（凝聚态物理专业论文）不同晶向ysz衬底上铁掺氧化铟单晶薄膜的生长和性质研究.pdf

原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的 立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外 包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。 究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标 的法律责任由本人承担。 论文作者签名：三瑟红蔓 e l 期：盈l 垒：望墨：至l 关于学位论文使用授权的声明 本人完全了解山东大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学 校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论 文被查阅和借阅；本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分 内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段 保存论文和汇编本学位论文。 ( 保密论文在解密后应遵守此规定) 论文作者签名：涵数曼导师签夤：7 馨丝羔 日 期纠山幽l 山东大学硕士学位论文 目录 摘! i 9 l ：1 第一章绪论5 1 1 引言5 1 2 铁磁性半导体一8 1 2 1 铁磁性半导体的基本特征8 1 2 2 铁磁性半导体的研究历史1 0 1 2 3 铁磁性半导体中的磁性起源1 4 1 2 4 铁磁性半导体的潜在应用1 7 1 3 氧化铟材料理化性质介绍1 8 1 4 氧化铟基铁磁性半导体的研究现状2 0 第二章样品的制备技术与测试分析方法一2 7 2 1 脉冲激光沉积技术2 7 2 1 1 脉冲激光沉积的原理2 8 2 1 2 脉冲激光镀膜的优缺点3 0 2 1 3 实验用脉冲激光沉积设备简介3 l 2 2 薄膜的测试分析方法一3 3 2 2 1x 射线衍射3 3 2 2 2 反射式高能电了衍射3 5 2 2 3 原了力显微镜3 6 2 2 4 交变梯度磁强计3 6 2 2 5 反常霍尔效应测量设备3 9 第二章具有良好结构的铁掺杂氧化铟铁磁性半导体的牛长及性能研究4 0 3 1 弓l 言4 0 3 2 外延铁掺杂氧化铟单晶薄膜的制备方法4 0 3 3 外延铁掺杂氧化铟单晶薄膜的各种性质研究4 2 3 3 1 晶体结构特征一4 3 山东大学硕士学位论文 3 - 3 2r h e e d 图样。4 4 3 3 3 磁特性4 6 3 3 4 反常霍尔效应。4 9 3 3 5 原子力显微镜5 2 3 4 结果与讨论5 9 3 5 展望6 0 参考文献6 1 致 射6 5 山东大学硕士学位论文 c o n t e n t a b s t r a c t 1 c h a p t e r1 i n t r o d u c t i o n 5 1 1i n t r o d u c t i o n 5 1 2f e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r 8 1 2 1b a s i cp r o p e r t i e so f f e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r 8 1 2 2h i s t o r yo ff e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r 10 1 2 3o r i g i no ff e r r o m a g n e t i s mi nf e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r 12 1 2 4p o t e n t i a la p p l i c a t i o no ff e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r 1 4 1 3p h y s i c a la n dc h e m i c a lp r o p e r t i e so fi n d i u mo x i d e 17 1 4r e s e a r c hs i t u a t i o no fi n d i u mo x i d e - b a s e df e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o r 18 c h a p t e r2s a m p l ep r e p a r a t i o nt e c h n i q u e sa n dc h a r a c t e r i z a t i o n 2 7 2 1p u l s e dl a s e rd e p o s i t i o n ( p l d ) 2 7 2 1 ip r i n c i p l eo fp l d 2 8 2 1 2a d v a n t a g e sa n dd i s a d v a n t a g e so fp l d 2 3 2 1 3i n t r o d u c t i o nt ot h ep l d e q u i p m e n tu s e di no u rl a b 3 0 2 2m e a s u r e m e n ta n da n a l y s i sm e t h o d so fp r e p a r e df i l m s 3 0 2 2 1x r a yd i f f r a c t i o n ( x r d ) 3 1 2 2 2r e f l e c t i o nh i ：g he n e r g ye l e c t r o nd i f f r a c t i o n ( r h e e d ) 3 3 2 2 3a t o m i cf o r c em i c r o s c o p e ( a 用v 1 ) 3 4 2 2 4a l t e r n a t i n gg r a d i e n tm a g n e t o m e t e r ( a g m ) 3 6 2 2 5a n o m o l o u sh a l le f f e c t ( a h e ) 3 6 c h a p t e r3s t u d yo ng r o w t ha n dp e r f o r m a n c eo ff e d o p e di n d i u mo x i d ef e r r o m a g n e t i c s e m i c o n d u c t o re p i t a x i a lf i l m s 3 8 3 1i n t r o d u c t i o n 3 9 3 2p r e p a r a t i o no fe p t a x i a l - f e - d o p e di n d i u mo x i d ef i l m s 4 3 3 3p r o p e r t i e ss t u d yo ne p t a x i a l f e d o p e di n d i u mo x i d ef i l m s 4 3 3 3 1x r dr e s u l t s 4 3 3 3 2r h e e d i m a g e 4 5 3 3 3m a g n e t i cp r o p e r t i e s 4 6 山东大学硕士学位论文 3 3 4a n o m a l o i l sh a l le f l e e t 4 7 3 3 5a t o m i cf o r c em i c r o s c o p em e a s u r e m e n t 4 9 3 4r e s u l t sa n dd i s c u s s i o n 5 2 3 5p r o s p e c t i v e ，6 0 a c k n o w l e d g e m e n t 6 2 微电 的基石。 直未被引 度，单位 上世纪八 m a g n e t o - r e s i s t a n c e ) 引发了磁存储和磁记录领域的革命，使九十年代计算机的应 用获得了腾飞。从此之后，自旋电子学一门以研究、利用和控制自旋极化的电子 输运过程为核心的新兴学科，成为了科学界研究的热点。自旋电子学的日的是通过 磁场等在介观尺度上调制白旋状态，借助电子传导和磁性间的关联效应，实现对电 了输运特性的调制而开发出各种电了器件。要实现性能优异的自旋电子器件，首要 任务就是要开发出既有半导体的带隙，同时又具有磁性材料的自旋子带劈裂的新材 料，因而，具有室温铁磁性和高自旋极化度的铁磁性半导体材料的制备是应当首先 解决的问题。 现在常用的磁性氧化物制备的技术路线就是在半导体材料中掺杂过渡金属元 素，使之以替位掺杂的形式进入半导体的晶格结构，进而通过磁性离子之间的铁磁 耦合作用，使j 仁导体材料在原有带隙的基础上，产牛铁磁性。2 0 世纪9 0 年代， o h n o 等人在g a a s 中成功实现了m n 掺杂，但其居里温度最高只能达1 7 0 k ，无法 满足器件的应用需求。2 0 0 0 年，t d i e t l 等人基于传统的z e n e r 模型通过理论计算 预言了m n 掺杂的宽禁带半导体g a n 及z n o 会具有居里温度高于3 0 0 k 的铁磁 性，这一结果一经报道，立即引发了人们对于氧化物基铁磁性半导体的研究热情， 大量的实验和理论工作陆续开展起来。研究最多的是z n o 和t i 0 2 体系，但不同研 究组所报道的结果却各不相同甚至互相矛盾，以致直至今日，关于过渡金属掺杂的 氧化物体系中是否具有本征铁磁性的问题仍然没有定论。同时，对于过渡金属掺杂 的氧化铟体系而言，尽管目前对于该体系的研究尚处于起步阶段，但文献所报道的 结果中大部分都发现了铁磁性的存在，部分还发现了反常霍尔效应等独特的性质， 山东大学硕士学位论文 且铁元素在氧化铟基体中的溶解度高达2 0 。在这样的背景下，同时结合氧化铟 基体材料所具有的优良的光电特性及气敏性质，铁掺杂氧化铟便成为了本论文的研 究体系。 样品的制备，我们采用脉冲激光沉积的方法，实验所需要的陶瓷靶用固相反应 烧结的方法制备而成。我们在y s z 的不同晶面方向 ( 1 0 0 ) ， ( 11 0 ) ，( 11 1 ) 】 的衬底上，以不同温度生长了纯氧化铟以及铁掺氧化铟的样品，x r d 结果表明薄 膜都沿着各自衬底的晶向牛长；原予力显微镜显示三个方向的衬底都可以生长出具 有规则结构的晶粒，( 1 0 0 ) 晶向趋向于长方体， ( 11 0 ) 晶向趋向于截面为三角形 的长条状晶体，而( 1 l1 ) 晶向趋向于二角柱或者六边柱，同时有倾斜面存在；磁 性测量表明在垂直于膜面和平行于膜面的方向都存在明显的各向异性。样品的生长 过程中采用r h e e d 进行监控，衍射条纹尖锐，没有杂点出现，说明所生长的薄膜 具有很好的外延结构。为了探讨铁磁性的来源，我们对样品进行了霍尔效应的测 量，得到的结果表明，样品都具有较为明显的反常霍尔效应。 综上所述，本文得到了具有良好结构的铁掺氧化铟外延薄膜，具有良好的铁磁 性，在垂直于膜面和平行于膜面的方向存在明显的各向异性，x r d 表明在各自晶 向的衬底上都牛长出了匹配的外延薄膜，霍尔效应测量说明样品在室温下就具有明 显的反常霍尔效应，证明样品具有本征的铁磁性，同时具有良好的晶体结构。 关键词： 铁掺杂氧化铟脉冲激光沉积铁磁性外延牛长反常霍尔效应磁性半导体 - 2 山东大学硕士学位论文 曼鼍曼詈曼! ! 曼詈曼暑皇! ! ! ! ! ! ! ! 曼! ! 詈曼! ! ! 詈曼! ! ! ! ! 皇! 曼曼! ! ! ! 曼! 曼曼曼曼曼! 鼍! ! ! 曼! ! ! ! ! ! ! 詈! 詈皇暑皇詈鼍詈! ! ! ! ! ! ! 詈皇鼍曼皇鼍詈曹 a b s t r a c t m i c r o e l e c t r o n i c sf e a t u r e s s t u d y i n g a n dc o n t r o l l i n gt h ec h a r g e sa n dt r a n s p o r t p r o p e r t i e s o fe l e c t r o n s , a n di st h eb a s i so fm o d e mi n f o r m a t i o n t e c h n o l o g y i n c o n v e n t i o n a lm i c r o e l e c t r o n i c s ，h o w e v e r , t h es p i no fe l e c t r o n ，w h i c hw a ss i m p l ys e e na sa c a r r i e ro fc h a r g e s ，b a r e l yc a u g h ta t t e n t i o n s w i t ht h ei n c r e a s i n gi n t e g r a t i o nl e v e l ，t h e s c a l eo fs e m i c o n d u c t o rd e v i c e sh a se n t e r e dn a n o m e t e r , c a u s i n gd r a m a t i ci n c r e a s ei n e n e r g yc o n s u m p t i o n i nu n i ta r e a , a n ds e v e r eh e a tl o s s , a n ds u b s e q u e n t l y , p o o r p e r f o r m a n c ea n ds t a b i l i t y i nt h el a t e8 0 s , f e r ta n dg r i i n b e r gd i s c o v e r e dt h eg i a n t m a g n e t o r e s i s t a n c e a l m o s ts i m u l t a n e o u s l y , w h i c hl e a dt oar e v o l u t i o ni nm a g n e t i c s t o r a g ea n dr e c o r d ，g i v i n gad e c i s i v ep u s ht ot h et a k e - o f fo fm a s s i v ea p p l i c a t i o no f c o m p u t e r si nt h e19 9 0 s f r o mt h e no n ，s p i n t r o n i c s ，an e wb r a n c hw h i c hs t u d i e s ，u t i l i z e s a n dc o n t r o lt h ee l e c t r o nt r a n s p o r to fs p i i lp o l a r i z a t i o n ，h a sb e c o m et h eh o t s p o to fs c i e n c e c o m m u n i t y t h eg o a l o fs p i n t r o n i c si st or e a l i z em o d u l a t i o no fe l e c t r o nt r a n s p o r t p r o p e r t i e sa n dd e v e l o pn e w e l e c t r o n i cd e v i c e s t of u l f i l lt h a tg o a l ，t h ep r e r e q u i s i t et a s ki s d e v e l o p i n gan e w m a t e r i a lw i t hb o 1t h eb a n dg a po fs e m i c o n d u c t o r , a sw e l la st h es u b - b a n d s p l i t t i n g o fm a g n e t i cm a t e r i a l t h e r e f o r e ，t h ep r e p a r a t i o no ff e r r o m a g n e t i c s e m i c o n d u c t o rw i t hr o o mt e m p e r a t u r em a g n e t i s ma n dh i g hs p i np o l a r i z a t i o ni si m p o r t a n t t h ep r e p a r a t i o nm e t h o do ft y p i c a lf e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o ri st od o p et r a n s i t i o n e l e m e n ti n t ot h ec u r r e n ts e m i c o n d u c t o rs y s t e m i ti se x p e c t e dt h a tt h et r a n s i t i o ne l e m e n t m a ye n t e rt h ec r y s t a ll a t t i c eb ys u b s t i t u t i n gs o m ec a t i o n s p o s i t i o n s ，a n dt h r o u g h f e r r o m a g n e t i cc o u p l i n gb e t w e e nt r a n s i t i o nm e t a li o n s ，f e r r o m a g n e t i s mm a ya p p e a ri n s e m i c o n d u c t o ro nt h eb a s i so ft h eo r i g i n a lb a n d g a p i n19 9 0 s ，o h n oe t a 1 s u c c e s s f u l l y d o p e dm ne l e m e n ti n t og a a s t h ec u r i et e m p e r a t u r e , h o w e v e r , i s17 0 k , w h i c hd o e sn o t m e e tt h er e q u i r e m e n t so fa p p l i c a t i o n i nt h ey e a ro f2 0 0 0 ，b a s e do nt h et r a d i t i o n a lz e n e r m o d e l ，t d i e t le t a 1 c a l c u l a t e da n dp r e d i c t e dac u r i et e m p e r a t u r eo fh i g h e rt h a n3 0 0 k i nm nd o p e dw i d eb a n d g a ps e m i c o n d u c t o r ss u c ha sg a na n dz n o a f t e rt h i sr e p o r t ，t h e r e s e a r c he n t h u s i a s mt o w a r do x i d e - b a s e df e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o rh a sb e e n i m m e d i a t e l ya r o u s e da n dal o to fe x p e r i m e n t a la n dt h e o r e t i c a lw o r k sh a v e b e e ne v o l v e d t h em o s ts t u d i e ds y s t e m sa r ez n oa n dt i 0 2 h o w e v e r , r e s u l t sr e p o r t e db yd i f f e r e n t g r o u p sa r ed i f f e r e n to re v e nc o n t r a d i c t o r y t od a t e ，t h eq u e s t i o nw h e t h e ri n t r i n s i c 3 山东大学硕士学位论文 f e r r o m a g n e t i s me x i s t si nt r a n s i t i o n a ld e m e n td o p e do x i d es y s t e m si ss t i l li n c o n c l u s i v e m e a n w h i l e ，a l t h o u g ht h er e s e a r c ho ni n 2 0 3 - b a s e df e r r o m a g n e t i cs e m i c o n d u c t o ri ss t i l li n i t se a r l ys t a g e ，m a n yg r o u p sh a v er e p o r t e dt h ee x i s t e n c eo ff e r r o m a g n e t i s m ，a n ds o m eh a s e v e nr e v e a l e du n i q u ep r o p e r t i e ss u c ha sa n o m a l o u sh a l le f f e c ta n da s o l u b i l i t ya sh i g ha s 2 0 o fi r o ni ni n 2 0 3 b a s e do ns u c ha b a c k g r o u n d ，a l s ow i t ha v i e wt ot h ee x c e l l e n to p t o e l e c t r i ca n dg a ss e n s i t i v ep r o p e r t i e so fi n 2 0 3 ，w ef i n a l l yc h o o s ef e d o p e di n 2 0 3a st h e s t u d ys y s t e mo ft h i st h e s i s ，a n dt r yt os o l v et h eq u e s t i o n sb e l o w ：w h e t h e rh i g h t e m p e r a t u r ei n t r i n s i cf e r r o m a g n e t i s mc a nb er e a l i z e di ni r o nd o p e di n d i u mo x i d ea n d w h a ti st h eo r i g i no ff e r r o m a g n e t i s m p u l s e dl a s e rd e p o s i t i o ni su s e df o rs a m p l ep r e p a r a t i o na n dt h ec e r a m i ct a r g e t sa r e s i n t e r e d u s i n gs o l i d s t a t er e a c t i o nm e t h o d i nt h i sw o r k ，w eh a v eg r o w ns i n g l e c r y s t a l l i n ef e d o p e di n 2 0 3f i l mo ny s zs u b s t r a t e x r di n d i c a t e st h es a m p l eh a sa p r e f e r e n t i a lg r o w t hd i r e c t i o na l o n g ( 10 0 ) ，( 110 ) a n d ( 111 ) d i r e c t i o n s ，w i t h o u ta n y s e c o n d a r yp h a s e ss u c ha si r o n ，i r o no x i d e sa n do t h e ri n d i u m i r o nc o m p o u n d s m a g n e t i c m e a s u r e m e n t si n d i c a t eas t r o n gm a g n e t i ca n i s o t r o p yw i t ht h ee a s ya x i sp e r p e n d i c u l a rt o t h ef i l ms u r f a c e a f mm e a s u r e m e n ts h o w sac o l u m n a rg r o w t hm o d e p e r p e n d i c u l a rt ot h e s u b s t r a t e a h e ( a n o m a l o u sh a l le f f e c t ) m e a s u r e m e n t ss h o wad i s t i n c t i v eh y s t e r i s i sl o o p ， w h i c hi sw i d e l yc o n s i d e r e da sa ne v i d e n c et oi n t r i n s i cf e r r o m a g n e t i s mi nd m s s i nb r i e f , s t u d i e si nt h i st h e s i sh a v ea c h i e v e ds u c hr e s u l t s ： f e d o p e di n 2 0 3 f i l m s g r o w na l o n ga l l t h r e ec h o s e n c r y s t a l d i r e c t i o n sw e r e s u c c e s s f u l l yp r e p a r e db yp l d s t r o n gp e r p e n d i c u l a rm a g n e t i ca n i s o t r o p yi sr e a l i z e d x r dm e a s u r e m e n t ss h o wf i l m so nt h r e ed i r e c t i o n sh a v ee x c e l l e n te p t a x i a ls t r u c t u r e ，a n d a h em e a s u r e m e n t si n d i c a t ear o o m - t e m p e r a t u r ea n o m a l o u sh a l le f f e c t , w h i c hf u r t h e r p r o v e st h ei n t r i n s i cf e r r o m a g n e t i s m ，谢t l li d e a lc r y s t a ls t r u c t u r e k e yw o r d s ： f e - d o p e di n d i u mo x i d e ，p u l s e dl a s e rd e p o s i t i o n ，f e r r o m a g n e t i s m ，a n o m a l o u s h a j le f 拖c t 4 微电子学以研究和控制电子的电荷及其输运特性为主要内容，是现代信息技术 的基石，在近现代计算机科学，以及整个人类科技的发展过程中都具有举足轻重的 地位。摩尔( m o o r e ) 定律指出：在价格不变的情况下，集成电路上可容纳的晶体 篱数n ，约每隔1 8 个月便会增加一倍，性能也将提升一倍。按照这个趋势，到 2 0 2 0 年左右，器件的尺寸将发展到单个原予的尺度。而随着进入原子尺度下，会 很多量了化效应会逐渐显现出来：例如材料的理化性质将会发牛质的变化，这将直 接导致现行半导体器件设计体系的理论基础失效；另外，芯片集成化的不断加深， 使得电子元件之间的距离愈来愈近，单位面积器件能耗的急剧上升必然会导致严重 的热损伤问题，严重影响了性能和稳定性。这些因素的存在将会使现代微电子学的 发展遭遇空前的障碍。而在传统微电子学之中，电了只是被当作电荷的载体，它的 自旋特性一直未被引起重视。上世纪八十年代末，法国科学家f e r t 和德圉科学家 g r i i n b e r g 几乎同时发现的巨磁阻抗效应( g m r ，g i a n tm a g n e t o r e s i s t a n c e ) ，随后 引发了磁存储和磁记录领域的革命，使九十年代计算机的应用获得了腾飞，极大的 促进了人类科技的进步。从此之后，自旋电子学( s p i n t r o n i c s ) 【l 】一门以研究、利 用和控制自旋极化的电子输运过程为核心的新兴学科，便成为了科学界研究的热 点，取得了长足的进步。这两位科学家也因此于2 0 0 7 年获得了诺贝尔物理学奖。 自旋电子学的发展历程可归纳为三步：巨磁电阻一隧道磁电阻_ 半导体自旋 电子，主要研究与电子的电荷和自旋密切相关的过程，包括自旋源的产生、自旋注 入、自旋传输、自旋检测及自旋控制，其最终目的是实现新型的自旋电予器件，如 自旋量子阱发光二极管、自旋p - n 结二极管、磁隧道效应晶体管、自旋场效应晶体 篱、量- 了计算机等。自旋电子学研究的基本内容就是在电了材料中的自旋输运，自 旋动力学和自旋驰豫。首要问题就是：( 1 ) 如何使一个自旋系统极化? ( 2 ) 系统 能够在多长时间内记住其自旋方向? ( 3 ) 如何探测自旋? 山东大学硕士学位论文 图1 1 1 自旋电子学的应用分支及潜力图 ( h t t p ：s p i n t r o n i c s k o r e a a c k r r e s e a r c hm a p1 h t m ) 磁性半导体和半金属是至关重要的自旋电子学材料；自旋注入半导体异质结是 新型自旋电子器件的基本结构；白旋极化的电j 子在磁性半导体、半金属、半导体异 质结中的输运是自旋电子学要研究的核心问题。 由于同时利用电子的电荷和自旋两种信息载体，自旋电子学将会引导全新的信 息处理和存储模式，大大提升信息的处理能力。它具有的重要的学术意义和广泛的 应用前景如图1 1 1 所示。具体说来，自旋电子学的优势和潜力体现在如下几个方 面： ( 1 ) 由于在自旋电予材料中可以对载流予的自旋实施控制，因此，自旋电子材料做 成的电子器件断电之后信息不丢失，是一类不挥发器件( n o nv o l a t i l e ) 。如m r a m 【2 】就是不挥发的器件，目前已经有商业成品问世。 6 山东大学硕士学位论文 ( 2 ) 由于在信息传输和处理过程中，电予的自旋始终保持在极化状态，这就为同时 进行信息处理和存储提供了可能。如果能做到这一点，那么，在现有的工艺技术和 设备条件下，就可以大幅度的提高运算速度，还可能会进一步的提高系统芯片上有 效集成的器件密度。 ( 3 ) 将自旋( 极化) 考虑在内，将出现4 种载流子：正自旋电子、负自旋电子、正 自旋空穴和负自旋空穴，因此有望通过控制载流子的自旋状态来实施量子计算。 ( 4 ) 自旋极化电子的输运可能会引起一些新的物理现象。例如，在通常的二维电子 气中，电子的自旋是随机取向的。如果二维电子气中电子的自旋是极化的，那么二 维电予气将存在自旋相干性。这种相干性很可能会导致一些新的物理效应。如图 1 1 2 为d a t t a d a s 场效应晶体管的原理图【3 】和s i 基自旋场效应晶体管 4 】示意图。 而要充分发挥自旋电了学的潜在应用价值，实现对载流子自旋的有源控制，关 键之一在于研究和制备出具有高自旋极化度、高居里温度( t c ) 和长自旋扩散长 度的自旋电子材料来提供自旋极化的载流了，从而实现自旋载流子的有效注入、传 输控制以及器件的集成。 早在1 9 8 9 年，o h n o 等【5 】就开始研究了稀磁半导体。他们在i n a s 中掺杂少量 的m n ，获得能隙变窄的n 型稀磁半导体。1 9 9 2 年，他们又获锝p 型( i n ，m n ) a s 稀磁半导体 6 1 。1 9 9 6 年【7 】，他们首先在g a a s 半导体中掺杂了3 5 的m n ，获得 居里温度为6 0 k 的稀磁半导体。19 9 8 年，m a t s u k u r a 等 8 】通过实验得到了5 m n 的( g a , m n ) a s 半导体，居里温度超过1 0 0 k 。2 0 0 0 年，c h i b a 等【9 】利用m n5 5 的 g a a s 稀磁半导体和( a l ，g a ) a s 作绝缘的三明治结构的隧道结，获得磁电阻t m r 在2 0 k 温度下为5 5 ，居里温度为li o k 。2 0 0 1 年，t a n a k a 等【1 0 】在( g a m n ) a s a i a s ( g a m n ) a s 隧道结中获得t m r 值为7 0 ，超过了氧化铝为绝缘层的f m i f m 的tm r 值，引起人们极大兴趣。2 0 0 4 年，y a m a n o u c h i 等【ll 】用( g a , m n ) a s ( i n ，g a ) a s g a a s 做成特殊设计的结构，用自旋极化电流驱动磁畴壁，控制磁化强度 反转，构成磁信息存储器件。遗憾的是，( g a , m n ) a s 的居里温度为l1 0 k ，能使用 7 山东大学硕士学位论文 温度太低，室温下不能用，因此人们开始努力寻找室温下的稀磁半导体。人们尝试 了在各种氧化物半导体中掺杂磁性元素，例如在z n o ，t io ，s n o 和g a n 中掺杂 磁性元素，获得一些居里温度超过室温的稀磁半导体。遗憾的是至今还没有找到适 合在室温下能做磁隧道结m t j 的稀磁半导体，而且同样的材料各人做出来的结果 都不一样，机理也没有完全弄清楚。 而要实现自旋电子学的日标，实现对载流子自旋的有源控制，关键之一在于研 究和制备出具有高自旋极化度、高居里温度( t c ) 和长自旋扩散长度的自旋电了 材料来提供自旋极化的载流子，从而实现自旋载流了的有效注入、传输控制以及器 件的集成。鉴于铁磁金属及其合金具有较高的自旋极化度和高于室温的居里温度， 因而早期关于自旋注入的研究丰要问题集中在如何将自旋载流了由铁磁金属注入到 半导体材料中，但是理论和实验结果都表明金属和半导体之间电阻率的严重失配 1 0 】会导致自旋在金属一半导体界面发牛严重散射，该问题的存在始终限制了自旋 注入效率的提高，并且极大的阻碍了磁性金属在有源丰动自旋电子器件中的有效应 用。而寻找磁性半导体也有两个方向：鉴于铁磁金属及其合金具有较高的自旋极化 度和高于室温的居里温度，因而早期关于自旋注入的研究丰要问题集中在如何将自 旋载流予由铁磁金属注入到半导体材料中，但是理论和实验结果都表明金属和半导 体之间电阻率的严重失配【1 2 】会导致自旋在金属一半导体界面发生严重散射，该问 题的存在始终限制了自旋注入效率的提高，并且极大的阻碍了磁性金属在有源t 动 自旋电子器件中的有效应用。因此，人们开始致力于研究开发一种既具有带隙同时 又具有自旋子带的劈裂的薪物质( 材料) 。要实现该类新物质，最直接的思路有两 条：一是将铁磁材料半导体化；二是将半导体材料铁磁化。 1 2 铁磁性半导体 1 2 1 铁磁性半导体的基本特征 铁磁性半导体，顾名思义，就是具有铁磁性，磁性元素能够进入半导体晶格取 代半导体内金属阳离了的位置，在维持带隙存在的基础上使得自旋予带产生劈裂， 能够产牛可控的自旋极化的载流子的半导体。具体特征如下： ， ( 3 ) 在铁磁性半导体中，磁性离子和其它成分比例的改变将导致电子能态的变化、 载流子类型及其浓度的改变以及载流子有效质量的变化等，这为研究自旋载流子主 导的各类白旋电子器件提供了非常好的材料基础。 ( 4 ) 因为在铁磁性半导体中存在窄带电子( 例如d 能级电了) ，窄带中载流子的迁 移率比较低，因而窄带中运动的电子会出现极化效应，形成电极化了和磁极化子多 种极化子。 传导电j 于的自旋和晶格离子的自旋之间存在交换耦合作用，通过这种作用在一 定条件下可使相邻离子自旋和传导电子自旋产牛铁磁性的极化。如果载流子的电荷 与格点自旋发生电荷一自旋耦合作用，会形成元激发，从而产牛一种称为磁极化子 的准粒子。磁极化了分为电子磁极化子和空穴磁极化子，视载流了的类型而定。由 于空穴的有效质量明显比电子大，因而空穴更易局域化，空穴的磁极化子效应比电 子要强许多。在铁磁性半导体中，磁极化子的大小可以从几十个晶格的距离到上百 个晶格的距离。磁极化子主要在磁相变点附近形成。束缚于施主杂质的电子( 或束 缚于受主杂质的空穴1 可以使它轨道上的磁性离子产生极化，围绕杂质形成一个铁 磁自旋云，这样的一种系统称为束缚磁极化子。此外，由一个强局域空穴磁极化予 和一个具有延展波函数的电子所构成的系统称为激子一磁极化子。在铁磁性半导体 中的各种极化子的存在是影响材料性质的重要因素。利用磁极化予模型可以解释磁 性半导体中许多特殊现象，如在磁相变点附近的电阻反常、负磁阻效应、磁场诱导 绝缘体金属转变以及拉曼散射中的自旋反转现象等。 9 山东大学硕士学位论文 ( 一) 早期研究 1 2 2 铁磁性半导体的研究历史 铁磁性半导体的研究已有几十年的历史，在2 0