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核电化学知识培训核电化学知识培训 国投钦州发电有限责任公司国投钦州发电有限责任公司 雷建平雷建平 2007 12 15 核电厂一回路辅助系统核电厂一回路辅助系统 从这儿引导你吧 从这儿引导你吧 核电厂一回路核电厂一回路 辅助系统分类辅助系统分类 典型的典型的PWRPWR核电厂通常设置核电厂通常设置2020多个多个一回路辅助系统一回路辅助系统 这些系统分为三类 这些系统分为三类 按基本功能按基本功能 反应堆装置的流体系统反应堆装置的流体系统 e g e g 化学和容积控制系统 化容系统 硼回收系统 堆芯余热化学和容积控制系统 化容系统 硼回收系统 堆芯余热 排出系统 设备冷却水系统 主泵轴封水系统 废燃料池冷却及排出系统 设备冷却水系统 主泵轴封水系统 废燃料池冷却及 净化系统 取样系统净化系统 取样系统 重要厂用水系统重要厂用水系统etc etc 专设安全设施 工程安全设施 专设安全设施 工程安全设施 e g e g 安全注射系统 安注系统 安全壳冷却系统 安全壳通风安全注射系统 安注系统 安全壳冷却系统 安全壳通风 冷却系统 安全壳隔离系统 空气净化系统 消氢系统冷却系统 安全壳隔离系统 空气净化系统 消氢系统etc etc 放射性废物处理系统放射性废物处理系统 e g e g 放射性废液处理系统 废气处理系统 固体废物处理系统放射性废液处理系统 废气处理系统 固体废物处理系统etc etc 看出点门道没看出点门道没 那就是 那就是 一回路辅助系统大多与水的处理有关一回路辅助系统大多与水的处理有关 在在PWRPWR中中 水的作用 水的作用 慢化剂慢化剂 冷却剂冷却剂 换料及废燃料处理时用作屏蔽材料换料及废燃料处理时用作屏蔽材料 事故时用作安注水事故时用作安注水 去污系统中对设备与人员去污去污系统中对设备与人员去污 伴随一些有害过程 伴随一些有害过程 水对材料的腐蚀水对材料的腐蚀 水参与裂变产物的迁移水参与裂变产物的迁移 水在慢化中子过程中被活化水在慢化中子过程中被活化 水在屏蔽射线的同时自身分解水在屏蔽射线的同时自身分解 进入正题 1 1 冷却剂水质控制冷却剂水质控制 与放射性水处理工艺与放射性水处理工艺 水质控制即即净化反应堆冷却剂净化反应堆冷却剂 控制控制pHpH值值和和O O2 2 H H2 2浓度 浓度 以减少冷却剂对设备和管道的腐蚀 以减少冷却剂对设备和管道的腐蚀 在在0 5 0 5 的燃料包壳破损情况下 能的燃料包壳破损情况下 能 保持堆冷却剂水质及放射性水平符合要求保持堆冷却剂水质及放射性水平符合要求 两方面控制 1 放射性水平的控制 放射性水平的控制 2 水质指标的控制 水质指标的控制 放射性水平的控制放射性水平的控制 冷却剂的放射性来自 冷却剂的放射性来自 水及其中杂质的活化 水及其中杂质的活化 裂变产物的释放 裂变产物的释放 腐蚀产物的活化 腐蚀产物的活化 化学添加物的活化化学添加物的活化 水活化产物中最重要的是水活化产物中最重要的是16N 其其 射线很强射线很强 是决定一回路系统二次是决定一回路系统二次 屏蔽设计的主要因素屏蔽设计的主要因素 但但16N半衰期极短半衰期极短 一般不列入冷却剂总放射性一般不列入冷却剂总放射性 事实上事实上 冷却剂放射性绝大部分来自裂变产物冷却剂放射性绝大部分来自裂变产物 小部分来自腐蚀产物小部分来自腐蚀产物 活化产物活化产物 有些核电厂对冷却剂总放射性指标作出规定有些核电厂对冷却剂总放射性指标作出规定 一般为一般为4 l04Bq L 4 l05Bq L 此指标完全由此指标完全由燃料包壳破损率燃料包壳破损率和和冷却剂净化系统的效率冷却剂净化系统的效率所所 决定决定 裂变产物向冷却剂的释放速度正比于它在燃料中的累积量 裂变产物向冷却剂的释放速度正比于它在燃料中的累积量 冷却剂中裂变产物的放射性大小取决于三个因素 冷却剂中裂变产物的放射性大小取决于三个因素 裂变产物逃裂变产物逃 逸率逸率 核素衰变核素衰变 净化作用 裂变产物沉积等原因造成的裂变产物净化作用 裂变产物沉积等原因造成的裂变产物 损失损失 对于一座典型的对于一座典型的1000 MW级压水堆核电厂 在冷却剂中各种裂级压水堆核电厂 在冷却剂中各种裂 变产物和活化腐蚀产物的放射性中 冷却剂的放射性主要是由变产物和活化腐蚀产物的放射性中 冷却剂的放射性主要是由惰性惰性 气体气体 占占90 以上 以上 碘碘 占占3 以上 以上 铷铷 占占1 钼钼 约占约占1 和和 铯铯 小于小于1 组成的 进入一回路冷却剂的放射性惰性气体每年大组成的 进入一回路冷却剂的放射性惰性气体每年大 约有数千万约有数千万GBq 绝大部分是 绝大部分是Kr Xe等短寿命的同位素 它们在运等短寿命的同位素 它们在运 行过程中自行衰变 排出堆外后很快就消失 需作净化处理的仅占行过程中自行衰变 排出堆外后很快就消失 需作净化处理的仅占 很小一部分 很小一部分 化容系统的设计应能有效地去除上述放射性物质 在设计规定化容系统的设计应能有效地去除上述放射性物质 在设计规定 的燃料包壳破损情况下的燃料包壳破损情况下 例如例如0 5 保持冷却剂低于规定的放射性 保持冷却剂低于规定的放射性 水平 水平 水质指标控制水质指标控制 水作为冷却剂在一回路的高温高压和强辐射场中循环 它除了水作为冷却剂在一回路的高温高压和强辐射场中循环 它除了载热载热 和慢化中子和慢化中子外 还发生外 还发生一系列反应一系列反应 其中包括 其中包括 水和其中杂质的中水和其中杂质的中 子活化反应子活化反应 水的辐射分解水的辐射分解 水对材料的腐蚀及腐蚀产物的活化 水对材料的腐蚀及腐蚀产物的活化 迁移和沉积迁移和沉积 裂变产物从破损的燃料元件中逃逸及其随冷却剂的转裂变产物从破损的燃料元件中逃逸及其随冷却剂的转 移移等 这些过程都导致水质恶化 回路中放射性增高以及结构材料等 这些过程都导致水质恶化 回路中放射性增高以及结构材料 损坏等不良后果 损坏等不良后果 在这些过程中 在这些过程中 腐蚀的问题腐蚀的问题尤为重要 除了引起结构材料破坏外 尤为重要 除了引起结构材料破坏外 也是裂变产物释放和腐蚀产物活化的根本原因 也是裂变产物释放和腐蚀产物活化的根本原因 水的辐射分解水的辐射分解只是只是 由于辐射分解的氧会加剧腐蚀才被重视 至于由于辐射分解的氧会加剧腐蚀才被重视 至于水和其中杂质的活化水和其中杂质的活化 其影响更为有限 总之 其影响更为有限 总之 防止腐蚀是冷却剂化学的中心任务防止腐蚀是冷却剂化学的中心任务 为此 为此 一方面发展耐腐蚀的结构材料一方面发展耐腐蚀的结构材料 另一方面应该严格控制冷却剂的水另一方面应该严格控制冷却剂的水 质质 对于一个建成的核电厂 冷却剂的质量指标的确定是以防止材 对于一个建成的核电厂 冷却剂的质量指标的确定是以防止材 料腐蚀为基本出发点的 核电厂运行经验表明 料腐蚀为基本出发点的 核电厂运行经验表明 严格控制水质是保严格控制水质是保 证核电厂安全运行的重要措施之一证核电厂安全运行的重要措施之一 对于压水堆核电厂反应堆冷却剂 应严格限制其对于压水堆核电厂反应堆冷却剂 应严格限制其氧氧 氯氯和和氟氟等杂质等杂质 的质量分数 将的质量分数 将pH值值控制在合适的范围 同时对其中的控制在合适的范围 同时对其中的pH值控制值控制 剂和总悬浮体含量确定一个限制指标 剂和总悬浮体含量确定一个限制指标 A A 氧氧 水中游离氧的存在是造成金属材料腐蚀的重要原因 水中游离氧的存在是造成金属材料腐蚀的重要原因 在在无氧的高温水中无氧的高温水中 不锈钢表面将生成 不锈钢表面将生成Fe3O4和和 Fe2O3型氧化型氧化 物 它们构成了致密的氧化膜 保护金属不被进一步氧化 物 它们构成了致密的氧化膜 保护金属不被进一步氧化 相反 若相反 若水中存在游离氧水中存在游离氧 则生成 则生成 Fe2O3型氧化物 它结构型氧化物 它结构 疏松 不具备保护作用 疏松 不具备保护作用 氧的存在还加剧奥氏体不锈钢氯离子应力腐蚀破坏 氧的存在还加剧奥氏体不锈钢氯离子应力腐蚀破坏 试验表明试验表明 在无氧的氯化物溶液中 奥氏体不锈钢不会发生腐 在无氧的氯化物溶液中 奥氏体不锈钢不会发生腐 蚀破坏 而在氯离子质量分数相同的条件下 加载试样出现裂缝的蚀破坏 而在氯离子质量分数相同的条件下 加载试样出现裂缝的 时间与溶液中氧的质量分数成反比 时间与溶液中氧的质量分数成反比 当冷却剂中游离氧的质量分数低于当冷却剂中游离氧的质量分数低于0 1 l0 6时 可以避免氯离时 可以避免氯离 子引起的应力腐蚀发生 于是这个数值就成为冷却剂中游离氧含量子引起的应力腐蚀发生 于是这个数值就成为冷却剂中游离氧含量 的上限值 的上限值 对于冷却剂中含氧量采取的对于冷却剂中含氧量采取的控制手段控制手段 对溶液氧的控制对溶液氧的控制 在室温及常压下 由空气中溶入冷却剂中的饱和氧含在室温及常压下 由空气中溶入冷却剂中的饱和氧含 量为量为10ppm10ppm 目前采用的办法是 目前采用的办法是联氨除氧联氨除氧 即通过 即通过化学添化学添 加箱加箱注入一定数量联氨 注入一定数量联氨 N N2 2H H4 4 O O2 2 N N2 2 2H2H2 2O O 以上反应在以上反应在9090 120120 C C范围内反应速率最快 因而在反范围内反应速率最快 因而在反 应堆启动过程中 在应堆启动过程中 在9090 C C以下加入联氨 在升温至以下加入联氨 在升温至120120 C C 时要停留几小时 直至取样分析表明氧含量达到水质标准时要停留几小时 直至取样分析表明氧含量达到水质标准 为止 联氨在为止 联氨在175175 C C起缓慢分解 在反应堆额定工作温度起缓慢分解 在反应堆额定工作温度 下 已全部分解完毕 因而下 已全部分解完毕 因而过量的联氨不会造成不良后果过量的联氨不会造成不良后果 对水的辐射分解产生氧的控制对水的辐射分解产生氧的控制 电离辐射引起的水的化学变化过程相当复杂 按照辐解产电离辐射引起的水的化学变化过程相当复杂 按照辐解产 物的化学形态 可分为物的化学形态 可分为分子产物分子产物 H H2 2 O O2 2 H H2 2O O2 2等 以等 以 及及自由基产物自由基产物 OHOH H H HOHO2 2等 当外来游离氧已去除时 等 当外来游离氧已去除时 辐射分解氧化产物就成为材料腐蚀所需氧的来源 辐射分解氧化产物就成为材料腐蚀所需氧的来源 如果水中含有氢 则由于它和辐射氧化产物之间的合成作如果水中含有氢 则由于它和辐射氧化产物之间的合成作 用 能够抑制水的辐射分解 在未加氢的冷却剂中 由于用 能够抑制水的辐射分解 在未加氢的冷却剂中 由于 辐解氧与金属化合而逐渐消耗 辐解氢将逐渐积累起来 辐解氧与金属化合而逐渐消耗 辐解氢将逐渐积累起来 此时也能起抑制氧含量的作用 此时也能起抑制氧含量的作用 因而 有人认为冷却剂中无需另外加氢 尤其是不带因而 有人认为冷却剂中无需另外加氢 尤其是不带 硼运行的电厂 或者排水量较少的基本负荷电厂 但那些硼运行的电厂 或者排水量较少的基本负荷电厂 但那些 频繁排水的负荷跟踪电厂 还必需加氢 频繁排水的负荷跟踪电厂 还必需加氢 实际运行中 考实际运行中 考 虑泄漏及分布不均等因素 通常对每公斤冷却剂加入虑泄漏及分布不均等因素 通常对每公斤冷却剂加入 2525 35mlH35mlH2 2 标准状态 标准状态 B B 氢氢 试验表明 当每公斤冷却剂中含有试验表明 当每公斤冷却剂中含有14ml氢气时 才能氢气时 才能 有效地抑制水的辐射分解 实际核电厂运行中 考虑到有效地抑制水的辐射分解 实际核电厂运行中 考虑到泄泄 漏和不均匀等因素漏和不均匀等因素 每公斤冷却剂中加入 每公斤冷却剂中加入25ml 40 ml氢气 氢气 加氢在化学与容积控制系统的加氢在化学与容积控制系统的容积控制箱容积控制箱中进行 氢中进行 氢 的溶解度应遵循的溶解度应遵循亨利定律亨利定律 根据计算 若要达到上述氢浓 根据计算 若要达到上述氢浓 度指标 则需将容积控制箱中氢气分压保持度指标 则需将容积控制箱中氢气分压保持0 15 0 20MPa C 氯离子和氟离子氯离子和氟离子 水中溶解氧与氯离子的共同作用是水中溶解氧与氯离子的共同作用是不锈钢应力腐蚀破裂不锈钢应力腐蚀破裂的的 重要原因 重要原因 为防止发生应力腐蚀 除限制含氧量外 氯离子质量分数为防止发生应力腐蚀 除限制含氧量外 氯离子质量分数 也不宜超过也不宜超过0 1 10 6或或0 15 l0 6 对于对于因科镍合金因科镍合金 氯离子含量可适当放宽 因为这种合 氯离子含量可适当放宽 因为这种合 金对氯离子的应力腐蚀不甚敏感 金对氯离子的应力腐蚀不甚敏感 水中存在微量氟离子既能明显加剧结合金的腐蚀和吸氢 水中存在微量氟离子既能明显加剧结合金的腐蚀和吸氢 又能与氧共同作用引起不锈钢的应力腐蚀 又能与氧共同作用引起不锈钢的应力腐蚀 目前压水堆一回路水质标准将氟含量规定在目前压水堆一回路水质标准将氟含量规定在0 1 10 6以下 以下 D pHD pH值及值及pHpH值控制剂值控制剂 pH值对金属腐蚀行为的影响值对金属腐蚀行为的影响 对于压水堆一回路水浸润表面的主要材料对于压水堆一回路水浸润表面的主要材料不锈钢和镍基合金不锈钢和镍基合金 水质水质 偏碱能提高材料耐腐蚀性偏碱能提高材料耐腐蚀性 但是对于但是对于锆合金锆合金 水质偏碱会导致腐蚀速度增加 水质偏碱会导致腐蚀速度增加 当当pH 11 3时 对时 对 锆腐蚀速率无明显影响 而当锆腐蚀速率无明显影响 而当pH 12时 腐蚀明显加剧 时 腐蚀明显加剧 pH值对腐蚀产物在回路中的迁移的影响 值对腐蚀产物在回路中的迁移的影响 腐蚀产物迁移是由于回路中温度不同引起腐蚀产物的溶解度不腐蚀产物迁移是由于回路中温度不同引起腐蚀产物的溶解度不 同 从而形成腐蚀产物在溶解度大的地方溶解 流到溶解度小的地同 从而形成腐蚀产物在溶解度大的地方溶解 流到溶解度小的地 方沉积下来的现象 方沉积下来的现象 如果能减少或防止回路中腐蚀产物向堆芯转移 使其免于活化 如果能减少或防止回路中腐蚀产物向堆芯转移 使其免于活化 则不仅可以大大降低停堆后一回路的辐射水平 而且可以减少腐蚀则不仅可以大大降低停堆后一回路的辐射水平 而且可以减少腐蚀 产物在燃料元件表面的沉积 维持良好的传热条件 提高产物在燃料元件表面的沉积 维持良好的传热条件 提高pH值有助值有助 于达到上述目的 于达到上述目的 在碱性介质中 亚铁离子的溶解度在某一温度下有一最小值在碱性介质中 亚铁离子的溶解度在某一温度下有一最小值 pH值值 越高 相应的最小溶解度温度越低 此后 亚铁离子的溶解度随温越高 相应的最小溶解度温度越低 此后 亚铁离子的溶解度随温 度升高而增加 这样 在碱性溶液中 腐蚀产物从一回路较热的地度升高而增加 这样 在碱性溶液中 腐蚀产物从一回路较热的地 方溶解 转移到温度低的地方沉积下来 因此 方溶解 转移到温度低的地方沉积下来 因此 冷却剂保持较高的冷却剂保持较高的 pH值 能使腐蚀产物从堆内迁移至堆外 值 能使腐蚀产物从堆内迁移至堆外 pH值对腐蚀的抑制作用以及对腐蚀产物迁移的控制作用 在压值对腐蚀的抑制作用以及对腐蚀产物迁移的控制作用 在压 水堆实际运行中已得到了充分的证实 对水堆实际运行中已得到了充分的证实 对Yankee核电厂的试验表明 核电厂的试验表明 将将pH值提高到值提高到9 5 10 5之间后 不锈钢和锆之间后 不锈钢和锆 2合金等材料的腐蚀速率合金等材料的腐蚀速率 大为减少大为减少 另外 原来在中性水质下长期沉积在燃料元件表面的腐 另外 原来在中性水质下长期沉积在燃料元件表面的腐 蚀产物逐渐消失 蚀产物逐渐消失 综合上述因素 综合上述因素 对于现行的压水堆核电厂一回路结构材料 水对于现行的压水堆核电厂一回路结构材料 水 质偏碱性较好 以质偏碱性较好 以pH值为值为9 5 10 5为宜 为宜 但但pH值提高受到各种因素值提高受到各种因素 的限制 除前述锆合金腐蚀条件之外 为了防止有害杂质在堆芯构的限制 除前述锆合金腐蚀条件之外 为了防止有害杂质在堆芯构 件缝隙处浓集 还应对非挥发性强碱 件缝隙处浓集 还应对非挥发性强碱 LiOH 的浓度加以限制 此 的浓度加以限制 此 外 对于采用外 对于采用带硼运行的反应堆 带硼运行的反应堆 尤其在尤其在堆芯寿期初期堆芯寿期初期 硼浓度很 硼浓度很 高 即使加入大量高 即使加入大量PH控制剂 也很难将控制剂 也很难将pH值调整到值调整到9 5以上 事实以上 事实 上在反应堆运行初期 常上在反应堆运行初期 常将将pH值下限取在弱酸范围内 值下限取在弱酸范围内 pHpH控制剂的选择控制剂的选择 为控制冷却剂为控制冷却剂pH值 需向水中引入一定量碱 值 需向水中引入一定量碱 pH值值 控制剂 最常用的方法为控制剂 最常用的方法为注入法注入法 即定量地向冷却剂 即定量地向冷却剂 加入加入pH值控制剂 值控制剂 良好的良好的pH值控制剂应具备以下值控制剂应具备以下条件条件 良好的良好的pH值控制能力 值控制能力 良好的核性能 即很少产生感生放射性 良好的核性能 即很少产生感生放射性 物理化学稳定性好 物理化学稳定性好 价格低廉 价格低廉 常用的常用的pH值控制剂值控制剂有两种 有两种 氢氧化锂 氢氧化锂 LiOH 氢氧化铵 氢氧化铵 NH4OH 氢氧化锂氢氧化锂 天然锂中含有天然锂中含有7 52 的 的6Li和和92 48 的 的7Li 在热中子辐射下 在热中子辐射下 发生俘获反应 生成氚 发生俘获反应 生成氚 因此天然锂的氢氧化物作为因此天然锂的氢氧化物作为pHpH值控制剂是不合适的 值控制剂是不合适的 美国自美国自19601960年起 用年起 用丰度度大于丰度度大于99 999 9 的 的7 7LiLi代替天然锂作代替天然锂作 为为pHpH值控制剂值控制剂 使冷却剂氚浓度由 使冷却剂氚浓度由280280 Ci LCi L减少到减少到2 2 Ci LCi L 73Li作为 作为pHpH值控制剂有以下优点 值控制剂有以下优点 pHpH值控制能力强 中子吸收截面很低 腐蚀性较小 值控制能力强 中子吸收截面很低 腐蚀性较小 在硼酸作为中子吸收剂的反应堆中 由于在硼酸作为中子吸收剂的反应堆中 由于10B10B的的 n n 反应 反应 产生产生73Li 所以 所以LiOHLiOH的添加 恰与堆内自生的的添加 恰与堆内自生的73Li相吻合 相吻合 并不引进额外的核素 并不引进额外的核素 HeHnLi 4 2 3 1 1 0 6 3 使用任一种碱作为使用任一种碱作为pHpH值控制剂 都必须将净化系统的阳值控制剂 都必须将净化系统的阳 离子树脂转成这种离子树脂转成这种碱离子型式碱离子型式 73Li型树脂净化效果良型树脂净化效果良 好 故对净化冷却剂有利 好 故对净化冷却剂有利 根据上述情况 世界上大多数压水堆都用根据上述情况 世界上大多数压水堆都用73Li的氢氧化物的氢氧化物 作为作为pHpH值控制剂 但它也有缺点 首先它是一种值控制剂 但它也有缺点 首先它是一种非挥发非挥发 性碱性碱 在局部浓缩区会造成苛性腐蚀在局部浓缩区会造成苛性腐蚀 其次 它 其次 它价格昂价格昂 贵 不易得到贵 不易得到 氢氧化铵氢氧化铵 俄罗斯的压水堆核电厂俄罗斯的压水堆核电厂用用氢氧化铵氢氧化铵作为作为pH值控制剂 值控制剂 HeLinB 4 2 7 3 1 0 10 5 氢氧化铵作为氢氧化铵作为pH控制剂的优点控制剂的优点 是挥发性碱 不会因为局部浓缩而导致苛性腐蚀 是挥发性碱 不会因为局部浓缩而导致苛性腐蚀 不产生感生放射性 不产生感生放射性 在辐照分解时产生的氢能抑止水的分解 降低冷却剂中在辐照分解时产生的氢能抑止水的分解 降低冷却剂中 游离氧的浓度 游离
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