非线性光学课件.ppt

NonlinearOptics非线性光学 1 1非线性光学的意义 1 1 1非线性光学是非线性物理学的分支学科非线性物理学是研究在物质间宏观强相互作用下普遍存在着的非线性现象 也就是作用和响应之间的关系是非线性的现象 非线性光学是非线性物理学的一个分支 它是描述强光与物质发生相互作用的规律 非线性光学在激光发明之后迅速发展起来 它所揭示的大量新现象极大地丰富了非线性物理学的内容 第1章绪论 1 1 2非线性光学是现代光学的分支学科 传统光学 基于自发辐射的普通光源的光学 现代光学 基于受激辐射的激光光源的光学 1 1 3非线性光学是研究激光与物质相互作用的学科 光与物质的相互作用原理 非线性光学 激光为光源 与线性光学 普通光为光源 有本质的区别 两种情况下 在光与物质相互作用或光波之间的相互作用中所表现的特性不同 1 非线性光学与线性光学的主要区别 2 被动非线性光学与主动非线性光学 被动非线性光学效应的特点是 光与介质间无能量交换 而不同频率的光波间能够发生能量交换 主动非线性光学效应的特点是 光与介质间会发生能量交换 介质的物理参量与光场强度有关 在线性光学范畴 采用极化强度P r t 来解释所观察到的介质中的吸收 折射及色散等现象 式中 是真空介电常数 是介质的线性极化率 通常情况下 是复数张量 电磁波在介质中的波动方程 式中 是真空磁导率 为介质的电导率 1 1 4非线性光学现象是高阶极化现象 线性介质中电磁场 的变化规律 即光波的传播规律 极化强度 按入射光频信号电场 的幂级数 展开的形式为 若入射光是激光 光强比普通光高几个数量级 极化强度展开为光场的幂级数 要考虑高幂次项的作用 式中的第一项是电极化强度的线性项 用 PL 表示 而第二 三项以及更高幂次项 即是非线性光学效应的根源 其和用 PNL 表示 分别为二阶 三阶非线性极化率张量 它们以及高阶非线性极化率张量 相互作用的基本参量 是表征光与物质非线性 理论和实验测量证明 上式中后一项的系数比前一项的系数小得多 粗略地有以下关系 式中 是介质中的原子内场 典型值为3 1010V m 在激光器出现之前 一般光源所产生的光场即使经过聚焦 也远小于 因此 很难观察到非线性光学现象 1960年激光器诞生 特别是随着调Q激光技术的发展 使得所产生的激光很容易达到这样的强度 一点说明 成立条件 级数收敛 常数 与入射光场的有无无关 与物质本身有关 还与入射光场有关 非线性光学效应的定义 凡物质对于外加电磁场的响应 并不是外加电磁场振幅的线性函数的光学现象 均属于非线性光学效应的范畴 Bloembergen Bloembergen是非线性光学理论的奠基人 他提出了一个能够描述液体 半导体和金属等物质的许多非线性光学现象的一般理论框架 他和他的学派在以下三个方面为非线性光学奠定了理论基础 物质对光波场的非线性响应及其描述方法 光波之间以及光波与物质之间相互作用的理论 光通过界面时的非线性反射和折射的理论 1 1 5非线性光学现象是介质的参量与光强有关的现象 对于各向同性介质 可将矢量式改写为标量形式 1 2非线性光学的主要研究内容 两大类 具体研究内容 非线性极化率的经典 半经典理论 以及极化率的性质光波在非线性介质中传播的基本方程二阶非线性光学效应 二次谐波产生 SHG 和频产生 SFG 差频产生 DFG 光学参量振荡 OPO 光学参量放大 OPA 三阶非线性光学效应 三倍频 THG 光克尔效应 OK 四波混频 FWM 双光子吸收 TPA 饱和吸收 SA 受激拉曼散射 SRS 受激布里渊散射 SBS 自聚焦 SF 相干反斯托克斯喇曼散射 CARS 瞬态相干光学效应非线性光学领域中的分支内容 非线性光学相位共轭技术 光折变非线性光学 超短光脉冲非线性光学 光纤非线性光学 1 3非线性光学的发展 1961年 Franken实验发现红宝石激光的倍频 1 3 1非线性光学的发展简史 1 非线性光学初期创立阶段 1961 1965 转换效率 10 8 红宝石 滤光片 石英晶体 694 3nm 347 15nm 底片 1962 1964年 发现受激拉曼散射 受激布里渊散射 1962 1965年 发现和频 差频 参量振荡 四波混频 1963 1965年 发现饱和吸收 反饱和吸收 双光子吸收 1964 1966年 发现自聚焦和自相位调制 1965年 实验发现光学相位共轭 1962年 Amstrong等在1962年发表了关于光场与物质的非线性相互作用的长篇论文 ABCD论文 至今仍有一定参考价值 1965年 N Bloembergen出版 NonlinearOptics 一书 1965年 Butcher推出 NonlinearOpticalPhenomena 一书 2 非线性光学发展成熟阶段 1965 1985 1970 1985年 实现半导体量子阱 超晶格 发展半导体非线性光学 1975 1984年 实验发现光学双稳态和光学混沌 推动光计算研究 1984 1987年 研究光纤中的非线性光学 实现光孤子激光器 1985年 实验获得光学压缩态 促进量子光学的发展 1984年 沈元壤出版 ThePrinciplesofNonlinearOptics 一书 非线性光学材料在这20年有了重大进展 中国科学家在无机非线性晶体的研究中取得的成绩令世人瞩目 3 非线性光学初步应用阶段 1985年 今 1985 1987年 新型非线性光学晶体BBO和LBO的发现 推动ps和fs瞬态光学的研究 1987年 开始研究有机材料激发态非线性光学 推动光限制器研究 1987年 光子晶体的提出 推动了非线性光子晶体理论与器件的研究 1989年 掺铒光纤放大器的发明 推动了光纤通信的发展 上世纪90年代初期 光孤子通信实验成功 推动了孤子通信的发展 上世纪90年代中期 DWDM光通信技术的发展 对波长转换器 光开关 拉曼放大器等非线性光学器件提出需求 上世纪90年代末期 完成远程量子信息传输实验 促进量子通信技术发展 1979 2002年 非线性光学在非线性光子晶体中的应用1995 2005年 非线性光学在手性分子材料中的应用 非线性光学理论已进入成熟阶段 但仍有发展的空间 目前非线性光学已呈现与其他学科融合 促进其他学科领域发展的局面 信息时代得益于半导体光器件 光纤及光纤系统的发展 而它们的非线性现象会直接影响到光通信系统中业务的质量 这方面的研究是光通信的热点之一 信息存储和处理的人们 仍然在研究光学双稳态的实用化技术 由激光与物质的非线性相互作用产生的压缩态效应 由于其量子起伏的降低 在通信系统中有应用的潜力 在受到人们的关注 寻求新的非线性材料一直贯穿于非线性光学的发展 除了寻求新的非线性效应外 寻求非线性极化率更大 光学稳定性更好的材料是非线性光学工作者一直关注的方向 1 3 2非线性光学研究的发展趋势 非线性光学研究的发展趋势是 研究对象从稳态转向动态 所用光源从连续 宽脉冲转向纳秒 皮秒和飞秒甚至阿秒超短脉冲 从强光非线性的研究转向弱光非线性研究 从基态一激发态跃迁非线性光学研究转向激发态一更高激发态跃迁非线性光学研究 从研究共振峰处的现象转向研究非共振区的现象 从二能级模型的研究转向多能级模型的研究 研究物质的尺度从宏观尺度 衍射光学 到介观尺度 近场光学 再到微观尺度 量子光学 非线性光学材料研究的发展趋势是 从晶体材料到非晶体材料 从无机材料到有机材料 从对称材料到非对称材料 手性材料 从单一材料到复合材料 从宏观材料到纳米材料 如半导体量子线和量子点 光子晶体 以及纳米管 纳米球和团簇材料等 1 4非线性光学的应用 1 可以开拓新的相干光波段 提供从远红外 8 14 m 到亚毫米波 从真空紫外到X射线的各种波段的相干光源 2 可以解决诸如自聚焦 激光打靶中的受激喇曼散射 受激布里渊散射等损耗的激光技术问题 3 可以提供一些新技术 并向其他学科渗透 促进它们的发展 4 由于非线性光学现象是光与物质相互作用的体现 因而可以利用非线性光学研究物质结构 并且对于许多非线性光学现象的研究 已经成为获取原子 分子微观物质信息的一种手段 应用举例 1 应用举例 2 应用举例 3 非线性光学是光子学的基础 课程主要内容 第二章非线性光学的极化率理论第三章耦合波方程和二阶非线性光学效应第四章三阶非线性光学效应第五章光纤中的非线性第六章光纤通信系统中的非线性第七章超短脉冲激光器与超快非线性光学现象 教学安排 讲课为主 每次4学时 每个学生需各自针对目前非线性光学的一个前沿性问题进行资料收集 整理 写出不低于5000字的书面报告 要求至少阅读15篇文献再完成该综述论文 所选主要参考文献应能代表该领域的前沿技术和发展趋势 其中2012年以后的文献不少于10篇 量子信息技术 量子计算 量子通信 量子密匙 光子晶体光纤有机分子的光学非线性纳米材料中的非线性光速的调控技术 慢光 超短脉冲产生技术光网络中的非线性半导体材料及器件中的非线性高功率下光纤中的非线性及抑制 主要参考书 PaulN Theelementsofnonlinearoptics沈元壤 非线性光学 科学出版社石顺祥 非线性光学 西安电子科技大学出版社钱士雄 非线性光学原理及进展 复旦大学出版社李淳飞 非线性光学 哈尔滨工业大学出版社叶佩弦 非线性光学 中国科学技术出版社G P Agrawal著 贾东方等译 非线性光纤光学原理及应用 第二版 电子工业出版社姚建铨 非线性光学频率变换及激光调谐技术 科学出版社 第2章极化率理论 2 1准备知识 一 系统的脉冲响应函数和传递函数 1 线性系统和非线性系统 若输入一个信号 相应系统输出为 即 T表示该系统对输入信号的变换 那么若系统的输出与输入满足下式 则该系统就是线性系统 非线性系统 输入与输出不满足上述关系的系统就是非线性系统 2 系统的脉冲响应函数和传递函数 在研究线性系统时 可以有两种方法 a 列出表示系统的运动方程 由方程解出系统对于一个输入信号而产生的输出信号 这一方法对于复杂系统或复杂输入信号是很难奏效的 例如函数 把系统看成一个 黑匣 函数变换成一个什 而是一个有一定分布 函数 b 先给系统输入一个简单的信号 不关心系统的具体构造 只关心系统把这样一个 什么样的函数 一般来讲系统的输出不再是一个 分布的函数 记为 这说明系统把一个 函数 扩展 成 我们把这个函数 叫做系统的响应函数 若从系统中测量出 的具体分布 则当系统的输入函数为 线性时间平移不变系统的输出 函数 为 通过傅里叶变换把上述卷积积分变成下面容易计算的形式 记 传递函数 则有 因此可以通过完成逆傅里叶变换求得输出函数 非线性系统的输出不具有线性叠加性质 但是若系统还是一个时间平移不变系统 此时有 而与输入脉冲的绝对时刻无关 这个积分就不能用傅里叶变换的方法来计算 但是它反映了物理上的因果关系 下面以简单的形式来讨论响应函数方法表示的因果关系 其中 这个输入对系统在时刻 处的输出贡献是 即 时刻的输出只能由 时刻以前的输入函数 引起 而与 时刻以后的 无关 即 即响应函数的宗量小于零时 函数恒为零 对于多宗量的响应函数 当 或 时 符号标注 代表 时刻以前的时刻 代表时间间隔 因果关系是一个普遍的关系 所以响应函数也普遍地具有这个性质 二 因果性原理和时间不变原理 所谓因果性原理 则是指某时刻的电场只能引起在该时刻以后介质的响应 而对此时刻以前的介质响应没有贡献 所谓时间不变原理指的是在某时刻介质对外电场的响应只与以前所加电场的时间差有关 而与所取的时间原点无关 时间不变原理的另一种表述 所谓时间不变原理是指介质的动力学性质与时间原点无关 即驱动电场的时间位移只是使感生极化存在同样的时间位移 如果电场 感生一极化强度 则电场 必定感生出极化强度 其中 为任意的时间位移 三 波动方程 由光的电磁理论已知 光波是光频电磁波 它在介质中的传播满足麦克斯韦方程组 要能从给定的电流和电荷分布唯一地确定各个场矢量 还必须对麦克斯韦方程组补充一些描述物质在电磁场作用下的特性的经验关系式 它们称为物质方程 介电常数 真空介电常数 磁导率 真空磁导率 介质电导率 介电极化强度 介电磁化强度 说明 对于非铁磁性材料 磁化现象通常很弱 可设M 0 电导率 在各向异性介质中是二阶张量 这里近似为标量 传导电流密度J和自由电荷面密度 可以通过电荷守恒定律联系起来 对于金属和半导体 J和 是有意义的 但对于绝缘体介质 可假设其中不存在自由电荷 则 0 物理量 与光的吸收有关 故保留J E 若介质为无损耗的 则 0 在激光与非线性介质作用中 P和E的关系是非线性的 介质感应的P可以展开为E的幂级数 式中 n 是n阶极化率 它是n 1阶张量 以PNL表示极化强度的高次项 则极化强度P可分成线性和非线性两部分 因此在上述条件下 非线性介质的麦克斯韦方程和物质方程简化为 所以电位移矢量D可表示为 线性介电常数 在各向异性介质中 1 和 都是二阶张量 这就是描述光波在各向异性介质中传播的波动方程 它是处理非线性光学问题的基础 该方程与传统光学中的波动方程 线性波动方程 相比 仅多了右边的一项 相当于存在一个次波源 它反应了介质与电磁波之间的非线性作用关系 第二项与介质的吸收损耗有关 若介质为无损耗的 0 再利用 则上述方程变为 结论 只要求出介质的非线性极化强度 该介质的非线性光学现象就能通过 求解一定条件下的麦克斯韦方程得到 电磁场与物质相互作用后 使其电荷分布发生畸变 这种畸变所形成的多极矩 主要是偶极矩中的非线性部分 使物质感应产生非线性极化强度 作为次波源 将 辐射出与所加场频率不同的新频率 电磁场 实验结果表明 对同一介质 外加电磁场的强度越高 这种效应越明显 这种现象的原因是次波源的强度不同 四 张量及其变换 1 张量基本概念 在各向异性介质中 取一直角坐标系O x1x2x3 令其三个坐标轴方向上的单位矢量分别为e1 e2 e3 外电场E可以表示为 式中 E1 E2 E3分别为外电场E沿x1 x2 x3轴方向上的分量 同样 极化强度矢量P可以表示为 在各向异性介质中 外电场E的三个分量E1 E2和E3都对极化强度P的三个分量P1 P2和P3起作用 因此有 或者 式中 ij表示外电场在j轴方向上的分量产生了i轴方向上的极化强度分量 如 12表示x2轴方向上的电场分量产生了x1轴方向上的极化强度分量 在各向异性介质中 为了描述其线性极化的性质 需要用9个分量 它们组成一个张量 称为线性极化率张量 这是一个二阶张量 通常用矩阵来表示二阶张量 它的九个分量可以排成一个 3 3 矩阵 即 若将外电场E和极化强度P也用矩阵表示 则极化强度可用矩阵表示为 二阶张量是一个由九个分量组成的量 它作用到一个矢量上可以得到另一个矢量 若用Tij表示某二阶张量的九个分量 Aj Bj分别代表矢量A和矢量B的三个分量 它们之间的关系可以表示为 其分量之间的关系为 若一个二阶张量 它的分量之间存在以下关系 则称此张量为对称张量 二阶对称张量最多有六个独立分量 可以写为 若一个二阶张量 它的分量之间存在着下列关系 则称此张量为反对称张量 在反对称张量中 要求Tii Tii 就必然导致反对称张量的对角线分量为0 即Tii 0 故二阶反对称张量中只有三个独立分量 可以表示为 任何一个二阶张量都可以分解成一个对称张量和一个反对称张量之和 即 它们的分量之间的关系为 若一个张量可以表示为 称此张量为单位张量 单位张量I作用到任何矢量A上 得到的矢量仍旧是A 即 张量除了可以用矩阵方法表示外 还可以用并矢的方法表示 即两矢量A和B并列在一起AB 称二重并矢 有九个分量 一般情况下AB BA 若直角坐标轴上的单位矢量为e1 e2 e3 二重并矢可以表示为 二阶张量可以表示为 二重并矢和矢量的点积为另一个矢量 有 左点积 右点积 一般情况下 左点积和右点积并不相等 在描述物体的压电效应 线性电光效应等性质时 要用到三阶张量 三阶张量有27个分量Tijk 可以用三重并矢ABC表示 它作用到二重并矢BC上 可以得到另一个矢量A 表示为 分量形式为 三阶张量作用到一个矢量B上 可以得到一个二阶张量 即 若三阶张量分量T 3 ijk的前两个脚标i j具有交换对称性 即i j交换后其值不变 有T 3 ijk T 3 jik 则可以引入约化指标 将三阶矢量表示为矩阵形式 约化指标 和脚标ij的对应关系如下 采用约化指标后 三阶张量可以表示为一个 6 3 矩阵 即 若三阶张量分量T 3 ijk的后两个脚标jk具有交换对称性 即jk交换后其值不变 引入约化指标后 三阶张量可以表示为一个 3 6 矩阵 即 描述物体的弹光效应 二次电光效应等性质时 要用到四阶张量 四阶张量有81个分量T 4 ijkl 它作用到一个三重并矢BCD上 可以得到另一个矢量A 表示为 分量形式为 四阶张量作用到一个二阶张量上 可以得到另一个二阶张量 即 四阶张量作用到矢量B上 可以得到另一个三阶张量 即 若四阶张量分量Tijkl的前两个脚标i j之间具有交换对称性 后两个脚标k l之间也具有交换对称性 即 则四阶张量最多只有36个独立分量 采用约化指标后 四阶张量可以表示为一个 6 6 矩阵 即 标量 可以看成是零阶张量 只有一个分量 矢量B可以看成是一阶张量 有3个分量 n阶张量有3n个分量 若n s r 则n阶张量与s阶张量作用 可以得到r阶张量 即 物体的各种物理性质都可以用张量来描述 2 张量变换 张量作为描述物体客观性质的物理量 不会因为坐标系的不同而发生变化 在不同的坐标系中 张量是不变的 但张量的各分量与坐标系有关 因此在不同的坐标系中 张量的各分量是不同的 同一张量在不同坐标系中分量之间的坐标变换关系 需要根据矢量分量的坐标变换关系来找寻 设新 旧坐标系和有共同的原点 沿坐标轴上的单位矢量分别为和 先回顾矢量分量的坐标变换关系 设矢量B在旧坐标系中的分量为 在新坐标系中的分量为 则 分别用左点乘上式 得 令 ij表示新坐标系i轴和旧坐标系j轴之间的夹角 ij的余弦 则 引入坐标变换矩阵 矢量B的分量由旧坐标系到新坐标系的变换用矩阵乘法表示为 或者简写为 矢量B的分量由新坐标系到旧坐标系的逆变换为 式中 At为矩阵A的转置矩阵 以上为矢量B的分量在不同坐标系中的变换 对于二阶张量来说 设 在坐标系中 有 在坐标系中 有 令 可得 所以 二阶张量分量的坐标变换关系 二阶张量分量的逆变换公式为 三阶张量 逆变换为 四阶张量 逆变换为 n阶张量 逆变换为 爱因斯坦求和约定 为书写简单起见 可采用爱因斯坦求和约定 如果在求和符号的单项中 求和指标重复出现时 将略去对该指标的求和符号 例 l m n三个求和指标是重复出现的 采用爱因斯坦求和约定 上式可写为 两种表示方式完全一致 重复出现的指标 如l m n称为哑指标 不重复出现的指标 如i j k称为自由指标 2 2本构方程 电极化强度矢量的时域表述形式 当介质受到电场 作用时 在某一个给定时刻 在介质中 所感应的电极化强度 应该由该时刻 以前的各时刻 来确定 而不是简单地由该时刻 的瞬时电场 来确定 即 时刻的电极化强度与产生电极化的电场的历史有关 我们把极化强度 写成与电场幂次有关的各阶电极化强度 1 线性极化强度 线性极化强度 只与电场 的一次方有关 为介质的线性 一阶 电极化强度的响应张量 是二阶张量 写成矩阵形式为 时间 P t E t 所以 故 2 非线性极化强度 二阶电极化强度与电场的二次方有关 由因果性原理 其中 称为二阶非线性极化强度的响应张量 是三阶张量 张量 与矢量 的运算为 三阶电极化强度与电场的三次方有关 它的表达式为 或记作 阶电极化强度 与电场的 次方有关 写作 3 响应张量的一般特性 1 因果性 响应必须是在作用之后 时刻的极化 只能由 时刻以前的电场 引起 则 所以 2 实数性 因为电场是实的 为了保证极化强度是实的 则响应张量必须是实的 3 本征交换对称性 以二阶响应张量为例 即 配对 当它们成对交换时 张量的分量不变 三 电极化强度的频域表述形式 复频率平面 解析延拓 电场 用它的傅里叶变换 表示为 其中 说明 1 表达式中指数部分采用 号与 因子 是为了与量子力学 的计算习惯保持一致 2 在一般的傅里叶变换中 频率 都取实数 而在非线性光学中 的取值范围可以扩大到整个上半复平面 即 2 线性极化率张量的引入 记 且 所以 式中 叫做一阶 线性 极化率张量 恰好是 的傅立叶变换 物理意义 它表示电场频率为 的单位振幅电场产生频率为 的极化矢量的大小 说明 1 是一个二阶张量 有32 9个元素 可记为 每个元素均是频率 的函数 记为 3 线性极化率张量的真实性条件 3 二阶极化率张量的引入 把电场傅里叶展开 可得 其中 所以 其中 说明 存在的一个频谱分量不为零的频率值 其实是 这个值就是各光波电场的频率之和 3 的真实性条件 的意义 1 4 相应地三阶极化率张量 的表达式为 5 n阶极化率张量的引入 可令 其中 讨论 1 再次理解 的意义 表示 阶极化强度矢量所具有的频率的和 2 的本征交换对称性 在 对下标和频率组合 总结 写成分量形式 频域表示 写成分量形式 时域表示 2 3各种情况下本构方程的形式 入射光场的分类 光束的空间分布是均匀的 光束的空间分布不是均匀的 矩阵光学 时空矩阵 时间上是连续的 即光场由单色波叠加而成 时间上是脉冲的 超短脉冲 不太短的脉冲 绝热极限 瞬时极限 光场是由准单色波叠加而成的 入射的光场可以表示成单色波的叠加 光束的空间分布是均匀的平面波 由单色波产生的n阶极化强度的一般表达式 设一个电场 是由一些频率为 的单色场叠加而成的 记 则 表示频率为 的光谱分量 表示频率为 的光谱分量 但是一般情况下把 看成非线性光学中特别定义的光谱分量 而实际情况中频率为 的光谱分量为 所以实际的光谱分量与非线性光学的谱分量相差一个 因子 其中 为非线性光学中定义的频率为 的极化波谱分量 n阶极化率的表达式 同样 例 设入射光场是由两个频率为 和 的单色波叠加的 傅里叶变换为 线性极化强度为 写成求和形式 注意 1 对 四个值求和 2 4 当 时 而非线性光学定义的谱分量为 类似地对于二阶极化强度 把 的不要的共轭项统计写为 1 改写为求和形式 说明 第一类 1 项和 7 项表示的两个非线性过程 名称 二次谐波产生 SHG 倍频过程 第二类 2 项和 8 项表示的两个非线性过程 名称 光学整流 即产生一个直流电场 第三类 3 项和 5 项表示的一个非线性过程 名称 和频产生过程 SFG 第四类 4 项和 6 项表示的一个非线性过程 名称 差频产生过程 DFG 2 非线性光学中定义的谱分量为 3 在光场由单色波叠加情况下 r阶极化强度的表达形式改写为求和形式 若外加电场是由n个单色波叠加而成的 此时电场可以表示为 因为 所以 同样 极化强度可以写成 需要强调指出 式中对 n求和时 应包括所有的正值和负值 非线性光学定义的极化矢量谱分量为 物理意义 以二阶极化强度为例 1969年 Ward和New定义 说明 a 代表对所有 的可以区别的排列求和 是 的可区分的排列数 是非线性阶数 是在这几个频率中等于零的频率的个数 即直流场的个数 二 光场是脉冲光 强度与时间有关 但光束的空间分布均匀 1 超短脉冲 采用时域中的描述更加合适 实际上 时域中的采用时间响应张量的方法可以用于脉宽小于一个光学振荡周期的情况 因为 描述的是时间间隔分别为 处的一系列 函数的电场的响应 2 准单色波叠加 一般是脉冲激光器或调制激光器产生的脉冲 是相对于 的慢变包络函数 类似地 是相对于 的慢变包络函数 式中 称为包络响应函数 它把电场与极化矢量的包络联系到一起 有时被称为伪极化率张量 a 绝热极限 即光场的振幅涨落比介质中感应的极化的驰豫时间慢很多 或脉宽比极化的响应时间大很多 响应快 因此可以不考虑介质的驰豫时间 而是认为响应只依赖于电场包络的瞬时性 在绝热极限条件下可以表示为 而对于单色波叠加情况 b 瞬时极限 如果所加的光场是超短脉冲 当脉冲的宽度比介质响应的驰豫时间还短 就可以认为是瞬时极限情况 在这种情况下 可以用短脉冲直接探测介质的响应 应用 可以安排泵浦探测装置来改变入射脉冲到观察时刻的延时时间 从而得到由感应极化产生的一些效应随延时时间的变化规律 这类实验可以获得介质的光学非线性和主要的驰豫速度的大小 也可以用来估算非线性项的大小 即估算等效非线性极化率 空间色散 说明 2 这种包含空间色散的本构方程适用于计算稠密物质的微观响应 因为此时要考虑微观极化单元之间的相互作用 2 4非线性极化率的经典处理 布洛姆伯根 Bloembergen 采用经典Lorentz非简谐振子模型研究非线性极化率的性质 1 介质是一系列固有频率为的振子的集合 其密度为n 2 介质内每个原子系统中的电子受到一个弹性恢复力使其保持在平衡位置 3 当原子受到普通光源作用时 原子中的电子对平衡位置的偏离很小 2 4 1一维振子的线性响应 这时 原子的运动方程为 外电场 电子电荷 电子相对于势能最低点的偏离 电子质量 阻尼因子 是振子的固有频率 将r和E按Fourier展开 因为上面的方程为线性微分方程 对任何一个频率分量来说 根据介质电极化强度定义 单位体积内的电偶极矩P 为 令 当原子受到强激光作用时 电子对平衡位置的偏离较大 除简谐力外 还受到非简谐力的作用 相应的运动方程 2 4 2一维振子的非线性响应 如何根据上述假设得到各阶非线性极化率的表达式呢 极化强度电场 非线性极化率 用微扰法求解运动方程获得r的解 E E exp i t E exp i t 由于上述方程是非线性的 求解十分困难 而考虑到振子恢复力中的非简谐项较小 可以根据微扰理论求解 将r展为幂级数形式 并代入运动方程后 可以得到一系列rk所满足的方程 这一系列方程中最低阶次的三个方程是 1 单个频率光场的情况 假设频率为 的光电场表示式为 其解为 若将极化强度写成如下级数形式 式中 是第阶电极化强度 那么二阶电极化强度为 按电极化强度与电场强度的关系 上式可写为 比较以上两式 可得二阶电极化率为 这两个表达式是一般形式 的特殊情况 同理可得 上式可改写为 此式右边第二项中的因子3是考虑到电极化率张量的本征对称性而引入的 式中三阶非线性电极化率为 非线性响应的基本特点 频率为的场振荡在介质中引起的电极化强度不仅具有频率为的分量 而且具有频率为的分量以及直流分量 这两个表达式可以通过下面的三阶极化率的一般表达式 在假定的情况下分别得到的 2 包含多个频率分量光电场的情况假设光电场包含有多个频率分量 用复数表示时 可以写成如下的形式 式中 E n 是频率为 n的光场的复振幅 考虑到光电场的真实性 应有 n nE n E n E n 相应的极化强度表示式为 要强调指出的是 式中对m n l求和时 应包括所有的正值与负值 例如 设有两个频率分量 1和 2 相应于式中m和n的可取值为m 1 2 1 2n 1 2 1 2 2 5非线性极化率张量的性质 1 真实性条件 又称复数共轭特性 由前面的讨论已知 介质的线性极化率张量与线性极化响应函数有如下关系 因此 对极化率张量取复共轭 应有 同理可证 2 本征交换对称性 可以从非线性时间响应函数中得到证明 作用 引入本征交换对称性 不能减少独立张量元的个数 可以为了书写方便 使相等的某一元素为零 而把与之相等的元素加倍 不会影响最后的结果 3 无损耗介质的对称性 1 对于无损耗介质 所有的极化率张量中的元素均为实量 只要所有的入射光的频率 以及它们的和 差均远离介质的共振频率 就是实的 2 全交换对称性 非线性极化率中所有的频率变量可以自由地交换 只要与之相配对的下标也同时发生交换 在经典力学中 时间反演就是用 t代替t 即改变时间的测量方向 时间反演下不变的力学量 位置坐标 位置坐标的函数 动量的偶函数如动能等 时间反演下改变符合的力学量 动量 动量的奇函数 角动量等 在量子力学中 时间反演运算 对于一个无自旋的粒子系统来说 在薛定諤表象中等效于将算符变成其复共轭 实数算符在时间反演下不变 虚数算符在时间反演下改变符号 3 时间反演对称性 a 时间反演的含义 b 时间反演对称性 由真实性条件 c 一个重要结论 是对称张量 即 可得 证明 4 Kleinman对称性 当入射光频率比最小的介质共振频率小很多时 非线性极化率实际上与频率无关 无色散 上世纪60年代由Kleinman提出 4 极化率张量的空间对称性 总的对称操作元素有8种 2 晶体点群 在群论中 把满足一定条件的一些 元素 的集合称为 群 在晶体点群中 把任何一种对称操作都称为这个群中的一个元素 在群论中 如果一些 元素 构成一个 群 它们应具有以下性质 即 4 元素的积服从结合律 但不包括交换律 即允许 按照晶体具有的对称元素的相似性 可以把晶体分为七大晶系 分别为 三斜 单斜 正交 三方 四方 六方 立方 某晶体所属的点群包含的 元素 越多 说明晶体的对称性越高 点群中含有什么元素 以及元素的个数均由晶体的点阵结构决定 二 对称元素的数学表示 设有直角坐标系 经过对称操作后变为新的坐标系 其三个方向的单位矢为 其三个方向的单位矢为 则有 称为坐标变换矩阵或方向余弦矩阵 注意 第一个下标是新坐标系的 第二个下标是老坐标系的 每一种对称元素都有自己的坐标变换矩阵 三 晶体对称性对晶体宏观物理性质的影响 1 诺伊曼原理 晶体的任何物理性质所具有的对称元素必须包括晶体所属点群的全部对称元素 即晶体物理性质的对称性必须高于或至少不低于晶体所属点群的对称性 说明 1 物理性质 指与晶体有关的一些可以测量的物理量之间的关系 2 物理性质具有某个对称元素 就是说代表这个物理性质的张量在这个对称元素表示的对称操作变换下 保持不变 诺伊曼原理的实施 实际上就是一个 去撇 操作 3 诺伊曼原理是一个假设原理 是从长期以来大量事实总结出来的 并且已经过大量的实验检验是正确的 但是如果一旦出现反例 就要进行重新修正 4 物理性质的对称性 必须包括 晶体对称性 2 诺伊曼原理的应用 对极化率张量独立分量数目的制约 1 下标变换法 直接观察法 2 解析法 KDP晶体的空间结构 以KDP为例说明 3个2度轴 各沿 KDP晶体属 点群 有8种对称操作 即恒等操作 轴 逆时针旋转反演 顺时针旋转反演 两个对称面 和 因为我们所涉及的变换是一种简单类型的变换 在旋转后的坐标系中 某一特定点的每一个坐标等于参考坐标系中某个坐标的正值或负值 因而我们可以用一种规则来代替对称运算给出的实际变换 步骤如下 1 确定在两个坐标系中脚标的变换关系 2 确定变换符号 变换符号由各次变换符号的连乘确定 相应于脚标变换关系为 所以 例1下面考察KDP晶体的对称性对张量元的限制 一阶极化率 对应于脚标变换为 因此 因为是对称变换 所以在两个坐标系中的 必须相同 于是必有 的所有非对角元都为零 于是有 从而可知 KDP晶体的一阶极化率张量的形式为 由以上对称操作变换矩阵 可以进行如下演算 有 有 与此类似 亦有关系式 简化为只有3个独立张量元的三阶张量 采用约化下标 若进一步 满足Kleinman条件 例2 试证具有中心反演对称的晶体 它们所有偶数级的非线性极化率全为零 证明 由张量变换可知 对于中心反演对称的坐标变换矩阵为 可记为 所以 由Neumenn原理 去撇操作 可得 所以 所以 由此证明偶数级的非线性极化率全为零 例3 求 经 操作后的结果 提示 作业 两点补充说明 光电场和极化强度的复数表达 一个时间的非周期性实函数E t 可以用傅里叶积分表示成 由于E t 是实函数 所以E E 即E t 的频谱函数是厄米的 在非线性光学中 遇到的问题更多的是单个或多个具有分立谱的光波入射至介质中的情形 一个频率为 n的用实函数描述的简谐波 其电场矢量为 E0 r 是光电场中的实振幅大小 也可表示为 令复振幅 则有 定义 则有 如果在入射场中含有频率为 1 2 3 n的成分 则总的入射场由下式表示 式中 求和记号表示n 1 2 n 而表示n只取上述2n个值中的正数值 即n 1 2 3 n 同样 对于极化强度 其表示式为 电场为时间非周期性函数时具有连续谱 而电场为时间周期性函数时具有分立谱 有些文献中En r t 表示为 与上面的表示方法比较 可以看到对于同样的外加光场 这一表达方式中的E n 值增大到两倍 由此得到的有些公式和结果在形式上会有差别 看书和文献时要注意 2 关于电极化率的单位 国际单位制 SystemeInternationalUnites 静电单位制 e s u 用表示每个原子的电极化率 那么宏观与每个原子的电极化率的关系为 式中n是介质中每单位体积内的原子或分子数 注意 在两种单位制中的一阶电极化率张量都是无量纲的 其它阶非线性电极化率张量之间的关系有 例1 四阶张量共81个分量 采用约化下标后 可写成一个6 6矩阵 即 经操作后 上述四阶张量变为 变换前后的矩阵应当相等 可得 于是该四阶张量为 mm2点群 属正交晶系 典型的晶体有KTP LBO等 mm2点群有一个C2轴 两个互相垂直的包含C2轴的对称面 有E C2 v v 四种对称操作 取坐标系x3轴与C2轴重合 x1轴和x2轴与两对称面的法线重合 先做绕x3轴的C2对称操作 有 则含有脚标 1 和 2 的总个数为奇数的分量为0 有14个分量为0 做 v 对称操作 有x1 x1 做 v 对称操作 有x2 x2 则含有脚标 1 的个数为奇数的分量和含有脚标 2 的个数为奇数的分量均为0 有6个分量为0 则mm2点群二阶非线性极化率张量的27个分量 经空间对称性简化后为 例2 剩下七个不为0的分量 采用约化下标 mm2点群二阶非线性极化率张量的矩阵形式为 若满足Kleinman对称性 有 或者 则满足Kleinman对称性时 有 第三章耦合波方程和二阶非线性效应 3 1耦合波方程 非线性波动方程的一般形式 1 时域中的波动方程 光波作为电磁波在介质中传播无论是线性还是非线性现象都应遵守普遍的麦克斯韦方程 用SI单位制写出 为宏观传导电流密度矢量 是自由电荷密度 相关的物质方程为 因此 上述方程变为 在研究非线性光学时 通常都是采用非磁性和不导电的物质 这种情况下宏观传导电流密度矢量 和自由电荷密度 均等于零 经过一系列数学运算后 可得 令 并引入介质的介电常数 上式可以写成 波动方程描述了非线性介质中光波的传播 是处理非线性光学问题的基础 与传统光学中的波动方程相比 多了右边的一项 非线性驱动源 它反映了介质与电磁波之间的相互作用关系 或 作用的结果有两种 一种是介质的状态不发生变化 如光学倍频 混频及参量放大和参量振荡过程 另一种是介质的状态发生变化 如受激喇曼散射 受激布里渊散射 双光子吸收等 应用麦克斯韦方程组求解光波在介质中的传播时 应当假设 1 介质具有宏观小微观大的特点 它要求 该体积内必须包含大量的分子与原子 以使微观场在其中的平均值可以完全消除涨落现象 2 主要研究频率不为零的光波长 表现在 a 电场用复数表示 而在麦克斯韦方程组中电场是联系复数场的实部 b 方程都是关于某一给定频率的 3 另外 在研究非线性效应时 大都采用平面波近似 采用平面波近似可以对非线性光学现象做比较完满的解释 其结果与实际激光光源的实验结果符合得比较好 2 频域中的波动方程 把电场强度和电极化强度按照傅里叶展开 就可以得到在频域中求解的波动方程 或者 其中 是线性介电张量 二 非线性介质中的波传播 以上波动方程的解是一系列行波叠加光场 可以写成以下形式 其中 是包络函数 包含了光波的振幅和相位信息 波矢 为 是传播方向上的实单位矢量 和 分别是 实折射率和虚折射率 相速度为 2 场矢量和波矢量垂直 即 这一条件非常苛刻 它只适用于各向同性介质和有立方对称性的晶体 于是非线性介质中的波方程变为 或者 三 慢变包络近似 第 3 个假设 假设 慢变包络近似 电场E方向的单位矢量 第 4 个假设 对于各向同性非线性介质 是标量 且 因此有 在上述这些假设下 各向同性介质中的非线性波方程简化为 在时间域中的慢变包络近似的等效表示为 2 非线性波方程的意义 四 单色波的非线性波动方程 1 波动方程的矢量形式 共线传播的单色波的叠加光场 当我们选定某个频率为 的分量时 波动方程变为 其中 1 这个波动方程必须对所有的非线性介质内存在的单色波均成立 不论这些单色波是外加的 还是新产生的 说明 2 在许多实际情况中 由于共振增强 相位匹配 光谱选择性或其他有区别特性的原因 使得注意力可以集中在某一阶的非线性极化 即 此时波动方程变为 2 波动方程的标量形式 1 极化率张量的标量形式 令 其中 是复数标量 为电场方向的单位矢量 定义标量非线性极化率 对于某个非线性过程也叫有效非线性极化率 记作 所以在单位矢量方向上极化矢量的分量为 2 标量形式的非线性波方程 称作相位失配量 式中 五 三波互作用的耦合波方程 记作 垂直地射入介质 并有 如果忽略二阶以上的高阶非线性效应 则耦合波方程可以写成 式中 分别是相应频率介质的折射率 为相位失配因子 如果 相当于三光波动量守恒 则称三光波是相位匹配的 各标量形式的极化率为 六 门莱 罗关系 把耦合波方程组各式的两边分别乘以相应的复共轭场 则可得到以下一组表达式 比较三个方程的右边 可知前两个相等而与第三个为复共轭关系 很容易得到 电磁场在一个周期内的平均能流密度 即光强为 因此上式可以改写为 也可以写成 容易得到 或者 为一常数 是初始位置光电场的总光强 还可以得到 门莱 罗关系 它表明了入射场与产生场能流密度之和保持不变 换言之 入射场平均能流密度减小 必然有产生场能流密度的增加 反之亦然 还可以看到 沿传输方向产生一个频率为 的光子 必同时湮灭一个频率为 和 的光子 反之亦然 3 2参量过程 光与介质的非线性作用存在两种过程 1 与相位匹配无关的 即过程进行中各有关相位总是自行匹配的 非参量过程 这种过程的微观特点是 非线性介质的原子在散射之后的终态与它的初态不同 2 与第一种过程相反 为了使这类过程有效 必须对各相关相位实施相位匹配技术 参量过程 这类过程的微观特点是 非线性介质在散射之后 其原子回到它的初态 在参量过程中 非线性介质不参与相互作用过程中的能量变化 只是在几个光场之间的能量转换过程中起促进作用 介质内部一般不感生任何实质的激发 非参量过程中 能量不仅仅在光场之间转换 也与介质内部的激发能进行交换 此时介质不仅仅起促进作用了 表一参量过程 表二非参量过程 非参量过程只出现在高阶非线性极化的情况下 一 二次谐波产生 SHG 1961年Franken等人在Michigen大学观察到晶体的光倍频现象 图3 1Franken倍频实验 进入二十世纪九十年代 二阶非线性光学效应的一个成功的应用是二极管激光泵浦NYAB 掺钕硼酸铝钇 晶体 通过自倍频直接产生绿光 在室温下实现了TEM00模高功率 高重复频率的运转 在光通信 光存储 大屏幕显示等方面展示了广泛的应用 其实验装置如图3 2所示 图3 2二极管激光泵浦NYAB晶体自倍频实验 将耦合波方程 则耦合波方程变为 应用于二次谐波产生过程 1 小信号近似 在这种情况下 基频光基本上是无衰减地通过非线性晶体 上面的耦合波方程在小信号倍频的近似下变为 对上式直接积分 并利用 的初始边界条件 则有 是基频光的强度 引进倍频系数 则 倍频转换效率 为光束的截面积 几点结论 1 倍频光强与基频光强的平方成正比 这说明一个倍频光子是由两个基频光子湮灭后产生的 符合能量守恒定律 2 对一定的 倍频光功率与晶体的倍频系数d的平方成正比 较小时与晶体长度L的平方成正比 3 当时 倍频光功率与倍频效率最大 符合相位匹配条件 为实现相位匹配 要使倍频光与基频光同方向 并且使折射率满足 光倍频技术的研究任务就是根据以上得出的推论优化光倍频器件的设计 5 倍频转换效率取决于基频光的功率密度 可以通过聚焦基频光的办法来提高倍频效率 在 处 所以 2 基频光高消耗的情况 由上一节的M R关系可得 设 同样 所以 称为无量纲场振幅 为振幅的相位角 定义归一化距离参数 称为特征距离 或特征作用长度 是长度的量纲 引入相互作用场的相对相位 引入归一化的动量失配参数 可以把前两个耦合波方程变换成下面三个标准的联立的数学方程 1 在严格的相位匹配情况下 此时方程的解为 是双曲正割函数 所以 图3 6严格相位匹配下倍频光和基频光随距离z l的变化 图3 7相位不匹配情况下倍频光和基频光随距离z l的变化 结论 2 当 较小时 的幅度改变并不大 可以有比较显著的转换效率 时 3 高斯光束的SHG 实验中通常采用会聚的高斯光束来产生倍频光 高斯光束被透镜聚焦只是改变其束腰的位置及尺寸 以及共焦参数 并不改变光束的高斯特性 因为透镜不过是一个傅里叶变换的元件 高斯函数经过傅里叶变换得到的是另一个高斯函数 共焦参数 当晶体的长度L Z0时 晶体中传输的TEM00模的高斯光束可近似地认为是振幅按高斯分布的平面波 电场振幅表示为 这时高斯光束的总功率P与束心能流密度的关系为 在小信号条件下 转换效率在相位匹配条件下 似乎是L越长 转换效率越高 实际上由上图可知 当L 2Z0时 光束截面积的增加将导致转换效率的降低 满足L 2Z0的条件称为共聚焦 这时的转换效率 1 高功率激光器腔外倍频 4 现代倍频技术 激光倍频属于强光效应 倍频效率与基波功率成正比 因此追求高的基波功率密度是提高倍频效率的关键之一 对于高输出耦合 高功率激光器 腔内和腔外功率密度相差很小 比如脉冲调QYAG激光器 输出耦合度一般大于80 甚至90 即输出镜透射率为80 90 所以为了简单起见倍频晶体一般置于谐振腔外 实现单通倍频 具体光路如图9 图9腔外倍频光路 为了提高基频功率密度 可以采取激光束聚焦方法 对于基横模 TEM00 高斯光束 把倍频晶体放在束腰处是有利的 但是束腰的长度很小 一旦晶体长度超过束腰长度 则由于光束发散 破坏了光束完全匹配状态 倍频效率会显著下降 束腰越小 功率密度越大 对倍频有利 但太小又破坏了光束准直性 造成失配 因此不是束腰半径越小越好 另外 强聚焦可能使晶体损伤 所以必须采用焦距适当长的透镜 长焦距透镜对工程上不利 在实验室内还可以探讨 上世纪九十年代由于高效倍频晶体的问世 用聚焦束实现倍频渐渐被人们淡薄了 但是 在束腰位置用短倍频晶体实现倍频的方案 还是被人们重视的 特别是连续激光器内腔倍频多采用这种方案 2 腔内倍频 对于连续激光器 因输出镜的反射率很高 一般为80 90 所以腔内功率密度比腔外功率密度一般大5 10倍 因此采用腔内倍频可获得更高的倍频输出 有时对低耦合度输出的脉冲激光器也采用内腔倍频 下面是内腔倍频光路图 图3 10内腔倍频光路 需要强调指出的是 在内腔倍频方案中 晶体若处于完全匹配状态 虽然单次通过倍频效率最高 但对于基频振荡产生的损耗也大 结果使基频减小 从总的效果看倍频输出不一定增大 在内腔倍频中是光振荡多次通过晶体 单次通过晶体倍频效率虽然低一