负载型金催化剂催化CO氧化的性能研究.pdf

第 1 期 陈宗 杰等 负载 型金催化 剂 催化 C O 氧 化 的性 能研 究 23 负载型金催化剂催化 CO 氧化的性能研究 陈 宗 杰 陈先 明 湖北省化学研究院 湖北武 汉 4300 74 摘要 采用沉 积沉淀法制备了金催 化剂 A u Fe20 考察 了其在常温常湿下对 C O 的氧化反应作用及其 自身的稳定 性 结 果表 明 低负载量的金催化剂同样有很高的活性 前驱体种类 焙烧温度及时间 沉淀剂种类 金含量等因素对催 化剂的活性有 较大影响 n A u n A u Fe 为 0 72 焙烧温度 250 G 350 G 时制得的催化剂同样具有很高的活性和抗水性 于 25 连续加入饱 和水 蒸汽反应 20h 可保持 CO 完全转化 关 键 词 金 催 化剂 一 氧化 碳 氧 化 消 除 抗 水性 中图分类号 0 643 文献标识码 A 文章编号 1001 9219 2011 01 23 02 金 由于其 化 学惰 性 和难 于 高分 散 般不 被用 来做 催化 剂 近年来 纳米 材 料作 为一个 新兴 的 产 业 得到 迅速 的发 展 纳米 技 术 的研 究更 是 受 到极 大 的关 注 将 Au 以纳米 级 的超 细 颗 粒 均 匀 地 负 载 到载体上 可以产生意外的催化活性 有关金催化 剂的研 究 与开 发 日趋 活 跃 正 在研 究 的有应 用 于 CO N O x 以及有机挥发物的消除 C O 气体传感器f1 和内封闭式 CO 激光器I2 31等方面 并预示着有更 加广泛的实际应用 金催化剂的应用是建立在其 良 好催化性能的基础上的 采用常规浸渍法制备的 负 载型金 催化剂 并未显 示 出 良好 的催 化活性 由 于金的熔点较低 得到像铂 钯那样高分散的金催 化 剂是 相 当 困难 的 21 为此 本 研究 在 前 人 基础 上 用 沉 积沉 淀法 研 究低 负 载 A u Fe O 催 化 剂 制备 因 素 与其对 CO 催化 氧化 活性 之 间的关 系 及抗 水性 能 以得 到具有 良好催 化性 能 的催化 剂 l 实验部分 1 1 催化 剂制 备 采 用沉 积沉 淀法 31将 适 量 的铁 盐滴 加 到沉 淀 剂 中 分离 洗涤得到载体 氯金酸加 入到载体 中 用 沉 淀 剂 调节 pH 9 10 分离 洗 涤 干燥 焙 烧 后 备 用 1 2 评价 方法 量 取 制 备 好 的催 化 剂 1m L 粒 度 为 20 目 40 目 装 入 U 型 反应 管 内 调 节 混 合气 维 持 一 定 的气 体空速 原料 气组成为 c o 25x lO 其余 为空 收稿 日期 2010 05 15 作者简介 陈宗杰 1982一 男 工程师 电邮 c henzongji e2008 l63 20111 气 所 进 行 的反 应 为 2CO O 一C O 反 应 温度 为 25 压力为 1 013 10 Pa 用传 感微量 C 0 测定仪 分 析前后 的 CO 在 混合气 中 的含 量 2结果与讨论 2 1 沉淀 剂 对活性 的影 响 用不 同沉淀剂 采用沉积沉淀法制备 的催化剂 活性不同 本文选用 了 K2C 03 N a C O 和 N H H 0 并对其活性进行比较 见表 1 由表 l 可见 用氨水 做为沉淀剂制备 出活性较好的催化剂 这结论可能 与共沉淀法制备 的结果有差异 表 1 中显示 用氨 水做沉淀剂具有较高的活性 而用其他两种沉淀剂 效果 不好 可能 是 因为 I Na 难 以洗 干 净对 活性 有 降低作用 表 1 沉 淀 剂 对 催 化剂 活 性 的 影 响 T ab le 1 E ff ec t of p rec i p i ta ti n g a gen ts o n c a ta ly ti c ac ti vi ty 催化剂 凡 A u A u Fe O 72 的 A u F e20 3 空速 20000h 2 2 焙烧 温 度及时 间对活 性的影 响 焙 烧 是 活 化 催 化 剂 的重 要 方 法 之 一 通过 焙 烧 使得可分解 的组分分解 去除挥发组 分保 留一 定 的化 学组 成 并形 成 一定 的活 性相 结 构和 机械 强 度 如金 属 粒 子 大 小 晶 型 催 化剂 表 面 孔 结 构 等 从 而使催 化 剂具 有稳 定 的 活性 因此 必 需 考察 焙 烧 温度及 时 间对催化 剂性 能的影 响 见表 2 从 表 2 中可 以看 出焙 烧