利散射、以及受激克 尔散射等效应 事实上，随着激光技术的不断发展，使得以高单色亮度的激光辐射作入射光束变得简单而又方 便这不但使以往所熟知的各种普通光散射现象更容易观测到，而且在一定条件下还可以产生一些 完全新型的散射，即所谓受激散射效应对这些受激散射的发现和研究，不但大大加深了人们对强 光与物质相互作用规律性的认识。还从根本上提供了一种用来产生强相干光辐射的新方式 从现象表现来看，受激散射与普通激光器的激光辐射在性质上是相同的。两者都具有明显的阈 值性，都具有输出的高定向性、高亮度性和一般情况下的高单色性( 受激克尔散射除外) 就时间特 性来说。受激散射光与入射激光随时间变化的特性相类似，但在一些情况下受激散射光脉冲的持续 时间远短于入射激光脉冲持续时闯，即前者的脉宽远比后者为窄从产生机理来看，受激散射与普 通意义下的受激发射过程极为相似，这表现在它们在开始时都起源于一种自发过程，然后依靠某个、 或某些特定波形内光子数的优势增大而获得光予雪崩式的受激放大过程，最后以高光子简并度的定 向辐射形式输出到工作介质或共振腔系统之外用 由于受激散射有明显的阈值性，它们只能在较高的入射光强水平下方能产生因此可以想象。 在受激散射产生过程的同时，很可能同时出现其他有关的效应，如白聚焦闭、多波混频等。 在各种受激散射的研究中，受激拉曼散射与受激布里渊散射是相对研究得比较成熟的两个课题 受激拉曼散射例的物理机理可以解释为：散射中心( 分子、原子核) 相对于其分立的本征能级的量 子( 电子的振动、转动等) 跃迁受激布里渊散射 6 】则是由入射泵浦光与其导致的电致伸缩声波场 之间的非线性相互作用而造成的两者区别在于：后者，受激布里渊散射，来源于散射介质内自发 热运动弱声波场对入射光的作用：而前者，受激拉曼散射，则源自于介质内由激光电致伸缩效应产 生的感应强声波场对入射光的反作用。这两种效应已经被广泛应用在光电子技术中 除此以外，还有一种受激散射受激瑞利散射 7 - 1 0 ! ，以前研究得相对较少。这种现象最早是在 线性吸收介质中被观测到，它被认为是由光场导致的热作用( 介质吸收光子导致介质内温度变化， 从而导致折射率变化) 所引起的。在早期的实验例中可以观测到散射光具有明显的反斯托克斯方向 的频移，该频移及受激散射过程也被早期的理论”j 良好地解释。 关于受激瑞利散射的理论研究，最早是由h c 1 7 】等人提出的；他是一个基于流体力学方程组 的理论模型。该模型基于一定假设( 详见2 4 节) ，对流体力学中的连续性方程组进行“徼扰”变 换，然后综合电动力学理论求解得到的结论为：在考虑热作用的情况下，受激瑞利散射会有向反斯 托克斯方向微小的频移。 然而，在后来的一些实验结果【l ”升中，却没有观测到散射光有频移。并且，在许多有机溶剂中 也观测到了双光子吸收作用下的受激瑞利散射”“”。其中比较清晰地反映职光子吸收情况下的受激 瑞利散射是由gs h e 等人l l ”，于2 0 0 4 年，在某些合成有机物的溶剂中观测到的。他们的实验结 果显示：当入射光强度大于一定功率时，将有显著的受激瑞利散射产生，但实验中也没有观测到散 l 东南大学硕士学位论文 射光有频移。 h e r m a n t 增人的流体力学理论模型与大量实验结论的明显不相调和，迫使我们重新审视受激瑞 利散射的理论模型。本论文正是在这些理论背景，以及前人实验结果的基础上开展起来的l 1 2本文研究的主要工作 本文是作者在攻读硕士学位期间，对受激瑞利散射的研究工作的总结本文主要对受激瑞利散 射建立了一个理论模型，分析了受激瑞利散射的散射光的特性、物理本质并探讨了这种现象可能的 应用。通过将德拜弛豫关系引入非线性耦合波方程中，并对弛豫常数赋予具体的物理意义，就能简 单、清晰地解释一些物理本质在受激散射中的贡献。本文共分为六章，主要内容如下： 第一章介绍了论文的研究背景以及论文工作安捧 第二章简单介绍了受激散射的种类及各自的特点，回顾了对于受激瑞利散射实验方面的研究， 最后简要叙述了基于流体力学的受激瑞利散射 第三章首先提出一个二波混频模型来描述受激散射过程。直接假定介质折射率对光场的响应满 足德拜弛豫关系，通过求解非线性耦合波方程得到了受激瑙利散射的增益因子，并分析了德拜弛豫 常数对二波之间能量耦合的影响随后又对受激瑞利散射的物理机制进行了研究；分析了二波混频 模型下受激瑞利散射过程的物理本质，讨论了电致伸缩、热作用等物理机制的贡献。 第四章在简单介绍了光学位相共轭的概念及其产生的方法后，对受激瑞利散射中散射光的位相 共轭特性进行了探讨，分析了在背向受激条件下产生位相共轭的原因，并与其他几种产生光学位相 共轭的方法进行了比较，分析了它们间的异同点。 第五章首先详细讨论了双光子吸收情况下的受激瑞利散射；重点介绍了如何利用流体力学模型 来分析其物理意义，也指出了该模型与实验结果不相符韵地方并提出了解决方案。本章然后介绍了 瞬态，低温，低压等其他情况下的受激瑞利散射。最后，由于关于受激瑞利散射的研究相对较少， 本文还对其可能的应用前景做了探讨，主要工作围绕着：受激散射光谱在大气环境检测，超冷物理， 光纤，硅基光器件等等中的应用。 第六章对论文工作做了总结 2 第二章受激散射的实验研究及其理论描述 第二章受激散射的实验研究及其理论描述 2 1 光的受激散射的概述 介质中的受激散射u 叫效应，一直是非线性光学和量子电子学研究的主要课题。早在第一台激光 器诞生之后不久，当人们在研究利用克尔盒电光开关作调0 元件的红宝石激光器输出光谱特性时， 除了已知的0 6 9 4 3 微米受激发射谱线外，还意外地发现一条波长更长的新的受激发射谱线。而后者 不能用红宝石本身的发光特性来加以解释后来，人们很快确定，待辨认的未知谱线位置正好与克 尔盒所盛液体硝基苯的一条最强的拉曼散射谱线位置重合，从而得出结论：新发现的谱线是源于腔 内置放的硝基苯液盒内的受激拉曼散射从这时开始。人们开始有意识地利用高功率的强激光辐射 去激励一系列不同性质的散射介质，并陆续发现了受激布里渊散射，受激焉昔利散射、以及受激克尔 散射等效应 从现象表现来看，受激散射与普通激光器的激光辐射在性质上是相同的。两者都具有明显的阈 值性，都具有输出的高定向性、高亮度性和一般情况下的高单色性( 受激克尔散射除外) 就时间特 性来说，受激散射光与入射激光随时间变化的特性相类似，但在一些情况下受激散射光脉冲的持续 时间远短于入射激光脉冲持续时间，即前者的脉宽远比后者为窄从产生机理来看，受激散射与普 通意义下的受激发射过程极为相似，这表现在它们在开始时都起源于一种自发过程，然后依靠某个、 或某些特定波形内光予数的优势增大而获得光子雪崩式的受激放大过程，最后以高光子简并度的定 向辐射形式输出到工作介质或共振腔系统之外p j 受激散射与普通受激发射的唯一区别是：前者并 不要求工作物质，或者散射介质处于粒子数反转状态；而后者则要求工作物质、或者激光增益介质 必须处于粒子数反转状态。 另外，受激散射与它所对应的自发散射之间有一定的联系，又有本质上的区别。例如，对拉曼 散射过程来说，受激拉曼散射的谱线，通常也是自发拉曼散射谱线中的最强者或较强者，但两种情 况下谱线的精细结构和分布特性可以有十分明显的差异对布里渊散射过程来说，自发与受激两种 情况下的光谱频移随散射角的变化规律完全相同 因此，综合概括来说：发生在纯净介质中的白发散射现象，是弱光入射作用的结果，散射过程 的规律性( 对给定介质和入射光波长而言) ，与入射光的光子简并度或光强无关。而与这些自发散 射对应的受激散射效应，则是强光入射作用的结果；此时过程发生的规律性，与入射光的光子简并 度、光强或其他有关参数( 如频谱结构等) 有着十分密切的关系 另外，由于受激散射有明显的阈值性，它们只能在较高的入射光强水平下方能产生。因此可以 想象，在受激散射产生过程的同时，很可能同时出现其他有关的效应，如自聚焦 2 1 、多波混频等 2 2受激散射的种类及其特点 在激光技术出现以后，以高单色亮度的激光辐射作入射光束，不但使以往人们所知道的各种普 通光散射现象更易于观测和研究，而且在一定条件下还可以产生一些完全新型的所谓受激散射效应 通过对这些受激散射的发现和研究，使得人们对强光与物质相互作用规律性的认识大大加深，还从 根本上提供了一种用来产生强相干光辐射的新方式。 3 东南大学硕士学位论文 在上节所提到的几种受激散射中，受激拉曼散射与受激布里渊散射是相对研究得比较成熟的两 个领域受激拉曼散射l 习的物理机理可以解释为：散射中心( 分子、原子核) 相对于其分立的本征 能级的量子( 电子的振动、转动等) 跃迁在这过程中泵浦光的一个光子湮灭、散射光的一个光子 产生。受激拉曼散射的散射频移是由量子跃迁的初态与终态的能级差a e 所决定的另外，受激拉 曼散射也可以用多普勒效应解释为入射泵浦光被自身所诱导产生的声波场光橱所反射 与此不同，受激布里渊散射州则是由入射泵浦光与其导致的电致伸缩声波场之间的非线性相互 作用而造成的它与受激拉曼散射的区别在于，后者来源于散射介质内自发热运动弱声波场对入射 光的作用，而前者则源自于介质内由激光电致伸缩效应产生的感应强声波场对入射光的反作用 第三种受激光散射被称为受激瑞利翼散射1 1 2 l 或者受激克尔散射【1 2 1 它的物理起源被认为是光场 导致各向异性分子在液体中的转动散射光的频移由液体的粘稠系数、分子转动的角度而决定的 除此以外。还有一种受激散射受激瑞利散射u - w l ，以前对它的研究相对较少。这种现象最早 是在线性吸收介质中被观测到，它被认为是由光场导致的煞作用( 介质吸收光子导致介质内温度变 化。从而导致折射率变化) 所引起的。在早期的实验用中可以观测到散射光具有明显的反斯托克斯 方向的频移。该频移及受激散射过程也被早期的理论1 7 j 很好的解释，但后来的一些实验结果【4 明中， 却没有观测到散射光有频移。 受激瑞利散射和受激克尔敖射，虽然都与组成介质的各向异性分子的取向行为有关，但前者取 决于分子取向起伏和分子问的熟碰撞相互作用，而后者则取决于分子在强光场作用下的取向规则捧 列效应，即光频克尔效应 对于本节中所涉及到的四种受激散射的一些特性参数，在表2 1p l 中做了简要的归纳： 表2 1 受激散射的种类及特性参数 受激散射 产生原因 频移增益系数g 响应时间( s ) 偏振特性( 泵光 种类 v ( a n 1 )( c m m w ) 为线偏振) 受激瑞利散射温度涨落 散射光线宽 l o 1 _ 1 0 3偏振 ( s 曙【s ) ( 熵涨落) 的一半 受激瑞利翼散分子取向 射( s r w s )涨落 o 11 0 2 x l f f ” 消偏振 受激布里渊散压力涨落 0 1 | 1 1 0 2 1 0 屯l o *偏振 射( s ) ( 声学声予) 受激拉曼散射分子振动态 ( 光学声子) 1p s 量级 视不同跃迁而 ( s r s ) ( 光学声子) 1 矿 定 在受激散射的应用方面，目前利用受激拉曼散射、受激布里渊散射等效应可必制成高效率的可 连续调谐的激光变频器受激布里渊散射效应不但促进了现代物理声学的新发展，而且在原则上也 可以用来实现特超声相干振荡器及放大器 3 1 。受激克尔散射则给人们提供了产生超宽带光谱受激散 射的新手段，同时也是用来研究分子结构和凝聚态分子作用场特性的有效物理途径。 除此以外，反向受激散射也是用来产生光学相位共轭波的非常有效的方法之一，本文将在第四 章中详细讨论该问题 鉴于上述多方面原因，使得有关受激散射方面的研究一直是整个非线性光学领域内最活跃的方 向之一 4 第二章受激散射的实验研究及其理论描述 2 3受激瑞利散射实验研究的回顾 正如上一节中提到，受激瑞利散射最早在线性吸收介质中观测到，并认为是光场导致的热作用 所引起。早在1 9 6 7 年，宾夕法尼亚州立大学的d h r a n k 【日l 等人就在c a 的，2 溶剂中观测到了受 激瑞利散射i 并发现散射光具有向反斯托克斯方向微小的频移，频移的大小正好是半个瑞利散射线 宽 同年，同一研究小组的l lm h e r m a n l 7 1 等人对受激瑞利散射提出了理论模型，并给出了很好的 解释该模型基于一定假设，对流体力学中的连续性方程进行一定的变换，从而求解得到结论：在 仅考虑热作用的情况下，受激瑞利散射会有向反斯托克斯方向微小的频移 随后，关于受激瑞利散射的研究可谓。包罗万象”，主要的工作围绕着光散射介质，入射光的脉 冲宽度和持续时间，外界温度条件等等。下面我们作一些简单的介绍 首先，在许多有机溶剂中观测到了双光子吸收( r v o - p h o t o na b s o q 嘣o p , t p a ) 情况下的受激瑞 利散射【1 ”q 1 9 7 8 年，eb o i s s e l 等人在苯的有机溶剂中观测得了受激瑞利散射。1 9 9 1 年，vb i 【a r p o v 等人又在乙烷的有机溶剂中观测到了背向受激瑞利散射比较清晰地反映双光子吸收情况下的受激 磺利散射是在2 0 0 4 年，由gs i k 等人1 1 7 在某些合成的有机物的溶剂中观测到。实验结果显示：当 入射光强度5 0 m w c m 2 时，将有显著的受激瑞利散射产生但与前面的实验结果不同的是，并没 有观测到散射光有频移。 其次，上面所涉及的受激瑞利散射都是在稳态条件下观涌劐的随着激光技术的迅速发展，超 短光脉冲技术不断的被广泛的应用，将超短光脉冲引入到各种介质中而导致的瞬态光散射1 ”0 2 1 也是 一个研究热点。 除此之外。如上所介绍的实验、理论研究大都是在液体或者气体中，因此介质一般都是各向同 性的然而在实际的光器件或者光学材料中圃态居多，因此研究在固体中的受激瑞利散射不但具有 非常重要的理论意义。而且有着广泛的应用前景。 另外，在低温、超冷情况下( 接近o k ) ，常温下呈现气态的介质( 氢气、氧气、氮气) 会变成 液态、固态，或处于相变临界点处。介质在这些情况下会表现出异常的光学性质，研究这时的受激 瑞利散射不仅有突出的理论价值并且如果我们能很好地研究清楚该特殊情况下介质中的光学特性， 那么将为超冷物理的研究提供很好的手段和实际指导。 2 4 基于流体力学的受激瑞利散射研究 在本节中，我们将介绍早期的基于应用流体力学中的方程组1 7 1 建立背向受激瑞利散射模型的过 程，并对其物理机理给予解释。首先，将密度p 、温度r 看作两个相互独立的两个变量，并在模型 中同时考虑系统( 介质液体) 具有电致伸缩效应和热作用两种效应。分析过程基于以一f 两个散射机 制： 1 电致伸缩效应导致的光散射：由于电致伸缩作用而使得介质密度变化，从而对影响光场 2 热作用导致的光散射：由于介质吸收光子作用而使得密度变化对光场的影响。 考虑上述两种效应，把外界的入射光看成是对系统的“微扰。，并化简流体力学中的方程组( 三 个连续性方程) ，最后得到如下两个方程组； 5 墨堕查兰堡圭兰垒丝苎 8 2 了p 一手2v 2 p 一竺等2 8 t笠v 2 r 一云勺2 p ) - 一兰v 2 仁2 、 似， ， y口打、“跏 、一 一7 风c ，a t d t 一七v 2 丁一鱼掣望8 t - 无 ( 2 2 ) d - 一 、7 其中参数：ym c p c v 为比热系数，r 为热传导系数。岛为热膨胀系数，y 2 ( 劬，即) i 为声 波速度的平方叩为液体的粘稠系数，屯则表示每单位时间单位体积内由外界传递给系统( 流体) 的能量。即外界入射光向系统辐射的能流密度。 介质通过吸收光子而影响介质密度分布和温度分布，进而影响其内部的光场分布。假设介质吸 收光子的能量满足如下关系： 无- ( n c l 4 石) l a e 2 ) ( 2 3 ) 其中口为线性吸收系数，( ) 表示周期内的平均值 我们要求解的模型，就相当于在给定由入射光辐射给系统的能量为无的情况下，对系统求解 ( z 1 卜( 2 国方程组。将总光场表示为： e 4 e 仲叫+ 4 e 却叫+ c f ( 2 4 ) 上式( 2 4 ) ，这也就相当于假设了总光场满足频率q 和鸭的两个行波线性组合的试探解。注意我 们的分析中并没有假设q 与屿相等 同样我们认为介质的密度以及温度函数分布均满足以下的差频( q q 一吨) 关系： p ( z ，f ) 1 伊忙4 + c r r ( z ，t ) 1t e 忙一。+ c r 其中g 一毛+ 岛 将以上各表达式代入( 2 3 ) ，得到外界光场向系统辐射的能流密度为： ( 2 5 ) ( 2 6 ) 无一o c ，轫) 陋+ 1 2 卢“j 2 + 陋：1 2 ) m “： ( 2 7 ) 将上式代入式( 2 1 ) ，( 2 2 ) 中，消去变量f ，从而得到受激瑞利散射中的密度函数为： p 1 q + 三叽 嘉州 仁8 ) 上述密度函数是在假设液体有较大阻尼的情况下得到的，因此由密度的疏密变化而导致的纵波 不能在液体中有效的传播，即忽略密度函数随时间空间变化的二阶导数项。 利用非线性耦合波方程，联立上式，并作缓慢变化振幅近似，最后化简得到入射波和散射波满 足的方程为： 6 第二章受激散射的实验研究及其理论描述 丝+ ! 鸥丝p 。 仁9)dz2 1 舱一 、 堕一l o a 2 ，2 n 0 9 ，2 (210)dz2 船 、 其中a 、p 2 分别表示前向与后向传播的非线性极化波： p - 。( 凡4 矽o ) 鸥p 2 。( 凡4 n p 0 ) p , 将( 2 8 ) 式代入上式，化简整理后得到线性吸收情况下入射光，散射光各自满足的微分方程： 警- 坩，1 嘞 g 1 1 ) 生+ a j 2 一g 。，l ，2 ( 2 1 2 ) 其中g 。- s ；+ g ? ，靠、分别表示电致伸缩和线性吸收所对应的增益因子： 加一裂【意赫】 小青舞【1 + 4 ( 2 q q r 盯, 】 上述三个增益因子中的参数分别表示如下：吸收耦合系数以- 2 a n v 2 c p r c r q j ，瑞利散射线 宽r r 一2 x q 2 ，风c ，电致伸缩偶合系数凡- p ( a e i a p ) ，线性吸收系数口( 孙c ) i m 、压，介 质折射率一一r c 孑介质在无外加光场情况下的密度为风，- q v 观察( 2 1 3 ) 式可知：当q 一一l 2 时电致伸缩对应的耦合系数达到最大值。因此，电致伸缩作 用导致散射光向斯托克斯方向的频移，频移的大小为l 2 。 同理，观察( 2 1 4 ) 式可以得出如下的结论：线性吸收的增益因子靠，都是在反斯托克斯方向 ( q - r 置2 ) 达到最大值。 忽略前面的正常数，由式偿1 3 ) 、( 2 1 4 ) 可画出增益因子随q 变化的函数图像： 7 东南大学硕士学位论文 图2 i 两种物理机理分别对散射光频移的贡献 图2 1 分别给出了电致伸缩作用、线性吸收作用所对应的散射光增益贡献，幅度均表示增益的 相对大小 表2 2 一些介质在受激瑞利散射中的参数 1 s l ( 6 9 4 n m ) 物质名称 m a x ( c n g ；m a x ( l i n e w i d t h ( m h z ) 四氯化碳 2 6 1 0 - 4 0 8 21 7 甲醇 8 4 x l o o 3 22 0 二硫化碳 6 o x l 0 4 0 6 23 6 苯 2 2 x 1 0 o 5 7 2 4 丙酮2 x 1 0 4 0 4 72 1 水 o 0 0 2 x 1 0 4 0 0 1 9 2 7 5 乙醇o 3 81 8 表2 2 中给出了一些介质在液态情况下的参数。从表中我们看到，由丁i 普通的介质中线性吸收 口相对软人，因此线性吸收增益m a x t 比电致伸缩作用增益爵m a x 大的多。仅当口一1 0 ，册1 8 ol芍暑銎-8面 宝一昏。善 第二章受激散射的实验研究及其理论描述 时。两者才可以比拟因此，在单光子吸收的介质中，一般来说( 口 1 0 4 册- 1 ) 热作用导致的 反斯托克斯方向的频移要比电致伸缩作用导致的斯托克斯方向的频移明显的多。这就是为什么在早 期的受激瑞利散射的实验观测i s 中仅能观测到有一个反斯托克斯方向的颓移。 总结以上对于受激瑞利散射的分析，可以表述为如下的物理图像：入射泵浦光照射到系统( 液 体) 以后，系统通过吸收光子使得温度升高( 即热作用) 从而激发起背向的受激散射光，散射光的 峰值在反斯托克斯方向q - f j 2 处；同时入射光的作用又使得系统感受到一个与光场振幅相关的 力的作用( 即电致伸缩作用) 从而也能激发起背向的受激散射光，但散射光的峰值在斯托克斯方向 q 一一r 。2 处。然而热作用的贡献要比电致伸缩作用的贡献大很多，所以在实验上观测到的结果是 散射光有反斯托克斯方向的频移，且频移正好是瑞利散射线宽的一半。 2 5 受激瑞利散射的应用 由于对受激瑞利散射的研究相对较少，目前在利用受激瑞利散射效应方面已经能应用成型的技 术不是很多，有限的应用主要集中在光纤、大气监测、低温物理等方面。 首先，美国科罗拉多州立大学的c ys h e 等人对气体中的受激瑞利散射做了详细的研究 3 5 - 3 7 1 1 9 8 3 年在 j 气体和s f 6 中观测到了明显的受激瑞利散射和受激布里渊散射光谱，并测量了温度、 压强等参数对受激散射光谱的影响。在理论方面他们分别用流体力学模型和气体分子动理论模型进 行考虑( 详见5 2 节) ，计算并对实验结果进行了深入分析，发现在常温常压下流体力学模型和实验 结果吻合得比较好，而在低压下两者偏差则比较大，需要用气体分子动理论模型来更好地解释 事实上，cy - s h e 等人的小组在最近这2 0 年中一直致力于气体中的散射光谱研究，建立了一整 套详细的理论模型和数据经验，并和学校内其他一些专门做大气环境监测方面的研究人员开展广泛 的合作。他们的研究工作为光散射在环境科学、大气物理方面的应用开刨了先河、提供了理论依据。 另一方面，美国研究人员h o f f n a n 等人一方面对瞬态情况下1 1 t 4 2 】的受激瑞利散射做了深入的理 论和实验研究( 详见5 3 节) 与大多数研究小组不同，她的研究基于四波混频模型、而不是二波混 频。起初，她的研究工作主要集中在液体中瞬态的受激瑞利散射，之后又开始研究如何应用并产生 光学相位共轭随后她的研究重点又转移到固体介质及光纤中f l ”l ，重点研究由热作用导致的受激 散射对光器件性能的影响。 事实上，高能激光系统中由于激光泵浦过程效率低而产生的废热沉积于增益介质中严重影响了 高质量光束的输出。同时，在极长脉冲或高功率连续波振荡情况下，介质中不可避免的少量吸收导 致了受激热散射与受激布里渊散射的激烈竞争，致使位相共轭品质下降。因此，研究高能激光系 统中的热效应及受激热散射已是十分迫切的任务。 但是，由于对受激散射方面的研究在最近二十多年来相对并不是很热门，导致国内教科书中极 少提及这些光的受激散射效应；再加上国外文献中的提法也各不相同，极易产生混淆。本论文不仅 对受激瑞帚j 散射做了深入的探讨而且对各种受激散射之问的区别联系，各自特点等等做了比较详 细而与清晰的介绍。 另外，需要指出的是，在接近o k 的超低温情况下，常温下呈现气态的介质( 氢气，氧气，氮 气) 会呈现液态、固态或处于相变过程。在这些情况下，介质会表现出异常的光学性质因此研究 这时韵受激瑞利散射不仅有突出的理论价值，并且，如果我们能研究清楚这时介质中的光学过程， 将为研究超冷物理i z l 提供很好的手段和实际指导意义。 由于对于受激瑞利散射的研究相对较少，以上对其应用的讨论非常有限，我l j 将在5 2 、5 3 节 9 东南大学硕士学位论文 中详细探讨受激瑞利散射的可能应用前景。 东南大学硕士学位论文 第三章基于二波混频模型的受激瑞利散射研究及其 物理机制的分析 本章将对受激瑞利散射过程建立一个模型。并通过具体的求解计算来分析它的物理意义该模 型引入德拜弛豫关系来描述折射率对光场的响应。以反映由于光与介质相互作用而引起的介质内折 射率的变化本文通过求解非线性耦合波方程得到受激瑞利散射的增益因子，并分析了德拜弛豫常 数对受激散射光放大过程的影响。 此外，在模型中还引入了有效相位延迟的概念；研究表明，它能显著地影响二波之问的能量耦 合( 注：如无特殊说明，本文中所涉及的介质为各向同性) 3 1 非线性介质中的二波混频 首先假设在一个具有非线性响应的介质中的两个光波，入射波丘( r ，f ) 和散射波丘( r ，f ) 正好成 背向1 8 0 度脚，如图3 1 所示若进一步假设背向传播的两光波的频率不相等，由于介质的响应不 是瞬时的，两波之间将会有能量耦合；由此，介质的折射率也会随两波的强度变化而相应改变，即 介质的折射率为光强的函数 z - - - - oz = l 图3 1 非线性响应介质的背向二波模型 基于这样一个具有非线性响应的介质，我们建立一个二波混频1 1 犊型来描述背向受激瑞利散射。 介质中的总光场强度可以表示为： 舌( r ，f ) 一4 一曲一哗+ 4 p 蚂“吖c c 。 0 时，散射光的增益与频率差之闻的关系 在上述物理过程中，高能量的光子转变为低能量的光子【6 j ，散射光频率降低，多余的能量转移 到介质中去，而使得液体分子处于激发态。 在对应的弛豫过程是一般液体中的热作用( 某些聚合物等材料除外) ，即n 2 为负值时【”l ：由方 程( 3 8 ) 得到的结果是，当q 为负，即q q 时，散射光被增益、放大，频率差与方程( 3 8 ) q 嘣j 增益 因子赢、s n ( q r ) 的关系如图3 5 所示。 1 7 第三章基于二渡混频模型的受欷瑁剩散射研究及其物理机制的分析 图3 5 0 时，散射光的增益与频率差之间的关系 因此该情况下( n 2 为负值时) 对应的受激散射，与受激瑞利翼散射以及电致伸缩导致的受激瑞 利散射等情况正好相反( 如前所述，与这些散射对应的物理过程所描述的都是正值) 在该物理 过程中，低能量的光子转交为高能量的光子，需要介质提供多余的能量给光场，这部分能量就可以 由热作用( 介质吸收光场的能量) 来获得。因此，反斯托克斯方向频移的产生可以归结为是由于介 质吸收光场的能量，液体分子趋向于述逸出浓度高的地区，从而使得这一区域的折射率变小 以上对受激光散射的分析得到的结论与实验结果相吻合f 删，可见这样一个二波混频的背向光散 射模型能够处理多种具体的物理过程 另外图3 4 和图3 5 还能帮助我们更好地理解有效相位差的概念非线性耦台波方程式( 3 1 0 ) o f 中的增益因子暑j 了，s i n ( r a r ) 分别对应于二波模型的精确解和近似解；从数学上分析，后者是 1 + 2 1 r 。 前者的一级近似( 傅立叶级数展开只取一阶项) ，当q f 比较小时，即有效相位差舻比较小时，两者 差距不大，函数的大体曲线变化形式也相似，这反过来又一次验证了模型的基本假设及其合理性： 口一q f ，有效相位差比较小才是合理的这就需要：一方面，弛豫时间f 足够短。即非线性介质的 响应足够快；另外一方面，入射光与背向散射光两者之间有频率差 值得注意的是，方程侈t 8 ) 与前人运用流体力学模型所得到的关于散射光强度的表达式在形式上 完全相似【，l ，差别仅仅在于流体力学模型中弛豫常数f ，非线性折射率系数一，等参数是通过严格的 推导得到的，虽然具体参数的物理意义很明确，但是推导过程非常繁琐而本文中提出的基于德拜 弛豫关系的二波混频模型能够简单、清楚地分析受激散射中多种具体的物理过程。 第四章受激瑞利散射物理机制的分析及其位相共轭特性的研究 第四章受激瑞利散射位相共轭特性的研究 在上一章中我们建立了受激瑞利散射的二波混频模型，并分析了受激散射在介质中的增益放 ，、连畏车章冀鬃纂翦一章# 鼍冬型芝 舅维黑r 墨童爱刊教射的符种物理机制进行分析，井对 教射光的位相共轭特性进行探讨 4 1 光学相位共轭 4 1 1 光学位相共轭简介 光学位相共轭，顾名思义就是：一束信号光波入射到介质中时会产生另一光波，它与信号源的 传播方向相反，且是上述信号波的时闻反演波，即位相共轭波本节将介绍光学位相共轭效应的原 理、产生方法以及一些应用 首先我们具体分析一下相位共轭的物理概念：若光波巨i r , t ) 经过一个器件后产生一个反射波 e 2 ( r , t ) 。而e 2 ( r ，f ) 与e ( r ，f ) 的波前完全重合，只是传播方向相反，那么最( r ，f ) 称为e t ( r , t ) 的 位相共轭波能够产生相位共轭波的器件称为相位共轭器件 相位共轭器件与常规的反射镜有本质上的区别。如图4 1 所示。当平面波e 倾斜入射到反射镜 上，它将遵循反射定律，反射波e 2 和入射波e 关于法线n 对称分布，e 和e 1 在反射镜表面的切向 分量相等 ( a ) 光波在反射镜表面反射( b ) 相位共轭镜 图4 1 位相共轭镜与反射镜 然而当平面波e 1 倾斜入射到相位共轭镜上时，情况就完全不同，反射波e ：将按原路折回，因 此，当一个发散球面波射入相位共轭器件时，反射渡将是一个会聚的球面波，其波前与入射波鲑处 重合，但它们的幅度可能差一个常数因子，特别是当光波通过一个相位畸变器件，再经过相位共轭 镜反射，当反射波再次通过该相位畸变器件后，仍然恢复成原来的光波，这一效应称为相位恢复。 设标量波e | 沿+ z 方向传播它是一个单色波，但不一定是平面波，剃e | 可表示为 巨( r , t ) - 妒( r ) p 恤叫= a l ( r ) e “ ( 4 1 ) 式中 1 9 东南大学硕士学位论文 4 ( r ) 一妒( r ) e 妇( 4 2 ) 如果我们用菜一方法产生另一光波e 2 ，表示为 易( r t ) - a z ( r ) e - “( 4 3 ) 且满足条件 4 ( r ) 一口4 ( ，) 一口妒+ ( r ) e 4( 4 4 ) 式中口是常数，则称e 2 是e l 的相位共轭波由上式可知e 2 是沿一：方向传播的波。e 2 和马其 有相同的时闻变化规律下面我们来证明当e 2 满足条件( “) 时。它的空间分布与e l 一致 e 应满足亥姆霍兹方程： v 毽一肛争一o 其中为介电常数，是导磁系数。在定频的情况下，上式化作 v 礁+ 国2 ，坩五- o( 4 6 ) 将( 4 1 ) 式代入( 4 6 ) 式。假定介电常数为实的，且在空间的变化足够缓慢，则有 v 2 唬+ 盼一2 卜掀誓- o 取上式的复共轭，得到 v 2 才+ 眇础2 】西+ 掀誓- o 上式的解是沿- 7 , 方向传播的波，具有形式 ( 两( ，) e 。恤+ ”- 4 ( r ) e 。 ( 4 9 ) 其中c 是常数，与( 4 3 ) 式比较，发现它正是e 2 由于e 2 和日满足同一个波动方程，根据 麦克斯韦方程组作为电磁场运动方程的完整性，我们可以得到结论：e ：和目的空间复振幅分布必 然相同( 可以差个常数因子) 4 1 2 四波混频简介 利用四波混频来产生光学位相共瑰例，是实现位相共轭豹常见手段之一我们首先介绍由三阶 非线性电极化过程所导致的三次谐波，以及一般情况下的四波混频效应p j 。这些效应可在各种类型 各种状态内的介质( 包括晶体，玻璃体、液体和气体) 中产生 首先，我们可以根据非线性光学的基本知识【2 j ，可以大致估算二阶和三阶非线性效应出现的相 对难易程度。为此，假设介质仍为不具对称中心的晶体，入射单色激光电场强度的数值大致为l e f ， 则二阶与三阶非线性电极化强度分量的相对比值大约为 2 0 第四章受激瑞利散射物理机制的分析及其位相共轭特性的研究 网i p ( 3 ) i - 雨i e i网。雨 式中l 毛i 为分子内外层电子经受到的内部场强数值在般非短聚焦入射的情况下，作用光波的场 强数值 e f 仍献在量级上显著低于介质分子内的平均场强数值f f 因此三阶非线性效应与二阶非线 性效应相比，更加难于观察和出现，当然，对于各向同性这类光学介质而言，由于在电偶极矩近似 下二阶非线性过程是禁戒的，因此一般能观察到的大多是三阶非线性效应。 按照量子理论的观点，同样可对三次谐波和一般情况下的四波混频过程的实质，给出简明而又 严格的物理描述。图4 2 ( a ) 为描述光学三次谐波基元过程的量子跃迁图解。在过程的第一步，涉及 到三个能量同为是街的入射光子的湮灭，两介质的原子( 或分子) 离开初始态跃迁至由虚能级表示 的中问态；在过程的第二步，介质原予立刻回到初始能态并同时发射出一个能量为壳7 一柏西的三 倍频光子能量与动量守恒只要求在参与作用的四个光子之间满足，因此要求以下条件成立： ：习 k ，一3 k l i q j 咋 鸭 1 1垂鸭 (c)(d) 图4 2 四波混频过程的量子跃迁图解 图4 2 ( b ) 表征了四波和频的基元过程，其实质涉及到三个不同频率入射光子的湮灭和个和频光子 的同时产生，过程的动量与能量守恒要求 - 鸭+ + 鸭1 k 一k l + k 2 + k 3i 图4 。2 ( c ) 为四波和频的逆过程。亦可称为三阶非线性前提下的参量放大或振荡效应，它在实质上涉 及到一个高颡光子的湮灭和三个低频光子的同时产生，该过程满足的条件应为 q + 哆+ 鸭一哆1 k l + l 【2 + k 3 - k ，f 图4 2 ( d ) 表示的是另外一种更常见的四波混颓效