（凝聚态物理专业论文）naxcoo2体系的电荷有序态和铁基超导体的磁性研究.pdf

摘要 摘要 在传统的凝聚态理论中 电子 电子相互作用并没有得到足够的重视 往往 被大家所忽视 随着新材料的不断发现 人们发现在许多材料中电子 电子相互 作用表现出非常重要的作用 例如高温超导体 巨磁阻材料 重费米子材料等 如何理解和认识这类材料成为了当下凝聚态物理最前沿的领域之一一电子强关 联体系 在本论文中 作者主要研究了两类关联电子体系 一类是具有三角格子的 n a x c 0 0 2 体系 另一类是最新发现的铁基砷化物高温超导体 我们主要通过输 运 磁性 拉曼光谱和电子顺磁共振谱等实验手段研究了这些体系奇特的物理 性质 另外 我们还研究了极欠掺杂的n d 2 c e c u 0 4 体系的各向异性磁阻行为 本论文主要分以下六个章节 l n a c 0 0 2 体系和铁基超导体的研究进展 在本章中主要对n a x c 0 0 2 体系和铁基超导体的基本物理性质以及一些研究 热点进行简述 其中对n a x c 0 0 2 体系 我们对它的基本结构和相图进行了概述 并对该体系的电荷有序问题以及n a 离子有序效应两个热点问题展开了讨论 对于铁基高温超导体 主要介绍了其基本结构和电子相图 并对其电子结构和 理论模型进行了概述 2 n a c 0 0 2 体系中磁场诱导的自旋翻转相变 在本章中 我们系统地研究了n a o 5 2 c 0 0 2 单晶样品磁场平行于a b 面和磁场 垂直于a b 面的定温磁阻 当磁场沿着两个不同的方向时 该体系具有不同的磁 阻行为 当磁场平行于a b 面时 磁阻总是保持在负值并且面内铁磁行为被增强 而当磁场垂直于a b 面时 磁阻会随着温度和磁场的变化由负值变化到正值 并 且面内铁磁行为被削弱 并且当磁场垂直于a b 面时 我们可以观察到一个奇特 摘要 的回滞现象 而这个现象在磁场平行于a b 面时并没有观察到 这些现象表明体 系的小磁矩在磁场垂直于a b 面时发生了一个自旋翻转 并同时伴随小磁矩磁性 的变化 由于最近的研究表明 x 0 5 附近的电荷有序n a x c 0 0 2 可能是体系超 导电性的母体 因而我们的结果表明该体系的超导具有一个非传统的超导机制 3 n a 离子有序结构的重排及其对n a c 0 0 2 体系物理性质的效应 在本章中 我们系统研究了n a x c 0 0 2 0 3 7 x 0 8 0 体系的单晶拉曼光谱 实验发现a l 模式具有一个随n a 含量的线性依赖关系 而e l 模式则在x o 5 附近具有一个反常的移动 这种反常的变化被认为是来自于n a 离子在o l 有序 结构中的重排效应 x o 5 6 样品的变温拉曼实验表明在2 4 0 k 附近体系发生了 一个从0 1 结构到h l 结构的重排 x 0 5 6 样品的电输运和磁化率测量都在重 排温度附近表现出异常 并且不同的n a 离子结构对应了不同的物理性质 这 些实验结果直接表明n a 离子有序结构对c o o 层物理性质的影响 4 l a f e a s 0 1 i f i x 0 0 1 3 多晶样品的电子顺磁共振研究 在本章中 我们研究了l a f e a s 0 1 x f x o o 1 3 样品温度依赖的电子顺磁 共振谱 e s r 我们测量到样品的e s r 信号表明 该体系的g 因子以及峰 峰 宽有很强的温度依赖关系 特别是在低温区域 依赖关系更加明显 这与具有 局域磁矩的强耦合图像相一致 这种强的温度依赖关系随着温度的提高而逐渐 减弱 并且在室温时达到饱和 而这种行为则被认为是来自于巡游电子与局域 磁矩之间的 瓶颈 效应 并且 我们还发现温度依赖的自旋磁化率表现出居 里 夕p 斯行为 我们的结果证明体系的确存在有局域磁矩 但是其形成机制目前 还不明确 而且我们的结果还表明体系存在很强的磁性涨落 这可能与该体系 超导机制有密切关联 5 e u l i l a f e 2 a s 2 单晶磁结构相图的研究 摘要 在本章中 我们系统地测量了e u l x l a x f e 2 a s 2 单晶在磁场下电阻 磁化率和 比热的性质 在由铕离子组成的磁晶格中发现了在一个临界磁场下从a 型反铁 磁向铁磁转变的变磁性 在临界磁场以下 比热跳跃随磁场增加向低温漂移 而在临界磁场以上时 比热跳跃随磁场增加向高温漂移 这表明体系发生了一 个变磁性转变 而且在其反铁磁态中发现了体系的磁化强度具有二重对称性 这与自旋密度波 s d w 的对称性相吻合 然而 在铁磁态和顺磁态我们观察 到一个各向同性的磁化强度 并且随着s d w 的削弱 铁磁态更加容易被磁场 所稳定 为了解释实验结果 我们提出了一个各向异性的交换模型 对于x o 和x 0 1 5 的单晶样品 我们还给出了详细的h t 相图和可能的铕离子磁结构 6 反铁磁n d 2 c e c u o 体系巨大的各向异性磁阻和自旋阀效应 在本章中 我们研究了磁场在铜氧面内旋转的极欠掺杂的反铁磁 n d 2 x c e x c u 0 4 样品的各向异性磁阻和磁化率 在低温5 k 以下 我们观察到一 个巨大的各向异性磁阻 面外电阻的大小可以通过磁场在铜氧面内旋转而改变 一个量级 而且面内电阻和面外电阻有很好的标度行为 自旋阀效应被用来解 释面外磁阻巨大的各向异性和标度参数随磁场的变化 并且我们发现磁场诱导 的高场下n d 3 离子自旋翻转是理解巨大的各向异性磁阻的关键 这些结果表明 电荷和自旋之间奇特的纠缠可能是导致上面物理现象更本质的原因 关键词 自旋翻转 变磁性 电子顺磁共振 铁基超导体 重排 自旋阀 a b s t r a c t a b s t r a c t i nc o n v e n t i o n a lt h e o d ro fc o n d e n s e dm a t t e rp h y s i c s s c i e n t i s t sh a v en o tp a i de n o u 曲 a t t e n t i o no ne i e c t r o n e i e c 仃o ni n t e r a c t i o na n dt 1 1 i sw a sa l w a y si g n o r e di nm a n y s i t u a t i o n s h o w e v e r w i t hm o r ea n dm o r ed i s c o v e d ro fn e wm a t e r i a l s s c i e n t i s t sf b u n d t h a t 也ee l e c 仃o n e l e c 仃o ni 1 1 t e r a c t i o nw o u l dp l a y 锄血l p r o t a i l tr 0 1 ei nm e s en e w m a t e r i a l st t l a nm e i rc o n v e n t i o n a lc o 吼t e 印a r c s s u c ha sh i g h t cc u p r a t e s m a n g a 血t e s w i t hc o l o s s a lm a g n e t o r e s i s 协c e h e a v yf e r m i o nm a t e r i a l se t c h o wt ou i l d e r s t 柚d l e s em a t e r i a l sb e c 锄ear c s e a r c h 行o n t i e ri nc o n d e n s e dm a t t e rp h y s i c s s 仃o n 2 c o r r e l a t e de i e c 订o ns y s t e m i nt h i sd i s s e n a t i o 矗 w eh a v es t u d i e dt w ok i n d so fc o r r e l a t e de l e c t r o ns v s t e m o n ei s n a x c 0 0 2s y s t e mw i t ht r i a n g i ei a t t i c e t h eo t h e ri sm ei r o n b a s e d h i g h t c s u p e r c o n d u c t o r t r a n s p o r t m a g i l e t i cp r o p e n i e s r a m a ns p e c t r aa n de l e c t r o ns p i n r e s o n a n c es p e c t r ah a v eb e e nm e a s u r e dt os t u d yn o v e lp r o p e r t i e si nt h e s em a t e r i a l s i n l a s tc h a p t e r w eh a v ea l s os t u d i e dt h ea n i s o t r o p i cm a g n e t o r e s i s t a n c ei nl i 曲t l yd o p e d n d 2 x c e x c u 0 4 t h ew h o l ed i s s e r t a t i o ni sc o n s t n j c t e da sf o l l o w i n g 1 b r i e fo v e r v i e wo fr e s e a r c ho nn a x c 0 0 2s y s t e ma n di r o n b a s e ds u p e r c o n d u c t o r i nt h i sc h a p t e r t h ea u m o rh a sr e v i e w e dt h eb a s i cp h y s i c a lp r o p e r t i e sa n ds o m eh o t t o p i c si nn a x c 0 0 2s y s t e ma n di r o n b a s e ds u p e r c o n d u c t o r s f o rn a x c 0 0 2s y s t e m w e h a v er e v i e w e dt h ec 搿s t a l i i n es t 订k t u r ea n dp h a s ed i a g r a m a n da l s od i s c u s st h et w o h o ti s s u e so nc h a r g eo r d e r i n ga n dn a 十i o no r d e r i n g f o ri r o n b a s e ds u p e r c o n d u c t o r s w eh a v ei n t r o d u c e dt h ec r y s t a l l i n es t r u c t u r ea n dp h a s ed i a 2 a m t h ee l e c t r o n i c s 组j c t u r ca i l dt 王l e o f e t i c a lm o d e i sf o ri r o n b a s e ds u 口e r c o n d u c 幻rh a v eb e e na l s o r e v i e w e d 2 m a g 矗e t i c 行e l d i n d n c e ds p i n 一矗o pt r a n s i t i o nj nn a i c 0 0 2 o 5 x o 5 5 hm i sc h a p t e r n l ei s o t h e m a lm a g n e t o r e s i s t a n c e m r w i t l im a g n e t i cf i e l d h p a r a l i e la n dp e f p e n 出e u l a rt ot h ea bp l a n ei ss y s t e m a t i c a l l ys t u 碰e do nt h es 汪g l e c 巧s t a ln a l 0 5 2 c 0 0 2w i mc h a r g eo r d e 血ga t 5 0ka i l da ni n p l a n ef e r r o m a g n e t i s m b e l o w2 5k t h ei s o t h e 髓a lm rb e h a v i o rw i t l lh a bp l a n ea n dt l l a tw i mh 上a b p i a n ea r eq u i t ed i f f e r e n t 俭e nh a bp l a n e t h em ri sa l w a y sn e g a t i v ea n d 也e i n p l a n ef e 啪m a 罂1 e t i cb e h a v i o ri se i l l l 锄c e d w h i l em em rw i n lh 上a bp l a i l e c h a n g e s 行o mn e g a t i v et op o s i t i v ew i t hd e c r e a s i l l gt e m p e r a t u r eo ri n c r e a s m gh a n d t l l ei n p l a n ef e r r o m a g n e t i cb e h a v i o ri ss u p p r e s s e d as 嫡k j n gf e a 沁r ei st h a 如em r w i mh 上a bp l a n es h o w sah y s t e r e s i sb e h a v i o rb e l o w2 5k w h i c hi sa b s e n tf o rt h e c a s eo fh a bp l a n e t h e s er e s u l t sp r o v i d es 仃d n ge v i d e n c ef o ras p i n n o p 仃a n s i t i o n i i a b s t r a c t o fs m a l lm o m e n t so fc 0 3 5 6s i t e si n d u c e db yh 上a bp l a n e l e a d i n gt oam e t 锄a g n e t i c t r a n s i t i o nf o rs m a nm o m e n t so fc 0 3 5 6 s i t e s s u c hc o m p l e xm a g n e t i s ms u g g e s t sa n u n c o n v e n t i o n a ls u p e r c o n d u c t i v i 妙i nn a x c 0 0 2 s y s t e mb e c a u s em ec h a r g e o r d e r i n g n a x c 0 0 2a r o u i l dx o 5h a sb e e nc o n s i d e r e dt ob e 也ep a r e n tc o m p o u n do f s u p e r c o n d u c t i v i t r 3 r e a r r a n g e m e n to fs o d i u mo r d e r i n ga n di t se f c to np h y s i c a lp r o p e r t i e si nt h e n 戤c 0 0 2s y s t e m i nt h i sc h a p t e r w es y s t e m a t i c a l l ys t u d yr 锄a ns p e c 仃o s c o p yo fn a x c 0 0 2s 洫g l e c 巧s t a l sw i t ho 3 7 x 0 8 0 t h er a l a ns b j r0 fa 1 9m o d ei sf o u n dt ob ei i n e 耐y d e p e n d e n to nn ac o n t e n t w h i l et h er a m a ns k f to fe lgm o d eh a sa na b n o m a ls h i rt o h i g he e q u e n c ya r o u n dx 0 5 t h ea b n o n n a ls h i ri sa s c r i b e dt ot h eo c c u r r e n c eo fn a r e a r r a n g e m e n ti no ls m c t l l r e t e m p e r a t u r e d e p e n d e n tr a m a ns p e c 仃u mf o rx o 5 6 s 锄p l es h o w st h a tn ar e a r r a n g e m e n t 仃a n s i t i o n 丘o mo ls 协j c t u r et oh ls t m c t 山 c o c c u r sa r o u n d2 4 0k e 1 e c 仃o m c 娩n s p o r ta i l ds u s c e p t i b i l i 哆f o rt h es 锄p l ew i t hx o 5 6s h o war e s p o n s et ot h en ar e a r r a n g e m e n tt r a n s i t i o n 丘o mo 1t ohls t r u c t u r ea n d t h a td i f f e r e n tn ao r d e r i n gp a 戗e mc a u s e sd i s t i n c tp h y s i c a lp r o p e n i e s t h e s er e s u l t s g i v ead i r e c te v i d e n c et 0p r 0 v en ao r d e 而培e f 琵c to np h y s i c a lp r o p e r t i e so fc o o p l a n e 4 e v i d e n c ef o rl o c a lm o m e n t sb ye l e c t r o ns p i nr e s o n a n c e s t u d yo fp o l y c r y s t a l l i n e l a f e a s 0 1 x f i x oa n do 1 3 i i lt h i sc h a p t e r t h et e m p e r a 臼l r ed e p e n d e n c eo fe l e c 仃0 l ns p i nr e s o n a n c ew a ss t u d i e di n t h eo x y p n i c t i d es u p e r c o n d u c t o r sl a f e a s o l x f x x oa n do 13 i nt h es a m p l e s t h e e s rs i g n a li n d i c a t e st 1 1 a tt h egf a c t o ra n d p e a k t 0 p e a kl i n e w i d t l ls t r o n g l yd e p e n do n t e m p e r a t u r e e s p e c i a n ya tl o wt e m p e r a t u r e s i ti n d i c a t e sas 仃o n g c o u p l i n gp i c t u r e w i t he x i s t e n c eo fl o c a lm o m e n t t h ed e p e n d e n c em e n t i o n e da b o v e g r a d u a l l y a t t e n u a t e sa n dt e n d st os a m r a t i o na r o u n dr o o mt e m p e r a t u r e t h i sb e h a v i o rc o u l db e a s c r i b e dt ot h e b o t t l e n e c k e f 传c tc i u et 0c o u p l i i l go fl o c a lm o m e n t sa n di t i n e m t e l e c t r o n s i na d d i t i o n ac 面e w e i s s t y p eb e h a v i o ri sa l s oo b s e n r e di i lt e m p e r a t u r e d e p e n d e n ts p i ns u s c e p t i b i l i 哆 o u rr e s u l t ss 仃o n g l y 呻p o nt h ee x i s t e n c eo fl o c a l m o m e n t si nt h e s em a t e r i a l s w h i l et h e i ro r i g i ni ss t i l lu n c l e a r t h er e s u l t sa l s oi n d i c a t e s 仃o n gm a g n e t i c 觎峪仃a t i o ni nt h i ss y s t e 玛锄dt h em a g i l e t i cf l u c t l l a t i o nm e c h a n i s m f o rs u p e r c o n d u c t i v i t yi ss u g g e s t e d 5 m a g n e 廿cp h a s ed j a g r a mi ne u l i l a i f e 2 舢2s i n g l ec r y s t a l s i nt h i sc h a p t e r w eh a v e s y s t e m a t i c a l l ym e a s u r e dr e s i s t i v i t s u s c 印t i b i l i 哆a i l d s p e c i f i ch e a tu n d e rd i f f e r e n tm a g n e t i cf i e l d s h i ne u l x l a x f e 2 a s 2s i n g l ec r y s t a l s i t i sf o u n dt h a tam e t a m a g n e t i ct m n s i t i o n 疗o ma t y p e a n t i f e r r o m a g n e t i s mt 0 f e 盯o m a g n e t i s mo c c 姗a tac r i t i c a lf i e l df o rm a g i l e t i cs u b l a 仕i c eo fe u 2 i o n s 1 1 1 e j u r i l po fs p e c i f i ch e a ti ss u p p r e s s e da n ds h i f t st o1 0 wt e i n p e r a t u r ew i t hi n c r e a s i n ghu p i i a b s 订a c t t ot h ec t i c a lv a i u e t h e ns h i 危st 0h i 曲t e m p e r a t u r ew i t h 矗l n b e r 证c r e a l s i n gh s u c h b e h a v i o rs u p p o r t sm em e 啪a g n e t i c 溉l s i t i o n f 矾l e r a 锨r o f 0 1 d i i 培i n 巾l a n e m a g n e t i z a t i o ni sf o u n di 1 1a n t i f e r r o m a 窒皿e t i cs t a t ew h i c hi ss i r 血l a rw i n ls p i nd e n s i t y w a v e s d w o r d e r i nc o n 胁t i s o t r o p i ci n p l a n em a g l l e t i z a t i o ni sp r e s e n t e di nb o m f e r r o m a g n e t i ca n dp a r a m a g n e t i cs t a t e m o r e o v e r f e r r o m a g n e t i cs t a t eb e c o m e sm o r e e a s i l ye s t a b l i s h e du n d e re x t e m a lf i e l dw i 也s u p p r e s s i i l gs d wo r d e r a na n i s o t r o p i c e x c h a i l g em o d e li sp r o p o s e dt 0u n d e r s t a 工l do u rf i n d 访g s o u rr e s u l t ss u g g e s tt h a t m e t a m a g n e t i s mo fe i o n si ss o m e w h a tr e l a t e dt os d wo r d e r f i i l a l l y d e t a i l e dh t p h a s ed i a g r a m sf o rx o a n do 15c 巧s t a l sa r eg i v e n a n dp o s s i b l em a g n e t i cs 仃u c n l r e i sp r o p o s e d 6 g i a n ta n i s o t r o p yo ft h em a g n e t o r e s i s t a n c ea n dt h e s p i nv a i v e e f f e c ti n a n t i f e r r o m a g n e t i cn d 2 i c e x c u 0 4 i nt h i s c h a p t e r w eh a v es t u d i e da n i s o t r o p i cm a g n e t o r e s i s t a n c e m 鼬a n d m g n e t i z a t i o nw i t 王lar o t a t i 唱m a g n e t i cf i e l d b w i t l i nt h ec u 0 2p l a n ei nl i g h t l y d o p e da fn d 2 x c e c c u 0 4 ag i a n ta n i s o t r o p y i nt h em ri so b s e n e da tl o w t e m p e r a t u r e b e l o w5k t h ec a x i sr e s i s t i v i 西c a nb et u n e do v e ra b o u to n eo r d e ro f m a g l l i t u d ej u s tb yc h a n g i n gt t l ebd i r e c t i o nw i t h i l lt 1 1 ec u 0 2p l a n e a 1 1 das c a l i n g b e h a v i o rf o rt h eo u t o f p l a n ea n di n p l a n em ri sf o u n d a s p i nv a l v e e f f e c ti s p r o p o s e df o re x p l a i n i i l g 也eg i a n ta n i s o 仃o p yo ft h eo u t o f p l a n em ra n dt h ee v o l u t i o n o ft h es c a l i n gp a r a m e t e r sw i t ht h ee x t e m a lf i e l d i ti sf o u l l dt h a tt h ef i e l d i n d u c e d s p n n o p 仃a n s i t i o no f 也en 小 l a y e ru n d e rh i g hm a g i l e t i cf i e l di st h ek e yt 0 u n d e r s t a n d i n gt h eg i a n ta n i s o t i o p y t h e s er e s u l t ss u g g e s tt h a tan o v e le n g l e m e n to f c h a r g ea n ds p i i ld o m i n a t e st h eu n d e r l y i n gp h y s i c s k e y o r d s s p i n n o p m e t a m a g n e t i s m e s i r o n b a s e d s u p e r c o n d u c t o r r e a 盯a n g e m e n t s p i nv a l v e i i 中国科学技术大学学位论文原创性声明 本人声明所呈交的学位论文 是本人在导师指导下进行研究工作所取得的 成果 除已特别加以标注和致谢的地方外 论文中不包含任何他人已经发表或 撰写过的研究成果 与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作 了明确的说明 作者签名 垃签字日期 止掣 中国科学技术大学学位论文授权使用声明 作为申请学位的条件之一 学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学 拥有学位论文的部分使用权 即 学校有权按有关规定向国家有关部门或机构 送交论文的复印件和电子版 允许论文被查阅和借阅 可以将学位论文编入有 关数据库进行检索 可以采用影印 缩印或扫描等复制手段保存 汇编学位论 文 本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致 保密的学位论文在解密后也遵守此规定 q 分开 口保密 年 作者签名 鬈阻 签字目期 j 占翌m 导师签名 签字日期 第一章绪论 1 1 引言 第一章绪论 费米液体理论是传统凝聚态物理中最重要的理论之一 该理论可以非常好 地描述相互作用的费米子液体系统 是我们研究凝聚态物质 尤其是金属态物 质 的一个非常好的出发点 理论框架 然而 随着人们技术和认识水平的提 高 我们发现原有的理论并不是一劳永逸的 当电子 电子之间的相互作用变得 相当可观的时候 费米液体图像就不再那么可靠了 而这类具有强的电子 电子 相互作用体系则被人们定义为 强关联电子体系 这类新的体系表现出非常丰 富的物理内涵 例如 分数量子霍尔效应 高温超导体电性以及重费米子系统 中的非费米液体行为等 目前 人们对于这类新的现象并没有太好的理解方法 只能解决个别特殊问题 对于一般性的问题并无有效方法 而且 在实验方面 人们发现强关联电子体效应广泛地存在于各类材料当中 越来越多新的强关联 电子体系不断地被材料物理学家所发现 因而 随着这类材料数量的急剧增加 对于这类材料的全面理解就显得尤为迫切 本文中 作者主要研究了两类典型 的关联电子体系 一类是具有二维三角格子导电面的n a x c 0 0 2 体系 另一类是 最近新发现的高温铁基超导体 本章主要对以上两种关联体系的当前研究进展 进行简要概述 第一章绪论 鬲 瞬1 2 1n h c 0 0 2 晶体结构示意圈 c 0 0 2 h 2 0 n a h 2 0 c 2 h 蚰 n a h 2 0 c 0 0 2 早在1 9 9 7 年 t e 删等人就发现n 敏c 0 0 2 体系具有异常的大热电效应 井且发现该体系具有极大的热电应用前景q 缱后在2 0 年 k o 盘i 她e 等人 提出 必须考虑强关联效应才能理解该体系的大热电效应口 关联效应被第一 次引入来理解该体系的奇特物性 2 0 0 3 年 d a 等人发现在h z 0 插层的 n a 0 0 2 体系中 如图1 2 1 所示 发现有5 k 左右的超导现象i 这一发现使 得人们对这个太热电材料发生了浓厚的兴趣 随后 一个非常丰富的髓钠含量 变化的电子相圈被发现 4 1 除了具有超导态以外 该体系还包含了许多其它的 奇特物理状态 例如 电荷有序态 反常的屠里 外斯金属态等 人们发现这个 体系是一个非常复杂的强关联体系 强的关联效应 导电层的几何阻措以及n r 离子复杂的有序度使得这个体系的物理性质异常的丰富 但同时也使得人们对 于这个体系的理解非常困难 本节主要对该体系的基本物理性质和当前的研究 进展进行概述 第一章绪论 1 2 1 结构与相图 h 1p h a s eh 2p h a s eh 3p h a 5 e 图l 2n a 离子的不同有序相结构示意圈 n 乱c 0 0 2 的晶体空间群为p 6 3 珊c n a 层与c 层沿着c 方向交替堆栈 其 中c o o 层中c o 和0 原子并不是严格在一个面内 c o 离子与周围的八个氧原子形 成八面体 八面体之间阻共边的方式连接 并且八面体的顶点氧偏离c o o 层的法 线方向而使得八面体发生倾斜 在同一个c o 0 层内 c o c o 原子之间的配位形成 三角格子 使得晶体具有了六方对称性 n c 0 0 2 结构的多样性以及复杂性主要表现在n 埔子层 z 皿d b e r g 等人通 过电子衍射发现对于不同n a 含量的样品 n a 离子层有非常丰富的排布结构例 h 啪g 等人i q 利用中子散射的方法详细分析了处于03 4 嘲 l0 范围材料的晶格结 构 实验发现n r 离子可以占据在三个不同的位置 它们分别为n 缸1 2 b o o l 4 n a 2 2 c 拼 i 3 l 4 以及 2 叫2 x x 1 4 如冒l 2 2 所示 并且 发现随着掺杂的不同 n 埔子在这三个不同位置的占据几率也不同 如图1 2 3 所示 这种占据几率的不同会使得n a c 0 0 2 体系存在四种不同的n a 离子有序结 构相 分别定义为h l 壬2 m 和0 1 当n a 离子只占据在n a 1 和n 2 位置时 3 一 第一章绪论 哥麟 习 土 址l 圈l 2 n c o 也不同结构相的结构参数随n a 音量的变 q 定义为h l 结构 当n a 离子只占据n 邮 和n 缸2 位置时 定义为m 结构 当n a 离子只占据n 2 一个位置时 定义为m 结构 在m 结构中 如果n 缸1 和n a 2 占据的几率相同时 会影成一个矗黜的有序捧列 被定义为o l 结构 如图3 所 示 在0 3 4 x o 州除去特殊情况x o5 范国内的材料结构属于h l 相 在掺杂 范围07 靠x 08 2 区域 材料结构属于h 2 相 当枷 9 7 材料的结构属于m 相 而在08 2 x 哪9 7 之间 材料的结构是 1 2 和m 的一个混合相 另井对于x 07 5 的样品 人们通过x 射线衍射图观察到它妊于h l 和m 相的混合结构 慨等人 则发现从h l 相的n a 2 m 转变到m 相n a 2 啦几乎是在x o 7 5 附近突然发生的 这种变化的发生机制还有持进一步考证 除此之外 在x 0 5 附近 样品的结构 属于比较特殊的o l 相 此时系统存在比较特殊的电荷序 除了结构上的复杂性外 n c 0 0 2 体系的电子相图也是非常的复杂 f 0 0 等 人州系统地测量了n a c 0 0 2 系列样品的电阻辜和磁化率 如图l 所示 他们发 现x 小于0 5 的时候 磁化率随温度的变化关系服从传统金属的p 州i 顺磁态行为 但是磁化率的大小比传统的p 卸l i 顺磁态高大约一个量级 1 0 l 矿e m u m i o e n o si i 第一章绪论 0 i r x 驰i 溪逛 静 磊豫黧 b l 多5 7 i 髫经j 圈i n a m 体系磁化率和电阻率曲线 6 0 5 0 4 0 兰3 0 2 0 1 0 o 渡 图1 0 4n 划 o t 体系的电于相圈 在低温下 电阻率表现出服从f 锄i 液体理论的f 关系 水3 0 k 并且在最低温 度也没有发现磁有序 因而这个区域的样品定义为是p 卸h 金属态 在o 5 x 07 5 附近 磁化率服从局域电子的c 鲥洲e b s 定律 而电阻测量则表明其仍具有巡游 电子的金属性 这个区域由此被定义为c 耐 w e i s s 金属态 当掺杂浓度大于o7 5 时 系统在低温下会表现出自旋密度波 s d w 类型的弱磁序 对于x o 5 时 电阻测量观察到在5 3 k 附近电阻率急剧增大 这个行为被认为是系统在低温下形 第一章绪论 成电荷有序态所导致的现象 这样的特征引起人们极大兴趣 该问题在后面还将 继续讨论 另外 对于o 上5 x 0 3 5 的样品 如果将h 2 0 插 n a 离子屡 则会 导致体系在低温下出现超导电性 以上这些不同的电子态使得n 缸c 0 0 2 体系的电 子相图非常的丰富 如图1 2 5 所示 0 n g 等人将其归纳成一个完整的相圈 并在 此基础之上来讨论该体系的物理机制问题 本文所研究的问题主要是关于x o5 的电荷有序态以及n r 离子有序对c o o 层物性的影响 因此下面将主要对这两个 问题的研究进展进行着重介绍 1 2 2 电荷有序 一 一 睡1 2 前n o 仉一种可能的磁结构 1 在n 舢0 2 体系中 电荷有序化是一个非常有趣的现象 它连接了相熙中的 两个不同的金属态一p g m i 金属态和c 血e w c 虹s 金属态 它就像一道防火墙一样 突然地插在两个不同的金属态之间 而且在x 0 5 的n 蝤量时 c 矿和c n 鳍子 的数目刚好相等 这似乎表明在空穴占据c o 离子一半的位置的时候 n c o o z 体系中的强关联效应以及c o o 层的几何阻控会使得体系找到一个新的有序态 一电荷有序态 因而理解电荷有序态的形成机制对于理解这个体系的复杂现象 第一章绪论 是非常关键的 f o 等人最早指出 在x o5 时体系会在低温下 t c i 5 3 k 表现出电荷有 序现象 电阻率会急剧的增大 并且他们发现在磁化率上会出现两个反常温度 一个对应于电荷有序温度t c l 5 3 k 另一个反常温度则高于电荷有序温度 t k 8 9 k 后续的实验证明这个反常是来自于反铁磁长程序的形成 z 柚d b e i 苫蚰等 人最先通过电子衍射发现嘲 x o 5 样品在电荷有序温度以下具有特殊的电子衍 射花样 该电子衍射花样被认为是n a 喘子的有序结构与c o c 0 4 电荷有序耦合 后的结果 即认为低温电荷有序是由于n 丑 离子有序与c o o 层耦合作用的结果 o a s p 缸o v i c 等人通过极化和非极化中子散射实验证明1 k 8 8 k 反常对应于体系出 图l o 7n 札 0 0 2 体系大小磁矩模型 现一个反铁磁相变m 磁结构如图1 2 6 所示 在这个简单的磁结构当中 有序磁 矩位可以认为是具有s l 2 自旋的c 矿离子 无序磁矩位可认为是非磁性的o 矿 离子 c 矿和c c 恼子分别形成链状结构并且交错排列 链方向沿着图1 2 6 中的 a 方向 在c 矿离子链中 相邻自旋反平行捧列且自旋方向沿着a 方向 该磁结构 与高温超导铜氧化合物的条纹相非常相似 因而也被称为条纹结构的反铁磁 非 常有趣的是 在形成反铁磁后 体系井没有同时进入电荷有序态 而是在更低的 温度 l 5 3 k 才进入电荷有序态 这与锰氧化台物中的反铁磁电荷有序态是 不同的 在锰氧化合物中电荷有序先于反铁磁有序发生刚 这表明 此时形成 一 一 第一章绪论 b d 图1 2 8 n a 0 3 4 h 3 0 o 1 5 c 0 0 2 样品角度依赖的磁阻结果 结果表明小磁矩具有 b 的磁结构 1 2 的条纹结构反铁磁很可能是巡游电子的电荷密度波类型反铁磁性 而非锰氧化合 物中局域电子由于交换作用所导致的反铁磁性 于此同时 y 0 k o i 等人通过非极 化的中子散射 核磁共振以及核四极矩共振结合的方法 1 0 发现在x 0 5 体系中 c o 离子应该存在c 0 3 5 5 和c 0 3 舶两种不同价态 如图1 2 7 所示 而不是简单的 c 0 4 c 0 3 状态 其中c 0 3 5 5 具有一个较大的磁矩 1 而c 0 3 5 奄具有一个较小的磁 矩 在1 c 2 8 8 k c 0 3 5 5 对应的大磁矩首先发生一个类似图1 2 6 所示的条 纹结构的反铁磁有序 而c 0 3 硒对应的小磁矩在此时并没有形成任何磁有序 并 且 y o k o i 等人还发现c 0 3 j 巧对应的小磁矩 在t c l 5 3 k 时 也没有形成任何磁有 序 而是在这个温度以下 小磁矩才逐渐形成磁有序 其磁有序的结构如图1 2 7 所示 磁矩方向沿着c 轴 在y o k o i 等人提出的磁结构中 小磁矩可能存在两种磁 结构 一种是面内 面间都是反铁磁排列 另一种是面内铁磁排列而面间反铁磁 排列 上面给出的两种磁结构在大体上是一致的 但是y o k o