（材料加工工程专业论文）废弃混凝土机械力化学活化再利用研究.pdf

原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进 行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何 其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡 献的个人或集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人 承担。 论文作者签名：翌氢之妻垄。 日期：地望丝! z 如 关于学位论文使用授权的声明 本人完全了解山东大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保 留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅 和借阅；本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关 数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文和汇编本 学位论文。 ( 保密论文在解密后应遵守此规定) 论文作者签名：龇导师签名：绺日期：必 山东大学博士学位论文一废弃混凝土机械力化学活化再利用研究 摘要 自然资源的大量消耗和不合理利用造成了自然资源的日益短缺，充分 利用各种废料、努力节约自然资源已成为工业生产中的方向之一。废弃混 凝土作为建筑施工和拆除旧建筑产生的废料，弃置不用既会造成环境污 染，又是巨大的资源浪费。多年来，人们对废弃混凝土的再利用进行了大 量研究，并取得了许多研究成果。迄今为止，废弃混凝土的再利用研究大 多是再生骨料混凝土的研究，但废弃混凝土中的胶凝基质组分一硬化水泥 浆体( h c p ) 用于再生混凝土存在着许多问题，h c p 在水泥生产中的再利 用也未见研究报道。将废弃混凝土骨料分离后形成的以h c p 为主要组成的 细废弃混凝土部分( f w c ) 用作为水泥混合材料或水泥原料，可使它们 得到科学、有效的合理利用，并节省天然原料资源，实现废弃物料资源化。 这对于我国经济的长期可持续发展无疑具有重要的社会意义。本文进行了 废弃混凝土骨料分离方法、分离后的f w c 进行机械力化学活化后作为水 泥混合材料制备水泥和作为水泥原料煅烧水泥熟料的试验研究，分析和探 讨了f w c 在熟料煅烧、水泥粉磨秆水泥水化过程中的作用机理旨在为 f w c 在水泥生产中的再利用提供理论和实践依据。 本试验研究分为废弃混凝土骨料与h e p 的分离、分离后的f w c 作水 泥混合材料和作水泥原料进行熟料煅烧三个主要部分。 废弃混凝土骨料与h c p 的有效分离是二部分材料合理再利用的关键。 采用了表面活性剂处理和热处理二种方法结合机械粉碎进行了废弃混凝 土骨料与h c p 的分离试验研究。试验结果表明，掺加适当的表面活性剂可 明显提高废弃混凝土骨料与p h c 的分离效率但阴离子表面活性剂木质 素磺酸盐( c l s ) 、十二烷基硫酸钠( s l s ) 和强极性表面活性剂三乙醇胺 ( t e a ) 的分离效果比非极性表面活性荆好得多，其原因是它们在骨料与 基质界面上的定向吸附更有效地降低了界面结合能，因而明显降低了界面 结合强度。热处理温度对骨料和基质的分离效率有显著影响。热处理温度 较低时，分离效率提高幅度不大；但5 0 0 热处理后分离效率显著提高。 振动磨和球磨机的粉碎分离效率存在明显差别。粉碎分离后的f w c 收率、化学组成及其粒度分布的综合测定结果表明，振动磨的粉碎分离效 率优于球磨机粉碎。对于掺加表面活性剂情形，后者的f w c 收率均高于 前者，但较大颗粒含量及s i o z 含量也高于前者。对于热处理情形，处理 温度较低时后者的f w c 收率高于前者；5 0 0 高温热处理时，f w c 收 率明显低于前者。球磨粉碎的f w c 中较大粒度的物料含量明显大于振动 摘要 磨粉碎。结果表明，球磨粉碎时进入f w c 的骨料比例高于振动磨粉碎， 其原因是研磨介质对物料的体积粉碎使骨料表面较多的棱角突出部分发 生结构破坏和断裂从而成为小颗粒。 根据热膨胀和水化物脱水现象首次提出了界面疏松区模型。该模型较 好地解释了骨料与胶凝组分基质在热膨胀应力、h c p 水化物受热脱水条 件下的分离机理。 f w c 作水泥混合材料时，在相同粉磨条件下，水泥的粉磨效率明显 提高，衰现在0 0 8 m m 方孔筛筛余减小、比表面积提高及微细颗粒含量增 大f w c 较低的b o n d 粉碎功指数w i 证明其易磨性较好，其中表面活性 剂c l s 和t e a 处理及5 0 0 熟处理的易磨性相对更好。试验结果表明，掺 加上述表面活性剂处理的f w c 磨制的水泥中，小于1 0ur f l 的颗粒含量比 未经处理的提高6 0 以上，2 8 天强度提高】0 以上：掺加1 5 5 0 0 处理 的f w c 的水泥强度比未处理的提高近15 ，与纯熟料水泥相差甚小。其 原因是表面活性荆的助摩作用减少了用于破坏颗粒团聚体的无效功耗：高 温热处理后的f w c 结构疏松，强度降低。 首次提出了用w i 表征物料粉碎动力学的新方法。该方法可更直观地 反映粉磨速度与物料易磨性的密切关系。根据料层粉碎理论和选择性粉碎 机理，从理论上解释了f w c 中砂粒所含结晶s i 0 ：在水泥粉磨过程中对硬 化h c p 水化物或其脱水相的微粉磨介质作用， f w c 的掺入量增大时，水泥的标准稠度需水量有所增大，胶砂流动 度相应减小。凝结时间相对延长，各龄期强度也相应降低。但强度降低幅 度小于或远小于其掺入量比例，掺入高温热处理的f w c 的效果尤为明显。 这表明f w c 的水化活性虽不及水泥熟料，但的确具有较强的水化能力和 较好的胶凝性。掺加c l s 和t e a 处理及5 0 0 热处理的f w c 的水泥各项 物理性能都较好。这是因为，一方面，f w c 易磨性的改善使水泥中细颗 粒增多，因而提高了水化速率；另一方面，高温热处理过程和粉磨过程中 的机械力化学效应引发的水化物脱水从结构本质上提高了其水化活性。 首次提出了h c p 新生态脱水相加快熟料煅烧速度和水泥水化速度的 观点。粉磨时物料细化过程的加速促进并加强了机械力化学效应，反过来， 机械力化学效应又强化了水化物或其脱水相更快地发生结构或相变化，因 两生成了更多的新生态物质。这些新生态物质较多的结构缺陷和热力学高 度不稳定是其水化活性较高的本质原因。同时，较多的细颗粒不但自身水 化速度快，还均匀地分散填充于硬化浆体中，使硬化浆体中大孔数量显著 减少，保证了硬化浆体的结构均匀性和致密性。 n 山东大学博士学位论文废弃混凝土机械力化学活化再利用研究 与常规原料配合的生料相比，f w c 配制的生料的易烧性稍差，并且 随f w c 配合比的增大，生料易烧性相应变差，但不同方式处理的f w c 的生料易烧性差别较大。试验结果表明，用c l s 和t e a 处理及5 0 0 热处 理的f w c 配合的生料煅烧的熟料游离氧化钙( f c a o ) 含量大幅度降低。 对此结果的解释应归因于：( 1 ) 由于上述处理方式使混凝土骨料与基质的 分离效率提高，故f w c 中结晶s 1 0 ：含量相对较低：( 2 ) 表面活性剂除能 提高分离效率外，在生料粉磨过程中还兼有助磨作用，因而生料粉磨细度 相对较高；而5 0 0 热处理的f w c 由于水化物的脱水使其晶体结构发生 破坏，易磨性得到了显著改善，更有利于提高生料的粉磨细度。 在生料粉磨过程中，f w c 中所含的未水化水泥颗粒( 尤其是硅酸三钙 颗粒一c 。s ) 表面的水化物包裹层被剥离开来使之裸露出来并进一步细化 成为微细颗粒，这些微细微粒在熟料煅烧过程中起到了“晶种”作用，为 c ，s 的晶体成核、长大和完善发育提供了有利条件。热力学分析表明，这 些微细微粒作为晶种的作用机理是提供了尺寸大于临界晶核的稳定的晶 核，使体系克服了形成c 。s 临界晶核所必须逾越的热力学势垒，缩短了其 晶体长大和发育时间，同时也降低了烧成温度。但因这种未化颗粒的含置 毕竟有限，所以，与常规熟料煅烧时加入的晶种效果相比不很明显。 由于f w c 中h c p 水泥水化物在熟料煅烧过程中均可在较低温度下发 生脱水反应，脱水相作为结构缺陷较多、热力学介稳的新生态物质具有较 高的反应活性，对于降低固相反应温度、提高固相反应速率具有积极的促 进作用。 熟料微观结构的s e m 测定结果表明，f w c 配合的生料煅烧的熟料与 常规原料煅烧的熟料无明显差别：力学性能试验结果表明，煅烧温度相同 时，由0 1 5 c l s 和0 0 5 t e a 处理的f w c 配合的生料煅烧后的熟料强度 比常规生料煅烧的对比熟料强度有所降低，但降低的幅度远小于其配合 比：用5 0 0 热处理的f w c 配合的生料煅烧的熟料各龄期强度与常规原 料配合的对比熟料相差很小。这应归因于其较低的结晶s i 0 ：含量和缘于 高活性h c p 脱水相的良好的生料易烧性。 研究结果证明，f w c 作为水泥生料组分材料或混合材料在水泥生产 中的再利用是可行的。这对于拓宽废弃混凝土的再利用途径，扩大水泥生 产原料资源，实现废弃物料资源化，减小由废弃混凝土造成的环境污染无 疑具有十分重要的现实意义和深远的社会意义。 关键词：废弃混凝土再利用；骨料分离：机械力化学活化：水泥原料；水 泥混合材料 l l i a b s t r a c t g r e a tq u a n t i t i e so fc o n s u m p t i o na n du n r e a s o n a b l eu t i l i z a t i o no fn a t u r a l r e s o u r c e sh a v er e s u l t e di ni t ss h o r t a g em o r ea n dm o r e ：s o ，t h em a n k i n di sb e i n g c o n f r o n t e dw i t ht h es e r i o u sr e s o u r c e sc r i s i s i th a sb e c o m et h eo n eo fd i r e c t i o n f o ri n d u s t r yp r o d u c t i o nt ou t i l i z ef u l l yv a r i o u si n d u s t r i a lw a s t e sa n dt os a v e t h en a t u r a lr e s o u r c e sa sm u c ha sp o s s i b l e a sas o r to fw a s t ep r o d u c e db y d e m o l i s h i n go l db u i l d i n g s 。w a s t ec o n c r e t ew i l lr e s u l ti ns e r i o u se n v i r o n m e n t p o l l u t i o ni fi t i sn o tr e u t i l i z e d a tt h es a m et i m e t h i sa l s oi sv a s tr e s o u r c e e x t r a v a g a n c e o n e sh a v ec a r r i e do u tag r e a to fs t u d i e so nt h er e u t i l i z a t i o n o fw a s t ec o n c r e t e ，a n dh a v eo b t a i n e dm a n ya c h i e v e m e n t s s of a r 。h o w e v e r ，t h e s e i n v e s t i g a t i o n sa r ef o c u s e dt ot h er e c y c l i n ga g g r e g a t ec o n c r e t e ，w h i c hi s f e a s i b l ei n t e c h n i q u ea n de c o n o m y ，i e t ou t i l i z et h ec o a r s ea g g r e g a t e s e p a r a t e df r o mw a s t ec o n c r e t ea sr e c y c l i n ga g g r e g a t et op r o d u c er e c y c li n g a g g r e g a t ec o n c r e t e b u t ，i te x i t sas e r i e so fq u e s t i o n st ou t i l i z et h eb i n d i n g m a t r i xc o m p o n e n t ( h a r d e n e dc e n m n tp a s t e h c p ) i nw a s t ec o n c r e t ef o rr e c y c li n g a g g r e g a t ec o n c r e t ep r o d u c t i o n ，a n dn or e p o r t o nu t i l i z i n gh c pi nc e m e n t m a n u f a c t u r eh a sb e e ns e e n i ti sas c i e n t i f i ca n dr e a s o n a b l em e t h o df o rs a v i n g t h en a t u r a lr e s o u r c e st h a tt ou t i l i z et h ef i n ew a s t ec o n c r e t e ( f w c ) f o r m e d f r o ms e p a r a t i o n ，w h i c hi sc o m p o s e dm a i n l yo fh c p ，a sa d m i x t u r et op r o d u c ec e m e n t a n da sr a wm a t e r i a lt ob u r n i n gc l i n k e r t h ee x p e r i m e n t a ls t u d i e so nt h em e t h o d s s e p a r a t i n gc o a r s ea g g r e g a t ef r o mh c p u s i n gf w ca sa d m i x t u r ea n dr a wm a t e r i a l i nc e m e n tp r o d u c t i o nw e r ec a r r i e do u ti nt h i sp a p e r ，a n dt h em e c h a n i s m so ff w c i nt h ec l i n k e rb u r n i n g ，c e m e b tg r i n d i n ga n dc e m e n th y d r a t i o nw e r ea n a l y z e di n o r d e rt os u p p l yt h et h e o r e t i c a la n dp r a c t i c a lb a s i sf o rt h er e u t i l i z a t i o no f f w ci nc e n e n tm a n u f a c t u r e t h ee x p e r i m e n t a ls t u d yi sd i v i d e dt ot h r e es e c t i o n s ，i e t os e p a r a t e c o a r s ea g g r e g a t ef o r mb i n d i n gm a t r i xb yd i f f e r e n tm e t h o d s ，t ou t i l i z ef w c a sa d m i x t u r et op r e p a r ec e m e n ta n dr a wm a t e r i a lt ob u r n i n gc l i n k e r t t h ek e yt or e u t i l i z er e a s o n a b l yw a s t ec o n c r e t ei st oe f f e c t i v e l ys e p a r a e t h ec o a r s ea g g r e g a t ea n df w c t h es e p a r a t i o ne x p e r i m e n t sw e r ec a r r ie do u tb y c o m b i n i n gs u r f a c ea c t iv ea g e n t st r e a t m e n ta n dh e a tt r e a t m e n to fw a s t ec o n c r e t e w i t hm e c h a n i c a lp u l v e r i z a t i o n t h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t si n d i c a t et h a t t h e s e p a r a t i n ge f f i c i e n c yo f w s s t ec o n c r e t ei n c r e a s e ss i g n i f i c a n t l yb ya d d i n g s u i t a b l es u r f a c ea c t i v ea g e n t s i ti sf o u n dt h a tt h ee f f e c t so fa n i o nt y p e d s u r f a c ea c t i v ea g e n t sc a l c i u ml i g n i es u l p h o n a t e ( c l s ) a n ds o d i u ml a u r y ls u l f a t e ( s l s ) ，a n ds t r o n gp o l a rs u r f a c ea c t i v ea g e n tt r i e t h a n o l a m i n e ( t e a ) a r em u c h i v 坐奎丕堂堕主堂垡笙塞二堕塞望堡圭垫塑垄些堂适垡墨型旦里墨 b e t t e rt h a nt h a t o fn o n - p o l a rs u r f a c ea c t i r ea g e n t t h er e a s o ni st h a tt h e y a d s o r bo r i e n t a b l yo nt h ei n t e r f a c eo fa g g r e g a t ea n db i n d i n gm a t r i xs ot h a t d e d u c ee f f i c i e n t l yt h ei n t e r f a c ee n e r g ya n dt h ei n t e r r a c i a lb i n d i n gs t r e n g t h t h eh e a tt r e a t m e n tt e m p e r a t u r eh a sas i g n i f i c a n ti n f l u e n c eo nt h es e p a r a t i n g e f f i c i e n c y w h e n t h et e m p e r a t u r el o w e r ，t h es e p a r a t i n ge f f i c i e n c yo n l y i n c r e a s e ss l i g h t l y ：a f t e rt r e a t e d a t5 0 0 ，t h es e p a r a t i n ge f f i c i e n c y i n c r e a s e sr e m a r k a b l y ，w h i c hi sb e c a u s et h ei n t e r f a c i a ls t r e n g t hd e c r e a s e s e v i d e n t l yr e s u l t e df r o mh e a te x p a n s i o na n dd e h y d r a t i o no ft h eh y d r a t e si nh c p t h es e p a r a t i n ge f f i c i e n c yo fv i b r a t i n gm i l li sd i f f e r e n te v i d e n t l yf r o m t h a to fb a l lm i l i i ti sf o u n df r o mc o m p r e h e n s i v ee v a l u a t i o no fr e c o v e r yo f f w ct h a tt h es e p a r a t i n ge f f i c i e n c yo fv i b r a t i n gm i l li sh i g h e rt h a nt h a to f h a l lm i l l f o rt h ec a s eo fa d d i n gs u r f a c ea c t i v ea g e n t s 。f w cr e c o v e r yo ft h e l a t t e ri sh i g h e rt h a nt h a to ft h ef o r m e r ，b u tt h ec o n t e n t so fl a r g e rp a r t i c l e s a n ds i o zi nt h el a t t e ra r eh i g h e rt h a nt h a ti nt h ef o r m e r 。f o rt h ec a s eo fh e a t t r e a t m e n t ，f w cr e c o v e r yo ft h el a t t e ri sh i g h e rt h a nt h a to ft h ef o r m e rw h e n t r e a t e da tl o w e rt e m p e r a t u r e ；w h e r e a st h er e s u l ti so p p o s i t ew h e nt r e a t e da t 5 0 0 i na d d i t i o n t h ec o n t e n to fl “r g e rp a r t i c l e sf o rb a l lm i l l i n gi sh i g h e r e v i d e n t l yt h a nt h a tf o rv i b r a t i n gm i l l i n g t h er e s u l t si n d i c a t et h a t ，m o r e a g g r e g a t ep a r t i c l e se n t e ri n t of w cf o rt h ec a s eo fb a l lm i l l i n gb e c a u s et h e v o l u m ep u l v e r i z a t i o nm a k e sm o r ec o n v e xs e c t i o n so fc o a r s ea g g r e g a t ef r a c t u r e d a n db e c o m es m a l l e rp a r t i c l e s a c c o r d i n gt ot h ep h e n o m e n o no fh e a te x p a n s i o na n dh y d r a t e sd e h y d r a t i o n 。 t h el o o s ei n t e r f a c ez o n em o l di sf i r s tp r o p o s e df o re x p l i c a t i n gs a t i s f a c t o r i l y t h es e p a r a t i n gm e c h a n i s mo fa g g r e g a t ea n db i n d i n gm a t r i xc o m p o n e n t u s i n gf w ca sa d m i x t u r e ，g r i n d i n ge f f i c i e n c yo fc e m e n ti n c r e a s e s e v i d e n t l y ，i e t h eg r o u n dc e m e n th a sal o w e r0 0 8 m mo v e r s i z ep e r c e n t a g e 。 h i g h e rs p e c i f i cs u r f a c ea r e aa n dm i c r o f i n ep a r t i c l ec o n t e n t t h el o w e rb o n d p u l v e r i z i n gw o r ki n d e x ( w i ) o fw f cc o n f i r m si t sg o o dg r i n d a b i l i t y 。e s p e c i a l l y t h a tt r e a t e db yc l s ，t e aa n dh i g ht e m p e r a t u r e t h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t ss h o w t h a tc o n t e n to fp a r t i c l e ss m a l l e rt h a n1 0 “mi nt h ec e m e n ta d d e df w ct r e a t e d b yt h es u r f a c ea c t i r ea g e n t si n c r e a s e sb ym o r et h a n6 0 t h a nt h a tt h ec a s eo f a d d i n gu n t r e a t e df w c 。a n d2 8 ds t r e n g t hi n c r e a s e sb ym o r et h a n1 0 9 6 ；t h es t r e n g t h o fc e m e n ta d d e d1 5 o ff w ct r e a t e da t5 0 0 i n c r e a s e sb ya b o u t1 5 t h a nt h e c a s eo ff w cu n t r e a t e db e c a u s et h ea i d i n gg r i n d i n ga c t i o no fc l sa n d t e ar e d u c e s t h ei n v a li dw o r k u s e dt od e s t r o ya g g l o m e r a t e so fp a r t i c l e s ，a n dt h eh e a t t r e a t m e n tm a k e ss t r u c t u r eo ff w cl o o s e da n ds t r e n g t 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e m i c a le f f e c td u r i n gg r i n d i n gi m p r o v en a t u r a l l yt h e i rh y d r a t i o n a b i l i t y t h ea u t h o rp r o p o s e df i r s tt h ev i e wt h a tm e wb o r ns t a t ed e h y d r a t e dp h a s e s o fh c pc a na c c e l e r a t eb u r n i n go fc 1i n k e ra n dh y d r a t i o no f c e m e n t t h e a c c e l e r a t i o no fm a t e r i a lf i n i n gp r o c e s s c a np r o m o t e a n dr e i n f o r c e m e c h a n o c h e m i c a le f f e c t ， i n t u r n ， i tm a k e st h es t r u c t u r ea n dp h a s e t r a n s f o r m a t i o no fh y d r a t e sa n dt h e i rd e h y d r a t e dp h a s et of o r mm o r en e wb o r n s t a t es u b s t a n c e 1 d o r ec r y s t a ld e f e c t sa n dh i g ht h e r m o d y n a m i cm e t a s t a b l es t a t e a r et h es u b s t a n t i a lr e a s o no fh i g h e rh y d r a t i o na b i l i t y a tt h es a m e t i m e ， u n i f o r mf i l l i n go ff i n ep a r t i c l e si nh a r d e n e dp a s t er e s u l t ss i g n i f i c a n t l yi n t h er e d u c t i o no fa m o u n to fl a r g e rp o r e ，w h i c hm a k e st h es t r u c t u r em o r eu n l f o r m a n dd e n s e r c o n t r a s t e dt ot h er a wm e a lc o o p e r a t e df r o mn o r m a lr a wm a t e r i a l s ，t h e b u r n a b i l i t yo ft h a tc o o p e r a t e db yf w ci sw o r s es l i g h t l y ，a n dt h em o r el a g e r t h er a t eo ff w c 。t h em o r eb a d l yt h eb u r n a b i l i t y h o w e v e r ，t h eb u r n a b i l i t y o fr a wm e a l sc o o p e r a t e df r o mf w ct r e a t e db yd i f f e r e n tw a y s i sd i f f e r e n t o b y i o u s l y t h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t si n d i c a t et h a tt h ef r e ec a o ( f - c a o ) c o n t e n t s o fc l i n k e r sb u r n e df r o mt h er a wm e a l s ，w h i c ha r ec o o p e r a t e df r o mf w c t r e a t e d b yc l s ，t e aa n db ya t5 0 0 1 2d e c r e a s er e m a r k a b l y t h i ss h o u l d d u et o ( 1 ) t h e t r e a t m e n tw a y sm e n t i o n 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