脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟.pdf

硕士学位论文 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程 的数值模拟 t h en u m e r i c a ls i m u l a t i o no fp u l s e m o d u l a t e d e 匕d i o f r e q u e n c y d i e l e c t r i cb a r r i e ra t m o s p h e r i cp r e s s u r eg l o wd i s c h a r g e 学号 2 1 0 0 2 0 丝 大连理工大学 d a l i a i lu i 曲e r s 埘o ft e c h n o l o g y 圳川川 删 y 2 4 16 8 5 0 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明 所呈交的学位论文 是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果 尽我所知 除文中已经注明引用内容和致谢的地方外 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果 也不包含其他已申请 学位或其他用途使用过的成果 与我一同工作的同志对本研究所做的贡献 均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意 若有不实之处 本人愿意承担相关法律责任 学位论文题目 作者签名 槲调 l c i 常础撕质喇舣蝴噬懒碳拟 三堂莹 大连理工大学硕士学位论文 摘要 大气压射频辉光等离子放电可以在常压下进行 放电装置不受真空室尺度和形状 的限制 便于连续化生产加工 操作简单 便携的优势使其在多个领域得到了广泛的 应用 如材料表面改性 半导体刻蚀 有害物质处理 消毒等 尤其在生物医学方面 的应用引起了人们更多的关注 常压等离子体可以直接作用于人或动物的身体 而这 在低气压下是无论如何也实现不了的 然而 射频辉光放电过高的频率会导致放电不 稳定 容易发生放电模式的转换 由均匀的辉光放电变成高温的弧光放电 不利于处 理对温度敏感的材料 限制了大气压射频放电在工业生产中的应用 所以在高强度放 电下控制放电的均匀稳定性问题成为了科学研究的重点 本文针对脉冲调制射频容性放电过程 建立自洽的一维无碰撞流体模型对放电进 行数值模拟 模型中以氩气为背景气体 考虑了六种主要放电粒子和包括电离 激发 等在内的十种反应 研究内容分为两部分 第一部分研究添加脉冲电源对等离子体放 电特性的影响 主要研究脉冲开启阶段 放电稳定阶段 脉冲关闭阶段 脉冲对放电 电压 电流密度 粒子密度 电子温度和电场强度的影响 第二部分重点探讨了不同 放电参数下的放电特点 模型中改变的放电参数有脉冲占空比 脉冲开启时间 脉冲 频率等 模拟结果表明 添加脉冲调制电源对放电起到了很好的控制作用 脉冲开启达到 稳定后 时间平均的各粒子密度 电子温度以及电场强度的空间分布与没有脉冲调制 的射频放电一致 脉冲开启 或关闭 时 放电电压和电流密度会及时响应并迅速增 大 或减小 脉冲关闭后 粒子由于扩散作用会向两侧介质极板运动 但带电粒子 不会完全消失 剩余的带电粒子会参与下一次放电的点火 固定脉冲关闭时间 改变开启时间对电子 氩亚稳态分子的时间平均分布影响较 为明显 其密度会随着脉冲开启时间的增加而增大 但是对电子温度和电场强度几乎 没有影响 当固定脉冲占空比2 0 时 改变脉冲频率 放电电流密度幅值在脉冲频率 较低 2 0 k h z 时 电流密度幅值变化缓慢 当调制频率大于2 0 k h z 时 电流密度 峰值迅速下降 当固定脉冲占空比9 0 时 改变脉冲频率 放电电流密度幅值的连线 近似一条直线 关键词 脉冲调制 大气压介质阻挡放电 流体模型 脉冲频率 占空比 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 1 1 1 en u m 耐c a ls i 姗1 a t i o no f p u l s e i n o d u l a t e dr a d i o 丘e q u e n c yd i e l e c t r i c b a r r i e ra 缸n o s p h e d cp r e s s u r eg l o wd i s c h a 略e a b s t r a c t a 仃n o s p h 舐cp d 路s 1 1 r em d i o 缸q 啪c y 哲o wd i s c h a r g 鼯a r f a p g d s 矗鼢o fn e e df o ra v a c i l u ms y s t 锄 m e yw o r ka ta 恤 啦e d c p r 懿如r e b e c a l l s eo fm ed i s c h a r g ed 喇c ei sn o t l i m i t e dv 剃眦 n l e y 黜b 饥e 丘c i a lt 0c o n 右n u o u sp r o d u 而0 n f o r 恤sr e 勰o n r f a p g d sa r e i d e l y 瑚e di nm a n y 丘e l d s 驰c h 弱m o d i j e i c a t i o no f m a t 舐a l s s c o n d u c t o fe t d h i i 培强dd e a l i mh a m f i l l 汕s t 觚c e s o n eo f 也em o s t 姻蝉t a n ta p p l i c a t i o 璐i si n 也eb i o l o 百c a lm e d i c i n e r f a p g d sc 觚d e a ld h c u y 谢t l lp e o p l eo r 雒i m a l s b o d y h o w e v d u et 0m eh i 曲p o w e r o fr a d i o 舶q u 钮c y n l ed i s c h a r g ei sn o ts t a b l ea n de a s i l y 仃a n s 删f 0 i i l 百o wt 0a r c w h i c h h a v el l i g ht 锄p 盯蛐e 觞yt 0 i l s es o m et h 黜a ld 锄a g eo nm em a t e r i a l 舳c e s oh o wt o c 0 n t m lt l l es 切b i l i 够o fd i s c h a r g e1 1 i l d e rh i g hi i l t 饥s i t b e c o m e so n eo f p r o b l 锄si i ls t u d y h lt l l i sn 1 铭i s w ei n v e s t i g a t et 1 1 ep u l s e m o d i l l a t e da 恤 呐e r i cp r e s 瓯l r er a d i o 五b e q v e n c y c a p a c i 晰e l yc 0 u p l e da 昭0 np l a s m ab yo n e m i i n e 戚彻mc o l l i s i o n l 懿sn l l i dm o d e l 6l i n d so f p 矗m a r yp a n i c l 髓觚d10k e yf e a c d o n si i l c l u d i n gi 0 i 枷o n 觚de x c i 僦o na 他i i l c 0 叩o r a t e di n m e m o d e l 1 1 l es t u d y w 勰d i 访d e d i l l t 0t w o p a r t s f 妣也e e 侬斌0 f a d d i i l g p u l s e p o w 盯0 n d i s c h 鹕ew 硒i i l v 懿t i g a t e d t h i sp a i tm a i n l yr e s 铭r d h 也ev a r i a d o no fv o l t a g e 皿 e n t d s i 饥p 删d ed 髓s i t i 懿 e l e c 昀nt 瞰l p e m t u r ca n dc l 洲c 丘e l d n gd i s c h 鹕ei 鲥缸0 n p h 勰e m d i o 五眙q u e n c yp o w e r o na n dd i s c h a r g e 砒g u i s h m e n tp h 弱e s e c o n 也w es t l l d y 廿l e i i u c eo fd i 仃e r 锄tp u l s ep 猢c t e r s0 nr f a p g d s w ec o 璐i d 盯m ep 撒m 嘲i i l c l u 如g d 咐c y d e 叫s eo nt i i n e 眦s e 丘叩e n c ya n ds oo n ms i m u l 撕o n 删t ss h o wm a tm cr f a p g d sp a 瑚m c t 懿锄b em o r e 哪i l y 硒d n e x i b l yc o n 仃o l l e dw h 钮w e l l s ep u l s ei n o d u l 撕0 nr a d i o 姻v 吼c yp o w 盯 1 1 l ed i s 硒b l l t i o no f t i m ea v e r a g e dp a n i c l 髂d s i 饥e l e 咖nt 锄p 咖跹de l e a t r i cj e i e l d 锄t 1 1 es 锄e 7 i r i 也 m d i o 一丘e q u c yd i sc h a 略e 地c h l r i t l l o u tp l l l s em o d u l 撕o n 1 1 1 ev o l 魄e 觚d 删d e n s 时 i i l c r e e d e c r e 雒e r a p i d l yw i m 也ep o w e ro n 0 均 d u et 0d i 伍 s i o ne f 姒 e l e c b o n s 丽l l m o v et 0d i e le c t r i c s l a b 缸da c t s 弱s de l e c 呐船f o rm ei 嘶6 0 no fn l en c x td i s c h 鹕ee v e n t t h es t u d ya l s 0f 0 u n dm a te l e c 呐n 觚da r 9 0 nm e t 妣l e n 1 0 l 1 1 1 盯d s i 够w i l lb e i 1 1 咪潞e d 7 l i mt 1 1 e 劬eo f p u l s eo n 砌l eh a v el i t t l ei m p a c t0 ne l e c 缸d nt 锄p 舭锄d e l e 面cf i e l d c h a i l g ep u l s e 能q u e n c yw h 肌丘x e d 叫s ed l i t yc y c l e2 0 w ef o l m dm a tt l l e d i s c h a r g ec u r r e n tm a 鲥t u d ec h 觚g es l o w l yw h e np u l s e 缸i q u c y1 e s s 廿l 孤2 0 z h o w e v d i s c h a 唱e 盯e n tm a g l l i t l l d ed e c r e a s er a p i d l yw h p u l s e 脚e n c ym o r et h a n2 0k h z 一i i 大连理工大学硕士学位论文 h l c r e 嬲e 也ed u t yc y c l et o9 0 w el e 锄e d 也a t 廿l ep u l s c dm o d l i l 撕o n 脚e i l c yd o e sn o t e 丘 e c tm em a 鲥t u d eo f d i s c h a r g ec u r r e n t k e yw o r d s p l l l s em o d u l 撕o n a 仃i l o s p h 舐cp r e s 呲d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a 略e f 1 u i d m o d e l p u l s e di n o d u l a t i o n 舶q u c y d l 时c y d e i i i 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 目录 摘要 i a b s 缸 a c t i i l 引言 1 1 1 等离子体描述 1 1 2 大气压辉光等离子体 2 1 3 脉冲调制等离子体放电 6 1 4 脉冲调制大气压射频辉光放电的研究进展 1 2 1 5 本文内容安排 1 4 2 脉冲调制射频氩气大气压介质阻挡放电 1 6 2 1 引言 1 6 2 2 物理模型 17 2 3 初始值与边界条件 2 3 2 4 模拟结果与讨论 2 5 2 4 1 脉冲调制射频大气压介质阻挡放电稳定阶段的放电特性 2 5 2 4 2 脉冲电源的开启与关闭对表征放电特性的物理量的影响 3 0 2 5 小结 3 4 3 放电参数的变化对大气压射频介质阻挡放电特性的影响 3 5 3 1 引言 3 5 3 2 改变脉冲占空比对放电特性的影响 3 5 3 3 固定脉冲关闭时间 改变脉冲开启时间对放电特性的影响 3 7 3 4 固定脉冲占空比 改变脉冲频率对放电特性的影响 4 0 3 5 放电尺度对脉冲调制的射频介质阻挡放电的影响 4 2 3 6 小结 4 3 结论 4 4 参考文献 4 5 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 5 1 致 射 5 2 大连理工大学学位论文版权使用授权书 5 3 大连理工大学硕士学位论文 1 引言 1 1 等离子体描述 等离子体由大量处在非束缚态的带电粒子集合而成 宏观上呈电中性 正因为等离 子体是由电子和离子组成 区别于由中性分子或原子组成的固 液 气三态 所以人们 往往用物质的 第四态 l 来描述等离子体 宇宙中9 9 9 的物质都处于第四态 等 离子体状态 然而由于地球附近高密度的大气层温度很低 阻碍了等离子体的形成 所 以在地球上少有天然的等离子体存在 等离子体不同于普通的带电气体 两者之间有很 多不同的化学物理性质 例如 等离子体粒子间作用力以电磁作用力为主 粒子整体运 动 是良导体 而带电气体粒子间的作用力以分子范德瓦耳斯力为主 做杂乱无章的热 运动 且是高阻抗介质 等离子体化学性质活泼 具有发光特性 使其在多个领域有着广泛的应用 例如能 源方面的受控核聚变 节能材料 信息领域的集成电路芯片 平面显示 冶金 机械加 工中的等离子体喷涂 激光打孔 航空航天领域的等离子体推进器 耐热耐磨的航天器 部件等 按照不同的分类标准 可以将等离子体分为以下几类 4 按温度 等离子体有低温和高温之分 其中低温等离子体又可分为两类 热等离子 体和冷等离子体 高温等离子体中电子和重粒子的温度都很高而且几乎相等 大约在 1 0 8 l 卜1 0 9 k 之间 其中比较典型的例子就是受控核聚变等离子体 热等离子体又名热平 衡等离子体 在大气压下 热等离子体中电子与离子的温度均在2 0 0 0 l 卜5 0 0 0 0 k 左右 多指电弧等离子体 若电子与离子的温度不再相等 我们称此类等离子体为冷等离子体 其中电子温度大约是离子温度的1 卜1 0 0 倍 我们也称此类等离子体为非热平衡等离子 体 非热平衡等离子体多见于低气压放电 按等离子体存在方式 可将等离子体分为两类 自然等离子体与实验室等离子体 宇宙中9 9 9 的等离子体为自然等离子体 如恒星星系 太阳风 地球附近的闪电等 后者则指人工产生的等离子体 常见的有城市霓虹灯中的放电 气体激光器中的放电 受控核聚变时产生的高温等离子体 根据实验时放电腔室不同的气压 实验室等离子体 还可以分为低压等离子体 次大气压等离子体 大气压等离子体 低气压等离子体的放 电气压在1 m t o r r 到1 0 t o r r 之间 而大压等离子体的放电的气压可以达到一个标准大气 压 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 按等离子体电离程度 可将等离子体分为几乎所有的分子或原子都电离成电子和离 子的强电离等离子体 部分分子或原子电离成电子和离子的部分电离等离子体以及只有 少量分子或原子电离成电子和离子的弱电离等离子体 强电离等离子体的电离系数为1 部分电离等离子体的电离系数介于o 0 1 和1 之间 而弱电离等离子体的电离系数介于 o 0 0 0 0 1 和o 0 1 之间 1 2 大气压辉光等离子体 由于大气压等离子体放电不需要复杂 昂贵的真空设备 不受真空室尺度和形状 的限制 且可以批量处理 连续生产加工 在节约空间和金钱的同时提高了生产效率 使其在多个领域得到了广泛的应用 目前备受人们关注 在大气压下可以存在如电晕 电弧 辉光等在内的多种放电形式 电晕放电强度 较弱 电场分布极不均匀 所以对材料处理效率低且不均匀 而电弧放电由于放电太强 容易损坏材料 限制了其应用 辉光放电的得名是由于放电时在管内两电极间会出现特 有的光辉 大气压辉光放电产生的等离子体温度低 是一种热力学非平衡放电 放电强 度介于电晕放电与电弧放电之间 应用范围自然更广 目前在料表面改性 半导体刻蚀 有害物质处理 消毒 薄膜沉积等方面有广阔的应用前景 l o 1 5 辉光放电时整个放电空 间分为几个不同的区域 如图1 1 从阴极开始 第一个区域称为阿斯顿暗区 这个区域之所以称为暗区 是因为从 阴极发出的电子本身的初始能量很小 光强 r 电位分布 似 电场强度 净空间电荷 f 门 电流密度 八 一 j l r一 v y y f l c 气 r 一 1 弋 1 j l j j x 一 一 一 区 f i g l 1t h ev i s i b l ep a n sd i a 鲫 f n o m l a l 羽 w d i s c h 鹕e 1 6 j 日 寺三要 翟曼 ne n g d 研究小组就已经实现了直流和交流大气压辉光放电 1 7 只 耋彗霎蝥烹娶墨娄等擎苎警式的转化 经过人们不断的研究蒜 茹 矣 羞辉毙轰 电已经可以在频率为千赫兹 甚至兆赫兹的环境下实现 1 8 2 4 1 一 h u 从 牝黼呈前 实现大气压辉光放电主要有两种方式 大气压介质阻挡放电和大气压射频辉 光放电 一 一 一例删肝 左由2 霎昙冀兰皇 i 三 e 粤c b 硎e r d i s c h a 唱e d b d 中的介质有两种存在方式 覆盖 耋宴极耋要冀差苎差耋登苎空间里 无论气压的飙只要在电极上蒜荔 晶妄嘉 电压 电极间的气体就被击穿而形成d b d 圳 碌接夸要竺竺 墨苎竺萱其特殊的化学与物理性质 在医疗系统 农业方面 餐饮业及 芝羹詈芝薹孚慧 妻广泛的应用 而产生臭氧的一种重要手主巍盂 嚣猫盖 羔璧量要堂是竺筝蛩竺西门子 于1 8 5 7 年发现 随后 a n d 阳w s 等人 2 5 磊苫 磊j 竺翥呈竺二三之世粤嘲1w 砷峨等人对介质阻挡放电做子买量赫茹 茬 我们对d b d 有了进一步的了解 一一一 掣 b 阪 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 但是由于大气压介质阻挡放电过程复杂 单从实验结果上很难探究其放电产生机理 与基本特征 因此 人们通过计算机模拟来探究介质阻挡放电过程 2 0 世纪7 0 年代 d a v i e s 等人 2 7 圆 最先利用建立数学模型 通过理论计算模拟了介质阻挡放电 近年来 国内的许多学者通过计算机模拟也得出了很多有价值的结论 3 4 1 2 0 0 3 年王艳辉等人 3 1 3 3 通过计算机模拟了多种气体在大气压介质阻挡放电中的产生机理以及复杂的放电过 程 2 0 0 5 年张远涛 3 2 等人的理论研究发现 在丝状放电过程中 各条放电通道在不同 的位置相继发生击穿 2 0 0 7 年 张文静 蚓等人对大气压下容性介质阻挡空气放电进行 了计算机模拟 他们通过改变放电初始条件 比较了不同条件下的物理参数变化 得出 放电过程可以分为电子雪崩 流注形成 流注传播 介质表面电荷形成及放电熄灭的五 个过程的结论 传统的d b d 放电结构是将绝缘介质覆盖在其中的一个或两个极板上 或者悬浮在放 电空间中 这样能够产生两种不同的等离子体 目前也出现了圆柱管线结构 如图1 2 图1 2 介质阻挡放电典型的放电结构n 5 1 f i g 1 2t y p i c a ld i e l t r i c b a r r i 盯d i s c h a r g ec o n f i g i l m t i o n 放电装置中添加介质后 放电空间中的带电粒子将不能达到金属电极从而积累在 介质板上 在前半个周期 介质板上的电荷产生一个与外电场方向相反的电场 使总电 大连理工大学硕士学位论文 场减小 在后半个周期 外电场方向改变 介质板上积累电荷产生的电场对放电起到了 加强作用 所以介质阻挡放电可有效防止放电空间中形成的局部火花或弧光放电 当电 源激发频率在几个k h z 时 每半个放电周期就会产生一次放电 时间大概维持几个微秒 若提高外加电压 就会在每半个周期内产生多次放电 形成脉冲性放电 图1 3 描述了 典型大气压介质阻挡放电在一个放电时间周期内的电流电压波形 大气压介质阻挡放电 虽然提高了等离子体密度 但是极容易产生丝状放电 降低了等离子体的均匀性 限制 了d b d 技术在大面积处理加工方面的应用 m c n 墨 m e s 套 o c 刁 c k o 图1 3 大气压介质阻挡放电在一个放电时间周期内的典型电流电压波形 刚 f i g1 3t i i n ee v o l u t i o no f n l ed i s c h a f g ec u 玎蜘t 觚da p p l i e dv 0 l t a g eo v 盯 o n ec y c l e i i l d b d 删 解决这一问题的方法之一就是提高激发频率 使交流放电频率达到m h z 放电中产 生的带电粒子不会在一个射频周期内耗尽 被限制在放电空间中 形成射频介质阻挡放 电 37 3 8 从图1 4 中可以看出 气体电压 介质电压以及放电间隙中的电流密度波形图 都近似正弦图 明显不同于图1 3 中的尖峰状波形图 实现了连续放电 电流和电压之 间存在o 到9 0 的相位差 放电呈电容性 由于放电实现了连续 所以击穿电压与维持 电压明显小于介质阻挡放电时所需要的电压值 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 t i m e 1 0 彳s 口 功 盟 o 图1 4 典型的射频大气压介质阻挡放电电压电流波形图m 1 f i g1 4 聊i c a lc u n 舶td 衄s 竹觚dv o l t a g ew a v ef o 册so ft l l ea n i l o s p h 舐cr a d i o 能q u 吼c y d i e l e c 仃i c j b a 币盯d i s c h a r g e 勰1 1 3 脉冲调制等离子体放电 随着等离子体在实际生活中应用范围的扩大 各种矛盾也随之出现 例如放电稳定 性与放电强度之间的矛盾 电子能量与热积累效应之间的矛盾等等 如何有效的解决这 些矛盾是人们面临的问题 电感耦合热等离子体 1 n d u c i i v e i yc o u p i e dt h e r n l a ip l a s m a l c t p 有着广泛的应 用 合成纳米粒子 3 1 1 金刚石薄膜沉积 4 2 4 3 1 热障涂层等 由于i c t p 重粒子的温度 高 所以具有很高的焓值 能够产生大量的活性粒子 而且放电装置中没有电极 大大 减小了污染 然而 大功率的l c t p 等离子体在放电过程中 由于很难控制i c t p 中过高 的焓值 从而导致热积累效应对基片造成伤害 影响薄膜生长 为了控制这种高焓高温的等离子体 人们提出了一个新颖有效的办法 对电源施加 一个脉冲调制信号 形成脉冲调制等离子体放电 通过增加脉冲频率以及脉冲占空比两 一 o 量一参一协co奄 co o 大连理工大学硕士学位论文 个控制变量 可以有效地控制等离子体放电过程 i s h i g a k i 和x i a o b a of a n 等人删于 1 9 9 7 年研究发现 在保证等离子体最大能量不变的前提下 改变脉冲占空比 可以在很 大的范围内改变等离子体的总能量 在每个放电周期内 电子温度 粒子的种类和含量 也会有所改变 y a s u n o r it a n a k a 4 5 建立了大气压脉冲调制氩一氮非平衡双温二维模型 模拟结果显示 通过调节线圈电流 可以达到控制电子和重粒子温度的目的 增加脉冲 关闭时间 降低s c l 脉冲关闭时的电流幅值与脉冲开启时的电流幅值的比值 可以增 大电子与重粒子之间的温度差 y a s u n o r i 和h a y a s h i 等人闱在氮气i c t p 放电中 发现改 变脉冲开启的时间 可以改变氮亚稳态原子的数量 大气压脉冲调制i c t p 放电中可以增 加亚稳态粒子流的数量 从而扩大了i c t p 的应用范围1 4 7 j 刻蚀是微电子器件制作过程中必不可少的环节 早期的刻蚀工艺主要利用化学液 体腐蚀薄膜 称为湿法刻蚀 湿法刻蚀的缺点不容忽视 刻蚀中残留腐蚀性液体 降低 了器件的稳定性和寿命 且污染环境 这就要求人们寻找新的刻蚀工艺 等离子体干法 刻蚀应运而生 干法刻蚀于1 9 6 9 年引入半导体加工工艺中 七十年代开始广泛应用 等离子体 于 法刻蚀追求在低气压下获得高密度的等离子体 相比于湿法刻蚀优点明显 污染小 刻 蚀残存物少 可以实现各向异性刻蚀 随着微电子器件水平的提高 刻蚀技术需要不断 的更新 这就对等离子体源提出了更高的要求 微波电子回旋共振 m w e c r 放电不同于传统的容性耦合射频等离子体放电 e c r 放电不需要电极 较低的中性气体压力和较长的中性粒子平均自由程非常有利于垂直刻 蚀 e c r 放电的电离率较高 像离子 激发态原子和自由基等高活性粒子在放电中占有 很高的比例 电子密度和表面离子通量大 从而使加工时间缩短 是刻蚀工艺中常用的 等离子体源 然而 e c r 等离子体刻蚀技术存在着一定的缺陷 如e c r 等离子体很难做 到选择比和各向异性两者兼顾 s a i i m k a w a f u l l l o y a 嗍和s 锄u l a w a 4 9 研究表明 放 电经脉冲调制后 通过提高脉冲占空比 可以增加微波电子回旋共振c h f 3 放电中s i 对 s i 0 2 的刻蚀选择比 从而改善刻蚀效果 通过图1 5 可以发现 放电经脉冲调制后 等 离子体中的离子运动方向不再像连续放电时杂乱无章 在一定程度上削弱了旁刻效应 增加了刻蚀深度 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 u n s f a b l e 懒m l 跏b k p i a s 艄 l 翊 国 娟涉咱 j 啊腿m o d i j l a 翩p i a s 啪 图1 5 连续放电与脉冲调制放电中离子的运动方向 4 9 f i g 1 51 0 nn i g l l td i r e c t i o n si nc o n t i 肌o u sd i s c h a r g e 觚dp u l s e dd i s c h a 唱e 4 研 1 9 9 4 年 s a m u k a w a 剐发现 在脉冲调制的e c r 氯气放电中 通过调节占空比控 制离子能量分布 可以得到垂直度和光洁度都很好的多晶刻蚀 同年 s a m u k a w a 和 t e 陷d a 5 1 研究表明 经脉冲调制的c 1 2 0 2 微波电子回旋共振放电可以有效的减小电荷积 累产生的危害 图1 6 比较了等离子体密度与电子温度分别在连续放电与脉冲调制放电 时随时间的演化 p w 怕 p a w c rf w p l a s m a d e n s i 哆 e l e c t r o n t e m p e r a t u r e n m e 沁s 民 啊m e p s k t i m e p s 戡 i o ic w 纠口啪 w m e j s k 玎m e j 嫩 t i m el j s k l l b lp u l 铀t i m em o d u i a e dp i a s 舢 图1 6 连续放电与脉冲调制放电中等离子体密度与电子温度随时间的演化畸 f i g 1 6p l a s m ad s 时弛d e l e c 仃0 nt 即1 p e r a t l l ei i lc o n t i n u o u sd i s c h a 唱ea n dp u l s e dp l a s m a 5 大连理工大学硕士学位论文 s a m u k a w a 和m i e n o l 5 z j 使用打开时间为几十微秒的脉冲调制微波电子回旋共振氯气等离 子体放电 使多晶硅的刻蚀效果得到了进一步的提升 高选择性 高各项异性 光滑 电荷累积效应损害小 脉冲调制e c r 刻蚀固然有很多的优点 但刻蚀设备复杂且不易操作 相比之下 感 应耦合等离子体 i c p 刻蚀设备结构简单易操作 更适用于大面积基片刻蚀 更重要 的是i c p 刻蚀技术刻蚀速度快 有很高的选择比和各向异性 从而更受人们的青睐 1 9 9 5 年s u g a i 等人研究表明 虽然l c p 有高的刻蚀率和各向异性 但是s i 0 2 s 啪刻蚀选择比 却很低 虽然墙壁加热 w a i i h e a t n g 可以明显提高s i 0 2 s i 的刻蚀选择比 但在高密 度区域依然很难获得很高的刻蚀选择比 他们发现通过脉冲调制可以解决这一问题 且 研究表明 占空比越小 s i 0 2 s i 的刻蚀选择比越高 在脉冲调制的c f 4 h 2i c p 放电中 减少射频电源开的时间 可以提高c f x f 的比例 并且 在只有脉冲工作的模式下 可 以获得高选择比的s i 0 2 s 该0 蚀效果 5 3 1 从图1 7 中可以看出刻蚀速率和选择比与脉冲开 关的时间息息相关 脉冲调制i c p 等离子体刻蚀 在一个脉冲周期内的前5 3 0 个射频 周期里放电体现的是电容耦合放电特征 电子密度相对较低 脉冲调制c 1 2 等离子体放 电中电子的密度会随着占空比的增大而减小 从而得出在刻蚀中起到主要作用的离子和 中性粒子的数量取决于脉冲调制的参数的结论 删 o 3 0 2 o 1 o o1 02 03 04 0 r f 咱n 啊m e1 k 姐s 2 5 2 0 1 5 0 5 0 r f 帕什邯m e1 0 雌 a i o 夸 芑 o 乞d o u j d c o 图1 7 刻蚀速率与刻蚀选择比随 a 脉冲开启时间 b 脉冲关闭时间的变化而变化啼3 1 f i g 1 7e t c hr a t e 孤ds e l e c t i v i t r 弱a6 m c t i o no f a p u l s e o nt i m e b p u l s e o f ft i m e 1 o 3 2 o n a u e暮 o意r c g l善e苌3嚣芷coim 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 n o g a s m 5 5 发现 在相等的平均功率下 脉冲调制等离子体放电得到的二氧化硅刻蚀速 率可以与连续波放电时得到的相等 经脉冲调制的等离子体在薄膜沉积 消毒杀菌等多个领域都显示出了其独有的优 越性 1 9 9 5 年 h a t t a 和k a d o t a 冈等人使用经过脉冲调制的微波电子回旋共振化学气相 沉积法生长金刚石薄膜 连续放电时 等离子体中的活性粒子大多处于稳态 不能随意 的控制它们的比例 经脉冲调制后 放电有规律地开和关 实现了对自由基比例的控制 与连续的放电相比 脉冲调制的微波电源能够使金刚石薄膜的生长率提高两倍 这种调 制技术的优势在低温沉积中会得到更好的体现 通过减小脉冲占空比 可以降低微波电 源的平均功率 在保持沉积速率不变的前提下降低了基片表面的热流 图1 8 是在扫描 电子显微镜 s e m 下观察到的薄膜生长形貌 从图中我们发现 不同条件下生长的薄 膜形貌有很大的区别 实际上经过表征 发现薄膜的厚度也存在着差别 a b m 图1 8 薄膜生长两个小时后的s e m 表面形貌图 a 连续放电 b 脉冲调制放电哺刮 f i g 1 8s e mi i i l a g e so ft l l ef i l l i l sg r o w nf o r2 hb y a c o n t 舢o u sd i s c h 鹕ea 1 1 d b p u l s em o d u l a t e d d i s c h a r g e 5 6 1 c h ar e s 和b o s w e i 5 7 用脉冲调制氧气螺旋波等离子体沉积二氧化硅薄膜 他们发 现 电源经过脉冲调制后 离子流和离子能量分布可以得到有效的控制 1 9 9 5 年 c h a e s 5 8 在脉冲调制0 2 s i h 4 螺旋波等离子体中发现通过改变脉冲频率 可以有效的控 制二氧化硅的沉积速率 减小基片表面的热积累效应 a h n 5 9 等人测量了脉冲调制i c p 氯气放电中负离子的密度 证明了在后辉光放电中存在大量的负离子 c m u k h e r j e e 等 人 6 0 实现了方波脉冲调制的射频等离子体放电在化学气相沉积中应用 与连续波放电沉 大连理工大学硕士学位论文 积相比 电源经脉冲调制后沉积的薄膜更加均匀 而且在大面积的沉积中 脉冲的开与 关对薄膜的均匀性几乎没有任何的影响 降低了晶粒尺寸的同时提高了薄膜的质量 这 是工业生产所追求的 b y u n g w h a n1 6 1 等人在室温下用脉冲调制p e c v d p u i s e d p l a s m ae n h a n c e d c h e m i c a iv a p o rd e p o s i t i o n 沉积氮化硅薄膜 发现通过减小脉冲占空比可以提高沉积速 率 因为在小的占空比下 离子能量和离子能流会变高 从而达到提高沉积速率的目的 1 9 9 6 年 l e b e r m a n 与a s h i d a 6 2 建立空间平均模型模拟了高密度 低气压脉冲调制等 离子的放电特性 通过求解粒子连续性方程和能量平衡方程 计算电子温度和等离子体 密度随时间的演化 研究表明 在相同的功率下 脉冲调制电正性气体 氩气 放电产 生的电子密度时间平均值明显高于连续放电时所产生的 对于电负性气体 氯气 当 电源为连续波时 放电呈现出高度离散的状态 负离子密度低于电子密度 当电源经脉 冲调制后 负离子会随着电源的开与关而连续的增加与减少 在降低平均功率的前提下 脉冲调制放电依然有等量的中性粒子流通量 大气压辉光放电等离子消毒有低温 洁净和杀菌快的优点 是一种新兴消毒方式 最早成功实现在均匀大气压介质阻挡辉光放电消毒的是s o p h i a 大学的o k a z a k i 及其同 事 2 0 0 5 年 日本的o h k a w a 6 3 等人利用脉冲调制的高频介质阻挡等离子体杀菌消毒 取得了良好的杀菌效果 降低了放电中产生的热量 并且在电极表面放电均匀 图1 9 是o h k a w a 在实验中拍的照片 带白念珠菌样品经脉冲调制等离子体处理后 可以清晰的看出细菌的存活量大大的减少 a 图1 9 光学显微镜照片 a 杀菌前的样品 b 杀菌后的样品嫡3 1 f i g 1 9s t 嘶l i z a t i o na i l dp o s t c l 髓n i n go fc 姐d i d aa l b i c 姐s o p t i c a l m i c r o s c 叩ei m a g e so fc a l b i c 锄s b e f o r e a a l l da r e r b t 1 1 ep l a s m a 廿e a t i i l e l l t 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 1 4 脉冲调制大气压射频辉光放电的研究进展 大气压射频辉光等离子体技术如今在多个领域得到了广泛应用 如材料表面改性 有害物质处理消毒 平板显示器等 但是由于常压射频辉光放电连续 在提高了等离子 体密度的同时却带来了热积累效应 使等离子体中的气体温度升高 容易从辉光放电过 渡到弧光放电 近年来 有学者畔舶 提出脉冲调制射频大气压辉光放电可以有效减小气 体温度 降低功率损耗 石建军和m g k o n g 等人通过大量的实验证实经脉冲调制的射 频大气压等离子体放电可以有效的控制放电的产生和维持时间 2 0 0 8 年 石建军 删等 人在实验上成功的实现了脉冲调制射频大气压介质阻挡放电 图1 1 0 为实验中得到的经 脉冲调制后的电压与电流波形 经脉冲调制后的电源呈有规律的周期性的开和关 善2 0 0 萑 天 u 2 0 0 4 0 0 02468 1 01 2 1 1 m 舢砷 图1 1 0 脉冲调制的电压和放电电流波形删 f i g 1 10c h 啪c t 耐s t i c so f p u l s e m o d u l a t e dv o l t a g e 锄dd i s c h a r g ec u n e n t 删 实验中发现 放电存在三种不同的辉光模式 连续模式 转换模式和扩散模式 每 次放电结束后 空间都会有剩余电子作为种子电子参与下次放电 而种子电子的多少直 接决定了辉光放电的模式 2 0 0 9 年 6 7 1 他们通过实验手段进一步研究了放电复杂过程 实验中 s l l i 等人采用每隔lo i l s 获得的曝光时间为5 n s 的图像来研究放电起辉阶段和熄 g o o o o 零1一id2 大连理工大学硕士学位论文 灭阶段的图像强度随时问的演化 通过图像 明显得看到放电起辉阶段时图像强度周期 性振荡 放电熄灭后图像强度缓慢降为零的现象 图1 1 1 为实验中得到的图像 7 善 g l 擎 一 赉 b 澎 溉灿 黼 图1 1 l 放电起辉 a 和熄灭 b 阶段的电流电压特征以及对应的等离子体图像强度的特征嫡7 f i g1 1 1c u n e n t v 0 l t a g ec h 啪c t 耐s t i c sa i l dc o 盯c s p o n d i l l gi i i l a g ei n t e i l s 时d u 血gd i s c h a 玛ei 印i t i n g a 锄de x t i n g i l i s h m 饥t b p h a s ea r es h o w n s h i 等人在实验中发现 在无介质裸电极 激发频率为l z 的大气压辉光放电中 亚微秒级脉冲调制能够产生稳定 均匀的放叫6 8 当每个放电脉冲过程被限制在几个射 频周期内时 放电会被限制在起辉阶段 6 纠 实验工作取得指导性结果的同时 数值模拟工作也得到了一定的进展 x u e c h u i ll i 7 0 等人基于一维流体力学模型模拟了纯氦气脉冲调制射频大气压介质阻挡放电的特性 通过数值模拟 得出通过改变调制脉冲占空比可以改变放电模式的结论 如图1 1 2 脉 冲频率固定在1 0 0 k h z 当脉冲占空比大于4 0 时 放电由转换模式进入连续模式 j i z l l o n gs 吼 j 等人建立白洽的流体模型 联合波尔兹曼方程和流体力学方程数值模拟了 梯形脉冲调制射频氦气放电的特性 在占空比为6 0 时 研究发现放电稳定时形成了自 组织放电通道 并且该研究将放电通道自组织的形成分为了三个阶段 预击穿阶段 j 孜 电调整阶段 自组织形成阶段 研究还发现 在脉冲频率不变的情况下 改变占空比可 以改变放电的均匀性 在高的占空比下可以得到均匀放电 并分别从剩余电子与离子输 运两个方面做了分析和解释 著 一 善 意 一 t2 嚣 譬韩 碍v 一 一肾 l蓥 c ta一 一 一 一 莓簧叫 季 雌吒 蠢一 聋e帮一 鼙囊寿毫 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 d u t yc y c l ei c 9 d 图1 1 2 脉冲调制频率为1 0 0 l i z 时 放电电流峰值随脉冲占空比变化图n 刚 f i g 1 1 2p kd i s c h 鹕ec 叫锄ta sa m c t i o no f t l 圮d u t rc y c l ea tap u l s em o d u l a t i o n 舶q u 铋c y o f l o o k h z 7 0 这一系列的研究结果让我们对脉冲调制大气压介质阻挡放电机理有了更进一步的 了解 以上数值模拟工作所研究的气体均为氦气 但是由于氦气的价格昂贵 限制了在 实际生产中的应用 相比于氦气 价格低廉的氩气自然对业界有着极强的吸引力 但是 关于脉冲调制氩气射频放电的数值模拟工作尚不完善 1 5 本文内容安排 本文通过建立合理的数值模型研究大气压下脉冲调制射频氩气辉光放电物理过程 进一步完善脉冲调制放电的数值模拟工作 为生产 生活中应用放电稳定的大气压等离 子体提供理论依据 第二章建立自洽的一维无碰撞流体模型 通过有效的差分格式对包括粒子质量守 恒方程 电流连续性方程 电子能量守恒方程在内的非线性方程组进行离散和数值求 解 针对平行板电极结构的脉冲调制射频氩气放电过程 分别研究了脉冲开启 维持 关闭阶段 放电电压和电流的特性 各粒子空间分布特点以及电场强度和电子温度的 变化 第三章研究了不同的放电参数对脉冲调制射频大气压介质阻挡氩气放电特性的影 响 放电经脉冲调制的同时增加了脉冲占空比和脉冲调制频率两个重要参数 从而本 o童 鼍啊叠p州 墨 善hp州銎 口胃 矗 c蛋口 大连理工大学硕士学位论文 文探究了不同占空比和脉冲频率下放电的特点 讨论了固定脉冲关闭时间 改变脉冲 开启时间对粒子密度等物理量的影响 放电间隙是放电中的重要参数 本文也对不同 放电间隙下的放电特点做了相应的讨论 脉冲调制常压射频介质阻挡辉光放电物理过程的数值模拟 2 脉冲调制射频氩气大气压介质阻挡放电 2 1 引言 对等离子体放电进行计算机数值模拟 可以更加深入透彻地了解气体放电的物理化 学过程 是一种快捷方便且经济的研究手段 模拟结果与实验中的测量值进行比较 可 以检验理论模型的正确性以及改进等离子体放电装置 目前常用的低温等离子体研究理 论及其关系如图2 1 流体模型 粒子模拟或者蒙特卡罗模型都适用于容性射频放电模 拟 但是粒子模拟和蒙特