（凝聚态物理专业论文）ba原子6pns自电离光谱的研究.pdf

摘要 双电子原子白电离态的研究不但对人们认识原子结构和性质具有重要的科学意义， 且在许多科技领域具有重要的应用价值，比如探索新激光机理、促进激光分离同位素 发展以及开发高灵敏度电场探测器等。b a 原子作为一种典型的双电子原子，其自电 态的光谱和性质很值得研究，本文对b a 原子的自电离态光谱及其特性进行了系统而 入的实验和理论研究。 在实验方面，由于采用的实验设备和方法与以前的实验很相似。孤立实激发技术是 种独特的激发技术，对于b a 原子来说，激发过程为6 s 2 6 s 6 p 一6 s n s 一6 p n s ，也就是 ，三束激光将b a 原子的两个价电子通过三步跃迁激发到相应的能级。 在理论方面，运用多通道量子亏损理论( m q d t ) 对所获得的实验光谱进行了详细的 析。通过一个1 3 通道的理论模型，对6 p n s ( j = t ) 自电离系列进行了理论计算，所获得 6 p n s ( j = 1 ) 自电离态的理论结果和实验光谱相当一致。通过对6 p n s ( j = 1 ) 自电离系列的 道混合系数的计算，迸一步分析了它们的通道混合情况。 总之，本文采用三台染料激光器分步激发b a 原子，利用自电离过程产生离子或电 。当固定第一和第三步激光波长而扫描第二步激光波长时，便可获得b a 原予6 s n s d b e r g 态的光谱。当固定第一和第二步激光波长而扫描第三束激光波长时，便可获得 原子6 p n s 自电离态的光谱。运用多通道量子亏损理论对实验光谱进行了分析，着重 对主量子数n = 1 0 的6 p n s 自电离态的光谱检验了所用理论模型的准确性，取得了满意 结果。 键词：b a 原子光谱；r y d b e r g 态；自电离态；多通道量子亏损理论 a b s t r a c t t h es t u d yo na u t o i o n i z i n gs t a t e so ft w o e l e c t r o na t o mi sn o to n l yi m p o r t a n tf o r u n d e r s t a n d i n gt h es t r u c t u r e sa n dp r o p e r t i e so fa t o m ，b u ta l s oh e l p f u lt ot h er e l a t e ds c i e n t i f i c a n dt e c h n i c a lf i e l d s ，s u c ha st h ed e v e l o p m e n to fn o v e ll a s e ra n dl a s e ri s o t o p es e p a r a t i o ne t c t h eb aa t o mi sat y p i c a lt w o - e l e c t r o na t o m ，w h o s ea u t o i o n i z i n gs t a t e ss t i l lr e m a i nt ob e w o r t h yo fr e s e a r c h i nt h et h e s i s ，t h et o p i ci ss y s t e m a t i c a l l ya n dd e e p l ys t u d i e df o r t h ef u r t h e r s t u d i e sb o t he x p e r i m e n t a l l ya n dt h e o r e t i c a l l y o nt h ee x p e r i m e n t a ls i d e ，t h ee x p e r i m e n t a la p p a r a t u sa n da p p r o a c ha r ea l m o s ti d e n t i c a l t ot h o s eu s e dp r e v i o u s l y , o n l yab r i e fd e s c r i p t i o ni sg i v e nh e r e t h es c h e m eo ft h et h r e e s t e p e x c i t a t i o no fi c ei ss h o w ni nt h en e x tt e x t t h ei c et e c h n i q u ei sas p e c i a le x c i t a t i o nm e t h o d f o rt h eb aa t o m ，t h ee x c i t a t i o np r o c e d u r ei s ：6 矿_ 6 s 6 p _ 6 s 鹏_ 6 p n s n a m e l y , t h r e el a s e r s e x c i t et h et w ov a l e n c ee l e c t r o n so ft h eb aa t o mw i t ht h r e et r a n s i t i o n s o nt h et h e o r e t i c a ls i d e ，t h em u t i c h a n n e lq u a n t u md e f e c tt h e o r y ( m q d t ) w a su s e dt o a n a l y z et h ee x p e r i m e n t a ls p e c t r a a1 3 - c h a n n e lm q d t m o d e lw a se m p l o y e dt or e p r o d u c et h e 6 p n s ，= 1 ) a u t o i o n m i o n gs t a t e s f u r t h e r m o r e ，t h ec h a n n e li n t e r a c t i o n si nt h ea u t o i o n i z a t i o n s e r i e sw e r ea l s oa n a l y z e di nd e t a i l b yc a l c u l a t i n gt h ec o r r e s p o n d i n gc h a n n e lm i x i n g c o e f ! f i c i e n t s a b o v ea l l ，t h r e ed y el a s e r sa r eu s e dt oe x c i t eb aa t o m st oo b t a i ni o n sa n de l e c t r o n s t h r o u g ha u t o i o n i z a t i o np r o c e s s t h ew a v e l e n g t ho ft h es e c o n dl a s e ri ss c a n n e dw h e nt h o s eo f t h ef i r s ta n dt h i r dl a s e r sa r ef i x e d ，t h r o u g l lw h i c hs p e c t r ao fb a6 s n sr y d b e r gs e r i e sa r e m e a s u r e d t h ew a v e l e 口i g t ho ft h et h i r dl a s e ri ss c a n n e dw h e nt h o s eo ft h ef i r s ta n ds e c o n d l a s e r sa g ef i x e d ，t h r o u g hw h i c hs p e c t r ao fb a6 p n sa u t o i o n i z a t i o ns e r i e sa r em e a s u r e d e x p e r i m e n t a ls p e c t r aa r ed e s c r i b e da n da n a l y z e db ym u l t i c h a n n e lq u a n t u md e f e e tt h e o r y t h e b ar y d b e r gs t a t ea n d6 p n sh a v eb e e nd i s c u s s e di n t h i sp a p e r a g r e e m e n tb e t w e e nt h et h e o r y a n de x p e r i m e n ti sa c h i e v e d k e yw o r d s ：s p e c t r ao fb aa t o m ；r y d b e r gs t a t e ；a u t o i o n i z a t i o n ；m q d t 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取 得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他 人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得 天盗理工大至 或 其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研 究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名：斯为 签字日期：柳年6 月，j 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解 墨洼墨兰盘至有关保留、使用学位论文 的规定。特授权墨盗堡兰盘堂 可以将学位论文的全部或部分内容编入 有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编， 以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复本和电子 文件。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名：靳篙 签字日期：) 呻7 年每月，日 导师签名： 甜仅屯 v 签字日期：九p 浒石月日 第一章引言 第一章引言 凝聚态物理学是从微观角度出发，研究由大量粒子( 原子、分子、离子、电子) 组 成的凝聚态的结构、动力学过程及其与宏观物理性质之间的联系的- - i 1 学科。凝聚态物 理是以固体物理为基础的外向延拓。凝聚态物理的研究对象除晶体、非晶体与准晶体等 固相物质外还包括从稠密气体、液体以及介于液态和固态之间的各类间凝聚相，例如液 氦、液晶、熔盐、液态金属、电解液、玻璃、凝胶等。经过半个世纪的发展，目前已形 成了比固体物理学更广泛更深入的理论体系。特别是八十年代以来，凝聚态物理学取得 了巨大进展。研究对象日益扩展，更为复杂，目前已形成了比固体物理学更广泛更深入 的研究领域。一方面传统的固体物理各个分支如金属物理、半导体物理、磁学、低温物 理和电介质物理等的研究更深入，各分支之间的联系更趋密切；另一方面许多新的分支 不断涌现，如强关联电子体系物理学、无序体系物理学、准晶物理学、介观物理与团簇 物理等。从而使凝聚态物理学成为当前物理学中最重要的分支学科之一，从事凝聚态研 究的人数在物理学家中首屈一指，每年发表的论文数在物理学的各个分支中居领先位 置。目前凝聚态物理学正处在枝繁叶茂的兴旺时期。并且，由于凝聚态物理的基础性研 究往往与实际的技术应用有着紧密的联系，凝聚态物理学的成果是一系列新技术、新材 料和新器件，在当今世界的高新科技领域起着关键性的不可替代的作用。近年来凝聚态 物理学的研究成果、研究方法和技术日益向相邻学科渗透、扩展，有力的促进了诸如化 学、物理、生物物理和地球物理等交叉学科的发展。众所周知，从传统的各种金属、合 金到新型的各种半导体、超导材料，从玻璃、陶瓷到各种聚合物和复合材料，从各种光 学晶体到各种液晶材料等等；所有这些材料所涉及到的声、光、电、磁、热等特性都是 建立在凝聚态物理研究的基础上的。凝聚态物理研究还直接为许多高科学技术本身提供 了基础。当今正蓬勃发展着的激光技术、光电子技术和光纤通讯技术等等都密切联系着 凝聚态物理的研究和发展。 激发态物理是以高分辨激光光谱技术为主要研究手段，以各种物质层次( 原子、分 子和团簇) 中的激发态过程为主要研究方向，重点研究光和物质的相互作用，激发态的 第一章引言 结构和动力学特性的研究领域。 光电子光谱与技术研究方向采用激光等先进光源和现代技术手段，研究无机材料的 原子结构和光电子光谱特性。通过探索材料发光的新机理、研究微观世界的信息和特性、 开发高灵敏和高分辨的光谱探测技术，对碱土金属和稀土金属等材料进行广泛的光电信 息方面的研究。光电子光谱学和光谱技术作为一个重要的研究学科和技术，在凝聚态物 理和光学等领域也被广泛使用。在材料方面，通过光谱探测和分析手段既可以定量分析 某种材料的化学成分和物理特性，也可以对材料的发光和吸收特性进行评价。碱土金属 属于非常活泼的金属材料，它在凝聚态物理中有着广泛的用途，如：重要的超导材料镱 钡铜氧和镧钡铜氧等都需要钡金属的参与。另外，利用碱土金属原子开展玻色- 爱因斯 坦凝聚体的研究也得到了多学科广泛关注。本论文开展了对b a 原子高激发态的光谱及 其特性的研究，不仅为了获取该原子的电子结构和激发态物理等方面的信息，也会对相 关材料的声、光、电、磁、热等特性的研究具有指导性意义，从而对凝聚态物理所关心 的金属物理、半导体物理、磁学、超导物理、固体发光等领域的研究提供有价值的信息。 1 1 原子自电离态的概述 早在1 9 世纪中叶，人们对实验光谱学就开始有所研究。而上个世纪初量子力学和 相对论的建立，使原子光谱学成为非常活跃的学科。近年来，随着可调谐激光器及高分 辨激光光谱技术的迅速发展，原子光谱学得到了更为广泛而深入的研究。对原子自电离 态的实验和理论研究，不仅可以极大地深化人们对微观世界结构和规律的认识，而且对 众多相关学科，如量子力学、天体物理、等离子体物理和环境科学等，产生着直接而深 远的影响。同时，它在激光分离同位素、新激光光源、受控核聚变等高技术领域有着重 要的应用价值。因此，原子自电离态的特性研究至今具有极其重要的意义，仍然是原子 物理学研究的重要前沿课题。 原子自电离态是指那些总能量高于第一电离限的特殊激发态。这些特殊激发态可使 原子自动电离并产生离子一电子对，敌称之为自电离态。在双电子原子体系中，当其中 一个电子处于高激发r y d b e r g 态，而另一个电子处于低激发态时，一般情况下即可构成 双电子激发的原子自电离态。由于原子自电离态处于电离限之上的连续能域，因此，它 除了具有一般的单电子激发的高激发态特征，还具有一些独特的性质。首先，自电离态 的光谱具有较大的宽度，其线形包含着丰富的电子相互作用的信息。其次，自电离态的 第一章引言 自电离产物( 电子或离子) 的行为规律反映了原子的性质，包含着大量的有关原子结构方 面的信息。正因为原子自电离态具有上述的性质，近二十年来它一直受到人们的关注并 成为个热门研究领域。 随着原子科学研究的发展，传统探测技术( 如吸收光谱、共振荧光光谱、光声光谱、 光电流光谱和电场电离光谱) 由于探测效率和分辨率等方面的约束，无法满足高激发态 研究的需求。近年来本实验室利用共振电离的概念开发出了一种新的高灵敏探测技术一 自电离探测，将自电离光谱的研究转化为一种具有极高的灵敏度和分辨率的光谱探测技 术，并得到了应用。 原子自电离态具有很长的研究历史。实验上，早在1 9 3 4 年，原子自电离现象最初 被b e u f l e r 在研究h e 原子光谱时所发现【1 】当时，利用传统的光谱激发技术研究原子自 电离态面临着很多困难，其主要表现在以下几个方面：首先，传统的光谱激发技术多采 用热激发或者真空紫外单光子激发方式。由于传统的光源具有单色性差、能谱密度低和 光频率不易调节等缺点，测量自电离态的实验难度相当大；其次，在激发过程中由于受 到电偶极跃迁定则的限制，只能得到一些特定的白电离态；最后，传统的光源无法分辩 主量子数1 1 较高的自电离态。因此，自电离现象虽然早在三十年代就被发现，但是由于 当时的实验条件的限制，这方面的研究在其后的几十年中一直停滞不前。 六十年代以来，随着可调谐染料激光器的出现，原子自电离态的研究得到了极大的 发展。高精度的激光光谱技术使得人们可以对原子自电离态的结构和特性进行细致的测 量和研究，从而获得更多、更准确的实验数据。相对于传统的光谱研究方法，采用可调 谐染料激光研究原子自电离态具有很大的优势。一方面，激光激发方式与传统的激发方 法相比，其能量密度高度集中，可实现单一量子态的激发。并且，如果采用分步激发结 合激光偏振组合，则可选择激发给定总角动量的终态，这些光谱是传统光谱激发技术很 难获得的。另一方面，许多全新的光谱技术使得人们可以深入地研究自电离态的特性。 例如饱和激发技术，它利用激光的高能量密度可获得通常情况下无法得到的光谱结构。 正是因为激光技术的飞速发展，使得人们现在有可能对零场和电场中的原子自电离态的 多方面性质进行更深入的研究。 理论上，双电子激发态实际上是一个三体问题。b a 原子其实是一个理论上还无法 精确求解的三体问题，因此必须采取一些近似的理论处理方法，而m q d t 理论的核心 思想就是将三体问题近似为一个离子实和一个电子的两体问题【2 i 。独立电子模型就是这 样近似方法，它是原子物理研究的基础。该模型认为多电子原子体系的总波函数由各个 第一章引言 单电子的波函数的乘积组成，并且各个单电子波函数之间相互独立。a a r t r e e 以该模型为 出发点提出了自洽场方法，其基本思想认为，每个电子在一个平均场中运动，该平均场 由原子核的吸引场和其它电子的排斥所形成的平均排斥场所组成。其后，f o c k 进一步发 展了自洽场理论，称之为h a r l l e e f o c k 方法。 随着光谱技术的发展，研究自电离r y d b e r g 态之间的组态相互作用成为可能，但是 需要理论上的解释，因为自电离r y d b e r g 态的密度按有效量子数 ，3 迅速增加，此时 h a r t r e e f o c k 方法存在着很大的局限性。为此，人们从散射理论中引入了通道的概念， 即认为只有价电子的主量子数n 不同并且收敛于同一电离限的所有量子态组成一个通 道。于是，组态混合问题转化为量子亏损理论中的通道混合问题。六十年代，s c a t o n 提 出了多通道量子亏损理论( m q d d 【3 1 。该理论引入了通道的概念，即认为只有价电子的 主量子数, v i 不同，但都收敛于同一电离限，并且具有相同精细结构分裂的所有量子态组 成一个通道。经过众多理论工作者的发展，m q d t 现在已经成为分析原子自电离态光谱 的一个强有力的理论工具【4 翔。该理论在保留了独立电子模型的重要特性的同时，也考虑 了电子关联作用。它认为电子关联只在一个特定的区域起作用，当电子远离该区域时， 被认为是一个很好的库仑电子，可以用二体问题中的中心力场的库仑波函数精确地描 述。由于在m q d t 中只需要少量的物理参量就可以描述原子自电离态及其特性，因此 它在研究自电离态的能级位置和宽度1 6 , 7 1 ，自电离的分支比和弹射电子的角分布【8 一，以 及它们在电场中的s t a r k 效应等方面得到了广泛的应用。值得指出的是，近二十年来， 人们将m q d t 理论与r 矩阵方法结合起来将碱土金属原子自电离态的研究推进了一大 步【l o l 。 总之，原子自电离态的研究有助于进一步了解原子的内部结构和粒子间相互作用的 微观动力学过程。自电离过程是等离子体中双电子复合过程的逆过程，因此它对于等离 子体物理的研究具有重要的意义。在无粒子数反转激光的研究中，自电离也是重要的候 选机制之一，因此它对新型激光器的研究开发具有重要的应用价值。近年来发展起来的 激光分离同位素技术和受控核聚变技术也需要大量的原子自电离态数据。另外，本工作 中所采用自电离探测方法，可以克服场电离和直接光电离方法的缺点，显著地提高探测 效率，因此已得到广泛的应用1 1 1 - ”j 。 1 2b a 原子自电离态的研究概况 第一章引言 碱土金属原子作为一种典型的双电子原子，它们的自电离态光谱一直以来就是人们 着重研究的对象。对于m g , c a , s r 等碱土金属原子，人们在实验和理论方面展开了广泛 的研究，并且取得了极大的成功。b a 原子为第5 6 号元素，是碱土金属原子中除了r a 这个放射性元素之外的最重原子。它具有更加复杂的结构，其自电离态的研究无疑会引 起人们更多的关注。本论文主要是研究b a 原子在零场和外电场中的自电离态的光谱及 其特性，因此下面的文章中会简要介绍b a 原子自电离态的研究概况。 在实验方面，人们最初研究的是较简单的b a 原子单电子高激发态，比如与本论文 相关的6 s n l 高激发r y d b e r g 态，这些高激发束缚r y d b e r g 态具有与低激发态不同的性质。 通过多种激发手段，人们获得了大量的b a 原子6 s n s 、6 s n d 、6 s n f 和6 s n g 等束缚r y d b e r g 态的实验数据，这些高激发r y d g b e r g 态的研究为自电离态研究打下必要的基础并起到 了促进作用。随后，人们的兴趣逐渐转移到自电离区域，这是因为自电离r y d b e r g 系列 显然比束缚r y d b e r g 态更具复杂性和吸引力。t r a n 等人首次用分步孤立实激发0 c e ) 技术 获得了b a 原子自电离态光谱。在该实验中，首先，第一束激光将b a 原子的一个价电子 从6 s 态激发到6 p 态；然后。第二束激光将该电子继续激发到n sr y d b e r g 态；最后，第 三束激光将另一价电子从6 s 态激发到6 p 态，从而得到原子的6 p n s 自电离态。由于在孤 立实激发过程中避免了b e u t l e r - f a n o 干涉效应，自电离态光谱一般具有较简单的对称 l o r e n t z 线形，因而可较方便地从中提取物理信息( 如能级位置和宽度等) 。随后，人们广 泛地采用i c e 技术研究b a 原子的其他自电离态。a y m a r 等人进一步地研究了6 p n s 自电 离态及其特性，并且分析了6 1 m s ( j = 1 ) 系列之间的通道相互作用。l a n g e 等人测量了 n = 2 0 ，3 2 的6 p 3 t 2 n s ，= 1 ) 自电离态光谱。最近，h 等人获得了主量子数很低n = 8 - 1 1 的 6 p 3 r z n s ，= 1 ) 自电离态光谱，并分析了它们的复杂结构 1 4 - 1 6 1 。 另一方面，原子自电离态的理论研究也有很大进展。最初，人们利用半经验的拟合 方法来分析实验光谱，侈! l 如c o o k e 等人利用8 通道的m q d t 模型从实验数据的拟合中 获得了m q d t 参数，从而很好地分析了6 p n s 态的实验光谱【“。又如，m u l l i n s 等人采 用6 通道m q d t 模型拟合方法分析了6 p n d ( j = 3 ) 自电离态光谱。半经验拟合方法虽然可 以分析b a 原子自电离态光谱，但不足之处是其依赖于实验数据，尤其是当牵涉到较多 通道时，拟合参数急剧增加且不唯一，因而具有明显的局限性。利用r 矩阵方法可以获 得不依赖于实验的m q d t 参数。a y m a r 等人用r 矩阵方法获得了j = l 自电离态系列的 所有1 3 个通道的m q d t 参数，然后利用m q d t 对所获得的实验数据进行了深入分析， 取得了与实验完全一致的b a 原子6 p n s 自电离态的光谱数据。 第一章引言 1 3 本课题的研究目标和内容 原子自电离态的研究有助于进一步了解原子的内部结构和粒子间相互作用的微观 动力学过程。白电离过程是等离子体中双电子复合过程的逆过程，因此它对于等离子体 物理的研究具有重要的意义。原子高激发态的研究不仅可用于激光分离同位素等新能源 的开发也可应用于新型激光源的开发。此外，这方面的研究还对探讨电磁场效应等方面 具有重要意义。 近些年来，有关碱土金属原子的自电离r y d b e r g 态的光谱和特性的研究受到广泛关 注，这主要归于因自电离过程具有许多直接光电离所无法比拟的优点。迄今为止，虽然 已有较多关于b a 原子的6 p n s ( j = 1 ) 自电离态的研究见诸报道f 1 8 - 2 0 l ，但多侧重于主量子 数较大的情况，而对于那些较低的态( 如：n = 1 0 ) 的研究则报道甚少。为了提高这方面 研究的系统性，并进一步获取电子关联、量子多体问题等方面的信息，我们开展了对于 b a 原子的r y d b e r g 态和很低的6 p n s 白电离态佃= 8 1 0 ) 的研究。 b a 原子与较轻的m g ，c a ，s r 等原子相比，无疑具有更为复杂的能级结构和光谱特 性。特别地，开展对于那些n = 1 0 的态的光谱研究，无论对于实验技术还是对于理论模 型的检验都提出了更高的要求。通过此项研究，我们不仅期望获得更全面的光谱数据， 还将对系统认识原子高激发态的光谱和特性提供新的信息。 第二章实验方法和装置 第二章实验方法和装置 2 1 孤立实激发技术 传统的光谱测量方法的探测效率和分辨率都很低，无法满足原子自电离态研究的要 求，因而近年来出现了一系列新的高灵敏度光谱测量技术，其中以共振电离光谱技术因 其具有极高的灵敏度和分辨率而优于其它方法，得到了广泛的应用。本实验采用了i c e 技术。其主要优点在于：一方面，它的每一步激发几乎都是共振激发，需要的激光功率 密度很小。因此它不仅可以很方便地用来研究自电离态光谱，而且若情况需要还可以大 幅度地提高激光的功率密度来激发饱和光谱，以获取更多的信息。另一方面，通过选择 合适的激光偏振组合，可以方便地研究任意给定总角动量的终态。因此，i c e 技术在碱 土金属原子的自电离态光谱的研究中得到了广泛的应用1 2 1 捌。本工作则将此技术应用于 b a 原子自电离态光谱的研究，因此下面以b a 原子为例说明三步i c e 技术的原理。 孤立实激发过程如图2 1 所示。处于基态的b a 原子的两个价电子的电子组态为6 s 6 s 1 s o 。在实验中，首先用一束固定波长的激光将其中一个价电子激发到6 p 态，此时b a 原子处于6 s 6 p1 p ，态。然后，用第二束激光进一步将该价电子激发到耐态，其中n 值取 决于第二束激光的波长，由于电子的轨道半径与伊成正比，因此当n 值增大时，处于 r y d b e r g 态的b a 原子的尺寸将迅速增大( 该电子通常被称为r y d b e r g 电子) 。最后，第三 束激光将另一价电子从基态6 s 态激发到6 p 态( 该电子通常被称为实电子) ，从而得到 原子6 p h i 自电离态。由于在激发实电子时，r y d b e r g 电子已处于大轨道上，可以被认为 是旁观者，基本上不会受到激光的激发，从而避免了b e u l t e r - f a n o 干涉现象，因此采用 i c e 技术所得的实验光谱呈现出对称的l o r e n t z 线形。 7 第二章实验方法和装置 图2 1 孤立实激发过程示意图 通常，当对一个原子体系施加电场时，该体系将受到电场的影响，其影响的程度取 决于所加电场的强度相对于体系库仑场的强弱。例如，对于b a 原子而言，当它的实电 子处于6 s 或6 p 轨道时，估计此时体系的库仑场强可达1 0 7 v o n ，由于实验所用的电场 强度( 不超过5 0 0 0 v c m ) 远小于该库仑场强度，因而它对实电子的影响可忽略不计。所以， 实验所用的电场仅会对处于大轨道的r y d b e r g 电子产生较大影响，因此即使在电场下使 用i c e 技术，其光谱线形也应与零场中相类似。这种预期在后续的实验中得到了证实。 虽然孤立实激发技术基本上消除了干扰效应并得到较简单的线形，但由于原子体系 的总角动量守恒p j ，在激发实电子过程中对r y d b e r g 电子的微小扰动是不可避免的。通 常，这种微小扰动可忽略不计，即i c e 光谱未出现b e u t l e r f a n o 线形。但是，当第三束 激光的功率密度大幅度地提高时，即饱和激发6 s 一6 p 跃迁时，上述微小扰动将趋于明 显，因而将在自电离态光谱上出现许多边带小峰1 2 4 ，2 5 j 。这些边带小峰不再具有对称的 l o r e n t z 线形，其线形包含着丰富的信息。饱和光谱技术对进一步研究自电离态的特性 提供了重要的实验手段，因而在本工作中将被广泛采用。 2 2 实验装置 本实验装置包括几个部分：激光激发系统，原子束制各系统，信号采集和分析系统， 如图2 2 所示。 8 第二章实验方法和装置 图2 2 实验装置图。其中包括激光激发系统，原子束制备系统和信号采集和分析系统。 2 2 1 激光激发系统 激光激发系统是由q u a n t as y s t e m 公司制造的，主要包括一台g n t 0 0 2 1 0 8 0 5 l 型 n d ：y a g 固体激光器和三台波长可调谐的染料激光器。将n d ：y a g 固体激光器的基频光 倍频或和频分别产生波长为5 3 2 n m 的绿光和3 5 5 n m 的紫外光，用于泵浦三台染料激光 器，其线宽为0 1 e n a 1 ，脉冲宽度为6 8 n s ，重复频率为2 0 h z 。 实验所用的染料激光器的基本结构如图2 3 所示，a 为泵浦染料激光器的光路，b 为染料激光产生的光路。整部染料激光器主要包括如下几部分：染料池( e l ，c 2 ) ，柱面镜 ( l 1 - l 3 ) ，反射镜( m i m 5 ) ，小透镜( m 6 ) ，光栅( g ，m 7 ) ，聚焦透镜( t i ，- r e ) ，三棱镜( p p ) 。 其特点是可以用光栅和棱镜等色散元件在较宽的光谱范围内调谐从而实现窄带激光的 输出。实验中，泵浦光源首先经柱面镜的聚焦和调整后进入染料池，与池内流动的染料 溶液发生作用，激光谐振腔则由反射镜( m 7 ) 、三棱镜和闪烁光栅( g ) 构成。这些特殊的 染料经激发后输出波长范围很宽的激光，为得到所需波长的激光，需对其进行选频。本 实验采用闪烁光栅进行选频，输出激光的波长由方程2 d s i n0 = 七 决定。公式中d 为光 栅常数，k 为衍射级次，口为衍射角度， 为输出激光波长。步进电机可驱动精密螺杆 使衍射光栅缓慢地转动，导致了衍射角0 的精密变化，从而输出实验所需的波长。实验 中若只靠光栅作为色散元件，则此时输出的染料激光的线宽较大，可达几个a ，不能满 足实验的要求，并且高功率密度的染料激光直接照射在光栅上很容易使其损坏。因此， 可在由反射镜和光栅组成的谐振腔内放入一个三棱镜，其作用是一方面使激光扩束而降 低它的功率密度，起到保护光栅的作用，另一方面可使输出的染料激光的线宽大为降低。 9 第二章实验方法和装置 本实验输出染料激光的激光脉冲能量大于l m j ，线宽优于0 1 c m 一。值得注意的是，由于 每种染料具有给定的中心输出波长，在给定光谱范围内的激光功率密度略有差别，因此 在处理实验数据时应予以修正。另外，由于在孤立实激发过程中第二步激发的截面较小， 其激光的功率密度应相对较强。同时，为了按照给定的顺序分步激发原子以避免其它激 发过程，可通过调节三束激光的光程差来控制它们到达与原子束的相互作用区的时间。 图2 3 染料激光器的装置图 2 2 2 原子束制备系统 原子束制备系统在图2 2 中的虚线框内，虚线框的器件都处于真空环境中，真空罩 上的石英玻璃可让激光通过，到达与原子束的相互作用区。真空环境由一个前级高速旋 片式机械泵和一个涡轮分子泵来实现。实验中，先用机械泵来获得初级真空，再利用分 l o 第二章实验方法和装置 子泵进一步提高整个系统的真空度。原子炉由不锈钢材料做成，用于盛放b a 样品，由 包绕在外部的电炉丝对其进行加热。原子炉上贴有一对铂铑热电偶，并与温度控制仪 相连接，以便监视原子炉的温度。通常，当原子炉的温度达到5 0 0 1 2 时，b a 原子蒸汽的 原子数密度便可满足本实验的要求。利用机械泵分子泵的组合实现和维持1 0 r 4p a 的真 空度。为了减少谱线的d o p p l e r 展宽效应，利用一套准直系统产生原子束，并使其在作 用区与激光束方向正交。原子束和激光束的相互作用区在一对相距为0 8 c m 的平行板电 极之间，其间加有脉冲电压，用于收集电离产生的离子或电子。为了避免电场对能级产 生s t a r k 效应，脉冲电源由n d ：y a g 的光信号延迟触发，延迟时间为0 5 p s 。上极板的中 心有网孔可以让电离产物通过而进入探测器。 当原子被激发到自电离态后，无论是在零场中还是电场中，均会很快衰变成为电子 一离子对，因此可通过在极板上加一个脉冲电场收集衰变产物来测量自电离态光谱。值 得注意的是，这种探测方法一自电离探测，曾被应用于高激发束缚的r y d b e r g 态的探测。 它无论对高竹还是低弹的束缚r y d b e r g 态均具有很高的探测效率，因此它与直接光电离、 电场电离和碰撞电离等方法相比，具有明显的优点。 2 2 3 信号的探测和分析系统 本实验中采用了自电离探测方法，即将处于r y d b e r g 态的原子共振激发至自电离态， 利用自电离过程使原子电离。它与场电离和直接光电离相比，具有明显的优点。场电离 是用延迟脉冲电场将处于r y d b e r g 态的原子电离的方法，场电离阈可近似由 f - 3 2 4 1 0 9 ( 1 6 ，4l v c m 给出，因此它只适用于厅较高的r y d b e r g 态。对于h 较低 的态，所需的电离电场很大，强电场不易控制，并且不可避免的会带来一些负面效应。 直接光电离是将原子从r y d b e r g 态光激发至连续态，即将外层耐电子激发至f 态，从而 使原子电离的方法。在激发过程中，只要入射光子的能量加大于外层价电子的束缚能， 就有可能产生光电离，因此可以探测到1 较低的r y d b e r g 态。但是直接光电离过程为非 共振跃迁，需要较强的光强，并且对于给定的激发光波长，原子r y d b e r g 态的光电离截 面与咒的关系为盯“y ，即光电离截面随厅的增大会迅速减小，因此对于n 较高的 n r y d b e r g 态，探测效率较差。在自电离态的激发过程中，共振跃迁白+ 一6 矿具有很大 的跃迁截面，因此自电离探测克服了上述场电离和直接光电离方法的诸多缺点，对较高 和较低的r y d b e r g 态均具有很高的探测效率。 1 1 第二章实验方法和装置 当原子被激发到自电离态后，会迅速衰变为电子一离子对，因此可以通过加在极板 上的脉冲电场来收集衰变产物。由于本工作只限于测量自电离态光谱，因此可对衰变到 不同离子态上的所有离子进行收集以获得信号，对应于自电离总截面。探测离子的优点 在于它的动能比电子动能大得多，因此探测效果比探测电子效果好。值得指出的是，若 要测量自电离态的部分截面或者微分截面时，只能通过收集电子产物来达到探测目的 【硼。目前常采用的探测器主要有c h a n n e l t r o n 、电子倍增管和微通道板( m c p ) 等。本实验 所采用的信号探测器为微通道板( m c p ) 电子倍增器，它具有高增益、低噪声、体积小、 重量轻、使用电压低的优点，倍增效率大约为1 0 8 ，灵敏度很高。m c p 输出的脉冲信 号由示波器进行同步监控，经预放大后输入到b o x c a r 门积分器。利用一套美国a m e t e k 公司生产的m o d e l4 1 0 0 b o x c a r 和9 6 5 0 a 型脉冲延迟发生器以及泰克公司生产的宽带数 字型存储式示波器对信号进行监测和放大，然后经过模拟数字转换后送入计算机。利用 a c q u i r e 数据采集和分析系统既可采集又能分析和处理所获得的光谱信息，在计算机程 序的控制下，计算机每隔一定的时间采集一次数据，实时地画出光谱图，以便观察实验 结果，同时将数据贮存起来，便于对其进行进一步地分析和处理。 n d ：y a gp u m p e dla s e rd y e s ( $ p e c t | r a - p h y s i c s l q u a n t a - r a y ) ” m 笛 要 ：箍嚣：晕w f ? 盈- 黑：器器t i ll 甲盈锚省 ；剽 l 洮 j j ，= ， 滥仙弋幕熏抖 ： 鬈f 心 。墨惑。 x 、! 。一，p泓萨 一 。一 l矗1r 、 ll 硼1ll f r j，弹 一 。 、| l堪，0 -1 y l ， ni 刈l j 八i ， vii l ，l 、i_ l i。i ililvj - 1 tii 4 2 0 4 6 05 0 05 4 05 8 06 2 06 6 07 0 07 4 07 8 08 2 0 n o9 0 0 w a v e l e n g t h r _ n l 图2 4n d ：y a g 泵浦染料激光器所用染料波长范围 图2 4 为实验中染料激光器所用的各种染料覆盖的波长范围，在实验中，我们比较 常用的染料有s t i l b e n 4 2 0 ，c o u m a t i n 4 4 0 、4 6 0 、4 8 0 ，r h o d a m i n e 5 6 0 、5 9 0 ，d c m ，l d s 上n，o，口墨击_言vlue 第二章实验方法和装置 染料中的一部分，用n d ：y a g 固体激光器泵浦的情况下，这些染料可以保证我们得到 4 2 0 7 5 0 r i m 范围内的激光，而且如果实验需要，可以容染料激光器中的倍频装置，这样 我们就可以得到4 2 0 n m 以下的紫外光，但值得注意的是，在选择染料的时候，最好选用 发光效率高的，且所需波长范围在染料覆盖波长峰值的位置处的染料优先使用。 2 3 典型实验光谱和数据处理方法 利用上述实验装置和方法，本工作获得了大量零场和电场中的b a 原子自电离态的 光谱。下面举例说明典型的实验光谱的特点及其数据处理分析方法。 图2 4 给出了6 p 1 2 1 4 s 自电离态的光谱。它呈现出l o r e n t z 线形，为零场下的典型 例子。这张图的横坐标为第三束激光的光子能量，单位为波数，纵坐标为总截面，单位 为任意单位。对于图2 4 所示的实验光谱，需将第二束激光固定在6 s 1 4 s 态上，然后在 6 s 一6 凸，附近扫描第三束激光的波长。由于光谱具有l o r e n t z 线形，可以通过l o r e n l z 线形的拟合获得其能级位置和宽度，图中的虚线为l o r e n t z 线形的拟合结果。7 p h o t o ne n e r g y ( e r a “) 图2 4b a 原子具有l o r e n l z 线形的自电离态光谱 (s皇c己量coluo器olo 第二章实验方法和装置 e n e r g y 图2 5 b a 原子具有复杂线形的自电离态光谱 图2 5 则展示了更复杂的光谱例子。该图为6 p 3 a 1 2 s ( j = 1 ) 态的自电离光谱，显然， 不能用l o r e n t z 线形来拟合此光谱。对于这些复杂光谱，必须对它们进行更加深入的理 论分析。 单峰或双峰l o r e n t z 线形拟合曾经被应用于其他原子的光谱分析，并且在解释光谱 所包含的信息方面发挥了很大的作用1 2 7 1 。它是一种分析实验光谱的强有力的工具，其优 点是显而易见的。首先，它可以帮助人们获得准确的能级数据，特别是对于那些信噪比 较差的实验光谱，显得尤为重要。其次，多峰l o r e n t z 线形的拟合适合于那些具有多种 成分的光谱的详细分析。通过多峰拟合可获得这些成分的位置和宽度，进而获得自电离 态的混合以及组成等方面的信息【捌。 为获取自电离系列诸如更高主量子数n 能级的数据和通道相互作用等更多信息，可 利用饱和激发技术获得自电离态的饱和光谱【2 9 。3 2 】。图2 6 为饱和光谱的一个例子，横坐 标为第三束激光的光子能量，单位为波数，纵坐标为信号强度，采取任意单位。在饱和 激发过程中，需要将第三束激光的强度至少提高到非饱和情况的1 0 0 倍，然后在大范围 内扫描第三束激光的波长，扫描范围约为非饱和情况的1 0 倍。图2 6 中出现的边带小 峰，为饱和效应的特有现象，它的数目多少取决于第三束激光的饱和程度和扫描范围。 1 4 lsc穹qj曼co一琶嚣o-o 第二章实验方法和装置 通过分析这些边带小峰的位置和线形可以获取非饱和激发所不能得到的信息。 p h o t o ne n e r g y ( c m 。1 ) 图2 6b a 原子自电离态饱和光谱 总之，本工作利用i c e 技术和适当的激光偏振组合方式测量了大量的零场和电场中 的b a 原子自电离态的光谱，并且激发了它们相应的饱和光谱。同时，利用单峰和多峰 l o r e n t z 线形拟合方法对所获得的实验数据进行详细的分析和处理。具体的实验光谱及 其数据处理将在后续章节中展开讨论。 一粤iurrqj里誊colu 第三章理论方法 3 1 多通道量子亏损理论 第三章理论方法 多通道量子亏损理论( m o d t ) 最初由s e a t o n 提出，并在其后的应用中得到了不断 的发展和完善。近年来，多通道量子亏损理论( m q d t ) 被广泛应用于分析各种原子的光 谱特性，比如寿命、角分布、分支比等。近两年又被发展到外电场中，而且对m g 原子 的白电离s t a r k 光谱的分析取得了很大成功。与h a r t r e e f o c k 方法相比，m q d t 理论的 优点是利用通道的概念将大量束缚r y d b e r g 态和自电离r y d b e r g 态进行