手性超材料研究进展.doc

手性超材料研究进展钟柯松 2111409023 物理1. 引言超材料是有特殊电磁性质的人造结构性材料，其中一个典型的性质就是负折射率。第一种负折射率材料1两个部分组成：一个是连续的金属线，它来实现负介电常数2，另一个是开环谐振器，来实现负的磁导率3。在同时实现复介电常数和负磁导率的时候，负折射率就是实现了。后来，人们大多数以这个原则4-5来设计负折射率材料。虽然负磁导率在微波段很容易实现，但是在光频区域却极其困难7,8。与此同时，Pendry9，Tretyakov10,11和Monzon12等人从理论上提出了另一种利用手性实现负折射率的途径。而手性材料层作为完美透镜也从理论上实现了9-13。在这些报告中，Pendry提出了一种3D螺旋线结构来实现负折射率的手性超材料9。Tretyakov等人则在理论上研究了在手性和偶极粒子手性复合材料中得到负折射率的可能性11。理论表明，负折射率是可以在以3D螺旋对称为晶格的金属球超材料中可以得到14。同时也表明，周期上的手性散射是3D和各向同性负折射率的原因15。实际上，Bose曾经在1898年利用螺旋结构研究了平面偏振电磁波的旋转16。Lindman也是研究微波段人造手性介质的先驱17。最近，Zhang等人在实验上实现了一个3D手性超材料在THz波段的负折射率18。Wang等人则在微波段同时实现了3D手性超材料的负折射率和巨大的光学活性和圆二色性19,20。但是，这些提到的3D手性超材料都很难构建。同时，平面手型超材料显示了光学活性也被报道了21-24。这里需要指出的是，平面手性结构是正真的3D手性结构是不同的。Arnaut和Davis第一次把平面手性结构引入到了电磁波的研究中25,26。一个结构如果被定义为手性结构，那么它应该是在任何平面是没有镜面对称的，然而，一个平面结构被认为是手性的，则它是不能和它在该平面上的镜像重叠的，除非它不在这个平面上。实际上，一个平面手性结构还是和镜像镜面对称的。在垂直入射的情况下，在光传播方向上镜面对称的结构是没有光学活性的27。除非在这个结构上增加衬底来打破传播方向上的镜面对称，这样光学活性就能得到了22-24。然而，手性在这些结构是非常微弱的。后来，Rogacheva等人进一步地提出了双层的手性结构，展现出了很强的光学活性28。这个两层的花环状的平面金属层相互平面扭和在两个平面中，它们也不像3D手性原胞一样连接在一起18-20，二是通过电磁场来相互耦合。它的光学活性强到了整个结构都显示出了负折射率。在这个开创性的工作下，一些不同的双层手性结构，从微波段到近红外波段被相继的提出。如双层花环结构29,30，双层十字线结构31,32，金属切线对33，卍字结构34，四个U型结构35-37，互补性手性结构38等等。另外，多层的平面手性结构也被提了出来29,39。它表明，在构建体手性超材料时，邻近原胞之间的耦合效应也应该考虑在内。由于存在这个耦合效应，体手性超材料和单原胞手性超材料的性质存在差异39。当手性超材料在负折射率带中工作是，品质因素（FOM）来评估它的损耗级别40。FOM被定义为折射率实部和虚部比值的绝对值。在一个波长对应的介质中波振幅衰竭为exp（-2/FOM)。为了得到高的FOM，一种复合的手性超材料在最近提了出来41。另外，可调节的手性超材料也有报道42。基于传输和反射参数的有效折射率的提取是一种在表征设计的超材料是的方便有用的手段43-47。随着手性超材料研究的进展，负折射率用其他提取方法中也得到了18,29,48,49。Zhao等人总结了这些提取方法，简练出了几个简单的公式，这在手性超材料的研究中是非常有用的50。非互易式传输在信息处理中起到了至关重要的作用，点偶极子就是一个典型的例子，它在电流回路中显示出了非互易式的响应，这给研究光的非互易式传输带来了很大的启发。在光学中，一般有两种方法来得到非互易。一种是利用磁光介质来打炮时间上的反转对称，这就在介电张量中引入了非对称的非对角元素51。另一种方法是利用非线性介质52,53。然而，非互易式光的传输已经实现，通过复数光学势来打破平价时间对称54。2. 手性超材料的物理性质和有效参数的获取2.1. 手性介质的物理性质在电磁响应方面来讲，手性材料被表征为电场和磁场之间在同一方向上的杂交耦合。电磁波在这类手性结构中的传播满足本构关系64： （1）其中，是真空中的介电常数和磁导率，是手性介质的相对介电常数和相对磁导率。是真空中光的传播速度，是电磁场之间杂交耦合效应的手性量。由于的存在，两种圆偏振光之间的简并就被破坏了，使得一种圆偏振光的有效折射率增加了，而另一种减小了。假设时间独立为，那么右圆偏振光（RCP，+）和左圆偏振光（LCP，）分别定义为65。那么RCP和LCP的有效折射率就可以由下式得到64： （2）与此同时，RCP和LCP波有一个相同的阻尼，其中时真空中的阻尼。假设手性值足够大，那么负折射率在一种圆偏振光中是可能发现的，即使当都是正的，此时，另一种圆偏振光的折射率还是正的。这就是Pendry早起提出的实现负折射率的替代路线。手性介质有两种重要的性质。一种被称作光学活性，它被表征为线偏光通过手性介质是偏振面的旋转。在数学上它被定义为椭圆偏振光的偏振方位旋转角： （3）其中是RCP和LCP的传输系数。另一种性质是透过光的椭圆角。它被表征为两种偏振光之间透过率的差异。 （4）由于手性介质对RCP和LCP吸收的不同，也表征了圆二色性。对于很大很小的人造的手性超材料在负折射的应用中是很完美的。图12.2. 有效参数的提取过程图1为空气中圆偏振光在手性超材料等效介质层中的透过和反正系数的原理图。在图1中可以看到，应用电场和磁场在平面上切向连续的条件，并把入射波系数设为1，那么透过和反射系数为一下只： （5） （6）其中时电磁波在真空中的波数。从6式中可以发现LCP和RCP的反射系数是一样的。因此我们得到了三个未知量（）和三个独立的方程，从而解得： （7） （8） （9)其中是由体系决定的任意整数。式（7）-（9)的结果一定要满足无源介质的条件： （10）图2在得到的结果后，其他的参数则可以通过以下式子得到：。另外，在手性超材料有效介质层的参数提取的研究过程中，Zhao等人在改进了有效介质层生长在衬底时，其参数的提取50。虽然实际上直接测量得到圆偏振光的透过和反射参数是很困难的，但是这些参数可以有线偏振光的透过和反射参数计算得到。下面这个式子给出了圆偏振光和线偏振光之间投射和反射系数的关系： （11）图2展示了实验测量的原理。乳沟手性结构是C4旋转对称的，那么圆偏振光的转变项则可忽略，同时线偏振的光仍然是线偏振。圆偏振光的投射可以简化成只和相关： （12）3. 一些典型的负折射率手性超材料和3D手性超材料诸如螺旋线结构瑞士卷结构9,10相比，双层的平面手性结构的构建更加适应于平面加工工艺。因此，接下来我也主要讲一讲双层的平面手性结构。图33.1. U型谐振腔手性超材料通过堆叠两层相互绞扭的SRRs，可以形成一个磁二聚体，进而这个磁二聚体的阵列产生了光学活性66,67。但是，由于缺少旋转对称性，线偏振入射光对它的光学活性影响很大。为了克服这个缺点，一个U型的SRR对组合结构被提了出来，而它则满足了C4对称36（图3）这个结构在x和y方向上的周期都为15mm，这远小于操作波长，而它的厚度为1.66mm，波沿z方向传播。因此构成的CM对于垂直入射波是等效单轴的。图4图5图3中的结构，对于一列E长在x方向沿z方向入射的线偏振波，透射的E场在x和y方向都能被找到，。与此同时，线偏振波的反射波还是保持原来的线偏振。基于这些散射结果，RCP和LCP波的反射和透射强度光谱，吸收光谱，偏转方位角，和椭圆角都能得到。图4为图3结构对应的模拟结果。根据RCP和LCP波的投射和反射系数，有效参数将能提取，图5为其结果。对比图5（a），（b）和（c），（d），由于的对应关系，巨大的手性值在5.1(6.4)GHz谐振频率附近，把RCP（LCP）的折射率拉低到了负值，如图5（c），（d）所示。需要指出的是图5（f)中，在5.1GHz附近，有效磁导率的虚部是负值。这种现象在参数提取过程中是很常见的，且它的起因是原胞的不均匀和有限的厚度68。通过研究谐振点的电流模式，四U型谐振腔结构的手性超材料的机理已经得到讨论36。单个的U型谐振腔在谐振点可以看作是在该平面上一个点偶极子和一个垂直该平面的磁偶极子的耦合67。由于上下两层之间的U型谐振腔相互扭转了90度，所以一对谐振腔之间只需要通过磁偶极子来耦合。在较低的谐振频率点5.1GHz，上下两层的四U型SRRs的电流方向是相同的，所以它们的磁偶极子是平行的。相反的，在较高的谐振频率点6.3GHz，则电流方向是相反的，所以它们的磁偶极子的方向是相反的。根据电流分布，当x方向的电场在5.1GHz和6.3GHz谐振点上作用到手性超材料时，x方向上的磁场是不为零的。另外，在5.1GHz，和是相反方向的，而在6.3GHz则是相同方向的36。电场和磁场之间的这种关系和本构关系是一致的，式（1）。图6 图73.2互补型的负折射率手性超材料根据Babinet的理论65，如果金属线在区域被的入射场垂直照射，并且它的互补形状被互补入射场照射，那么金属线的散射场的模式和它互补结构的散射场是一样的，除非这两个入射场的偏振态对于这两个系统是相反的。由于金属线的散射场可以近似的当成一个点偶极子的激发场，而在这点偶极子附近有其他被高阶的多极化场，那么它的互补形状的散射场可以认为是虚拟磁偶极子的辐射场。Babinet的理论已经应用在了超表面和单层超材料的设计中69,70。但是，Babinet的理论不能直接应用到双层结构中。因此，这个理论很少在多层结构中发现。下面，我讲介绍一个奇特基于双层交叉线手性超材料的互补性超材料。图8图9如图6所示为互补型CM的单周期原胞原理图，它由双层金属（铜）平面组成构建在FR-4相反的两面。两个交叉线从金属平面中抠出38，相互扭转了30o。这个结构在x和y方向上的周期都为21nm，这小于它的操作波长，它的厚度为1.66nm。波的传播方向为z方向。类似于上面的过程，RCP和LCP的透射光谱，偏振旋转方位角，椭圆角都可以计算得到。图7为计算结果，图8为提取的有效参数。在图8的曲线中，对应于手性有两个共振点。较低的共振点在=5.28GHz，较高的则在=8.77GHz。低于=5.28GHz时，是正的，而是负的。高于这个频率，是负的，而是正的。对于=8.77GHz两边，只有改变了正负性，而一直是正的。对比图8（a），（b）和（c），（d），由于关系式，值大道可以把RCP在的低于=5.28GHZ高于=8.77GHz处的等效折射率拉低到负值。与此同时，高于=5.28GHz时，最初LCP的负折射率变宽了。图8（e），（f）为参数结果。值得注意的是，在5.10-5.28和8.77-8.90GHz频率范围内，是正的，而在传统的手性材料中是不会出现的。因此，RCP的负折射率实际上来自相对较小的和很大的值。像图5（f）中的情况，的虚部有一部分范围中为负值。为了理解手性行为的机制，两个金属层之间的场分布和谐振点的表面电流分布已经经行了研究38。图9为在两个透射峰频率处模拟的场分布和表面电流分布。图9（a）和（b）为，图9（c）和（d）为。对于这两种情况，入射波的场偏振方向是x。从图9（a）和（b）可以看出，场分布和表面电流分布表明了非对称的磁偶极子对的耦合情况。这两个虚拟的磁偶极子如图9（a）所示，实箭头对应前面的虚拟的磁偶极子，两个偶极子之间的夹角为30o。对于图9（c）和（d），场分布和电流模式也表明非对称偶极子耦合的情况。唯一不同的是夹角，它为60o。在更高的谐振点频率8.77GHz，场分布和电流模式没有表现出那些磁偶极子38。这些有趣的现象表明，Babinet的理论在设计较低谐振频率的双层的互补型手性材料是有很好的应用。图103.3负折射率和高品质因素的复合手性超材料到目前为止，相当的负折射率的CMs已经被报道了29-38。但是，除了互补型的CMs得到一个大的时，大的相对介电常数（或是大的相对磁导率）也是存在的，在低于手性谐振点处。因此，在低于手性谐振点频率时，的绝对值往往是小于。因此，负折射率只可能发生在高于谐振点的范围，在这些地方，相对介电常数（或相对磁导率）是很小的，甚至的负的。所以，一种由手性部分和连续金属线组成的复合超材料被提了出来41。利用连续的金属线，在低于谐振频率时大的介电常数得到补偿，这样使得变得小于在低于谐振频率时。因此，负折射率在低于手性谐振频率时能够实现。图10为复合CM原胞结构的示意图41。铜制的扭和花环和连续的铜线制备在一层聚四氟乙烯相反的两面。这个结构在x和y方向上的周期都为19mm，这小于操作波长，另外这个结构的厚度为2.06mm，波在z方向上传播。为了研究传统金属线结构在只有扭和花环结构的CM中的作用，CM和复合CM作为对比都进行了研究。图11图11为基于模拟数据得到的单层的CM和复合CM的有效参数（的实部和虚部）。对于CM，由于地域谐振频率是大的或者值，这样就不能在这个频段得到负折射率。另外，在高于这些手性谐振点的频段，的虚部都很大。因此，在这个频段内负折射率的品质因素很差。只有图中很小的阴影部分对于手性超材料时有用的，如图11（a），（c）。对于RCP波，这个有用的波段从9.56GHz到9.71GHz，最大的品质因素为8.4。对于LCP波，有用的波段从4.42GHz到4.53GHz，最大的品质因素到达了6.6。图11（b），（d）为复合超材料的有效参数。对于RCP波，负折射率的带宽任然处在高于谐振频率波段。负折射率的虚部很小的区域用阴影表示了出来。另外，在频率5.36到5.58GHZ，最大的品质因素能够到达50。对于LCP波，在低于谐振频率，在5.13到5.29GHz频段有一个负折射率的带宽，它最大的品质因素也达到了18。在图11（b），（d），在频带边界的左边和右边处有效折射率的虚部非常的大。这是由于连续金属线的存在和在频率5.36和8.7GHz处的有效值被拉低到小于0了在这两个频率点附近。显然，复合CM的品质因素远远大于CM。以上结构说明复合CMs在实现负折射率上可能比CMs更好。图124. 体手性超材料的构建理论上的研究表明各项同性的CMs可以通过手性原胞在一个三维周期晶格上的堆叠来构建15,71。同时在实验上，在微波段，二维的CM可以用非平面手性原胞来构建19,20。对于平面CMs，一种直接的方法去构建体CM是一层层地堆叠周期层。但是，如果用这种方式构建体CM，那么情况将变得复杂由于构建模块之间强烈的相互作用。因此，当这些手性单元之间的作用很强时，研究有效参数如何变化就变得很关键。图12（a）为相互扭和的交叉线结构39的两层平面手性单元堆叠的示意图。这个结构在x和y方向上的周期都为13mm，这小于操作波长，每一层的手性结构的厚度为1.06mm，波沿z方向传播。这四个交叉线分别从w1到w4标记。显然，w1和w2，w3和w4之间存在着耦合，并使得每个单元为一个手性单元。当两个原胞相处很近时，还存在着另外的耦合效应。一种耦合来自w1（w2）和w3（w4）之间的耦合，这种耦合对光学活性没有贡献，但它可能影响了整个结构的阻尼。另一种耦合来自w1（w2）和w4（w3）。特别的是，由于w2和w3之间先对较小的距离，如图12（b）所示，它们之间的耦合很大程度上改变了整个结构的光学活性。当相邻的手性层很小是，体CM的有效参数将和单层的参数有很大的区别39。因此，在设计一种体CM，通过在周期晶格中堆叠手性单元来构建是，如果相邻原胞之间存在耦合时，基于Lorentz同质化过程15,71的近似分析方法是不够的，同时应用严格的全波电磁模拟来确定体结构的本征模式。5. 总结在这个报告中展示评估了手性超材料领域的最新发展。然后基于相关的作者的研究小组的研究，简单介绍了一些典型的双层的平面手性超材料，比如U型的开环谐振器结构的，互补型的，复合型的超材料被设计出来去实现一个高品质因素的负折射率。其中也提到了体手性超材料的构建和其中由于临近单元之间耦合导致的一些困难。从微波段到可见光波段，展示了手性引发的巨大的光学活性，圆二色性和负折射率18,19,29,31。虽然聚到的光学活性和圆二色性在红外和可见光波段已经实现了32,35，但是这些波段的负折射率手性超材料还没有实现。虽然，有人提出负折射率的手性超材料可以用来聚焦圆偏振光，但是实验上还有待去验证这个聚焦效应。除了展示出诸如光学活性，圆二色性和负折射率的性质，手性超材料还可以当做吸收器，甚至是影响卡西米尔力75,77。希望将来有更多设计手性超材料的奇特设计能被开发和利用。参考文献1. 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