（无线电物理专业论文）dbd等离子体导电特性研究.pdf

原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研 究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者：奔艳瓷 日期：为f 。年，月 多日 学位论文使用授权声明 本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。 根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部 门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州 大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、 缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学 位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑 州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。 学位论文作者：白艳哲巳， 日期：如l 。年岁月毋日 摘要 摘要 介质阻挡放电( d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ，d b d ) ，是有绝缘介质插 入放电空间的一种气体放电形式。在两电极间施加交流电，放电间隙电压足够 大时，d b d 放电形成。由于介质阻挡放电等离子体的独特特性，已广泛应用于臭 氧合成、材料表面改性、环境工程、医学杀菌等领域。 d b d 技术的工业化进程对d b d 电源提出更高要求，稳定性更好、效率更高、 功率更大、工作频率更高是d b d 电源的一个发展趋势。为此，对d b d 等离子体 导电特性进行研究，可以为d b d 电源设计和实现阻抗匹配提供有力电气参数， 同时该研究也可以充实d b d 放电理论。本实验采用q _ vl i s s a j o u s 图形法，以 d b d 低频等效模型理论研究为基础，当电源工作频率2 0 - 3 0 1 d l z ( 准高频) ，电 源幅值在o - - - 9 k v 变化时对放电电流、放电功率、等效电容、q vl i s s a j o u s 图 形进行研究；从电学角度分析对电学参量影响的原因，并指出低频等效模型在 该频段的适用程度；建立准高频等效电路模型，并使用m a t l a b s i m u l i n k 进行 仿真，与实验结果进行比较。实验结果表明，电流强度、放电功率会随工作频 率和电压幅值的增大而增大，接近完全放电状态时，增加缓慢，直至达到稳定 值；随电压和工作频率的增大介质阻挡层等效电容c 留增加，而气体放电间隙的 等效电容c g 减小，在未达到完全放电状态时变化迅速，接近完全放电状态时， 变化缓慢，最后达到稳定值；准高等效电路模型s i m u l i n k 仿真结果与实验结果 达到很好的吻合。 关键词：介质阻挡放电q _ vl i s s a j o u s 图形放电功率等效电容等效模型 a b s t r a c t a b s t r a c t d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ( d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ，d b d ) ，i n s e r t e di n t h ed i e l e c t r i cb e t w e e nt w oe l e c t r o d e s ，i saf o r mo fg a sd i s c h a r g e w h e nt h eg a s d i s c h a r g eg a pv o l t a g ei sh i g he n o u g ha n dd i s c h a r g ec h a n n e l s a r e p r o d u c e d m e a n w h i l e , d b df o r m s t h ed i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ( d b d ) ，b e c a u s eo fi t s u n i q u en a t u r eh a sb e e np a i dm u c ha t t e n t i o nt oi n r e c e n ty e a r sd u et oi t sw i d e l y a p p l i c a t i o n si no z o n es y n t h e s i s ，s u r f a c em o d i f i c a t i o n ，e n v i r o n m e n t a le n g i n e e r i n g , m e d i c a ls t e r i l i z a t i o na n ds oo n i no r d e rt om e e tt h ei n d u s t r i a l i z a t i o np r o c e s so fd b d t e c h n o l o g y , d b dp o w e r t r e n di sb e t t e rs t a b i l i t y , m o r ee f f i c i e n t , h eh i g h e rd b dp o w e r , h i g h e ro p e r a t i n g f r e q u e n c y s o ，t h ec o n d u c t i v ep r o p e r t i e so fd b dp l a s m ac a np r o v i d ee f f e c t i v e p a r a m e t e r st od b dp o w e rd e s i g na n di m p l e m e n te l e c t r i c a li m p e d a n c e a tt h es a m e t i m e ，t h er e s e a r c hc a ne n r i c ht h et h e o r yo fd b dd i s c h a r g e b a s e do nt h et h e o r e t i c a l s t u d yo fl o w - f r e q u e n c ye q u i v a l e n tm o d e l ，t h ec o n d u c t i v ep r o p e r t i e so fd b dp l a s m a h a sb e e ni n v e s t i g a t e db yq - vl i s s a j o u sg r a p hm e t h o d t h ee f f e c t so fa p p l i e dv o l t a g e v ( o t o9 k v ) a n df r e q u e n c yf ( 2 0k h zt o3 0k h zq u a s i - h i g h f r e q u e n c y ) o nd i s c h a r g e c u r r e n t ，d i s c h a r g ep o w e ra n de q u i v a l e n tc a p a c i t a n c ew e r es t u d i e d t h er e a s o n st l l a t a f f e c to nt h ee l e c t r i c a l p a r a m e t e r s w e r ei n v e s t i g a t e df r o mt h ep e r s p e c t i v eo f e l e c t r i c i t y t h eq u a s i - h i g h - - f r e q u e n c ye q u i v a l e n tc i r c u i tm o d e lw a se s t a b l i s h e da n d m a t l a b s i m u l i n ks i m u l a t i o nw a sc a r r i e do u t t h es i m u l a t i o nr e s u l t sa n d e x p e r i m e n t a lr e s u l t sw e r ec o m p a r e d t h er e s u l t ss h o wt h a ti m p r o v i n gv a n dfc a n e f f e c t i v e l ye n h a n c ec u r r e n ti n t e n s i t ya n dd b dp o w e rp w h e nd b d c l o s e st ot h e f u l l yd i s c h a r g e ds t a t e ，ia n dp i n c r e a s es l o w l yu n t i li tr e a c h e sac o n s t a n tv a l u e w i t hv a n dfi n c r e a s i n g , t h et o t a le q u i v a l e n tc a p a c i t a n c ecs l i g h tc h a n g ea n dd i e l e c t r i c e q u i v a l e n tc a p a c i t a n c ec di n c r e a s e sq u i c k l y s i m u l t a n e o u s l y , e q u i v a l e n tc a p a c i t a n c e o ft h ed i s c h a r g eg a pc gc o r r e s p o n d i n g l yd e c r e a s e sr a p i d l y u n t i lt h e d i s c h a r g e s t a b i l i z a t i o n ，c da n dc gr e s p e c t i v e l yc o m et os t a b i l i t yv a l u e t h es i m u l a t i o nr e s u l t s o fq u a s i h i g h f r e q u e n c ye q u i v a l e n tc i r c u i tm o d e la n de x p e r i m e n t a lr e s u l t sa c h i e v e i i i a b s t r a c t k e yw o r d s ：d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g eq vl i s s a j o u sf i g u r ee q u i v a l e n t c a p a c i t a n c ed i s c h a r g ep o w e re q u i v a l e n tc i r c u i t i v 目录 目录 摘要i i a b s t r a c t i i i 第1 章绪论1 1 1 等离子体概念l 1 2 介质阻挡放电概述2 1 2 1 介质阻挡放电的起源及发展2 1 2 2 介质阻挡放电应用4 1 2 3 介质阻挡放电技术发展现状7 1 3 选题的意义及主要研究内容7 1 3 1 选题的意义7 1 3 2 研究的主要内容8 第2 章介质阻挡放电特性的基本理论1 0 2 1 介质阻挡放电结构及形成机理1 0 2 1 1 介质阻挡放电的基本结构1 0 2 1 2d b d 放电击穿和微放电通道形成1 1 2 2 介质阻挡放电的主要参量1 3 2 2 1 介质阻挡放电电流1 3 2 2 2 介质阻挡放电的电场强度1 4 2 2 3 介质阻挡放电的电压1 5 2 2 3 介质阻挡放电的等效电路1 5 2 2 4 介质阻挡放电的功率1 6 2 2 5 介质阻挡放电的q - vl i s s a j o u s 图形1 9 2 2 6 介质阻挡放电等效电容及气体放电间隙电压2 3 v 目录 2 3 本章小结2 6 第3 章介质阻挡放电导电特性实验研究2 7 3 1 前言2 7 3 2 介质阻挡放电实验系统及实验方法2 7 3 2 1 介质阻挡放电的实验系统2 7 3 2 2 介质阻挡放电实验方法2 8 3 3 介质阻挡放电电学参量的测量2 9 3 3 i 介质阻挡放电电流2 9 3 3 2 介质阻挡放电负载谐振频率3 1 3 3 3 介质阻挡放电负载伏安特性3 2 3 3 4 介质阻挡放电q - vk i s s a j o u s 图形3 3 3 3 5 介质阻挡放电功率3 7 3 3 6 介质阻挡放电等效电容4 l 3 4 本章小结4 4 第4 章准高频介质阻挡放电等效电路仿真4 5 4 1 准高频介质阻挡放电等效电路模型4 5 4 2 准高介质阻挡放电电流4 6 4 3 准高介质阻挡放电间隙电压4 7 4 4 准高介质阻挡放电q - vl i s s a j o u s 4 8 4 5 本章小结4 9 第5 章总结与展望5 0 参考文献5 1 个人简历及在学期间发表的学术论文与研究成果5 5 致谢5 6 v l 第1 章绪论 第1 章绪论 由于等离子体具有独特的物理性质和化学性质，如气体温度高，粒子动能 比较大，可以很容易使分子键断裂促使各种化学反应的顺利进行。等离子体还 具有类似金属的导电性能，在外加电场的作用下可以有电流流过。同时激发态 粒子跃迁会有光子辐射，从而具有发光特性。为此，等离子体已被广泛应用于 国防、工业、农业、通信、环境等一系列国民经济发展领域中。介质阻挡放电 在一个大气压或者高于一个大气压的条件下都可以发生，所以不需要真空设备、 在常温的条件下就可以产生大面积的低温等离子体，鉴于此介质阻挡放电已成 为近几年来低温等离子体技术研究的热点之一。本章对等离子体基本概念、分 类、介质阻挡放电发展及应用做了简要介绍，并给出了本文的主要研究内容。 1 1 等离子体概念 等离子体态又称为物质“第四态 ，是指除固态、液态和气态之外的另外一 种物质状态。它是一种全部或部分电离的气体物质，由带电的正粒子、负粒子 ( 其中包括负离子、正离子、电子、自由基和各种活性基团等) 组成的集合体， 其中正电荷和负电荷电量大致相等故称等离子体n 1 根据等离子体的物理性质可以将等离子体分为低温等离子体和高温等离子 体两类。其中低温等离子体又可分为燃烧等离子体、热等离子体和非平衡等离 子体三种类型。燃烧等离子体的电离度非常低，所以需要添加一些易电离的物 质以提高燃烧等离子体的电离度，这种等离子体主要应用在磁流体发电领域。 热等离子体的放电电场强度非常低，且与气体压强的比值也比较低，电子的温 度接近于离子、原子等重粒子的温度，主要广泛用在焊接、喷涂、切割、金属 的融化、钛白生产、乙炔生产、超细超纯材料及合成材料的制备等方面。非平 衡等离子体的特点是电子温度远远大于重粒子温度，其温度可高达几十万度， 而重粒子温度则接近或略高于常温幢1 。按照工作气压不同分类，非平衡等离子体 又分为低气压非平衡等离子体与高气压非平衡等离子体两种类型d 】。 通常情况下，低气压非平衡等离子体是在低气压( 1 3 3 p a - 一1 3 3 k p a ) 下， 由射频( 1 3 5 6 m h z ) 、微波( 2 4 5 0 m h z ) 或交直流高电压激发的辉光放电而产生的， 第1 章绪论 它已经在半导体刻蚀、溅射制模、化学气相淀积、材料改性等方面取得了引入 瞩目的效果h 7 1 。由于电子必须在低气压条件下才能获得满足化学反应所需要能 量，因此反应器必须具有真空系统和严格的密封系统，其工艺过程十分复杂， 但反应物生产效率非常低。然而，现实生活中很多工业生产需在常压或者高压 条件下进行，所以探索在高气压条件下实现大量的非平衡等离子体以满足工业 生产的需要，而介质阻挡放电( d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ，d b d ) 就是 其中非常重要的一种方法。d b d 具有操作简单、生产成本低等优点，它已经在臭 氧合成、紫外光源、高功率c 0 2 激光器和有害气体治理等方面得到广泛应用哺。 1 2 介质阻挡放电概述 1 2 1 介质阻挡放电的起源及发展 对介质阻挡放电的研究可以追溯到十八世纪末期。在1 7 8 5 年，库仑 ( c o u l o m b ) 在进行静电场力矩平衡实验中首次发现在电极间插入绝缘介质可以 减少损失电荷的现象嘲，这是人类最早关于d b d 的研究记录。 1 8 4 0 年舒贝因( s c h o n b e i n ) 合成了一种新物质臭氧，人们从此开始了 对臭氧合成技术的研究与开发。1 8 5 7 年，冯西门子( v o ns i e m e n s ) u 伽提出了 一种制备臭氧的特殊放电形式，利用空气或者氧气产生臭氧。实验装置的核心 是用两个同轴的玻璃管使其之间有一个环形气隙，并分别将电极安装在玻璃管 的内部和外部，当空气或者氧气从环形气隙间通过时就会有臭氧产生。这也是 现代工业臭氧放电管的雏形，也是最早利用介质阻挡放电产生等离子体的装置。 在西门子最初实验模型的基础上，于1 8 6 0 年a n d r e w s 和t a i t ，提出了“无声放 电 的概念。从1 8 6 0 年到1 9 0 0 年期间，人类对d b d 的研究主要致力于应用其 产生臭氧和氮氧化物。 2 0 世纪初，w a r b u r g 开始转入对d b d 本身放电特性的研究。1 9 3 2 年，电气 工程师k b u s s 在利用平行平板结构电极研究了大气压下空气的d b d 放电特性 时，他得到第一个放电图片即就是所谓的l i c h t e n b u r g 图，并用示波器记录了实 验中放电电流和电压波形。实验结果表明：有大量的放电细丝存在于d b d 介质 层表面。m a n l e y 在1 9 4 3 年提出一种测量d b d 耗散功率的方法，即将一个测量 电容串联在d b d 回路中用来收集放电电荷q ，然后将电容两端的电压信号送到示 波器的c h l 通道：同时将外电压u 输入到示波器c h 2 通道，在示波器上得到的 2 第1 章绪论 一个封闭的四边形图形，就是q _ vl i s s a j o u s 图形，它显示的是多个放电周期平 均作用效果。 1 9 7 0 年以后，人们开始对介质阻挡放电模型进行物理诊断和数值模拟，目 的是研究d b d 产生等离子体过程中所发生的物理和化学反应机制。1 9 8 7 年，日 本的k a n a z a w a 利用含氦气的混合气体在大气压下进行d b d 实验，没有辅佐设备 的情况能够下观察到了均匀放电现象1 。从此人们发现不但有细丝放电模式， 而且还存在均匀放电模式，并且将此均匀放电统称大气压辉光放电( a p g d ： a t m o s p h e r i cp r e s s u r eg l o wd i s c h a r g e ) 。在对d b d 特性进行大量的实验的基 础上， s u ny 等人在1 9 9 9 年提出介质阻挡放电低频和高频等效电路模型n 引，为 用计算机模拟提供了条件。 进入二十一世纪以来，国内外一些研究n 1 发现：当输入电压频率十几k h z 以下时，q _ vl i s s a j o u s 图形为平行四边形，据此可以计算放电间隙的电压值、 等效电容、等效电场强度和折合场强等放电参数。为了提高介质阻挡放电功率、 提高放电效率许多科研工作者已经开始致力于探索和研究d b d 放电特性，主要 是从影响介质阻挡放电因素入手进行展开晗。- 嚣】。 仿真软件的发展为d b d 电学特性的研究提供了便利条件。仿真手段与实验 方法相比更简单、高效，实验参数便于修改等特点。2 0 0 3 年由s j o b e r g am 乜钔等 人提出的采用流体力学模型研究d b d 等离子体放电过程，但是由于许多参量需 要做相应的假设，因此会影响到结果的准确性。c h i p e r a 汹1 和n a u d b 啪3 等人采用 可变电阻和可控硅开关控制的电阻器来模拟介质阻挡放电的微放电过程，建立 d b d 等效模型，并采用p s p i c e 等电路仿真软件进行模拟取得良好效果。随着人 们对d b d 微放电过程b 的研究和认识的深入，r v a l d i v i a - b a r r i e n t o s 忉嘲1 等人 开始采用c c s 的方法替代d b d 放电管来模拟微放电过程，并采用m a t l a b 软件建 立仿真动态模型，这种仿真与实验研究的吻合的相当好。 总之，材料科学、等离子物理学学、电介质学、电力电子技术、高电压技 术、气体放电以及等离子体化学等相关学科取得的快速发展，对d b d 等离子体 特性及应用技术的研究起到了很大的促进作用，并使之成为低温等离子体研究 的一个热点。同时，d b d 低温等离子体在国防、工业和环境等方面也获得了相当 广泛的应用，有力地推动了等离子体同其他学科和技术领域的相互渗透、相互 发展。 3 第1 章绪论 1 2 2 介质阻挡放电应用 介质阻挡放电等离子体属于低温等离子，它可以在大气压下产生 2 2 ，不 需要真空设备并且在较低的温度下就能得到化学反应所需的活性粒子，因此已 经在杀菌消毒、废气处理、材料表面处理、大功率激光器、紫外光源、臭氧合 成和等离子体显示器等领域得到了广泛的应用心3 。2 6 】。 由于d b d 等离子体独特的机制使其在半导体刻蚀、材料表面改性、环境工 程和医学等领域都具有潜在的应用价值，这已经引起了许多研究者的高度关注。 由此可见，介质阻挡放电技术是一个具有十分巨大的生产潜力和广阔的发展前 景。下面对于d b d 技术在环境工程的应用作简单介绍。 1 臭氧合成 臭氧具有较强氧化性，可广泛用于杀菌消毒、污水处理、空气除尘、水产 养殖除菌、织物漂白脱色、食品加工等领域。与其他强氧化剂( 如c i ：，k m n o , 等) 相比，0 3 处理污染后不会留下严重的二次污染现象，多余的0 3 可在很快地自 动转化为氧气，并且可以增大有益区域的含氧量标准，这是一种能够满足现代 环境时代要求的绿色环保氧化剂，具有巨大的市场潜力，可以产生很好的环境 和经济效益，将在以后的环境保护中得到广泛应用。等离子体最早在化工上的 应用就是臭氧的合成，从2 0 世纪至今已经发展的非常成熟。近年来，探索影响 臭氧生产的效率因素，寻找产生高浓度高产量臭氧的方法是臭氧合成研究的科 研人员的主要目标。影响臭氧产量的主要因素有电极结构、放电间隙、电源频 率、电压幅值、气体流量和湿度、冷却系统等。 目前，工业上用的臭氧放电管所产生的臭氧浓度、产生效率都偏低，且介质 阻挡层易于被击穿，一次性投入和运行成本都偏高。为了获得高浓度高产量臭 氧、改善d b d 臭氧发生装置的效率、降低成本等，本实验室研制出大功率高频 高压等离子体电源，采用在大气压下窄间隙介质阻挡放电，对高频等离子体放 电特性进行研究，探求影响臭氧放电管的臭氧浓度、产生效率与臭氧发生装置 的几何参数、电介质材料以及电极冷却之间的关系，并寻求提高臭氧浓度各个 敏感参量之间最佳匹配关系。 近年来关于臭氧放电管的理论研究和百余年的实践经验均表明，臭氧放电 管的总的发展趋势是：高介电常数且更薄的介质阻挡层、更窄的气体放电间隙、 更高的电源频率、更低的工作电压和更好的冷却系统等。 2 汽车废气处理方面的应用 4 第1 章绪论 城市大气主要污染源之一就是汽车尾气，其中含有大约有1 0 0 多种化合物， 是。污染城市环境的气体中主要有c o 、n o 。，s o 。等，这些气体对人类危害是相当 大的。利用介质阻挡放电产生的活性粒子在催化剂的作用下，可将汽车尾气中 的氮氧化合物、一氧化碳和碳氢化合物发生化学反应转化或分解为n 。、c 0 2 和h 。0 等无害或低害的物质。采用交流高压高频电源和介质阻挡放电发生装置对柴油 机尾气进行处理和净化，则排放物颗粒物的脱除率可达百分之八十左右，总的碳 氢化合物含量将降低近百分之二十，同时氮氧化合物的含量也会大大降低比 。 另外，利用介质阻挡放电对汽车尾气中一氧化碳进行净化处理实验，结果表明初 c o 初始浓度、气体流量以及电源电压等会影响c o 转化率，主要转化为c 0 2 ：引 入o 。和水蒸气作为辅助气体，则c 0 的转化率可以显著提高嘲。在介质阻挡放电 放电管内填充特殊的介质，比如石英介质小球，这将更加有利于提高等离子体 辅助催化( p f c ) 系统的氮氧化物还原脱除率，并且在放电能量密度较低的情况 下获得高于百分之八十的n o x 脱除率，还可以提高能量利用率率。目前在处理 汽车尾气方面最有前景的方法是等离子体增强的选择催化处理方法 ( p e 2 s c r ) ，就是在介质阻挡放电的混合体系中，应用不同的选择性催化过程 将尾气中二氧化氮转化为氮气和氧气。采用催化剂辅助，d b d 产生的低温等离子 体处理汽车尾气效果较好，另外，增大脉冲放电频率对提高污染物的去除率也 是有效地方法口。 尽管目前利用介质阻挡放电技术进行汽车尾气的净化处理还处于研究阶 段，但是在大气压条件下就可以实现介质阻挡强电离放电，要求条件较低。因 此可以将对有害气体进行直接作用，这种低条件易实现的优势将使其具有很好 的发展前景。 3 温室气体转化方面的应用 随着全球工业化进程的不断加快，二氧化碳的排放量呈现逐年增加的趋势， 据估计全球气候变暖6 6 的原因来自于二氧化碳的排放。对二氧化碳排放量进行 控制和化学利用是全世界科学家面临一个难题，该问题也是世界范围的热点研 究课题。利用介质阻挡放电等离子体对二氧化碳气体进行处理，其实质就是使 二氧化碳分子化学键发生断裂，并且进一步控制化学反应的方向以达到生成新 的物质，将二氧化碳气体分解为单质颗粒炭和双原子气体氧气：二氧化碳的分 解率可以达到9 0 9 6 以上。二氧化碳另一个可能利用的途径就是在介质阻挡放电条 件下，将二氧化碳和甲烷气体混合以促使甲烷分解转化，不但可以提高甲烷转 第i 章绪论 化率，而且还可以抑制并减少积炭的生成。白敏冬等2 1 人发现将c h , 和c o ：的体 积比控制在3 ：l 时效果最好，能够得到高质量的合成气体，反应后收集到的主要 有醇、酸和水等液体产物。 目前，对二氧化碳等温室效应气体的转化研究大多还处在实验室阶段，没 有投入实际生产。但由于介质阻挡放电在消除二氧化碳的过程操作简单、生产 成本低，经济效益有较好的优势，可以作为降低c 0 2 在空气中的含量选择，进而 降低温室效应。所以由实验室研究转入到实际的工业应用就是介质阻挡放电对 二氧化碳转化的发展趋势。 4 处理气体污染物方面应用 许多研究和实验都结果表明，利用介质阻挡放电技术去处理气体污染物是 行之有效的方法，具有广阔的应用前景。利用介质阻挡放电对酸性无机污染物 的处理时，其主要原理是用等离子体产生强氧化自由基与硫的氧化物或氮的氧 化物发生氧化还原反应，在反应过程中加入催化剂氨气和氧气则可以生成硝酸 盐或硫酸盐，用这样的方法二氧化硫脱除率可以达到9 0 ，同时生成的是有用的 硫酸铵，因此这就大大提高了等离子体放电管的使用效率嘲。当然也可以通过 介质阻挡放电对有机挥发气体污染物( v o c ) 等有害气体进行处理，机理是当等 离子体产生的高能电子与气体污染物分子发生碰撞时，气体分子将被激发到更 高的能级上，进而形成了高内能不稳定的激发态分子，这种不稳定性促使其化 学键发生断裂而形成活性物种，生产的活性物与其他物质发生化学反应以后最 终生成水、二氧化碳和其他小分子化合物。利用介质阻挡放电可以使氟利昂- 1 2 的降解率达到7 0 左右，这一方法是由侯健等嘲1 人在研究氟利昂- 1 2 的常压降解 时首次提出。对汞蒸气的去除率达到9 9 鄙的实验使人们更加确信介质阻挡放 电在未来的环境保护中将发挥重要的作用。 目前，介质阻挡放电等离子体在处理气体污染方面的优越性显而易见，但 是这方面的研究大多数还处在实验阶段，要想在工业化中实现大规模的应用， 研究人员还应该对等离子体降解污染物的反应机理深入研究进而找出最佳的方 案，在设备上要开发高效率低能耗的处理设备，同时外部的物理参数的设定以 及化学反的应速率、方向控制和反应物生成的关系等方面都应该进一步深入研 究，争取为介质阻挡放电等离子体处理气体污染的工程提供坚实的理论基础。 6 第1 章绪论 1 2 3 介质阻挡放电技术发展现状 近2 0 年来，许多学者对气体放电物理学、电介质学、等离子体物理学、等 离子体化学以及高气压气体放电学等学科进行了深入的研究，结果表明这些学 科在快速发展并相互关联、相互交叉融合，大大促进了对介质阻挡放电等离子 体特性及其实际应用的研究，使这种技术取得了飞速进展。正是由于介质阻挡 放电实现大体积宏观均匀而强烈的微放电所需要的条件比较容易满足，它可以 在大气压或高于大气压条件下进行，这使得介质阻挡放电技术在臭氧合成、紫 外光源、环境工程等众多的领域可以广泛应用，具有广阔的发展前景并产生很 好的经济效益。 尽管目前对介质阻挡放电特性的研究取得了一些进展，其应用也非常广泛， 但由于人们对其本身放电特性的研究时间不长，同时对其有效的诊断与测量手 段并不具备，再加上微放电过程中不但有物理过程，而且化学反应过程，它们 相互影响，相互制约，过程非常复杂，很难从最终结果断定反应过程中间到底 发生什么样的具体过程。因此，需要深入研究微放电形成微观成因机制，从中 分析电子运动过程、能量分布等方面进行，加强对这些相关参量的作用机理、 相互关系以及对d b d 等离子体放电形式演化研究；虽然对介质阻挡放电宏观电 学参量如放电电流、放电电压、等效电场、等效电容等参量有一定的了解，但 是只是停留在频率低于2 0 k h z 以下，并且这些宏观参量所呈现出的现象并没有 得到与微观机理相对应的合理的解释，而高于该频段的研究只是处于仿真阶段， 并未付诸于实验研究；虽然已经给出d b d 放电管高频和低频等效电路模型，而 出于两个频段之间的模型并未明确提出：现有的等离子体电源已将工作频率提 高到2 0 k h z 以上，现实的实验现象已经不能再用传统的等效模型和研究方法； 所以电源频率工作在2 0 3 0 k h z ( 准高频) 阶段的放电特性还有待在理论与实验 两个方面进行进一步的深入研究。 1 3 选题的意义及主要研究内容 1 3 1 选题的意义 介质阻挡放电的电学特性的研究已有几十的历史，但由于放电现象的复杂 性和放电的多样性，对d b d 放电特性的了解基本上还处于半定量的研究阶段， 7 第1 章绪论 不少现象还有待深入研究。对于介质阻挡放电特性研究，一旦在其理论、诊断 及辅助设施上有所突破，必将进一步推动介质阻挡放等离子体在工业领域及科 学研究中的应用，进一步推动它所涉及的一系列应用领域的技术和开发，具有 重大的理论意义、实用价值和科学研究价值。 由于介质阻挡放电是发生在两个电极之间的气体间隙中间，微放电是其核 心，放电电流都是一些无规则的脉冲，其电压也是存在于放电间隙，所以电压、 电流和放电功率等这些电学参量不能直接测量，为此，对介质阻挡放电导电特 性的研究，主要通过观察和测量d b d 放电管负载的宏观电学参量，利用间接的 方式来分析d b d 等离子体形成的电流、放电功率等参量，并尝试从微观角度分 析出现现象的原因，然后建立介质阻挡放电放电管的等效模型来实现的。 本课题是基于准高频臭氧电源的基础实施的。实验室采用i g b t 逆变电源， 将臭氧的电源的频率提高到2 0 , - - - ，3 0 k h z 。当电源频率在该频段变化时，研究介质 阻挡导电特性对于实现等离子体电源的优化设计、阻抗匹配的实现、d b d 放电功 率的提高有着重要的意义。 1 3 2 研究的主要内容 本文主要采用q _ vl i s s a j o u s 图形法研究电源频率2 0 3 0k h z 变化时，外 加电源电压幅值和工作频率对介质阻挡放电的电学参量( 电流、电压、传输电 荷及等效电容) 的影响。研究发现该频段内采用d b d 低频等效电路模型，q _ v l i s s a j o u s 图形法已经不再适合计算等效电容，从微观机理和电气特性两方面探 究原因，通过实验总结其放电的规律性，充实现有的介质阻挡放电理论，归纳 出更为完善和细致的介质阻挡放电规律，在此基础上对该频段d b d 进行仿真， 在已有的d b d 低频模型的基础上建立d b d 放电管的准高频等效电路模型。 本文主要工作如下： ( 1 ) 第2 章介绍介质阻挡放电电学参量的基本理论知识，包括介质阻挡放 电形成微观机理、介质阻挡放电电流和电压、常用d b d 高频和低频等效电路模 型、高频和低频的q vl i s s a j o u s 图形以及采用q _ vl i s s a j o u s 图形法计算放 电间隙电压、放电功率和等效电容的方法。 ( 2 ) 第3 章利用q - vl i s s a j o u s 图形法，采用低频等效电路模型研究电源 频率和电压幅值对放电功率、放电电流、等效电容影响，并探究引起变化的原 因。同时讨论了低频模型在改频段的使用程度。 第l 章绪论 ( 3 ) 第4 章主要是在实验研究的基础上，建立2 0 k h z - 3 0k h z 频段的d b d 放电管等效模型，对该模型进行仿真并与实验结果相比较。 9 第2 章介质阻挡放电特性的基本理论 第2 章介质阻挡放电特性的基本理论 介质阻挡放电特性的理论研究是实现等离子体体电源与放电管之间匹配、 提高放电功率和放电效率的基础。为此，本章主要介绍了介质阻挡放电电学特 性的理论基础及相关理论分析。以常用的平板式d b d 等离子放电管为研究对象， 首先介绍了常用的介质阻挡放电等离子放电管结构及微放电通道的形成过程， 然后在假定等离子体电源电压为正弦情况下，对d b d 放电管的放电参量( 包括在 放电过程中电流、放电间隙场强、介质阻挡层场强、放电过程的功率、q - v l i s s a j o u s 图形法、等效电容等) 进行了理论分析，其结论有利于指导导电特性 的实验研究以及d b d 放电管等效电路模型的建立。 2 1 介质阻挡放电结构及形成机理 2 1 1 介质阻挡放电的基本结构 d b d 就是在两电极间插入绝缘介质一种气体放电形式，介质可以覆盖在电极 上或者悬挂在放电间隙里m 1 。当在放电电极上施加适当的交流电压时，放电间 隙气体会被击穿而形成微放电通道，从而有电荷在微放电通道中传输。在交流 电压的一个周期内，总是包含放电发生和放电截止阶段，所以会出现的放电电 流的存在和消失，即使在放电期问，微放电电流也是有大量的放电脉冲构成的。 d b d 的结构主要由放电电极、气体放电间隙和介质阻挡层构成。典型的介质 阻挡放电间隙结构可以是平面形的，也可以是同轴圆柱形的。根据间隙和介质 阻挡层在空间中的不同位置，可将其分为三种结构形式口刀。平板电极结构如图 2 1 所示。图2 1 ( a ) 是很常用的放电结构，d b d 反应发生在介质阻挡层与接地电 极之间的空隙内，放电气体可以与接地电极和介质阻挡层发生相互作用。这种 接法金属电极存在可以把放电产生的热量轻易的散发出去，臭氧放电管就采用 这种结构。图2 1 ( b ) 的特点是在两层介质阻挡层之间发生放电，该接法可以避 免d b d 等离子体与金属电极接触，可以用来产生高纯度等离子体或者进行具有 侵蚀性气体的放电。该结构所形成的更加均匀的介质阻挡放电，更适合于化学 气相沉积、材料表面处理等应用领域。图2 1 ( c ) 的结构是反应气体与两个放电 电极都能相接，有两个放电间隙，可以通入两种的不同的气体产生两种不同的 等离子体。该结构可以防止在空间形成局部火花放电或电弧放电，能够形成更 l o 第2 章介质阻挡放电特性的基本理论 加稳定的气体放电。 d b d 电源 高压电极 介质阻挡层 接地电极 bc 图2 1 介质阻挡放电放电管结构 2 1 2d b d 放电击穿和微放电通道形成 当d b d 放电管施加交流电压时时，电子从外加电场中获得足够大的能量，开 始做无规则运动，与放电间隙中的气体分子或者原子发生非弹性碰撞并传递几 乎全部的能量，使气体分子或者原子发生电离，产生更多的电子m 1 。随着电子的 积累以及电子能量的增加，从而引起电子雪崩，生成大量空间电荷。电子聚集 在雪崩头部形成一种本征电场，该电场与外加电场方向相反，有利于加速电子 在放电间隙中的运动，从而形成击穿通道。由于电子比电荷有更快的迁移率，从 而在两个放电电极间产生往返的两个电场波，致使电子能迅速地通过放电间隙， 形成大量丝状的微放电脉冲，即微放电通道形成。在大气压强( 1 0 5 p a ) 下这种放 电形式是由大量快脉冲电流细丝组成。由于电子与分子和原子碰撞的无规则性 造成电子运动路径的无规则性，从而出现电流细丝在空间和时间上分布都是无 第2 章介质阻挡放电特性的基本理论 规则的，即称为微放电。每个微放电过程都非常短暂，寿命仅有l n s ；每个微放 电通道形状类似圆柱形的，直径约为1 0 0 微米。由于介质阻挡层的镇流效应， 使微放电通道均匀、漫散和稳定地分布整个放电间隙。而介质表面上的微放电 演变成表面放电形式，典d b d 形貌如图2 2 所示。 图2 2 大气压下空气微放电形貌( 从下往上) d i e l e c t r i c m i c r o d i s c h a c h a n n e l d i e l e c t r i c s u r f a c e d i s c h a r g e s 图2 3 微放电通道和简化等效电路示意图 r ( 1 ) 气体被击穿、导电通道建立。电通道等效电路如图2 3 所示啪1 。当微放电 开始时，与电阻相连的开关闭合，电细丝的电学特性使用电阻代替，其阻值随 时间的变化迅速变化的。电子雪崩导致空间电荷在放电间隙中输送并积累在介 质阻挡层上。积累的电荷将在阻挡层表面建立本征电场，其方向与外电场相反， 1 2 第2 章介质阻挡放哇三特性的基本理论 从而削弱外加电场。随着空间电荷的增多，反向电场增大，以致放电终止，放 电电流中断，在等效电路中相当于开关打开。所以d b d 电源必须使用交流电，以 使放电过程再次启动。因此，介质阻挡放电是一个放电、熄灭、重新放电的复 杂、瞬态过程。 2 2 介质阻挡放电的主要参量 d b d 电流主要是在微放电通道形成的，带电粒子的输运及等离子体化学反应 就发生都在这些微放电通道内，所以微放电是介质阻挡放电的核心。因此，可 以通过了解微放电的性质来研究d b d 等离子体的放电特性。 典型的介质阻挡放电中微放电的主要参量列在表2 1 中口阳。这里工作气体 为空气或氧气、气压为1 0 5 p a ，放电间隙为1 - 3 1 1 1 1 t l 。 表2 1 介质阻挡放电主要参量 参数名称参数值 气体压强p 1 0 5 p a 电场强度e 0 1 l o k v c m 折合场强e n 1 0 0 。2 0 0 x l o 一7 v c m 2 微放电寿命r l 1 0 n s 微放电电流通道半径，0 1 0 2 m m 每个微放电输运的电荷量q 1 0 0 1 0 0 0 x 1 0 1 2 c 电流密度j 1 0 0 1 0 0 0 a c m 2 电子密度1 0 一1 0 ”( 册) 4 电子平均能量z l l o e v 电离度z 1 旷 周围气体温度z 3 0 0 k 2 2 1 介质阻挡放电电流 d b d 实验中，微放电电流无法直接测量，只有通过测量d b d 放电管的负载的 电流，从图形中间接得到微放电电流的相关信息。d b d 放电管的负载的电流电压 波形如图2 4 所示啪1 。从图可以看出，该电流有放电截止阶段位移电流和放电 发生阶段的传导电流两部分组成，传导电流是由微放电通道形成时大量的微电 1 3 第2 章介质阻挡放电特性的基本理论 流脉冲构成。从微放电电流随时间的变化可以看出，在外加电压输入过程中， 大约只有一半时间发生了放电现象，并且放电发生的时间内微放电也不是连续 的，放电电流相