（材料物理与化学专业论文）可调位相差的光学位相阵列器的研究.pdf

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注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写( 一式两份) 签字后交校图书 馆，非公开学位论文须附南开大学研究生申请非公开学位论文审批表。 59mil咖4 mmmim 8iiiiiy 南开大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取 得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任 何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的 研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文 原创性声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者签名：周波2 0 1 0 年5 月2 1e t 非公开学位论文标注说明 根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请 和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明 为空白。 论文题目 申请密级口限制( 2 年)口秘密( 1 0 年)口机密( 4 2 0 年) 保密期限2 0年 月 日至2 0 年 月日 审批表编号批准日期 2 0 年月 日 限制2 年( 最长2 年，可少于2 年) 秘密1 0 年( 最长5 年，可少于5 年) 机密2 0 年( 最长1 0 年，可少于1 0 年) 摘要 摘要 作为一种优异的光波分束器件，光学阵列器在光通讯、光计算等领域得到 广泛应用。随着集成光学的发展，阵列器件向小型化、稳定化以及适于平面工 艺批量生产等趋势发展。基于t a l b o t 效应的光栅阵列器，光波分束效果好，平 面制作工艺简单，且易于实现器件的小型化，使其成为目前主要研究的阵列器 件之一。 铌酸锂是一种优良的非线性光学铁电材料，且单畴化的铌酸锂晶体具有良 好的电光效应和压电效应，在外加电场作用时，不同铁电畴方向所在区域的折 射率和晶体厚度变化正负相反。基于铌酸锂晶体的t a l b o t 效应的光学位相阵列 器，可以在外加电场作用下，实现对阵列器位相差的调节，优化阵列器的分束 效果。本文对同成分铌酸锂晶体和掺镁铌酸锂晶体的t a l b o t 效应可调位相差位 相型阵列器开展了理论和实验两方面的研究。主要内容有： 1 阐述了光学阵列器的基本理论，包括其应用、类型及t a l b o t 效应光学阵 列器研究进展；介绍了同成分铌酸锂晶体和掺镁铌酸锂晶体的结构及特性。 2 在菲涅尔衍射理论的基础上，理论分析了t a l b o t 现象，并推导计算了 t a l b o t 距离：分别对二维基于t a l b o t 效应的振幅型阵列器、固定位相差位相型阵 列器和外加电场调节位相差的六角位相阵列器建立理论模型，并数值模拟其通 光效果；计算和分析了二维基于t a l b o t 效应六角阵列器的分数t a l b o t 效应。 3 理论分析了铁电体中的畴反转机理特别是新畴成核机理用以指导外加电 场极化制备铌酸锂周期结构的工艺；完成掩模板设计、光刻镀膜、外加电场极 化制备周期结构和i t o 镀膜等工艺之后，成功获得同成分铌酸锂晶体和掺镁铌 酸锂晶体的基于t a l b o t 效应可调位相差位相型阵列器件。 4 设计并搭建了位相差阵列器测试光路，以波长为5 3 2 n m 的半导体绿光激 光器为光源，对同成分铌酸锂晶体和掺镁铌酸锂晶体的基于t a l b o t 效应可调位 相差位相型阵列器分别进行通光测试，在0 1 5 0 0 v 直流外加电场作用下，获得 较为理想的光波分束效果及较明显的电场对位相差调节效果。 关键词：t a l b o t 效应分数t a l b o t 效应阵列器同成分铌酸锂掺镁铌酸锂 a b s t r a c t 一一一 a b s t r a c t o p t i c a la r r a y s ，a sat y p eo fe x c e l l e n to p t i c a lb e a ms p l i r i n gd e v i c e ，a r ew i d e l y u s e di nd i f f e r e n tf i e l d ss u c ha so p t i c a lc o m m u n i c a t i o na n do p t i c a lc o m p u t i n g i n o r d e rt oa d a p tw i t hi n t e g r a t e d o p t i c sd e v e l o p m e n t s ，o p t i c a la r r a y sa r ea s k e dt ob e m o r el i g h t d u t y , s t a b l ea n de a s i l ya p p l i e di nq u a n t i t yp r o d u c i n gi np l a n a rt e c h n o l o g y , e t c i th a sb e e nf o u n dt h a tt h eg r a t i n ga r r a y s ，w h i c hb a s eo nt a l b o te f f e c tc a nm e e t t h e s er e q u i r e m e n t s ，a n db e c o m eo n eo ft h ep o p u l a rr e s e a r c ht a r g e t so na r r a y s l i t h i u mn i o b a t e ( l i n b 0 3 ) i sa l lu n p a r a l l e l e dn o n l i n e a ro p t i c a l f e r r o e l e c t r i c m a t e r i a l m e a n w h i l e ，s i n g l e d o m a i nl i n b 0 3h a sg o o de l e c t r o o p t i c e f f e c ta n d p i e z o e l e c t r i ce f f e c t ，a n d ，i ft h ed o m a i n so ft w o a r e a sa r eo p p o s i t ei nd i r e c t i o n ，t h e c h a n g e so ft h er e f r a c t i v ei n d e xa n d t h ec r y s t a lt h i c k n e s si nt h e s et w oa r e a sw i l lb e o p p o s i t eu n d e ra ne x t e r n a le l e c t r i cf i e l d a sar e s u l t ，u n d e rt h ea c t i o no fe x t e r n a l e l e c t r i cf i e l d ，t h eo p t i c a lp h a s ea r r a y sb a s eo nt a l b o te f f e c to fl i n b 0 3c r y s t a lc a n s u c c e s s f u l l yt u n ea r r a y sp h a s ed i f f e r e n c e sa n dw h i c hm a yo p t i m i z e t h eo p t i c a lb e a m s p l i t t i n gr e s u l t s i nt h i sp a p e r , t h e o r e t i c a la n de x p e r i m e n t a l r e s e a r c h e so nt u n a b l e p h a s ed i f f e r e n c ep h a s ea r r a y sb a s eo nt a l b o te f f e c to fc o n g r u e n tl i n b 0 3a n dm g o d o p e dl i n b 0 3w e r ep r e s e n t e d t h em a i n c o n t e n t sa r ea sf o l l o w s ： 1 t h i sp a p e re x p o u n d e dt h eb a s i ct h e o r i e so fo p t i c a la r r a y s ，i n c l u d i n gt h e a p p l i c a t i o n s ，t y p e sa n dt h er e s e a r c hp r o g r e s so f t h et a l b o to p t i c a la r r a y s m e a n w h i l e ， t h es t r u c t u r e sa n dc h a r a c t e r i s t i c so ft h ec o n g r u e n tl i n b 0 3a n dm g od o p e dl i n b 0 3 w e r ea l s oi n t r o d u c e d 2 b a s eo nt h ef r e s n e ld i f f r a c t i o nt h e o r y , t h i sp a p e ra n a l y z e dt h et a l b o t p h e n o m e n o ni nt h e o r ya n dc a l c u l a t e dt h et a l b o td i s t a n c e o nt l l e b a s i so ft a l b o t e f i e c t i te s t a b l i s h e dt h e o r e t i c a lm o d e l so nt h et w o d i m e n s i o n a la m p l i t u d e ，f i x e d p h a s e d i f f e r e n c ea r r a y sa n dt u n a b l eh e x a g o np h a s ea r r a y sw i t h e x t e r n a le l e c t r i cf i e l d ， a n da l s om a d en u m e r i c a ls i m u l a t i o n so nt h e i rl i g h tp a s s i n ge f f e c t s f u r t h e r m o r e ，i t a l s oc a l c u l a t e da n da n a l y z e dt h ef r a c t i o n a lt a l b o te f f e c to ft w o - d i m e n s i o n a lh e x a g o n a r r a y sb a s eo nt a l b o te f f e c t i i a b s t r a c t 3 i no r d e rt og u i d et h ea r to fp e r i o d i c a lp o l a r i z e ds t r u c t u r ei nl i n b 0 3b y e x t e r n a le l e c t r i cf i l e d ，t h e o r e t i c a l l y , t h i sp a p e ra n a l y z e dd o m a i nr e v e r s a lm e c h a n i s m i nf e r r o e l e c t r i c ，e s p e c i a l l yo nt h em e c h a n i s mo fn u c l e a t i o no fn e wd o m a i n s a n d f i n a l l y ，a f t e rs e v e r a lp r o c e s ss t e p s ，s u c ha sm a s k p l a t ed e s i g n i n g ，p h o t o l i t h o g r a p h y , p e r i o d i c a l l yp o l i n gu n d e ra ne x t e r n a le l e c t r i cf i e l da n dd e p o s i t i n gi n d i u mt i no x i d e ( i t o ) e l e c t r o d e s ，w ee v e n t u a l l yo b t a i n e dt h et a l b o tp h a s ea r r a y sb a s eo nc o n g r u e n t l i n b 0 3a n dm g od o p e dl i n b 0 3 4 t h e5 3 2 n ml a s e rw a su s e dt os t u d yt h et a l b o to p t i c a lb e a ms p l i t t i n gp a t t e m o ft h et a l b o tp h a s ea r r a y sb a s eo nc o n g r u e n tl i n b 0 3a n dm g o d o p e dl i n b 0 3 a n d i na d d i t i o n u n d e rt h ea c t i o no fa ne x t e r n a ld ce l e c t r i cf i e l da to 15 0 0 v , w eo b t a i n e d i d e a lo p t i c a lb e a ms p l i t t i n ge f f e c ta n do b v i o u st u n ee f f e c to np h a s ed i f f e r e n c e sb y e x t e r n a le l e c t r i cf i e l d k e yw o r d s ：t a l b o te f f e c t , f r a c t i o n a lt a l b o te f f e c t ，a r r a y , c o n g r u e n tl i t h i u m n i o b a t e ( l i n b 0 3 ) ，m g od o p e dl i t h i u mn i o b a t e ( l i n b 0 3 ) i i i 目录 目录 摘要i a b s t r a c t i i 目录i v 第一章绪论1 第一节阵列器1 1 1 1 阵列器简介l 1 1 2t a l b o t 效应光学阵列器发展简介3 第二节掺镁铌酸锂晶体简介5 1 2 1 铌酸锂晶体的结构与性质5 1 2 2 掺镁铌酸锂晶体的结构与性质9 1 2 3 铌酸锂晶体的压电特性和电光效应l o 第三节本文研究概况1 2 第二章t a l b o t 效应光学阵列器的理论研究1 4 第一节菲涅尔衍射及t a l b o t 距离的计算1 4 2 1 1 菲涅尔衍射理论1 4 2 1 1 1 菲涅尔波带法。1 5 2 1 1 2f r e s n e l k i r c h h o f r 衍射积分方程17 2 1 2t alb o t 距离的计算18 第二节振幅型阵列器和固定位相差位相型阵列器2 2 2 2 1二维四边形振幅t a l b o t 阵列器。2 2 2 2 2 二维六角形振幅t a l b o t 阵列器一2 5 第三节外加电场调节位相差的二维六角位相阵列器2 8 i v 目录 2 3 1外加电场调节位相差的二维六角位相阵列器一2 8 2 3 2 二维六角阵列器的分数t m b o t 效应。3 0 第三章基于铌酸锂晶体可调位相差型位相阵列器的制备。3 3 第一节掩模板的设计和光刻镀膜。3 3 3 1 1掩模板的设计。3 3 3 1 2 利用掩模扳光刻镀膜3 4 第二节外加电场极化一3 7 3 2 1铁电畴在外加电场作用下的运动过程简介。3 7 3 2 2 铁电体中新畴成核模型的研究改进3 9 3 2 2 1 新畴成核经典模型4 0 3 2 2 3 选取不同成核形状改进模型对实验的验证4 5 3 2 3 外加电场极化法制作铌酸锂阵列器。4 7 3 2 4 晶体铁电畴的观察方法。4 8 第三节i t o 镀膜4 9 3 3 1i t o 镀膜工艺5 0 3 3 2 i t o l i n b 0 3 薄膜测试5 0 第四章铌酸锂晶体可调位相差阵列器的测试5 4 第一节实验方案的选择5 4 第二节外加电场作用下阵列器通光实验结果及分析5 5 4 2 1外加电场作用下阵列器通光实验结果。5 6 4 2 2 外加电场作用下阵列器通光实验结果分析5 8 第五章总结与展望。6 0 参考文献6 1 致谢6 5 个人简历。6 6 v 第一章绪论 第一章绪论 第一节阵列器 随着激光技术和非线性光学理论的不断发展，光学处理手段和研究方法不 断得到丰富和补充，1 9 6 9 年美国贝尔实验室m i l l e r 提出了“集成光学”( i n t e g r a t e d o p t i c s ) l t 1 1 ，这种集成光学系统与传统的光学系统相比，具有体积小、重量 轻、结构紧凑、抗干扰能力强、机械及环境稳定性好、寿命长、无需人工对准、 适宜于平面工艺大批量生产以及可以利用微电子长期发展的工艺和设备，降低 研发周期和生产成本等优点。集成光学发展初期，材料的使用比较单一，主要 集中在玻璃和铌酸锂( l i n b 0 3 ) 材料上。发展到今天，集成光学器件的制作主要在 铌酸锂f 2 。3 1 、玻璃、一v 族化合物、硅、聚合物( p o l y m e r ) 等材料上完成。 集成光学器件已在通信、军事、电力、天文、传感等应用领域中发挥着重 要作用。但就目前而言，光纤通信的应用远大于其它领域的应用，几乎8 0 的 集成光学器件都是针对光通信研究开发的。目前光通信应用最多的平面光波导 器件有：光耦合( c o u p l e r ) 一j 、阵列波导光栅( a r r a y e dw a v e g u i d eg r m i n g ， a w g ) t 5 1 、光开关( s w i t c h ) 6 j 和可变光衰减器( v a r i a b l eo p t i c a la t t e n u a t o r ，v o a ) u j 。 在集成光学中，经常需要器件来完成数字光学运算、光学互接和多重成像 等功能，这时就需要阵列波导( a r r a y e dw a v e g u i d e ) 来帮我们实现这些功能。 1 1 1阵列器简介 将入射光束分割成阵列微弱光束的器件称为阵列器( 阵列波导) ，它可以高速 并行完成光学信息的处理，实现光功率分配、多通道互连和微图形传输等功能， 在光通信、光计算和光电混合等领域有着广泛的应用价值。阵列器的实现形式 有三种： 1 折射效应阵列器。这种阵列器主要是应用几何光学中折射理论：光从一 种透明介质斜射入另一种透明介质时，如果两种介质的折射率不同，那么 光的传播方向就会发生变化。微透镜阵列器是比较常见的一种折射效应阵列 器。如图1 1 所示【8 】图1 1 a 是一维微透镜阵列器示意图，用光刻技术在基底 第一章绪论 上镀上一种通光材料的多层梯度堆叠薄膜，镀膜总厚度以及h 都比较小，当镀 膜层数较多时，如镀七层膜，可以将每个结构近似的看成一个微小的透镜，当 一束平面光垂直照射到周期结构表面时，就会得到如图1 1 b 所示的光斑阵列效 果图。 h 2 图1 1( a ) 一维微透镜阵列器结构示意图( b ) 在平面光源作用下的衍射成像 2 衍射效应阵列器。衍射效应阵列器有两种主要应用形式【9 j ：1 ) 阵列输出在 傅里叶衍射区域，如d a m m a n n 阵列器；2 ) 阵列输出在菲涅尔衍射区域，如t a l b o t 效应光学阵列照明器。衍射效应阵列器主要是利用菲涅尔衍射效应或者夫琅和 费衍射效应实现光波的分束，这也是本文主要介绍的一种阵列器，将在以下章 节详细介绍。 3 折射效应衍射效应阵列器。这种阵列器结构和理论相对比较复杂，且不 属于本文讨论重点，不做详细讨论。 应用菲涅尔衍射效应获得的光栅阵列器由于其分束均匀，且易于在微结构 上实现光波分束，适合集成光学的发展要求，因此获得了较大的发展。t a l b o t 效应是菲涅尔衍射的一种特殊现象，基于t a l b o t 效应的阵列器由于理论分析相 对成熟，光波分束均匀，逐渐成为科学工作者研究的重要的阵列器类型。 对t a l b o t 光栅阵列器，根据使用光栅类型分类，可以分为振幅型阵列器和 位相型阵列器，位相型阵列器又可以分为固定位相差型阵列器和可调位相差型 阵列器。目前应用和研究较多的是基于t a l b o t 效应的振幅型和固定位相差位相 2 第一章绪论 型阵列器。但是振幅型阵列器和固定位相差的位相型阵列器存在这样一些问题： t a l b o t 像光强分布不可调节，很难实现光强均匀分布；由于使用材料的热光效应， 阵列器工作易受温度影响；振幅型阵列器还存在浪费光能的问题，使得分束后 的光强较弱。 铌酸锂( l i n b 0 3 ) 作为一种优异的光电材料，单畴化的l i n b 0 3 晶体其折射率 会随着外加电场或者外加压力的变化而变化，不同方向铁电畴区域的折射率变 化方向不一致。这种材料的出现为可调位相差的位相阵列器的出现提供了可能。 利用这种材料获得t a l b o t 效应位相阵列器，在外加电场的调节下，改变晶体折 射率和晶片厚度，进而改变光波位相差，实现对分光光束光强调节，达到均匀 分束的目的。在温度变化的环境下，# b 力t l 电场的调节作用可以减弱甚至消除温 度对阵列器工作的影响。 1 1 2t a l b o t 效应光学阵列器发展简介 目前研究较多的是基于t a l b o t 效应的光栅阵列器，t a l b o t 效应是一种无透镜 自成像现象：当一束光照射到一个有着周期透射系数的物体时，就会在物体的 后面一定距离处出现物体的像。 t a l b o t 光栅阵列的工作效果由四个方面决定【i 驯：1 ) 压缩比率( c o m p r e s s i o n r a t i o ) = 阵列上的点间距阵列上点的尺寸；2 ) 分束比率( s p l i t t i n gr a t i o ) = 阵列的点 阵数目；3 ) 光学转换效率( e f f i c i e n c y ) = 输出光强输入光强；4 ) 输出光束均匀性 ( h o m o g e n e i t yo ft h es p o t s ) ，亦即输出光束的光强均匀程度。其中压缩比率和分 束比率是设计t a l b o t 光栅阵列以获得较好的分束效果的重要参数，转换效率和 输出光束均匀性是检测t a l b o t 光栅阵列分束功能优劣的重要参数。 r a y l e i g h 【l o 】在1 8 8 1 年首先解释了t a l b o t 自成像现象，为以后t a l b o t 光栅阵 列的研究和发展奠定了基础。之后c o w l e y 和s g a p i e l 等人又利用f o u r i e r 等分析 方法对点光源和g a u s s 光束照射下光栅的t a l b o t 效应进行了研究l l 卜1 4 j 。2 0 世纪 末，科学工作者【1 5 1 7 】发现不仅仅在t a l b o t 距离处可以观察到光波分束现象，在 一些分数t a l b o t 距离处，也会出现光波均匀分束，为基于t a l b o t 效应阵列器的 发展及其在实践中更广泛的应用奠定了理论基础。目前一维t a l b o t 光栅研究已 经比较成剿1 8 2 0 j ，科学工作者在理论上和实验中得到了相互符合的t a l b o t 效应 光波分束结果。在t a l b o t 光栅阵列的应用中，一维t a l b o t 效应已经在飞秒激光 第一章绪论 脉冲存在啁啾与否和啁啾脉宽测量上获得了应用1 9 ，2 1 垅】。2 0 世纪末l o l l n l 锄和 k e l l e r 在实验中观察到二维振幅型与固定位相差型光栅t a l b o t 阵列器的t a l b o t 像和分数t a l b o t 俐1 5 ，2 3 2 4 1 ，为二维t a l b o t 效应光学阵列器在实践中的应用，利 用光栅阵列器处理二维光学数据奠定了基础。 铌酸锂材料具有优良的光电特性，当单畴的铌酸锂晶体沿铁电畴方向加一 外加电场时，晶体的折射系数会发生变化，2 0 0 6 年p a t u r z o 2 5 1 等人利用铌酸锂材 料设计出六角位相光栅，如图1 2 所示，通过外加电场的作用获得了可调位相差 的t a l b o t 位相阵列器。 锄留4 学“。：“”“”_ 零z ；鹚理i 貉， 。 ； 。 爹；一 。 霪 z ， 弘+ 箩，+ 。 ；i 搿， ； * 轳， 。静 彰 + ； 雾。 ，、7 ；i 熬。二磁；。么? z “。耘一二么，锄 图1 2p a t u 脚等利用铌酸锂材料制备的六角位相光栅 p a m r z o 使用的是同成分l i n b 0 3 晶体，由于同成分l i n b 0 3 晶体的矫顽场较 大( 约为2 1 k v m m ) ，不仅在光栅的制作过程中铁电畴反转需要较高电压，同时同 成分铌酸锂晶体的线性电光系数较小，通光分束时，所需外加电场是1 k v m m 以上才会观察到较均匀的光波分束现象，不利于集成光学使用。为此我们选择 掺镁l i n b 0 3 晶体，可以大大降低矫顽场，在通光测试时我们实验测得仅需 3 0 0 v m m 就可以观察到分束现象，为可调位相差的t a l b o t 位相阵列器在集成光 学中的应用奠定了基础。 4 第一章绪论 第二节掺镁铌酸锂晶体简介 1 2 1 铌酸锂晶体的结构与性质 l i 2 0 - n b 2 0 5 系列的研究起始于1 9 3 7 年【2 6 1 ，s u e 分别用加热碳酸锂、五氧化 二铌和锂粉的方法及等摩尔比碳酸锂和五氧化二铌的方法得到了铌酸锂。1 9 5 8 年r e i s m a n 和h o l t z b e r g 通过差热分析( d t a ) 、x 射线分析及密度测量的方法第 一次给出了l i 2 0 - n b 2 0 5 系的相图。1 9 7 0 年c a r r u t h e r s 等人又对l i 2 0 的摩尔分数 介于4 0 5 8 之间的l i 2 0 - n b 2 0 5 系相图进行了细致的分析1 2 7 到j ，发现l i 2 0 的 摩尔分数介于4 4 5 1 之间时l n 有一个非常大的固熔区，如图1 3 所示。 p k 图1 3l i 2 0 - n b 2 0 5 系相图 1 9 7 1 年c a r r u t h e r s 等人又将l n 晶体的熔液组成成分的摩尔分率比及晶体组 成成分的摩尔分率比的关系刚2 7 1 ( 如图1 4 所示) 求出后，为l n 晶体的生长和使 用奠定了基础。 第一章绪论 熔液维成“2 。的摩尔分率c m 0 1 ) 图1 4 铌酸锂晶体的晶体组分与熔体组分对应关系 l n 单晶作为一种非线性光学晶体材料，常用晶体存在形式主要是 l i n b o ：；( 以后提到铌酸锂均指l i n b 0 3 ) ，自从1 9 6 5 年b a l l a m a n 成功地用c z o c h r a l s k i 提拉法生长出铌酸锂单晶之后，这种晶体在光通信领域被广泛应用，代表着主 要应用方向之一。除了不能做光源探测器以外，适合制作光的各种控制耦合和 传输器件，如光隔离、放大、波导、调制等器件；在激光领域主要作为低功率 中红外激光器的倍频晶体。 铌酸锂( 结构如图1 5 ) 是现在已知居里点最高( 1 2 1 0 。c ) ；和自发极化最大( 室温 时o 7 0 c m 2 ) 的铁电体，具有较高的电光系数和非线性系数，其透光范围从 0 3 5 1 a m 到4 1 a m ，而这一波段的光具有非常高的实用价值。在波长转换的应用中， l i n b o ，具有非常好的应用前景，例如北京交通大学陈云琳教授领导的实验小组 使用周期极化近化学计量比铌酸锂晶体( p p s m g l n ) 制作的波长转换器 2 9 ，3 0 】，在 7 8 0 n m 泵浦光和1 5 5 0 n m 信号光作用下，获得了高达7 3 d b 的转换效率以及3 d b 的转换脉宽，为波长转换器的实际应用奠定了理论和实验基础。 6 霪。邑瓣求乓避溢q叠餐铡堆嚼 第一章绪论 氧蒙子 三l ? t 0l n b l , i i 氧原子 图1 5 铌酸锂晶体结构示意图 - 1 i i i i i i - 空缺 0 一n b - _ ，一l i 一空缺 o i i i i i i i l e a b 颇电相 铌酸锂是天然的双折射晶体，属于三角晶系，是3 m 对称性点群。图1 5 给 出了晶体的三维结构示意图，可以看出在沿c 轴方向上，晶体结构可视为氧八面 体以共面形势堆积，氧八面体中出现的正离子顺序为n b 5 + 、空位、l i + 、n b 5 + 、 空位、l i + ，l i + 和n b 5 + 沿c 轴排列时都靠近近邻的空位。 当温度低于居里温度( 1 2 1 0 0 ) 时，铌酸锂晶体处于铁电相，锂和铌离子移动 到一个新的位置，离子的迁移导致正负电荷的分离，这种电荷的分离就是就是 铌酸锂显示自发极化的原因。从图1 5 中可以看出n b 与“都是沿c 轴同一方 向位移的，其自发极化方向仅沿着+ c 方向或c 方向取向，其他方向不产生电矩， 故铌酸锂晶体只出现对c 轴的平行或反向平行取向极化的两种电畴。 实际的铌酸锂晶体结构中，并不是在一个方向上单一地产生自发极化的，而 是有类似于许多挛晶的区域，这些区域称为铁电畴。在一个铁电畴内，自发极 化方向是一致的，两畴之间的界壁称为畴壁。在居里点以下，铌酸锂具有铁电 相，但未经电场极化时，整个晶体中极化强度方向并非都一样，事实上，铁电 材料被划分为许多小畴区，每个畴区内的极化强度为常数，但在不同的电畴区 中，极化强度方向不同，如图1 6 a 所示，结果在平衡情况下，整个样品的总的 净极化为零。 当外加电场时，那些极化强度平行于# l 、j j n 极化电场的畴将长大，而极化强度 7 8 第一章绪论 如此大量的缺锂，势必会造成同成分l i n b 0 3 晶体中含有数量巨大的本征缺 陷。关于l i n b 0 3 晶体的本征缺陷结构，目前占据主导地位的为锂空位模型。锂 空位模型由l e m e r 例等人在1 9 6 8 年首先提出，其主要观点是：同成分l i n b 0 3 晶体中不存在氧空位，锂的缺少导致锂空位，为了电荷平衡，一部分铌也进入 锂位，这时l i n b 0 3 的化学结构式可表示为 l i l 5 。v 4 x n b 。 n b 0 3 。 1 2 2 掺镁铌酸锂晶体的结构与性质 同成分l i n b 0 3 晶体中铁电畴的反转过程中，需要非常高的反转电压，不利 于反转工作的进行。同时同成分l i n b 0 3 晶体存在很强的光损伤，这严重制约了 l i n b 0 3 晶体在非线性光学频率变换中的应用。由于l i n b 0 3 晶体中含有大量的本 征缺陷，很多外加的杂质离子很容易的掺入晶体中而保持良好的晶体性质。1 9 8 0 年，z h o n g 首先报道了掺镁超过4 6 m 0 1 的l i n b 0 3 晶体比未掺杂同成分晶体光 损伤阈值提高了两个量级3 4 1 ，后来b r y a n 验i i e t g 个结果【3 5 】。在l i n b 0 3 晶体中 掺入镁离子不仅带来了非本征缺陷，还导致了晶体本征缺陷结构的改变，这样 在掺镁l i n b 0 3 晶体中相互联系的非本征缺陷与本征缺陷结构决定了晶体的基本 性质。掺镁离子的占位以及本征缺陷的变化不仅是晶体抗光损伤能力提高的原 因，而且还会影响晶体极化矫顽场。 一般认为掺镁离子进入l i n b 0 3 晶体的过程可以由下面方程式组描述，在同 成分未掺杂晶体中，根据锂空位模型有 3 n b 2 0 s = 5 ( n b l i 珥+ ) l 5 ( v l i 。) 4 5 n b 0 3( 1 1 ) 当掺杂浓度比较低时( 3 m o l ) ，镁离子首先取代反位铌离子形成m g l i ，电 荷补偿仍由锂空位v l i 完成 3 m g o + 5 ( n b l i 4 4 - ) 1 5 ( v l i - ) 4 s n b 0 3 = 6 ( m g l i + ) i 2 ( v l i ) l 2 n b 0 3( 1 2 ) 当浓度进一步增加( 约3 5 5 m 0 1 ) ，杂质离子在取代反位铌离子的同时还会 发生如下过程，即直接取代正常锂位上的l i 离子 m g o + 2 l i n b 0 3 - - 2 ( m g l i + ) l 2 ( v l i - ) l 2 n b 0 3 + l i 2 0 ( 1 3 ) 很明显，这将导致l i 2 0 的析出，导致晶体q b l i n b 比的降低。当晶体中 所有的反位铌n b l i 被取代，镁将开始占据n b 位，这对应着一个阂值( t h r e s h o l d v a l u e ) ，我们称为第一阈值。 如果掺杂量继续增加( 约5 5 8 m 0 1 ) ，镁占据铌位形成m g n b ，可以与形成的 9 第一章绪论 m g “进行电荷补偿，但大部分镁离子仍然取代锂离子 6 m g o + 2 l i n b 0 3 + 4 ( m g l i ) i 2 ( v l i - ) i 2 n b 0 3 = 6 ( m g l i ) ( m g w o ) 1 3 ( n b ) 2 3 0 3 + l i 2 0 + n b 2 0 5( 1 4 ) 当掺杂量进一步增加( 约8 - - 2 3 m 0 1 ) ，越来越多的镁进入铌位，同时取代正 常位的铌离子和锂离子成为主要过程，晶体中的锂空位越来越少 3 6 1 5 m g o + 6 ( m g l i + ) l 2 ( v l i ) l 2 n b 0 3 = 6 ( m g l i ) ( m g n b ) i 3 ( n b ) 2 3 0 3 + n b 2 0 5 ( 1 5 ) 当所有的锂空位都消失的时候，晶体中再无空位，此时也对应着一个阈值， 我们成为第二阈值，此时掺镁铌酸锂晶体的抗光折变能力空前提高，极化反转 电压也在很大程度上得到了降低。据研究，掺镁( 5 m 0 1 ) 铌酸锂晶体的极化矫顽 场仅为3 k v m m ，远远低于同成分铌酸锂的21k v m m ，从而可以在较低电压下 实现对掺镁铌酸锂晶片的单畴化、极化反转等操作。 掺镁可以大大减弱铌酸锂晶体的光损伤。铌酸锂晶体的光损伤起源于光照 晶体引起的电荷移动，产生空间电荷场，引起折射率变化，当掺入高于阈值量 的m 9 0 后，m g + 完全取代n b l i 4 + ，晶体中电荷趋向平衡，抑制了电荷移动，消弱 了空间电荷场，晶体光折变效应减弱，抗光损伤能力得以提高【3 。 m 9 2 + 进入l i n b 0 3 晶格时，首先取代n b l i 4 + ，当m 9 2 + 将n b l i 4 + 全部置换达 到饱和时所需的m g 离子的量为4 6 m 0 1 ，即m g ：l i n b 0 3 晶体的阈值量。当 m g 离子浓度进一步增大时，晶体的抗光损伤能力提高两个量级以上，由于m g z + 进一步占据l i 位，m 9 2 + 与o h 。作用，使得o h 吸收峰由3 4 8 5 c m 以移到3 5 3 4 c m 一， 因此，可以通过掺镁铌酸锂晶体的o h 。吸收峰的位置，准确地确定m g ：l i n b 0 3 晶体的掺镁量是否达到阈值量，其抗光损伤能力是否提高。 1 2 3 铌酸锂晶体的压电特性和电光效应 1 铌酸锂晶体的压电特性 铌酸锂晶体具有正压电效应：铌酸锂晶体在沿一定方向上受到外力的作 用而变形时，其内部会产生极化现象，同时在它的两个相对表面上出现正 负相反的电荷；当外力去掉后，它又会恢复到不带电的状态。同时铌酸锂 晶体还具有逆压电效应：对晶体施加交变电场引起晶体机械变形的现象，又称 电致伸缩效应。 铌酸锂正压电效应的感应极化强度可以表示为【3 8 jp = d o ，d 是三阶压电张 l o 第一章绪论 量，盯是二阶应力张量，用张量分量形式表示