7_非线性光散射

1 非线性光散射 2 光的散射 scattering 光在透明的介质中传播时 有部分光偏离原来的传播方向而向四面八方传播的现象 光的散射 3 本章介绍两种与介质有能量交换的三阶非线性光学现象 受激拉曼散射和受激布里渊散射 主要采用经典模型讨论两种非线性散射的物理机制和规律 光散射是光通过介质之后发生能量按频率重新分布的现象 光散射是介质的光学非均匀性所引起的 4 瑞利散射 起因于原子 分子空间分布的随机起伏 散射中心的尺度远小于波长 散射光强与入射光波长的关系为 即波长越长 强度越弱 散射光的频率与入射光的频率相同 属于弹性散射 瑞利翼散射 起因于各向异性分子的取向起伏 散射光的光谱向入射光波长的两侧连续展宽 属于非弹性散射 按照引起介质光学非均匀性的原因的不同 自发辐射光散射可分成以下几类 5 布里渊散射 由介质密度 折射率 随时间周期性起伏形成的声波 或声子 所引起的 这也是一种非弹性散射 散射光的频移量较小 相应于声子能量 也有斯托克斯和反斯托克斯两种散射光 拉曼散射 由介质内部原子 分子空间分布的振动或转动所引起 是一种非弹性散射 散射光频率与入射光的频率不同 频移量较大 相应于振动能级差 散射光频率下移 红移 者 称为斯托克斯散射光 散射光频率上移 蓝移 者 称为反斯托克斯散射光 6 图6 0 1给出以上几种自发辐射光散射的光谱图 7 弹性散射 光与物质分子碰撞是弹性的 无能量交换 入射光与散射光频率相同 散射光强度与频率四次方成正比 非弹性散射 散射光频率与入射光频率不相同 有原频率成分 还有和成分 与物质性质有关 与入射光频率无关 8 弹性散射 非弹性散射 9 瑞利散射与拉曼散射 光线通过试样 透射仍为主体波长远小于粒径 小部分散射 散射 仅改变方向 波长不变 弹性碰撞无能量交换 瑞利散射 不变 垂直方向观测 原波长两侧还有散射光非弹性碰撞 有能量交换 波长有变化 拉曼散射 变 10 样品池 11 CCl4的拉曼光谱 Stockslines anti Stockeslines Rayleighscattering cm 1 12 受激虚态不稳定 很快 10 8s 跃回基态大部分能量不变 小部分产生位移 室温时处于基态振动能级的分子很少 Anti stock线也远少于stocks线 温度升高 反斯托克斯线增加 13 自发辐射光散射 如普通拉曼散射与布里渊散射 因入射光较弱 入射光并不改变介质的光学特性 散射光仍然是非相干的自发辐射光 受激散射 当以强光入射时 可使某些介质的散射过程具有受激发射的性质 散射光突然变强 而在强激光的作用下所产生的受激辐射 如受激拉曼散射与受激布里渊散射 散射光与入射激光类似 也是相干的受激辐射光 入射光会改变介质的光学性质 属于三阶非线性效应 自发散射与受激散射 14 受激散射光有如下新的特性 高输出强度 受激辐射的输出光可达到与入射光同数量级的强度 甚至更强 具有放大作用 受激散射光可把入射激光能量耗尽 高定向性 前向和后向受激散射光的发散角可达到与入射激光相近的发散角 如达到毫弧度 甚至衍射极限 高单色性 散射光谱的宽度明显变窄 可达到与入射激光相当或更窄的单色光 15 阈值性 入射激光的强度大于某一阈值光强后 散射光的相干性 方向性和散射光强才有明显提高 高阶散射特性 在加强输入光强或增加介质长度时 光谱图上可出现较多高阶斯托克斯散射光和反斯托克斯散射光 相位共轭特性 所产生的受激散射光的相位特性与入射激光的相位特性有共轭关系 脉宽压缩性 受激散射光脉冲宽度远小于入射激光脉冲宽度 16 一 受激拉曼散射 拉曼 Raman 印度物理学家 1921年开始研究并在1928年发现了光散射的拉曼效应 1930年获得了诺贝尔物理奖 和汤川秀树 日 一起成为仅有的两位没有受过西方教育的诺贝尔科学奖得主 为表彰拉曼对印度科学进步所作的巨大贡献 印度政府将2月28日定为 拉曼节 StimulatedRamanScattering 17 拉曼散射效应的进展 拉曼散射效应是印度物理学家拉曼 C V Raman 于1928年首次发现的 本人也因此荣获1930年的诺贝尔物理学奖 1928 1940年 受到广泛的重视 曾是研究分子结构的主要手段 这是因为可见光分光技术和照相感光技术已经发展起来的缘故 1940 1960年 拉曼光谱的地位一落千丈 主要是因为拉曼效应太弱 约为入射光强的10 6 并要求被测样品的体积必须足够大 无色 无尘埃 无荧光等等 所以到40年代中期 红外技术的进步和商品化更使拉曼光谱的应用一度衰落 1960年以后 激光技术的发展使拉曼技术得以复兴 由于激光束的高亮度 方向性和偏振性等优点 成为拉曼光谱的理想光源 随探测技术的改进和对被测样品要求的降低 目前在物理 化学 医药 工业等各个领域拉曼光谱得到了广泛的应用 越来越受研究者的重视 18 1928年 Raman发现自发拉曼散射 他发现散射光谱中除了原频率成分之外 还出现了新频率成分和 称为斯托克斯线 称为反斯托克斯线 一般斯托克斯线比反斯托克斯线强几个数量级 图6 1 1用能级图解释了拉曼散射的形成 19 取决于分子振动能级的改变 它与入射光波长无关 适用于分子结构分析 20 基态分子吸收频率为 p的泵浦光光子跃迁到虚能级 再由虚能级驰豫到分子的振转能级 第一激发态 发射频率为 s的斯托克斯光子 21 处于振转能级的分子吸收频率为 p的光子跃迁到另一虚能级 再由该虚能级驰豫到基态 发射频率为 a的反斯托克斯光子 22 由于热平衡时 处于基态的分子数远大于振转能级上的分子数 因此 产生频率为 s的光子远多于产生频率为 a的光子 故斯托克斯散射光远强于反斯托克斯散射光 23 受激拉曼散射光谱图不同于自发拉曼散射光谱图 如上图所示 受激拉曼散射光谱图上有许多高阶的散射谱线 24 以下介绍受激拉曼散射的经典理论 将用非线性耦合波方程来分析受激拉曼散射过程 频率为的光场的耦合波方程为 因散射场是由频率为的入射场的泵浦引起的 对应的非线性极化率为 25 将 2 代入 1 得到 因为介质各向同性 可按标量方程求解 将非线性极化率分为实部和虚部两部分 实部反映相位调制 虚部反映强度变化 为讨论在散射过程中光与介质的能量交换关系 只考虑虚部项 则 26 其中g因子为 可见 当时 g为增益因子 下面将会看到确实小于零 故斯托克斯光场按指数增长 27 现由经典电磁理论推导 R 3 的具体表达式 假定介质体系中每单位体积内有无相互作用的N个分子谐振子 每个谐振子具有共振频率 和衰减常数 用q t 表示谐振子的长度对平衡态长度q0的偏离 光场E z t 与偶极子的相互作用 受迫振动 如图6 1 3所示 28 描述分子受迫振动的经典运动方程为 式中为外电场作用力 m为组成偶极子的原子的质量 29 偶极子在电场作用下的极化强度为 其中介电系数与极化率的关系为 式中为分子的电极化率 分子的极化率并非常数 因为偶极子受电场作用而受迫振荡 振子长度随时间变化 即 式中为分子在平衡态的线性极化率 第二项为非线性极化率 30 偶极子在外场中所受电场力为 偶极子的静电能为 31 图6 1 4给出了受激拉曼散射形成的物理图象 32 频率为的泵浦激光入射介质 被频率为的介质振动调制 产生频率为的斯托克斯光 33 而此振动进一步调制入射激光产生新的斯托克斯光 这种正反馈作用使斯托克斯光雪崩似地增强 斯托克斯光和原激光干涉 形成频率为的新光场 作用于介质 使得频率为的振动加剧 34 以下定量地描述拉曼散射过程 设介质中的总光场为 因为总光场中存在两个不同频率的光 则在中会存在着若干个不同频率的项 略去含等的高频项 只保留具有低频的项 则有 其中定义 35 则偶极子所受的力可表示为 为求解运动方程 7 采用尝试解 将 15 和 16 代入 7 得 36 因此可以得到偶极子振动的振幅为 介质的极化强度为 37 可见介质的线性极化强度为 介质的三阶非线性极化强度为 38 可见非线性极化强度包含若干个不同的频差成分 其中频率为的斯托克斯光引起介质的非线性极化强度为 取 21 中具有相位的项 则非线性极化强度的振幅为 39 进行对比 可得到三阶极化率公式 考虑近共振条件 上式也可写为 与下面三阶非线性极化强度的定义式 40 将极化率分为实部和虚部两部分 图6 1 5绘出了受激拉曼斯托克斯散射光的非线性极化率的实部与虚部的曲线 41 可见 拉曼非线性极化率的虚部为负值 即场具有一个正的增益因子g 由 6 式 它可表示为 因此受激拉曼散射的斯托克斯场随z方向的传播而增长 42 同样可分析反斯托克斯场的传播规律 只要将换成 反斯托克斯光的非线性极化率为 因为有关系 即有 43 在近共振条件下 实部和虚部的表达式分别为 44 式中 因此g因子为负值 反斯托克斯场随z增加而衰减 反斯托克斯场的振幅为 45 图6 1 6绘出斯托克斯和反斯托克斯受激拉曼散射非线性极化率的关系 46 下面讨论受激拉曼散射的方向性问题 一阶受激拉曼散射服从能量和动量守恒关系 受激斯托克斯与受激反斯托克斯同时存在 由于介质对两者的折射率一般不同 两散射光一般不共线 47 一级反斯托克斯散射光是由一级斯托克斯散射光和入射激光通过三阶非线性过程产生的 满足以下波矢匹配条件 48 由上图可得到矢量关系 由能量守恒条件得 49 令斯托克斯散射光与反斯托克斯散射光的折射率分别是 由k n c可得到 于是有 可见一级反斯托克斯散射光沿着与入射光方向成 角的圆锥角射出 由此便解释了在某些实验条件下 在特定方向上可以观察到很强的一级反斯托克斯散射光的产生 50 红宝石激光入射硝基苯的拉曼散射实验证明 各阶拉曼散射光是以一定锥角形式射出形成环状 各阶斯托克斯的强度最大值在园环中心 园环边沿有若干次极大环 51 用于激光器输出光的频移器 以扩展激光的输出频率范围 受激拉曼散射的重要应用 用于光纤通信的拉曼放大器 用强光泵浦光纤能产生等频率间隔的多束光 因而可用来放大宽频带的波分复用信号光 用作硅波导拉曼激光器 用1 54微米的脉冲激光泵浦硅波导产生1 675微米斯托克斯激光输出 52 二 受激布里渊散射 与自发布里渊散射不同 受激布里渊散射的产生过程是 在激光的电场作用下 通过电致伸缩效应 使介质发生周期性密度和介电常数的变化 感生声波场 而导致入射光与声波场间发生相干散射过程 布里渊散射起源于激光电场与分子或固体中的声波场的相互作用 也就是光子与声子的相互作用 又称声子散射 强入射激光场在介质中感应出强声波场 并被它散射的一种非线性光效应 StimulatedBrillouinScattering 53 强泵浦激光场射入介质时 光波场的电致伸缩效应开始起作用 使介质内某些状态的声频振动 声子 得到极大增强 增强了的声波场又反过来增强对入射激光的散射作用 声波场 激光波场 激光的散射光波场在介质中同时存在 互相耦合 当入射激光的强度达到阈值后 使介质内声波场与散射光波场的增强作用补偿各自的损耗作用 产生感应声波场与布里渊散射光波场的受激放大或振荡效应 散射光具有发散角小 线宽窄等受激发射的特性 故称为受激布里渊散射 SBS 54 入射光子 散射斯托克斯光子与声子之间必须满足能量守恒和动量守恒 布里渊散射分为向前散射和向后散射两种 它们的动量匹配关系见图6 2 1所示 55 声波波矢与之间的关系为是介质的声速 因为声速比光速要小几个数量 可认为 则由图6 2 1可见 56 式中则 这里 是散射光波矢与入射光波矢的夹角 当时 即不存在布里渊频移 当时 取最大值 可见后向布里渊散射有最大的频移 当测出后向布里渊散射频移 利用上式可算出介质的声速 57 对于受激布里渊散射的经典理论 我们可以按照与受激拉曼散射类似的方法来处理 这里只简要介绍相关的处理方法 反向布里渊散射过程见图6 2 2 设泵浦光在介质中沿z方向传播 为介质的密度 58 介质的密度变化满足如下声波方程 式中为声速 为阻尼因子 方程右边是单位体积的力F的散度 59 g0为谱线中心增益因子 由声波方程出发 按照前面类似的处理方法 可以得到布里渊散射的增益因子 它近似表示为 令其中是布里渊频率 而为布里渊线宽 b为声子寿