（环境工程专业论文）水体中重金属、腐殖酸和粘土颗粒物之间的相互作用研究.pdf

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对腐殖酸吸附c r ( v i ) 的影响3 6 4 1 2p h 对腐殖酸吸附c u 2 + 、z n 2 + 的影响3 8 4 2 吸附动力学研究4 0 4 2 1 动力学模型4 0 4 2 2 腐殖酸对金属离子的吸附动力学4 1 4 2 3 温度对吸附动力学的影响4 6 4 3c u 2 + 、z n 2 + 在腐殖酸上的解吸4 8 4 4 小结：4 9 第五章溶解态腐殖酸在高岭土上的吸附及影响因素5 l 5 1p h 对吸附效果的影响5 2 5 2 盐浓度和硬度对吸附效果的影响5 6 5 3 影响因素的综合分析5 9 5 4 吸附热力学研究6 1 5 4 1 吸附等温线模型6 1 5 4 2 高岭土对腐殖酸的吸附等温线6 2 5 4 3 热力学参数计算6 5 5 5 小结6 8 第六章溶解态腐殖酸对高岭土吸附重金属离子的影响7 0 6 1 腐殖酸对高岭土吸附c r ( v i ) 的影响7 0 6 1 1 实验方法7 1 6 1 2p h 的影响7 1 6 1 3 盐浓度的影响7 4 6 1 4 硬度离子的影响7 5 6 1 5 吸附等温线7 7 6 2 腐殖酸对高岭土吸附c u 2 + 、z n 2 + 的影响8 1 6 2 1 高岭土投量的影响8 l 6 2 2p h 的影响8 3 6 2 3 盐浓度的影响8 4 6 2 4 腐殖酸添加量的影响8 5 6 2 5 吸附时间的影响一8 6 6 3 腐殖酸与c u 2 + 、z n 2 + 的络合机制8 8 6 3 1 络合稳定常数8 9 6 3 2 络合一沉淀反应9 1 6 4 小结9 4 第七章结论与展望9 6 7 1 结论9 6 7 2 研究展望9 8 参考文献9 9 攻读博士学位期间已发表的论文1 1 5 j i ! l ：谢。1 1 6 c a t a l o g u e a b s t r a c t i v 1 i n t r o d u c t i o n 1 1 1t h eo b j e c t 1 1 2t h ek e yp r o b l e ma n dm a i nc o n t e n t 3 2 l i t e r a t u r es u m m a r i z e 5 2 1s u m m a r i z e 5 2 2r e s e a r c hp r o g r e s so f h e a v ym e t a l si nn a t u r a lw a t e r 6 2 3h u m i cs u b s t a n c e sa n dt h es i g n i f i c a n c ei nw a t e re n v i r o n m e n t 1 6 2 4t h ea d s o r p t i o nm e c h a n i s mo f h e a v ym e t a l so ns y s p e n d e dp a r t i c l e s 2 1 2 5b r i e fs u m m a r y 2 6 3 m a t e r i a la n dm e t h o d s 2 8 3 1m a t 耐a l s 2 8 3 2m e t h o d s 2 8 4 a d s o r p t i o np r o p e r t i e sa n dm e c h a n i s mo fp a r t i c u l a t eh u m i ca c i df o rh e a v y m e t a l s 3 5 4 1e f l e e to f p ho na d s o r p t i o n 3 6 4 2a d s o r p t i o nk i n e t i c s 4 0 4 3d e s o r p t i o no fc u 2 + a n dz n + f r o mh u m i ca c i d 4 8 4 4b r i e fs u m m a r y 4 9 5 a d s o r p t i o np r o p e r t i e sa n d i n f l u e n c ef a c t o r so fd i s s o l v e dh u m i ca c i do nk a o l i n 。5 1 5 1e f f e c to f p ho na d s o r p t i o n 5 2 5 2e 仃e c to fs a l ta n dh a r d n e s si o n so na d s o r p t i o n 5 6 5 3c o m p r e h e n s i v ea n a l y s i so fi n f l u e n c ef a c t o r s 5 9 5 4a d s o r p t i o nt h e r m o d y n a m i cs t u d y 6 1 5 5b r i e fs u m m a r y 6 8 6 e f f e c to fd i s s o l v e dh u m i ca c i do nh e a v ym e t a l sa d s o r p t i o no nk a o l i n 7 0 6 1e f f e c to f h u m i ca c i do nc ra d s o r p t i o n 7 0 6 2e f r e c to f h u m i ca c i do nc ua n dz na d s o r p t i o n 8 1 6 3c o m p l e x i n gm e c h a n i s mo f h u m i ca c i da n dc u z | n 8 8 6 4b r i e fs u m m a r y 9 4 7 c o n c l u s i o na n d p r o s p e c t 9 6 7 1c o n c l u s i o n 9 6 7 2p r o s p e c t 9 8 r e f e r e n c e 9 9 a c k n o w l e d g e m e n t s 1 1 1 p u b l i s h e dp a p e r s 1 1 2 山东人学博l 学位论文 水体中重金属、腐殖酸和粘土颗粒物之间的相互作用研究 摘要 天然水中存在着大量的重金属元素、天然有机质和粘土颗粒物，其中，重金 属污染物不仅污染性强、生物可降解性差，而且各组分之间的相互作用引发的复 合污染尤为严重，受到人们的高度重视。吸附是水环境中固液界面普遍存在的作 用方式，在很大程度上决定着重金属污染物的形态转化和迁移，因而，对水中污 染物之间吸附特性的系统研究，在预测和防治天然水污染工作中具有重要的理论 意义和实际意义。 本论文在综合国内外大量相关文献的基础上，选取重金属c r 、c u 、z n 及腐 殖酸、高岭土为研究对象，通过研究金属离子与腐殖酸的吸附行为、络合常数和 作用机制，明确了重金属元素在不同形态间的转化过程；探讨了腐殖酸在水中的 两种存在形式与高岭土相结合的差异性，确定了基本反应单元；深入研究了溶解 态腐殖酸对高岭土吸附重金属的影响作用，并对作用机理进行了分析。 主要研究内容及结果如下： 1 采用静态吸附法研究了腐殖酸对水中c r 2 0 7 2 _ 、c u ：+ 、z n 2 + 的吸附和脱附 性能，分析了不同反应条件下的吸附机理。结果表明，腐殖酸对c r 2 0 7 2 一的还原 作用是控制整个反应体系的重要步骤，还原成的c ，通过离子交换被吸附到腐殖 酸上；而c u 2 + 和z n 2 + 在腐殖酸上的吸附机理与p h 有关，酸性条件下吸附力以离 子交换为主，中性条件下以配位络合为主。用不同的动力学模型验证了吸附行为， 结果表明，拟二级动力学方程最适合描述各个浓度和温度下三种金属离子在腐殖 酸上的吸附过程。在2 0 c 、2m g l 溶液中，腐殖酸对c r 2 0 7 2 一、c u 2 + 、z n ：+ 的平 衡吸附量分别为o 7 7m g g ，8 5 9m g g 和1 5 2m g g 。当初始浓度增加时，平衡吸 附量随之增加，吸附速率反而减小，表明高浓度下达到特定的吸附率需要更长的 时间；随着温度的升高，平衡吸附量和吸附速率常数增大，说明化学反应是控制 吸附速率的主要步骤，升温有利于反应的进行。 2 结合不同实验条件对腐殖酸的两种基本结构类型水杨酸型和邻苯二 山东人学博1 二学位论文 甲酸型与高岭土的作用机制进行研究，考察了p h 、盐浓度、硬度对吸附效果的 影响。结果表明，不同p h 下腐殖酸与高岭土的结合形式有所不同。在p h4 7 时，吸附主要依靠高岭土的端面带电基团与腐殖酸中羧基的表面配位作用进行， 腐殖酸主要以邻苯二甲酸的形式与高岭土结合；当p h 7 时，强大的静电斥力 阻碍了反应的发生，羧基的配位能力逐渐被羟基取代，此时，腐殖酸与高岭土的 作用单元以水杨酸形式为主。整个吸附过程可用f r u e n d l i c h 吸附模型进行模拟， 胡值约等于配位交换能量值( 4 0k j m 0 1 ) ，证实吸附的主要作用力是表面配位。 水中的盐离子n a + 和硬度金属离子c a 2 + 、m 9 2 + 对腐殖酸的去除率也有一定影响， 主要是通过压缩双电层、絮凝和架桥作用来实现的。 3 通过研究溶解态腐殖酸对高岭土吸附c r 2 0 7 2 - 的促进作用，并结合不同实 验条件对吸附效果的影响，推断反应机理。研究结果表明，高岭土、腐殖酸和 c r 2 0 7 2 - 的三重物质体系的吸附过程实际上包括c r 2 0 7 2 - 直接与高岭土端面基团 s o h 2 + 形成s o h 2 + c r 2 0 7 2 - 表面络合物，以及c r 2 0 7 2 - 被腐殖酸还原成c r 3 + 后，通 过静电作用而实现在粘土表面吸附的过程。平衡实验数据可由l a n g m u i r 方程描 述，升温有利于反应的进行，吸附质与吸附剂之间存在的范德华力、氢键力、疏 水键力等，以及溶液中未被吸附的吸附质分子的熵增，都是促使吸附进行的驱动 力，吸附过程为物理吸附。水中的盐离子n a + 和硬度离子c a 2 + 、m 矿+ 对三元体系 中c r ( v i ) 的去除率有抑制作用，原因是j t - 力n 离子改变了高岭土的表面电荷，并且 使腐殖酸絮凝，从而减弱了腐殖酸对c r ( v i ) 的还原性，降低了吸附率。三种离子 对混合体系c r ( v i ) 吸附率的影响顺序为m 矿+ c a 2 + n a + 。这一结果证实了吸附 体系属于非专性吸附，表面静电吸引是主要的吸附力。 4 采用离子交换平衡法研究了腐殖酸铜和腐殖酸锌的络合稳定常数与络合 一沉淀机制，考察了p h 、高岭土含量、盐浓度及腐殖酸添加量对高岭土吸附c u 2 + 、 z n 2 + 的影响，进而揭示反应机理。结果表明，溶液中腐殖酸含量的增加使c u 2 + 、 z n 2 + 的吸附率明显下降，原因是大量的腐殖酸分子通过络合作用结合金属离子， 形成腐殖酸一金属络合物留存在溶液中，从而减少了其在粘土上的吸附量。p h = 4 时，腐殖酸铜和腐殖酸锌的络合稳定常数分别为2 5 4 和1 8 5 。通过腐殖酸与 c u 2 + 、z n 2 + 络合稳定性的进一步研究证实：腐殖酸与c u 2 + 、z n 2 + 的络合一沉淀机 制和腐殖酸对金属离子的容纳能力有关，二者通过离子交换、配位络合和共沉淀 i i 等多种机制发生 率降低的主要原 金属三元体系的 变金属离子在粘 关键词：重金属 i i i 山东人学博j 二学位论文 i n t e r a c t i o nb e t w e e nh e a v ym e t a l s ，h u m i ca c i da n d c l a yp a r t i c l e si nw a t e r a b s t r a c t t h e r ea r eal o to fh e a v ym e t a l s ，n a t u r a lo r g a n i cm a t t e r sa n dc l a yp a r t i c l e si n n a t u r a lw a t e r i th a sb e e np a i dm o r ea t t e n t i o nt ot h ec o n t a m i n a n t sf o rm e i rp o l l u t i n g h a z a r da n dp o o rb i o d e g r a b i l i t y , e s p e c i a l l y , c o m b i n e dp o l l u t i o nc a u s e db yt h e i n t e r a c t i o n sb e t w e e np o l l u t a n t s a d s o r p t i o ni sac o m m o na c t i o no nt h es o l i dl i q u i d i n t e r f a c e ，w h i c hi si m p o r t a n tt of o r mt r a n s f o r m a t i o na n dm i g r a t i o no fh e a v ym e t a l si n w a t e r t h e r e f o r e ，i t i s e s s e n t i a l l y t o s t u d y o nt h e a d s o r p t i o np r o p e r t i e sa n d r e l a t i o n s h i p sb e t w e e na q u e o u sp o l l u t a n t si nt h e o r ya n d a c t u a li np r a c t i c e s y n t h e t i z i n gr e f e r e n c e s ，r e l a t i o n s h i p so fh u m i ca c i d ( h a ) ，k a o l i np a r t i c l e sa n d h e a v ym e t a l si n c l u d i n gc r , c ua n dz nw e r es t u d i e d t h ea d s o r p t i o np r o p e r t i e sa n d c o m p l e x i n gc o n s t a n t so fm e t a li o n sa n dh a w e r ei n v e s t i g a t e dt od e f i n et h es p e c i e s t r a n s f o r m a t i o no fm e t a le l e m e n t s a n dt h ed i f f e r e n c eo ft w of o r m so fh ac o m b i n e d w i t hk a o l i nw a sd i s c u s s e d f u r t h e r m o r e t h ei n f l u e n c eo fd i s s o l v e dh a o nt h em e t a l a d s o r p t i o no n t ok a o l i nw a se x p l a i n e dm a i n l y t h em a i nc o n t e n t sa n dr e s u l t sa r ef o l l o w i n g ： 1 a d s o r p t i o n d e s o r p t i o np r o p e r t i e so fp a r t i c u l a t eh a f o rc r 2 0 7 卜，c u 2 + a n dz n 2 + w e r es t u d i e db ys t a t i ca d s o r p t i o nm e t h o da n dm e c h a n i s mu n d e rd i f f e r e n tc o n d i t i o n s w a sa n a l y z e d t h er e s u l t ss h o w e dt h a tt h er e d u c i b i l i t yo fh ai np r o c e s so fc r 2 0 7 2 一 a d s o r p t i o nw a st h ec o n t r o ls t e p w h i l et h em e c h a n i s mo fc u 2 + z n 2 + a d s o r p t i o no n t o g r a n u l a rh aw a sr e l a t e dt op h t h ea d s o r p t i o nf o r c ew a si o ne x c h a n g ei n a c i d i c s o l u t i o na n dc o m p l e x a t i o ni nn e u t r a lc o n d i t i o n t h r e ek i n e t i cm o d e l sw e r eu s e dt of i t t h ee x p e r i m e n t a ld a t a , a n di tw a sf o u n dt h a tt h ep s e u d o - s e c o n d - - o r d e re q u a t i o nw a s m o s ta p p r o p r i a t et o d e s c r i b et h e a d s o r p t i o n k i n e t i c sw i t hd i f f e r e n ti n i t i a l c o n c e n t r a t i o n sa n ds t h es a t u r a t e da d s o r p t i o nu p t a k eo fc r ( v i ) ，c u 2 + a n dz n 2 + w e r e 0 7 7m g g ，8 5 9m g ga n d1 5 2m g g ，r e s p e c t i v e l y w i t hi n c r e a s i n gc o n c e n t r a t i o n ，t h e i v t e r n p r a t u r ef a v o r e df o rt h ea d s o r p t i o np r o c e e d i n g 2 c o m b i n e dw i t ht h ei n f l u e n c eo fd i f f e r e n te x p e r i m e n t a lc o n d i t i o no nt h e a d s o r p t i o no fk a o l i na n dt h et w ob a s i c f o r m so fd i s s o l v e dh a ，t h er e a c t i o n m e c h a n i s mw a ss t u d i e d t h er e s u l t ss h o w e dt h a tt h ea d s o r p t i o nt o o kp l a c em a i n l yb y the c o m p l e x a t i o nb e t w e e nt h ec h a r g e dg r o u p so nk a o l i ns u r f a c ea n dc a r b o x y l so fh a i np hr a n g e4 7 a b o v ep h7 ，t h ec o m p l e x i n ga b i l i t yo fc a r b o x y lw a sw e a k e rt h a n t h a to fh y d r o x yb e c a u s eo fe l e c t r o s t a t i cr e p u l s i o n ，s ot h ef o r mo fs a l i c y l i ca c i d ( s a ) b e c a m ed o m i n a n tr a t h e rt h a nt h ef o r mo fp h t h a l i ca c i d ( p a ) t h er e s u l t so f a d s o r p t i o n t h e r m o d y n a m i c si n d i c a t e dt h a tt h ea d s o r p t i o nc o u l db ed e s c r i b e dw e l lb yf r e u n d l i c h m o d e la n dt h ea d s o r p t i o np r o c e s sw a sf a v o u r a b l e t h ep o s i t i v ea hi n d i c a t e dt h e e n d o t h e r m i cp r o c e s sa n di t sv a l u ew a sa b o u t4 0k j m o la c c o u n t e df o rt h es u r f a c e c o m p l e x a t i o n a d d i t i o n a ls a l ti o n s ，e g s a + ，c a 2 + a n dm g + w e r ea l s oi n f l u e n t i a lt o h ar e m o v a l ，w h i c ha c c u r e db yc o m p r e s s i o no fd o u b l ec h a r g e d ，f l o c c u l a t i o na n d 蠢。 b r i d g i n ge f f e c t 3 t h ea d s o r p t i o nm e c h a n i s mw a sc o n c l u d e db a s e do nt h es t u d yo fe f f e c to fh a o nc r ( v i ) a d s o r p t i o no n t ok a o l i n t h er e s u l t ss h o w e dt h a ti nt h ek a o l i n c r 2 0 7 2 一h a t e r n a r ys y s t e m ，t h ea d s o r p t i o nm e c h a n i s mo fk a o l i nf o rc r ( v i ) a c t u a l l yi n c l u d e d c o m p l e x a t i o nb e t w e e nc r 2 0 7 2 一a n ds o h 2 十，a sw e l la sr e d u c t i o nr e a c t i o n ，b yw h i c h c r 2 0 7 2 一w a sr e d u c e dt oc ，b yh a m o l e c u l e t h ew h o l ea d s o r p t i o np r o c e s sc o u l db e s i m u l a t e db yt h el a n g m m ra d o r p t i o nm o d e l b o t ht h ev a nd e rw a a l sf o r c e ，h y d r o g e n b o n df o r c ea n dh y d r o p h o b i cb o n df o r c ea n dt h ei n c r e a s eo fe n t r o p yo fu n a d s o r b e dc r i ns o l u t i o nw e r et h ed r i v i n gf o r c ef o rt h ea d s o r p t i o np r o c e s s t h ei n h i b i t e de f f e c to f i o n i cs t r e n g t ho na d s o r p t i o nw a sr e m a r k a b l eb e c a u s eh am o l e c u l e sc o u l db e f l o c c u l a t e da n dt h e r e b yr e d u c i b i l i t yw a sw e a k e n e d s ot h ec rr e m o v a ld e c r e a s e d t h e o r d e ro fs a l ti o n sa f f e c t e dt h ea d s o r p t i o np e r c e n t a g eo fc r ( v i ) w a sm g + c a 2 + n d ， v 山东大学博七学位论文 w h i c hf a c tc o n f i r m e dt h en o n - s p e c i f i ca d s o r p t i o ns y s t e ma n dt h em a i na d s o r p t i o n f o r c ew a ss u r f a c ee l e c t r o s t a t i ca t t r a c t i o n 4 b a s e do nt h es t a t i ca d s o r p t i o nm e t h o d ，t h ec o m p l e x i n gs t a b l ec o n s t a n t so f c u h aa n dz n h aw e r ed e t e r m i n e da n dt h ep r e c i p i t a t i o ni n t e r a c t i o nw a si n v e s t i g a t e d b ys t u d y i n gt h ei n f l u e n c ef a c t o r so nt h ea d s o r p t i o n ，t h em e c h a n i s mo fh aa f f e c t i n g t h e c u 2 + z n 2 + a d s o r p t i o n o nk a o l i nw a sr e v e a l e d t h er e s u l t ss h o w e dt h a tt h e i n c r e a s i n ga m o u n to fh a i ns o l u t i o nd e c l i n e dt h em e t a lc a t i o n sa d s o r p t i o no b v i o u s l y d u et ot h ef o r m a t i o no fd i s s o l v e dc o m p l e x o nt h es a m ec o n d i t i o n ，t h ec o m p l e x i n g s t a b l ec o n s t a n t so fc u - h aa n dz n h aw e r e2 5 4a n d1 8 5 r e s p e c t i v e l y t h r o u g ht h e s t u d y o fp r e c i p i t a t i o ni n t e r a c t i o nb e t w e e nh aa n dm e t a l s ，t h e p r e c i p i t a t i o n m e c h a n i s mw a sc o n c l u d e d i ti sf o u n dt h a tt h es t a b i l i t yo fh a - m e t a lc o m p l e xw a s r e l a t e dt ot h eh o l d i n gc a p a c i t yo fh af o rm e t a l s t h ep r e c i p i t a t i o nm e c h a n i s mw a s c o m p r e h e n s i v e ，i n c l u d i n gi o ne x c h a n g e ，c o m p l e x i n gr e a c t i o na n dc o p r e c i p i t a t i o n ，e r e i nl o wc o n c e n t r a t i o n ，d i s s o l v e dh a m e t a lc o m p l e xw a st h e p r i m a r yr e a s o nt o d e c r e a s em e t a la d s o r p t i o n t h ep s e u d o s e c o n d - o r d e rm o d e lb e s td e s c r i b e dt h e a d s o r p t i o nb e h a v i o ro fc u ：+ z n 2 + o n t ok a o l i np a r t i c l ei np l a n a ra n dt e r n a r ys y s t e m i t i si n d i c a t e dt h a tt h e e x i s t i n go fh ai n s o l u t i o nd i d n t c h a n g et h ea d s o r p t i o n m e c h a n i s m k e yw o r d s ：h e a v ym e a t a l s ，h u m i ca c i d ，a d s o r p t i o np r o p e r t i e s ，a d s o r p t i o nk i n e t i c s ， c o m p l e x a t i o n v i 1 1 本文的研究意义和目的 水是生态环境中不可缺少的要素，是支撑整个地球生命系统的基础，和土地、 能源等构成了人类经济与社会发展的基本条件。湖泊作为水环境的主要组成部 分，具有无可替代的重要地位。我国是一个多湖泊的国家，大于lk m 2 的湖泊有 2 8 0 0 多个，湖泊和水库总贮水量可达6 3 8 1 0 1 1m 3 。湖泊不仅是我国城镇饮用 水的重要来源，还在防洪、航运、旅游和维护区域生态健康等方面起着十分重要 的作用。然而，由于受水体动力条件的限制，以及外源污染负荷加重，导致湖泊 水质不断恶化，富营养化趋势加剧，严重威胁了饮用水安全以及生态环境健康。 因此，湖泊水环境污染已成为制约我国经济发展的重要因素，引起了国家和当地 政府的高度关注。处在不同环境下的湖泊都有各自的水文、水力、生态等特点， 但湖泊水中污染物质的迁移、转化以及各组分之间的相互影响仍遵循一些共同规 律。为了更好地利用湖泊，保护湖泊水环境，研究水中重金属、颗粒物和有机物 之间的相互作用特征和变化规律，对于人们深入了解天然水环境地球化学行为和 控制水体中污染物质的迁移转化具有十分重要的意义。 天然水中存在着大量的金属元素、天然有机物和粘土矿物等组分。重金属元 素作为主要的环境污染物，具有易积累、难降解、毒性大等特点，不仅破坏了湖 泊的生态环境，还具有通过食物链危害到水生生物和人类健康的潜在危险，从而 引起人们的重视【l 】。研究表明，水中重金属的毒性、生物有效性和迁移性不仅与 其总量有关，更大程度上取决于其存在形态【2 】。金属离子在水环境中有多种存在 形态，可以以自由水合离子存在，也可以与各种天然有机配位体形成络合物，或 吸附于无机粘土颗粒和胶体表面【3 j 。近年来，研究者们发现c r 、c d 、c u 、p b 、 n i 等重金属元素的一些化合物是严重的致癌物质，如铬酸盐、羰基镍、铜的氢 氧化物掣4 卅。由于水体中金属形态多变，转化过程及其生态效应复杂，金属污 染源依然存在，因此，重金属元素的形态转化和生物可利用性的研究是环境化学 的研究热点之一。 天然有机质( n a t u r a lo r g a n i cm a t t e r , 简称n o m ) 来源于动植物的分解残体， 山东人学博j