（原子与分子物理专业论文）激光场中里德堡钾原子的相干激发.pdf

摘要 本文在综述里德堡原子在外场中激发跃迁进展和各种求解含时薛定鄂方程理论和 方法的基础上，采用含时多态展开方法研究了高斯啁啾激光和特殊设计的激光作用下钾 原子布居数跃迁的动力学过程。计算结果表明在二能级系统中，适当减小激光脉冲半宽 度，增大激光场强度可以提高布居数跃迁几率；对于三能级系统，采用两束高斯啁啾激 光，可以使8 5 7 的布居数跃迁到目标态。 本文还采用含时多态展开方法研究计算了钾原子s t a r k 态2 1 s 、1 9 f 和1 9 9 在特殊 设计的激光场作用下的跃迁特性。结果表明采用合适的激光场参数，在梯形和a 形三能 级系统中均能实现布居数从初态到目标态的完全迁移，可以通过改变激光场参数来控制 跃迁过程。本文的计算结果有待实验的进一步验证，并将为实验研究量子态的操纵与控 制提供理论指导。 关键词：含时多态展开方法，相干控制，特殊设计的激光场，布居数跃迁振幅 a b s t r a c t i nt h ep r e s e n tp i p 盯b a s e do nt h eo v e r v i e wo ft h ed e v e l o p m e n to fr y d b e r ga t o m se x c i t a t i o nb y e x t e r n a lf i e l da n dv a r i o u st h e o r i e sa n dm e t h o d st os o l v et i m ed e p e n d e n ts c h r 6 d i n g e re q u a t i o n , t h e d y n a m i c so fp o p u l a t i o nu a u s f e ro fp o t a s s i u ma t o mb yf r e q u e n c y - c h i f p e dg a u s s i a nl a s e rp u l s e si ss t u d i e d b yu s i n gt i m e - d e p e n d e n tm u l t i l e v e la p p r o a c h ( t d m a ) ，t h ec a l c u l a t i o nr e s u l ts h o w st h a t ：f o rt h et w o - l e v e l s y s t e m s , t h ep o p u l a t i o ne x c i t a t i o nr a t ec 瓤b ei m p r o v e db yr e d u c i n gt h ew i d t ho f l a s e rp u l s ea n di n c r e a s i n g l a s e rp u l s ei n t e n s i t ys u i t a b l y lf o rt h et h r e e - l e v e ls y s t e m s ，b y 烈i o p t i l 唱t w ob e a mg a u s s f i e q u e n c y - c h i r p e d l a s e rp u l s e ，( 8 5 7 ) p o p u l a t i o nc a l lb ee x c i t e dt ot h et a r g e ts t a t ee v e n t u a l l y w ea l s oh a v eg i v e nt h ec a l c u l a t i o nr e s u l to f p o p u l a t i o nt r a n s f e rb e t w e e ns t a r ks t a t e s2 i s 、1 9 f a n d1 9 9 b ys p e c i a ld e s i g n e dl a s e rp u l s eu s i n gt d m a m e t h o d t h er e s u l ts h o w st h a t ：b ya d o p t i n gs u i t a b l el a s e r f i e l dp e m n e t e r s ，t h ep o p u l a t i o nc a nb ee x c i t e df r o mi n i t i a ls t a t et ot h et a r g e ts t a t ec o m p l e t e l yi nt h e t h r e e - l e v e ll a d d e rs y s t e m sa n dt h r e e - l e v e las y s t e m s , a n dt h ec o u r s ec a r lb ec o n t r o l l e db yc h a n g i n gt h e l a s e rf i e l dp a r a m e t e r s o u rc a l c u l a t i o n se x p e c te x p e t h n e n t a lv e r i f i c a t i o n , a n dw i l lg i v et h e o r yd i r e c t i o no f m a n i p u l a t i o na n dc o n t r o la t o mi ne x p e r i m e n t k e y w o r d s ：t i m e - d e p e n d e n tm u l t i l e v e la p p r o a c h , c o h e r e n tc o n t r o l , s p e c i a ld e s i g n e dl a s e rf i e i d , a m p l i t u d e 独创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究 工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方 外，论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得河 南师范大学或其他教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作 的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢 意。 签名：衅日期：丑缝 厶上一 关于论文使用授权的说明 本人完全了解河南师范大学有关保留、使用学位论文的规定，即：有 权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查 阅和借阅。本人授权河南师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入 有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编 学位论文。( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 签名：耍馘导师签名么脚期：2 遣也 第一章绪论 第一章绪论 1 1 引言 对量子态的操纵与控制不仅在验证量子力学基本原理方面有重要的意义，而且在 其他相关的领域也发挥着巨大的作用，尤其在量子信息领域更起着举足轻重的作用。在 量子通信、量子计算机和量子密码术中，量子态是信息的载体，量子信息的加工处理归 根到底是一种量子态的操纵过程“1 。实现一个量子态到另一个特定量子态的布居数迁移 是实现对量子态操纵的一种重要途径。1 9 9 8 年t f g a l l a g h e r 的研究组【2 】实验研究了在 频率调制场中里德堡钾原子的两个s t a r k 态间的跃迁，观测到很多有趣的现象，实验原 理如图卜1 所示。实验发现：当不存在调频场( 射频场) 时，出现标准的r a b i 震荡； 当调频场的频率与r a b i 频率相比较小( 简称低频) 时，从一个态到另一个态的跃迁几 率随时间演化为方波振荡；当调频场为中频时，跃迁几率为阶梯型振荡；在高频调频场 中可以出现调频场的多光子共振。该实验结果启发我们可以通过改变外场条件来控制量 子态的跃迁过程。实验中还发现，采用受激拉曼绝热通道( s t i m u l a t e dr a m a na d i a b a t i c p a s s a g e ，s f l a p ) 方法【3 - 5 】可以引导量子体系沿着特殊的路径演化到目标态，实现布居 数的完全迁移。s t i r a p 方法适用于a 系统中布居数的迁移，该方法首先让s t o k e s 激光 作用于系统，形成中间态和末态的相干叠加态；然后让一束能使初态和中间态形成共振 的泵浦激光作用于系统实现布居数从初态到末态的相干迁移。最近，采用一束激光脉冲 实现对量子态的操纵与控制受到了广泛关注嗍，结果显示，布居数跃迁几率对激光脉冲 形状、强度、啁啾频率等参数非常敏感。因此，研究如何选用合适的激光场参数以提高 布居数跃迁几率具有重要意义。本文采用含时多态展开方法，计算里德堡钾原子2 1 s 、 1 9 f 和1 9 9 三能级在特殊设计激光场中的激发跃迁，目的在于探讨激光脉冲强度、激光 脉冲半宽度对布居数跃迁几率的影响和通过特殊设计激光场实现布居数在量子态之间 完全迁移的可能性，为量子态的操纵与控制提供理论依据。 1 2 里德堡原子及其在外场中的物理特性 里德堡原子所对应的里德堡态指的是当原子的一个价电子处于一个主量子数很大 的态时，价电子远离原子实，此时原子表现出来的特性是类氢的。原子在这种状态下， 第一章绪论 原子实的正电荷对价电子的作用是主要的，而原子实结构的影响是次要的，一般的把原 子的这种状态，称作里德堡态或高里德堡态，也可以简单的称作高激发态。在该状态下， 原子或分子中的一个电子被激发到主量子数较高的轨道。通常情况下，这样的状态指的 是将一个电子放在与离子实相比尺寸很大的轨道上。人们发现这些状态有一些新的性 质：它们对于磁场或碰撞等外界影响极端敏感，具有极端的反应能力，很容易与微波辐 射发生作用。当前在原子分子、光学物理等领域人们所感兴趣的各种实验中都会涉及到 里德堡态。 1 2 1 里德堡原子 里德堡原子具有以下物理性质：( 1 ) 里德堡原子的能级公式为“= 一砉箬阴， 其中r 为里德堡常数，为量子亏损数。由公式可知，里德堡原子外层电子的结合能可 近似的表示为e n * 去，即n 越大结合能越小，表明里德堡原子很容易被电离。其相临 两个束缚态之间的能量间隔近似为已去，即n 越大间隔越小。所以要检测和分辨 里德堡原子光谱必须要有高分辨率光谱技术。( 2 ) 主量子数为n ，角量子数为l 的里德 堡原子外层电子的轨道半径的平均值为；一r a = n 2 【1 + 三( 1 一! 竽) 】，其中，为氢 原子第一玻尔轨道。所以里德堡原子体积很大，轨道半径与n 2 成正比。( 3 ) 当原子外层 电子处于仳1 ) 状态时，根据量子辐射理论可得自发辐射寿命f 与n 的关系为：瓦o c 一3 嘲。 此式表明处于高激发态的里德堡原子是一个寿命很长的体系，它比一般情况下原子的寿 命要长的多。( 4 ) 谱线的自然宽度窄，一般要比d o p p l e r 线宽小的多。因此谱线的共振 宽度主要取决于d o p p l e r 宽度或者激光的宽度。( 5 ) 从高里德堡态自发跃迁到比较低的 态的几率小，但其诱导几率不一定小。 有以上物理性质可归纳里德堡原子的两个特点：其一、里德堡原子有着非常大的半 径，例如n = 4 0 时达到8 4 7 纳米；其二、里德堡原子里处于高能态上的电子( 里德堡电 子) 与离子实之间的束缚能非常小，典型值为1 0m e v 左右。 里德堡原子或者里德堡态长期以来倍受关注的原因主要有两个；其一，因为里德堡 原子中价电子受到的束缚很弱，原子的体积很大，其轨道半径与n 2 成正比。其二，因为 2 第一章绪论 满足里德堡原子能量公式，其能谱特性以及在外场中的特性和规律可以用氢原子的理论 来预测和理解，与氢原子态特性的差异集中反映在态的量子亏损大小上。 1 2 2 里德堡原子在外场中的物理特性 人们对电场中一般里德堡原子特性的认识，多数是通过分析比较与氢原子的异同而 不断深入的。对电场中的氢原子，因为只存在库仑势和静电势，且体系具有柱对称性， 其薛定鄂方程在抛物坐标系( 午千z ，芎= r + z ) 可分离变量的而且可以精确求解 9 - 1 4 】。因此， 氢原子的电场特性可以从理论分析中直接得到；而其他多电子里德堡原子的电场特性也 可根据氢原子的特性并考虑量子亏损的影响作定性分析。 因为在哈密顿量中，外电场项r ( 例如电场沿z 轴方向，电场项为j 疳c o s o ) ，而， n 2 ， 因此，外电场强度为厂的静电势与疗的标度关系矿。因为不同强度的外场对处于场中 的里德堡原子的影响不同，通常情况下根据外场的强弱，可以大致划分为三个区域：( 1 ) ，混合区，向z ) 个点：x a ( a = 1 , 2 , 3 ，肘) ，所有这m 个点分别都满足基数展开形式 的s c h r & l i n g e r 方程，并由此得到m 个关于这m 个点的方程，即关于展开系数一阶微分 方程组。然后使用线性最小二乘拟合( l i n e a r - l e a s t s q u a r e sf i t t i n g ) 法直接求出展开系数 的一阶导数，再根据初始时刻的展开系数及展开系数一阶导数的数值，通过积分求出任 意时刻的展开系数数值。该方法由于避免了大量矩阵元的计算，从而大大缩短用机时间， z h o u 等首次用该方法求解一维原子在强激光场中的含时s c h r & i i n g e r 方程，计算了阈上 电离谱、高次谐波和电离几率均得到了与其它方法一致的结果。该方法的误差在( 出) 2 量 级，该方法应用到真实的复杂三维原子系统的可行性还有待进一步的研究和验证。 谱拟合方法( s p e c t r a lf i t t i n gm e t h o d ) ：该方法是最近由q i a o t a u j 等提出的求解含时 s c h 曲d i n g 盯方程的新方法。该方法汲取了伪谱分裂算符法中的空间非线性技术的优点， 并用t a y l o r 级数展开含时波函数，克服了分裂算符法和非线性最小二乘拟合法中a t 高 阶项引起的误差，从而保证了长时间时间演化计算的可靠性。该方法的要点是：考虑原 子核附近电子受到的相互作用势变化剧烈等因素，采用空间坐标的非线性变换可以使原 子核附近所取的格点密度大而远离原子核的区域格点密度小，然后采用通常的谱方法 5 1 - 5 2 用n 阶l e g e 功d r e 多项式展开含时波函数，写出每个格点x j ( j = l ，2 n ，。，是n 阶l e g e n d r e 多项式一阶导数的零点) 处的含时s c h r & l i n g e r 方程，最后对每个格点。，处 的t + a t 时刻的波函数可以由t 时刻波函数通过t a y l o r 级数展开得到。q i a o 等将该方法 首次用于一维原子在强激光场中的多光子过程的计算并获得了很好的结果。 r - m a 缸i x - f l o q u e t 方法i 制j ：该方法是在r - m a t r i x 方法的基础上演变而来的。 r - m a t r i x 方法是在1 9 4 6 年w i g n e r 研究原子核反应的基础上形成的一套理论方法l a a j 。后 来b u r k e 等人首次将该方法用来研究电子和原子的碰撞以及原子的光离化过程p ”，目 前它仍是研究原子碰撞的最有效方法之一。近年来，由于研究强激光场与原子相互作用 1 5 第二章频率啁啾的激光场与里德堡原子相互作用的理论和方法 的需要，人们又将r - m a t r i x 方法与f l o q u e t 方法结合起来形成了现在的r - m a t r i x f l o q u e t 方法。该方法的要点是将原子所在的空间区域分为内区和外区，对于具有n 个电子的原 子体系，选定一个半径为a 的球面，当r i 口) ，其余的 n - 1 个电子仍在球内，这时忽略第n 个电子与其余n - 1 个电子的交换作用，仅考虑原子 核和其余n - 1 个电子的c o u l o m b 势场以及外电磁场对该电子的作用，不需将体系波函数 反对称化，使问题在区外得到简化；然后，在内区和外区分别将体系的含时波函数象 f l o q u e t 方法那样进行处理，最后将内区和外区的波函数在球面上对接起来，得到体系 满足边界条件的r - m a t r i x ，从而得到多电子体系在外电磁场中的有关物理量。该方法的 优点是计算精度高，并且原子在激光场中的多光子过程和激光场中电子与原子的碰撞过 程可以统一处理。r - m a t r i x - f l o q u e t 方法的计算量太大，目前只能在超级计算机或者巨型 计算机才上才能完成，使得该方法的应用受到了一定的限制。 此外，还有多种理论方法可以用来研究电磁场与原子相互作用，如含时的 h a r t r e e - f o c k 方法【卯】，含时的密度函数方法【6 1 】等，这里不再一一赘述。除此之外，还 有很多用来处理交变电磁场与两能级或三能级原子系统相互作用的近似理论方法，这些 方法一般都是在假设其它态的影响可以忽略的前提下，上面介绍的某种方法在两态或者 三态近似下的变种。如两态旋转波近似，两态l a n d a u - z e n e r 模型方法，两态f l o q u e t 方 法等，均是c l o s e - c o u p l i n g 方法或f l o q u e t 方法在两态近似下的结果。其实，实验观测两 态之间多光子跃迁时，其它态对所观测态的作用和影响直接隐含在实验结果中。而理论 研究两个态之间的多光子跃迁时，要想得到可靠的结果必须考虑其它态尤其是比较临近 的态对所研究的两个态的作用和影响。 1 6 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r 石d in g e r 方程的 多态展开方法 3 1 引言 如前所述，当外加的电磁场的电场强度大小可以与所处轨道上电子感受到核 c o u l o m b 场大小相比拟时，从理论上研究原子在强交变电磁场中的多光子激发跃迁或电 离过程，需要借助非微扰理论求解含时s c h d 6 d i n g 盯方程。这些非微扰理论包括解析法 ( 或半解析法) 和直接数值求解法。解析法只能使用于一些很特殊的情况下；随着计算 机技术的迅速发展，使用直接数值求解已成为常用的有效方法，其结果也最精确。 原子处于静电场时，能级将发生s t a r k 分裂。如果此时加上一个频率适当的微波场， 在微波场作用下将发生两个s t a r k 能态之间的微波多光子共振跃迁，其跃迁几率随时间 的演化是著名的r a b i 振荡。如果加上的是一个频率啁啾的激光场，里德堡原子在该激 光场中两个s t a r k 能态之间的跃迁与存在微波场时相比呈现出新的有趣的现象。理论研 究该物理过程，归结为求解含时s c h r o d i n g e r 方程( 2 1 3 ) 式。如果使用的是微波场，原子 受到的外场是周期外场，f l o q u e t 方法【2 4 】或改进的f 1 0 q u e t 方法【3 0 1 是求解该物理过程的 有效方法。当用频率啁啾的高斯脉冲作用时，原子所受的外场是非周期外场，f l o q u e t 方法或改进的f l o q u c t 方法无能为力。分裂算符法【“j 叫( s p l i t - o p e r a t em e t h o d ) 、线性最 小二乘拟合法【4 7 ，4 8 】( l i n e a t - i e a s t - s q a r e sf i t t i n gm e t h o d ) 、谱拟合方法【5 0 】( s p e 曲mf i n i l l g m e n h o d ) 等，因为需要在三维空间离散化后取网格点，为保证计算精度，网格点的数目 往往需要很大，与此同时因为要对每个网格点写出含时s c h r 6 d i n g e r 方程，需要求解的 代数方程的个数和所需内存都将是惊人的。传统的c l o s e - c o u p l i n g 方法虽然不需在空间 取网格点，但是在求解含时s c h r k j i n g e r 方程时，首先要确定一组基函数，而这组基函 数要根据具体的物理问题进行选择。目前有使用无外场( f i e l d - f r e e ) 情况下的束缚态和 连续态作为基函数【4 0 鲍6 3 1 ，也有使用b 样条函数作为基函数【4 3 , 6 3 】，还有人采用 s t u r m i n a 函数作为基函数m ，4 5 】等。但是无论采用何种基函数，在c l o - c o u p l m g 方法中 不可避免的要计算矩阵元，所需计算矩阵元的多少却与所选基函数的个数有关。理论上 讲，只要选取的基函数个数足够多就可以达到任何要求的精度。在实际计算中，根据具 1 7 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r o d i n g e r 方程的多态展开方法 体的物理问题选取合适的基函数组，并根据计算的精度要求采取适当的截断是很有讲究 的也是很重要的。因为无论采用那种基函数，在计算两个态( 如两的s t a r k 态) 之间的 多光子跃迁时，都需要首先确定这两个态的比较准确的波函数，如果选取的基函数不合 适，通过基函数求出态函数将增加不必要的工作量，同时还将影响计算精度。 在众多的原子波函数的计算中，由x i n g h o n gh e 等1 6 4 j 提出的碱金属原子的唯象模 型势方法，计算出的里德堡碱金属原子解析波函数多次被证明【6 5 娜】性能良好，由此计算 出的有关物理量与实验符合很好，而且使用方便。z b a n g 以此为基础，提出了一种处理 外场中里德堡碱金属原子含时s c h r o d i n g e r 方程的多态展开方法，该方法可以适用于在 静电场和一般交变电磁场同时作用下里德堡碱金属原子跃迁和有关物理过程的计算。下 面我们来介绍该方法。 3 2 零场下碱金属原子的唯象模型势和波函数 根据x i n g h o n gh e 阻j 等在计算碱金属原子寿命时提出的碱金属原子的唯象模型势， 零场下碱金属原子的价电子感受到的原子实的等效作用势的形式为州1 ： 附卜小南+ 南j，l ( r + ，) 二 ( ，+ 善) 上j ( 3 - 1 ) 其中，r 和善是有待确定的参数。由于价电子所受的作用势为中心势，因此波函 数可以写为： 、l 耐坍( ，0 ，妒) = r n l ( ，) 】锄( 口，痧) 其中y 赫( 口，妒) 是球谐函数，径向波函数满足径向s c h r 6 d i n g e r 方程： 令 ( 3 - 2 ) 号争+ 半川巾嘞鳓 仔s ， l s 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r o d i n g e r 方程的多态展开方法 其中， 删= n c x p ( - p 2 ) p s o , + d o , + 矽匍：1 v - - - o p = d rr = a 兽= a 考t u = 2 n 0 = i t - - l l 畦( 3 - 5 ) 是原子态的主量子数，a n 是( 糟，) 态的量子亏损。分别将( 3 - 4 ) 式和( 3 - 1 ) 式代入 方程( 3 - 3 ) 式，使方程两边p 的同次幂相等，并考虑径向波函数的标准条件，可以得到： j = ，t ( t 1 ) = a i y u ( u 1 ) = a 2 掌 其中，a l = 2 p a r “，a 2 ：2 蟛2 。对束缚态波函数，要求当p 斗。时，勋( ，) 一o 。 这就要求级数求和a ，”在l ，= 峋处截断。由此，可以得到却满足的循环公式： y = 0 口p 一2 ( a l ，+ 2 ) + a v - l i b + ( y o c + ( p i x v 一2 ) 】+ 口p 【d + 厦+ v ( v 1 ) f 】 札1 p + 1 ) ( 五+ 2 + - ，) g = o( o l ，s 峋+ 萄 ( 3 7 ) 此处，a v = 0 当 ，- 1 ，和v _ v o + 1 时；( 3 8 ) 并且有： 一= a o + 田一j l 一( l + 2 )b = 2 t t u + ( t + u x s + 1 ) 】一( a i + f ) 孝一( a 2 + l 咖十( a j 1 ) ， c = 矩+ 甜+ s + 1 ) 一f d = 2 0 + 1 ) 蟛+ l 咖+ ( a j 1 ) g ( 3 9 ) e = 蕊缸+ q f + t + u r 一gf = y + g = 鸭 八= 2 z a 考虑到模型势的渐进形式矿( ，1 ，剐= 2 z ，可以得到： a l + a 2 = a 一一 ( 3 1 0 ) 将v = v o + 2 代入( 3 7 ) 式，可以得到v o = 矿一j l 一( f + ，为保证r n l c o ) 有正确的节点数值， 1 9 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r o d i i l g e r 方程的多态展开方法 考虑到( 3 甸式，要求： v o = n - 1 - 1 t + u = - t n l ( 3 - 1 1 ) 可以看出，包含在( 3 6 ) ，( 3 - 7 ) 和( 3 一l o ) 中的方程总个数为y o + 7 ，与方程中出现的变量 s ，t ，f ，a i ，a 2 ，a l ，a 2 ，a ，。的个数相同。因此当量子亏损，l ，已知的情况下，所有 这些参数可以通过求解这些非线性方程组唯一的被确定。从而可以得到体系波函数和能 量本征值。用此方法得到的波函数是解析形式的波函数，可以很方便的用于计算矩阵元。 值得指出的是，由于量子亏损芦讲与量子数撑，有关，因此在包含在矿( ，) 和勋( 力中的 所有参数均与一，有关，因而主量子数一相同角量子数不同的波函数相互之间不严格 正交。然而，可以证明对高里德堡态它们相互之间近似正交。 很明显，波函数和能量本征值的精确性依赖于量子亏损z n l 的准确度。为了减少高 里德堡态量子亏损z 耐实验值的不准确【锚】造成的误差，计算碱金属原子的高激发态的 量子亏损j n 采用r i s b c r g 6 9 于1 9 5 6 年提出的公式： p 讲= a + b ( n ) 2 + c ( ) 4 + ( n ) 6 ( 3 - 1 2 ) 其中系数口，b ，c ，d 可以通过实验测出的很准确的低激发态量子亏损拟合上式而得到。 将得到的硝作为输入参数，通过求解( 3 - 6 ) ，( 3 - 7 ) 和( 3 1 0 ) 所组成的非线性方程组就 可得到碱金属原子的波函数置靠( 力。下边我们将利用由此得到的零场波函数作为基函数 来构造存在静电场时的s t a r k 态函数，并计算s t a r k 能谱图。 3 3 静电场中里德堡原子的s t a r k 能谱及波函数 关于静电场中原子的s t a r k 能谱的早期计算，由于受到计算条件的限制，主要是采 用微扰论和w k b 近似方法，其计算过程在b c t h e 和s a l p c t 盱编写的著作u 叫中有详细的 描述。现在的计算一般采用零场波函数的线性组合构造s t a r k 态函数，然后通过矩阵对 角化的方式来完成【2 7 2 引。计算结果显示，当外加静电场强度小于经典电离阈值时，只 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r o d i n g e r 方程的多态展开方法 要选取的基函数数量足够，无论是s t a r k 能谱还是反交叉的位置和宽度，理论结果均能 和实验结果很好的符合。本节也将采用上节解出的零场波函数，对存在静电场时的s t a r k 态函数进行线性展开。目的在于研究通过在特定能区选取少量基函数而得到所关心区域 的比较准确s t a r k 能态。 假设静电场的方向沿z 轴，大小为b ，在此场的作用下，原子价电子的h a m i l t o n i a a 为： h s = h 0 + z f s 其中娲是原子的价电子零场h a m i l t o n i a n 。相应的本征值方程为： 舀q 争i = e 咖i ( 3 - 1 3 ) ( 3 一1 4 ) 自由原子本征态妒f = i n m ) ，本征能量曰= 一2 0 一，钳) 2 可由上节所述方法求得。有电 场时的h a m i l t o n i a n 方程为。 令 膏，y = e 七z 蛾= c 蔚卉 l 用矿，左乘( 3 - 1 5 ) 式并积分可以得到矩阵方程： 峙sj i c 畦= e k c 畸6 其中h a m i l t o n i a n 矩阵元 2 1 f 3 - 1 5 ) ( 3 一1 6 ) ( 3 - 1 7 ) 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s e h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法 陋b = 缸k 一杀等i - 层如叫2 删 ( 3 郴) 通过对h a m i l t o n i a n 矩阵对角化，我们就可以得到s t a r k 态函数和s t a r k 能谱。 理想的考虑，( 3 1 6 ) 式中的求和，应该取无穷多项，但对实际的计算这是不可能的。如 何选择求和中的基函数，对实际的计算具有重要意义。因为，求和中参与求和的基数及 相应的个数选择得当，不仅可以大大减小计算工作量，而且还可以保证必要的精度。 在一般情形下，只有能量在所研究的态邻近的那些能态会对所研究的态产生较大影 响，因此可以选择其附近能区内的态函数作为基函数。我们用( 玎，z ) 表示绝热近似下与 自由原子主量子数为以角量子数为，相联系的s t a r k 态，而( n ，如一7 ，) 表示 ( 1 , l i ) ，( 拧，i t + 1 ) ，( 一，) 等一组相临近的s t a r k 态。本文在后续的章节将研究s t a r k 态 ( 2 1 ，o ) 在频率啁啾的激光场中到s t a r k 态( 1 9 ，3 ) 的激发跃迁，即本文所关心的态 是与自由原子态2 1 s 和1 9 t 1 9 9 相联系的三个s t a r k 态。本文基函数的选取方法如下： 在2 1 s 态对应的能量处，上下对称的选取能区范围，如图3 i 所示，基函数组由自由原子 的波函数( 1 8 ，2 1 7 ) ，( 1 9 ，2 1 8 ) ，( 2 0 ，o - 1 9 ) ，( 2 1 ，0 - 2 0 ) ，( 2 2 ，0 - 1 ) ，( 2 3 ，0 1 ) 等组成，共计7 8 个。为了检验所选取的基函数组的有效性，我们同时还用另外一个更 大的基函数组进行了计算比较。表3 一l 和表3 - 2 表示的是用包含在主量子数从栉= 1 到 捍= 3 4 的所有5 9 5 个自由原子波函数作为基函数和特殊选定的7 8 基函数计算钾原子 2 1 s 和1 9 f 两个s t a r k 态在不同电场强度下的能量数值。由表3 - 1 和表3 - 2 明显可以看出： 两者的计算结果符合的很好，相差最多不超过1 0 强i r t r ，因此选取邻近的7 8 个态已 经可以保证有足够的精度。下一节我们将根据这特殊选定的7 8 个自由原子波函数所得 到的7 8 个s t a r k 态作为基函数，来展开含时波函数并求解含时s e h r 6 d i n g e r 方程。 3 4 激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r i ，c l i n g e r 方程的多态 展开方法 由于我们所用激光场的波长远大于原子的线度，因此可以认为原子受到的场在空间 上是均匀的。为简单期间，我们假设静电场乓方向沿z 轴，并假设激光场是线偏振的， 偏振方向沿z 轴。即： 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法 乓= 螈 e ( o = e o m ( f ) c o s r o ( t ) t 】 ( 3 - 1 9 ) ( 3 - 2 0 ) 其中磊是脉冲的最大振幅，m ( t ) 是脉冲形状因子，c o ( t ) 为含时频率。 在偶级近似和长度规范下，含时s c h r 跃l i n g e r 方程( 2 - 1 3 ) 式可以写为( 使用原子单位，氛u ) ： f 业婴：膏y ( 尹，f ) 西 、77 式中日是体系的h a m i l t o n i a n ： ( 3 - 2 1 ) 日= 日o + z f + z e o m ( f ) c o s r o ( t ) t 】( 3 2 2 ) 其中硒是自由原子h a m i l t o n i a n ： 岛= 一丢v 2 + m ( 3 - 2 3 ) 矿( ，) 是原子实对价电子的等效作用势，取( 3 - 1 ) 式的形式岛的本征函数喀= i 砌，) 和 y ( ，) 的具体形式可由第一节的方法求解得到盘= 岛+ 吨的本征方程为 膏，y = e 七缈 f = c 蔚办 j ( 3 - 2 4 ) ( 3 - 2 5 ) 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s e h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法 用y ( j | = 1 , 2 ，7 8 ) 作为基函数展开体系的含时波函数，即 听力= 啾咖峨 七 将上式代入含时s c h r 6 d i n g e r 方程( 3 - 2 1 ) 式得： 群栌一懒矿 2 矿 + z e 。m ( t ) o o s t o ( t ) t l 口) 妒即 上式两边同乘以y j ，并在整个空f b 一 - - ，导 掣叫即班】；口) 蚓z p - ( 卟川f 令： ( 七= 1 ，2 ，7 8 ) f ( t ) = e o m ( t ) c o s a ( t ) t ， z 静= ；，) ( 3 2 8 ) 式可以改写为： ( 3 - 2 6 ) ( 3 - 2 7 ) ( 3 - 2 8 ) 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r 6 d i n g e r 方程的多态展开方法 令 o 了d a l ( t ) = 坩1 0 勺( d 酽一弓蝴 j = l d a 2 - ( t ) ：一i f ( t ) e a j ( t ) z 2 j e - i ( e j e 2 ) t 出 j = l 7 8 掣= - i f ( t ) a j ( t ) z 7 8 j e - “铲引f j = l a k ( t ) = a k + i f l k ( t ) 将( 3 - 3 0 ) 式代入复数微分方程组( 3 - 2 9 ) 式可以得到实数微分方程组： 旦学：一f ( f ) 7 8w k j ( t ) s i n ( e j - 局) f 一乃( f ) 。( 句一日) d ! 堕：一f ( f ) 7 8 ：，k j ( t ) s 坂乃- e 2 ) t - 乃。( 巧一e ：) f 】 d t 。i 7 8 一( t ) ：一刖7 8z 7 即b o 。砥巧- e 7 8 ) t - 乃( f ) c 0 。( 巧一e 7 8 ) f 鲨笋：廿( f ) 7 8 刁j b ( f ) 。( 巧一目弦+ 乃 。i n ( 巧一局) f 】 j = l 鲨笋：一f ( f ) 7 8 ：，a j ( f ) 。( 巧一吃) f + 乃( f ) 。i i l ( 巧一场) d j = l ! 丝警垃：一f ( f ) 7 8 刁耵a j ( f ) c 0 。( 巧一励8 ) r + 乃( ，) 。坂句一切8 ) d 令 j = 1 ( 3 2 9 ) ( 3 - 3 0 ) ( 3 3 l a ) ( 3 - 3 i ” 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r & l i n g e r 方程的多态展开方法 桫 篇邶器5 6 ( 3 - 3 1 ) 式可以改写为 竽卅( f ) 7 8 嘶k j ( o 龇巧一目) f - e j + 7 s ( t ) c o s ( 巧一哪】 j = 1 生字：廿o ) 7 8 ：，b ( f ) 。妯( 乃一吃) f 一。，+ ，。( f ) 。0 s ( 乃一场) d ，= l _ a c t 厂s ( t ) ：一f ( f ) 兰铂，k 。i i l ( 巧一弘一。p 7 8 ( ，) 乃一) ，】 j = l a c i 7 9 一( 0 ：一，( ，) 7 8 句，b ( ，) 句一毋) ，+ 钾8 ( ，) 。i n ( 句一目) ，】 j = l 丁a c s o ( t ) ：一f ( f ) 至：2 j b ( ，) c 0 。( 乃一场) f + 。，仃8 ( f ) 。砸巧一场y 】 j = l 蔓号竽州r ) 7 8 铂， ，( f ) c o e j - e 7 8 ) ，+ 。j + 7 。( 咖讯巧一岛。弦】 j = l ( 3 - 3 2 ) ( 3 - 3 3 ) 根据初始条件，采用龙格- 库塔方法t r u n g e k u t t am e t h o d ) 求解( 3 3 3 ) 式所给出的1 5 6 个实系数的1 5 6 个l 阶耦合微分方程组，就可以得到任意时刻t 时的c k ( t ) ( k = 1 ，2 ，1 5 6 ) ， 由( 3 3 2 ) 式可以得到任意时刻的勺( f ) = 勺( f ) u = 1 ，2 ，7 毋 和 乃( f ) 2 c j + 7 8 ( t ) ( j 2 1 名，7 8 ) ，则任意时刻t 跃迁到第j 个s 切咄态的几率或者第j + s t a r k 态的布居数弓为： 弓 = b 叫2 = 吁2 + 乃2( 3 - 3 4 ) 利用( 3 3 4 ) 式，我们可以计算原子在任意交变电磁场作用下从初态跃迁到任意一个态的几 率随时间的演化。 2 6 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s e h r 6 d l n g e r 方程的多态展开方法 o1 0 02 0 03 0 0 4 0 05 0 06 0 0 o1 0 02 0 03 0 0 4 0 05 0 06 0 0 s t a t i cf i e l d ( v c m ) 围3 - 1 静电场中钾原子s t a r k 能谱和基函数示意图 n u n u n u n v n u n v 洲 筋 船 鼬 甜 枷 姗 瑚 ，撇 黝 狮 ，。 。 。eovxbjoc山 第三章激光场中处理里德堡碱金属原子含时s c h r o d i n g e r 方程的多态展开方法 表3 - 1s t a r k 态2 1 s 能量随静电场强度的变化( 单位：1 x 1 0 - 铂a r t r e e ) 电场强度( v c m )5 9 5 个基函数7 8 个基函数 0 0 0 0 1 4 1 1 7 3 8 8 4 3 6 9 2 4 8- o 1 4 1 1 7 3 8 8 4 3 6 9 2 4 8 2 0 o- o 1 4 1 1 7 4 4 8 3 2 0 7 2 6 60 1 4 1 1 7 4 4 7 8 0 6 3 2 0 2 4 0 0- 0 1 4 1 1 7 6 2 7 9 5 9 8 5 7 90 1 4 1 1 7 6 2 5 9 1 2 1 0 6 6 6 0 0- 0 1 4 1 1 7 9 2 7 3 1 8 3 1 5 2- o 1 4 1 1 7 9 2 2 7 4 7 6 9 l l 8 0 o0 1 4 1 1 8 3 4 6 3 3 8 8 0 3 1_ o 1 4 1 1 8 3 3 8 3 0 4 0 9 2 6 1 0 0 0- 0 1 4 1 1 8 8 8 4 9 4 6 7 2 6 70 1 4 1 1 8 8 7 2 5 7 2 9 0 1 7 1 2 0 00 1 4 11 9 5 4 3 0 5 5 6 6 1 20 1 4 1 1 9 5 2 5 5 5 0 3 4 7 0 1 4 0 00 1 4 1 2 0 3 2 0 5 7 4 2 3 9 00 1 4 1 2 0 2 9 7 2 4 2 4 4 1 1 1 6 0 0- 0 1 4 1 2 1 2 1 7 4 1 4 4 8 7 9- 0 1 4 1 2 1 1 8 7 6 7 1 2 7 7 3 1 8 0 0- 0 1 4 1 2 2 2 3 3 5 0 1 9 2 3 5_ o 1 4 1 2 2 1 9 6 8 8 2 8 0 2 2 2 0 0 0- 0 1 4 1 2 3 3 6 8 7 8 8 3 8 3 9_ o 1 4 1 2 3 3 2 4 9 5 硼1 4 2 5 2 2 0 o0 1 4 1 2 4 6 2 3 2 7 0 6 0 6 2- o 1 4 1 2 4 5 7 2 0 2 3 6 7 9 4 2 4 0 o- 0 1 4 1 2 5 9 9 7 0 2 4 6 1 6 8- o 1 4 1 2 5 9 3 8 2 9 2 5 8 2 6 2 6 0 o0 1 4 1 2 7 4 9 0 2 9 9 8 8 2 4 - 0 1 4 1 2 7 4 2 4 1 4 1 1 1 9 5 2 8 0 00 1 4 1 2 9 1 0 3 9 9 4 1 4 2 20 1 4 1 2 9 0 3 0 5 6 2 9 1 1 6 3 0 0 00 1 4 1 3 0 8 5 3 7