稀土开发导致的环境问题及土壤稀土污染治理措施初探.docx

第 14 卷第 5 期2014 年 10 月安 全 与 环 境 学 报Journal of Safety and EnvironmentVol 14 No 5 Oct ，2014文章编号: 1009-6094( 2014) 05-0245-07稀土开发导致的环境问题及 土壤稀土污染治理措施初探*郭伟1 ，付瑞英1，2 ，赵仁鑫1 ，赵文静1 ， 郭江源1 ，毕娜1 ，张君3( 1 内蒙古大学环境与资源学院，呼和浩特 010021;2 阿拉善盟左旗超格图呼热苏木政府，内蒙古阿拉善左旗750313; 3 内蒙古大学化学化工学院，呼和浩特 010021)摘 要: 阐述了稀土资源开发过程对土壤、水体、大气、自然景观、人 体及动植物体健康的可能影响，概括介绍了土壤稀土污染治理的物理 修复法、化学修复法和生物修复法，比较了上述 3 种方法的优缺点，对 以菌根修复技术为代表的微生物-植物土壤污染联合修复技术进行了 重点介绍，探讨了菌根修复技术对植物吸收稀土元素的潜在影响及机 制，并提出了菌根修复技术在土壤稀土污染修复中的应用前景和研究 方向。关键词: 环境学; 丛枝菌根真菌; 稀土资源开发; 生态环境问题; 生物修复中图分类号: X53文献标识码: A DOI: 10. 13637 / j issn 1009-6094. 2014. 05. 0550 引 言生有害反应8。稀土元素的 Hormesis 效应使得其在被广泛 应用的同时对生态环境，尤其是土壤环境产生了潜在的风险。 稀土元素不属于人体必需元素，可通过食物链进入人体，为人 体健康留下了隐患9。因此，为有效保护和合理利 用资源， 国家发布了中国的稀土状况与政策报告，强调“要促进稀 土利用与环境协调发展，要求实现稀土矿山边开采、边保护、 边复垦，修复矿山生态环境，逐步建立矿山环境治理和生态恢 复责任机制”10。1稀土资源开发导致的生态环境问题1. 1 对土壤环境的影响稀土与重金属元素同样具有土壤吸附性强、移动性差、滞 留时间长和不能被微生物降解的特点11。外源稀土进入土 壤后，绝大部分滞留在土壤表层。稀土在土壤环境中长期非 自然积累必然会对土壤生态系统的功能和粮食生产安全产生 潜在的负面影响，进而危及人类健康。高浓度的稀土元素会 抑制植株根系伸长率，显著降低农作物发芽率，并与细胞膜蛋 白结合，抑制细胞内酶的活性12-13。稀土微肥大 面积、长 期 使用，会导致外源稀土不断在土壤等环境中积累; 稀土矿藏资 源的开采过程对土壤环境中稀土元素含量的增加也具有显著 影响14。近年来，在内蒙古包头和江西赣州地区，稀土矿藏开采导 致周边土壤的严重污染，使耕地退化、粮食减产甚至绝产，造15-16稀土元素是元素周期表中 15 种镧系元素及与其密切相关成了严重的生态环境破坏。统计表明，仅 2000 年江西省的钪( Sc) 、钇( Y) 的总称1。近年来，稀土元素由于具有优异的磁、光、电等特性而被广泛应用于冶金机械、石油化工、电子 信息、能源交通、国防军工和高新材料等 13 个领域的 40 多个稀土矿开采就产生稀土尾矿砂 31 369. 27 万 t，这些尾矿砂中含有大量稀土元素，而现有工艺无法对其进行二次利 用，因 此，尾矿砂中的稀土元素会以降水和强风为媒介进入尾矿库行业2。其中，稀土农用是我国首创1。在多领域的应用使周边的土壤中17。朱建华等18调查了江西省具有十多年开得近年来对稀土的需求量不断增加3。中国 2 /3 的省区发现 有稀土矿床，矿区多达 130 个，成矿条件有利、矿床类型齐全， 使中国成为世界上稀土资源最丰富的国家1。目前，中国已经 成为世界上唯一可以大量供应不同品种及品级稀土产品的国家，在世界稀土市场占有支配和主导地位1。但近年来，稀土采历史的稀土矿区，结果显示，矿区农田土壤稀土质量比( 870mg / kg) 显著高于对照区( 240 mg / kg) 。在稀土矿的开采中， 任意堆积的尾矿和残渣中不仅含有大量稀土，还含有与矿物 伴生的重金属元素，如果不能妥善处理，稀土和重金属势必同 时发生迁移转化，对矿区和周边的土壤环境造成严重的稀土-19矿的大规模开采也导致了日益严重的生态环境问题4。稀土重金 属 复 合 污 染。 滕 达 等调 查 了 全 国第二大稀土矿 矿的露天开采需大量砍伐地表植被，造成矿区生态环境的破坏 和水土流失，也使得稀土元素进入环境的通量加大。稀土元素不仅具有增加作物产量、改善作物品质、提高植物光合作用、促进根系活力、促进对矿质营养元素的吸收等植床四川冕宁县稀土尾矿区土壤中的重金属质量比，结果显示，Pb ( 1 193 5 077 mg / kg) 和 Zn( 38 239 mg / kg) 的污 染均十分严重。本文在前期研究中，采集了包头稀土尾矿坝 500 m 范围内的土壤样品，结果表明，尾矿区土壤中稀土和重物生理效应，还具有减轻病虫害、酸雨、重金属、臭氧与紫外辐金属元素质量比均显著高于对照20 21。其中，东南50 m 处射、农药等对植物损害的作用和提高植物抗逆性的环境生态 效应5-7。但是稀土元素的这些生理或环境生态效应与其在 土壤中的浓度有直接的相关性，呈现“低促高抑”的 Hormesis 效应8，即低剂量时对生物体产生有益反应，高剂量时则产* 收稿日期: 2013-03-09作者简介: 郭伟，副教授，博士，从事土壤污染控制与治理技术、矿 区生态恢复研究，guowei-1976-z hotmail com。基金项目: 国家自然科学基金项目( 40861018，31200421 ) ; 内蒙古 自然科学基金项目( 2012MS0603) ; 教育部科学技术研 究重点项目( 210032) ; 中国博士后科学基金面上项目( 20100471489 ) ; 国 家 科 技 支 撑 计 划 项 目 ( 2011BAC02B03)La 和 Ce 的质量比分别达到 11 145. 0 mg / kg 和 23 636. 0 mg /kg，为内蒙古地区土壤稀土元素均值的 340 倍和 481 倍; 东南50 m 处 Pb 和 Zn 的质量比分别达到 323 mg / kg 和 744. 1 mg / kg，为内蒙古地区土壤重金属元素均值的 22 倍和 15 倍。研 究表明，稀土矿藏的开采常会导致矿区及周边地区土壤呈现 稀土-重金属复合污染的特征。稀土-重金属复合污染物在土壤-植物系统中存在复杂的 交互作用。外源稀土可以提高土壤中交换态重金属的含量， 使二者 在 根-土 界 面 累 积，同时抑制根系对重金属的吸 收22-23。低浓度的稀土元素可以缓解重金属胁迫对植物的 毒害作用，但这种缓解作用具有明显的浓度效应，稀土元素的 缓解作用会随重金属胁迫时间延长和浓度增加转变为协同毒 害作用24-25。马建军等26通过土培试验研究发现，单一稀土Vol 14 No 5安 全 与 环 境 学 报第 14 卷第 5 期La 或 Ce 可显著降低油菜对 Pb、Cd 等 6 种重金属的富集量， 而混合稀土可促进除 Pb 以外的重金属元素的富集。稀土和 重金属的交互作用受稀土和重金属种类、浓度和胁迫时间等 因素的影响。有关土壤-植物系统中稀土-重金属元素交互作 用的研究还很少，重金属的存在对植物吸收稀土元素的影响 则鲜有报道，因此有必要对此进行深入研究。1. 2 对水生生态系统的影响目前，稀土元素主要通过稀土工业废弃物，如稀土尾矿、 矿区尾 水 排 放、含 稀 土 的工业废水排放等途径进入水环 境27-28。同时，稀土元素也作为农药及饲料添加剂进入水环 境，对水生生态系统产生危害29。例如，低浓度的稀土元素 会促进浮萍生长，加速水体的富营养化29-30; 高浓度的稀土 元素对绿藻、水华鱼腥藻等藻类具有毒性作用，并促进藻毒素 的释放，从而对其他生物体产生进一步的毒性作用31-32。外 源稀土对水生生态系统的生物多样性具有显著作用，可降低 藻类的生物多样性指数33。更重要的是，稀土元素会在以鱼 类为代表的诸多水生生物体内富集，影响其体内酶和脂质过 氧化水平，并通过食物链进入人体，对人体健康产生潜 在影 响34-35。1. 3 对大气环境的影响2包头白云鄂博稀土矿采用露天开采的方式，每处理 1 t 稀 土矿约产生 60 000 m3 的焙烧废气，其中含有氟化物、SO 和硫 酸酸雾等有害气体2。在稀土矿的露天开采过程中，尾矿渣所 含的大量放射性核素造成局部大气放射性污染，例如稀土工业 区降尘中总 值较市区高 3. 7 倍，总 值较市区高 1. 1 倍36。 稀土原矿中含有的氟会以气态 SiF4 、HF 和含氟粉尘等形式进 入大气，严重危害人体健康27。据报道，3 家稀土冶炼厂的氟 气粉尘污染造成包头市达茂旗白音敖包苏木 6 万头羊死亡，稀 土厂 142 km 范围内都受到了氟气粉尘的污染37。1. 4 对自然景观的破坏与其他矿产资源的开发相同，稀土矿的开发也对自然景 观造成了很强的破坏38。稀土矿的露天开采工艺主要有传 统的露天开采工艺及池浸、原地浸矿和堆浸工艺27。传统的 露天开采工艺需要剥离覆盖在矿床上部及其周围的大量表土 和岩石，并将其运送到专门设置的排土场，在对矿床上部地表 植被造成严重破坏的同时，对排土场的地表植被也造成了破 坏39。池浸工艺的地表剥离面积大，对地表植被的 破坏严 重，且资源利用率低; 原地浸矿工艺无需开挖山体，对生态环 境和地表植被的破坏小，但技术难度较大，且容易造成稀土浸 出液泄漏，使稀土回收率大幅度降低，同时污染地下 水2。 目前采用的主要工艺为堆浸工艺，每生产 1 t 原矿须开挖矿体 面积约为 180 m2 ，而堆放面积约为 220 m2 ，使土地荒漠化面 积约为 450 m21。按估算，目前稀土矿开采每年可使 25 km2 的土地荒漠化，这一数据还不包括因水土流失造成的土地荒 漠化面积，其生态破坏造成的损失则更难估算1。1. 5 对人体及动植物体健康的影响稀土农用和稀土饲料添加剂在畜牧业上的应用，也使得 越来越多的稀土元素通过食物链进入人体40。由于稀土元 素不属于必要的生命元素，也尚未发现其会在人体内转化，长 期食用含有高浓度稀土元素的食物可能对人体健康产生长 期、潜在的生物效应。调查表明，稀土矿区农民头发中稀土含 量明显高于非稀土矿区，稀土污染地区儿童智商明显低于对 246照地区41-42。另外，多种生物毒理学效应研究表 明，长 期低 剂量摄入稀土对脑、肝、骨和免疫功能等具有广泛的生物学毒 效应谱，能导致多种毒害和病变43。稀土元素不仅会对人体 健康产生潜在的不利影响，对动植物健康也会产生一定的危 害。La 可较显著地抑制土壤中蚯蚓的纤维素酶活性和过氧 化氢酶活性，高浓度的 La 可强烈抑制蚯蚓的生长44。稀土 元素的氯化物会削弱大鼠的空间能力和记忆力，还会对小鼠 肝细胞细胞核和线粒体造成伤 害45-46。一定浓度的稀土元 素会抑制莴苣、西红柿等农作物的发芽，还会降低黄瓜、生菜 等作物的根系伸长 率12-13，间接减少根系对营养 物质的吸 收，从而影响植株生长。由此可见，稀土的开发应用对生态环境造成了较严重的 影响，及时、有效地开展对稀土污染的治理工作势在必行。2 土壤稀土污染治理措施研究进展随着稀土矿藏的大规模开采和稀土工业的迅速发展，进 入环境的稀土元素的量和种类急剧增加，已成为我国特有的 环境问题，由此带来的生态环境污染问题也逐步引起人们的 关注47。稀土元素的开发与应用对水体、大气、土壤等人类 赖以生存的资源都有不同程度的污染，并且会危害人体及动 植物的健康。其中，稀土元素对土壤的污染最直接也最严重， 且土壤作为农作物生长的基础，对粮食生产起着至关重要的 作用，因而需要高度重视由稀土资源开发导致的土壤环境污 染，并对其进行有效防治。土壤稀土元素污染的防治可以借 鉴重金属元素污染的治理方法。2. 1 物理修复法物理修复法主要有土壤淋洗法、电动修复法、电热修复法 和改土法等48。上述方法都被证实可以快速高效地实现重 金属污染土壤的原位修复，但又各有其缺点49-52。土壤淋洗 法所需淋洗液的获得途径少，价格高昂，对质地黏重、渗透性 大的土壤修复效果不理想，且淋洗液容易残留在土壤中而造 成二次污染53; 电动修复法对土壤环境要求较高，对电荷缺 乏的非极性物质去除效果不好54-55; 电热修复法的局限性在 于，只能用来处理 Hg、Se 等挥发性重金属，在高温加热的同 时对土壤本身造成了严重破坏54，56; 改土法主要包括换土法 和客土法，该方法工程量大，代价高昂，只适用于小面积污染 严重的土壤57-58。以上缺点使物理修复法的应用具有一定 的局限性，用于大面积土壤污染的修复还有一定的困难。 2. 2 化学修复法化学修复就是向土壤投入改良剂，通过对重金属的吸附、 氧化还原、拮抗或沉淀作用降低重金属的生物有效性59。化 学修复法作为一种原位修复方法，具有简单易行的优点。该 方法的关键在于改良剂的选择。研究表明，改良剂有利于重 金属元素形态的转变，具有修复重金属污染土壤的作用60。 但改良剂的添加仅降低了重金属的生物可利用性或在土壤中 的移动性，土壤中的重金属离子可能再度被活化，污染土壤环 境61。另外，改良剂及其过渡产物作为外源物质，尤其是过 渡产物毒性较大，极易对土壤环境造成二次污染62。2. 3 生物修复法生物修复法是利用生物来恢复被破坏环境的一种原位修 复方法，包括微生物修复法、植物修复法和植物-微生物联合 修复法63。由于具有环境友好、成本低廉、修复彻底等优点，2014 年 10 月郭 伟，等: 稀土开发导致的环境问题及土壤稀土污染治理措施初探Oct ，2014生物修复法成为近年来国内外土壤污染治理研究的热点64。 其中，以植物-微生物修复法为代表的联合修复法由于大大提 高了修复过程的安全性、在降低修复成本的同时又维持了土 壤肥力而成为土壤污染修复的新方向64。2. 3. 1 植物修复法 植物修复法主要包括植物提取法、植物挥发法和植物固定法65。与传统方法相比，植物修复是近年发展起来的一种 土壤修复技术，具有不破坏土壤生态环境、成本低、过程简单、 高效、环境友好且适合大规模推广的优点，相关研究已成为环 境污染治理领域的前沿性课题。研究表明，植物修复法具有 应用于稀土废弃矿区生态修复的潜力66。但植物修复法所 需要的修复周期往往较长，其中的植物挥发法只适用于 Hg、 Se 等挥发性重金属的吸收，植 物固定法无法彻底清除重金 属67-68。植物修复法所选用的植物通常只对 1 种或几种重 金属元素具有耐受性，而矿区土壤成分复杂，含有多种重金属 元素，在进行修复时可能会受到该种植物不耐受的重金属元 素的毒害。另外，矿区土壤常常存在养分缺乏、干 旱、低 pH 值等极端状况，降低了修复速率69。修复所引进的植物可能 会与当地的本土生物产生竞争，影响当地的生物多样性69。 2. 3. 2 微生物修复法微生物修复法就是利用土壤中某些微生物的生物活性、 将重金属离子转化为低毒产物从土壤中移除的修复方法，具 有费用低、对土壤环境扰动小、效率高等特点，是一种绿色经 济的土壤污染治理方 法54。研 究 表 明，植物根际促生菌 ( Plant Growth-Promoting hizobacteria，PGP) 可促进植物对重 金属元素的吸收70-71。目前，我国的微生物修复法仅处于实 验室研究阶段，实际应用的条件还不成熟，加入土壤中的微生 物往往移动性差，难以很快适应，实际修复效果往往与试验结 果有较大出入67。当土壤中污染物浓度过高时，微生物会因 为难以适应而大量死亡; 当土壤中污染物浓度过低时，又不足 以维持降解细菌的数量，同样无法达到最佳的修复效果62。 同时，对微生物修复机理的研究还不够透彻，修复过程要面临 生态安全、复合型污染、新微生物资源评价等诸多问题，限制 了微生物大规模应用于土壤重金属污染修复的可能72。2. 3. 3 植物-微生物联合修复法 随着人们对环境保护的日益重视，探索如何在不破坏生态环境的情况下原位治理土壤的稀土污染成为必然要求。由 于污染土壤的植物修复常存在修复植物生物量低、生长速度 慢、受土壤环境影响大等缺点73，寻找既可以提高植物修复 效率又能改善土壤生态环境、成本低廉且环境友好的微生物 强化植物修复途径具有重要意义。而植物-微生物联合修复 法由于具有成本低、效率高、对土壤环境改善明显等优点而被 广泛应用63，74。研究证明，地球上 80% 以上的陆生植物能与菌根真菌形 成共生体，其中能形成内生菌根的 植物约有 90%75。菌 根 真菌起着联系植物与土壤的桥梁作用，因此菌根的形成对于 稀土或重金属元素，无论是作为矿质营养元素还是毒性污染 物质进入植物体，都发挥着关键性的选择和调控作用76。在 各类植物共生微生物中，丛枝菌根真菌( Arbuscular Mycorrhi- zal Fungi，AMF) 是直接联系土壤和植物根系的一类，可通过 多种途径影响土壤环境、植物矿质营养和生长发育过程，在植 物逆境生理及群落稳定中也发挥着重要作用77。因此，AMF具有强化植物修复稀土污染土壤的潜力，有 必要深入研究 AMF 对植物吸收稀土元素的影响以及抑制稀土对植物毒害 作用的机理。相对于 AMF 在土壤-植物系统重金属方面的广泛研究， 有关 AMF 对植物吸收稀土元素影响的研究很少。研究表明， AMF 可以有效减轻稀土元素 La 对紫云英的毒害作用，降低 叶和根中 La 的浓度，促进紫云英的生长及其对有益矿质元素 的吸收78-79。另外，接种 AMF 还可以显著降低干旱胁迫下 植物体内丙二醛和脯氨酸的含量，提高植物在稀土尾矿中的 生存能力80。前期研究显示，接种丛枝菌根真菌 G mosseae 可以使玉米根中 La、Ce、Pr 和 Nd 4 种稀土元素的浓度分别增加 271% 、257% 、197% 和 239% ，接种丛枝菌根真菌 G versi- forme 却使玉米根中 La、Ce、Pr 和 Nd 的浓度分别降低了 39% 、 24% 、35% 和 36% ，这表明 AMF 对植物吸收稀土元素的影响 与 AMF 菌种、稀土元素种类和植物品种可能存在一定的相关 性。总之，初步研究表明，AMF 能影响植物对稀土元素的吸 收，抑制稀土对植物的毒害作用。关于 AMF 减轻稀土对植物毒害作用的机理研究目前尚 属空白。众多研究表明，AMF 可以通过球囊霉素的螯合作用 和菌丝的过滤与固持作用等钝化重金属，抑制其向植物地上 部分转移，从而缓解重金属对植物的毒 害81。球 囊霉素是 AMF 分泌的一类含有金属离子的耐热糖蛋白，具有络合重金 属的能力，主要存在于 AMF 菌丝体和孢子壁层结构中，随菌 丝和孢子降解进入土壤中，其浓度与土壤聚合物稳定性呈正 相关，能改善土壤结构，因此被看做重金属污染土壤的生物稳 定剂82-84。Vodnik 等85研究表明，球囊霉素优先固定 Pb，固 定 Pb 的量与土壤总 Pb 量呈正相关，主要由球囊霉素的选择 性和土壤性质决定。研究发现，AMF 分泌的球囊霉素可以提 高土壤中 Zn2 + 的可利用 性86。Joner 等87 发现，Cd 能被固 定在根外菌丝体内。Kaldorf 等88 观察到根内菌丝体是菌根 化植物重金属元素主要的特殊存储位置。Gonzalez-Chavez 等89利用扫描电镜和透射电镜联合能谱仪法研究了根外菌 丝对 Cu 的吸收和积累特征，结果表明，在菌丝体细胞内外及 菌丝壁外层均有 Cu 的结晶状颗粒存在，说明根外菌丝对重 金属元素具有过滤、固持作用。也有研究显示，不同的 AMF 菌丝体 对 Cu、Zn、Cd、Pb 和 Mn 等的固持能力 存 在 显 著 差 异90-91。目前，仅有的研究表明，AMF 的菌丝能从土壤中吸 收稀土元素 Y 并转运至植物体，但对稀土元素 Sc 的吸收转运 能力很低92。那么，球囊霉素是否也可以螯合稀土? 球囊霉 素是否也会选择性固定稀土元素? 根内外菌丝体对稀土元素 是否同样具有固持作用? 是否不同种类的 AMF 菌丝体对不 同稀土元素的固持能力也存在差异? 是否球囊霉素的螯合作 用和根内外菌丝体的固持作用也是 AMF 减轻稀土植物毒性 的关键性因素? 这些方面的深入研究对于理解 AMF 减轻植 物稀土毒害作用的机理十分必要。在土壤-植物系统中，稀土 与重金属元素对植物的影响存在复杂的交互作用，具有明显 的浓度效应关系，针对交互作用的存在是否会影响 或改变 AMF 在缓解单一稀土或重金属植物毒害中所发挥的作用及 机理需要深入的系统研究。另外，稀土元素也会影响 AMF 对 植物的侵染81。因此，当稀土和重金属作为污染物同时存在 于土壤中时，AMF 在其复合污染土壤植物修复中所发挥的作 用、机理和影响因素等尚不清楚。有必要在已有研究的基础247Vol 14 No 5安 全 与 环 境 学 报第 14 卷第 5 期上，针对 AMF 在稀土-重金属复合污染土壤植物修复中的作 用机理开展系统研究。3结论与展望稀土生产带来的生态破坏与环境污染问题日趋突出，已 成为制约我国稀土产业可持续发展的关键。其中，最主要的 原因是稀土开采所造成的生态破坏与环境污染问题没有得到 及时有效的治理和恢复。因此，深入开展稀土矿区生态环境 治理措施及相关机理的研究尤显迫切和必要。而丛枝菌根真 菌作为土壤生态系统的重要组成成分，对于维持生态系统的 稳定性和退化生态系统的修复都发挥着积极作用。目前，丛 枝菌根真菌在土壤稀土污染修复方面的应用仍有一定的限 制，需要解决丛枝菌根真菌菌剂的规模化生产、分离和筛选对 稀土污染地区逆境适应性强的菌种、建立污染地区生态系统 的菌种资源库等问题。但随着生态危机与环境污染问题的不 断加重，丛枝菌根真菌在土壤污染修复领域的研究和应用必 将受到更多关注。eferences( 参考文献) :1 CHENG Jianzhong( 程建忠) ，CHE Liping( 车丽萍) Current mining situation and potential development of rare earth in ChinaJ Chinese are Earths( 稀土) ，2010，31( 2) : 65-69，85.2 HUANG Xiaowei( 黄小卫) ，ZHANG Yongqi( 张永奇) ，LI Hongwei( 李红卫) Development trend and research progress of rare earth ex- traction in ChinaJ Bulletin of National Natural Science Foundation of China( 中国科学基金) ，2011( 3) : 134-137.3 YANG Wanxi( 杨万喜) ，SONG Hongfang( 宋洪芳) ，HONG Mei( 洪 梅) Status and ideas of the development of rare earth industry in InnerMongoliaJ are Earth Information( 稀土信息) ，2011( 12) : 4-7.4 BAI Xiaohui( 白晓慧) ，YANG Zhaoxia( 杨朝霞) Protection of re- sources and environmental of China in context of globalizationJ Eco- logical Economy( 生态经济) ，2012( 10) : 140-142.5 HE Aiguo( 贺爱国) ，PENG Fuyuan( 彭福元) ，XIAO Sulin( 肖苏林) ， et al Advances in 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