第6章非线性光散射.doc

第6章 非线性光散射主要内容：l 本章介绍两种主动三阶非线性光学现象：受激拉曼散射和受激布里渊散射。主要采用经典理论模型，讨论两种非线性散射的物理机制和规律。l 前言中综述几种线性光散射现象；指出非线性光散射与线性光散射的区别。6.1 前言光散射是光通过介质后发生能量按频率重新分布的现象。光散射起因于介质折射率的不均匀分布。按引起介质光学非均匀性的原因的不同，自发辐射光散射可分成以下几类：a) 瑞利散射：起因于原子、分子空间分布的随机起伏，散射中心的尺度远小于波长。散射光强度与入射光波长的关系为，即波长越短，散射光越强。散射光的频率与入射光的频率相同，属于弹性散射。b) 瑞利翼散射：起因于各向异性分子的取向起伏。散射光的光谱向入射光波长的两侧连续展宽，属于非弹性散射。c) 拉曼散射：起因于介质内原子、分子的振动或转动所引起。也是一种非弹性散射。散射光频率与入射光的频率不同，频移量较大，相应于振动能级差。散射光频率红移者，称为斯托克斯散射光；散射光频率兰移者，称为反斯托克斯散射光。d) 布里渊散射：起因于介质密度随时间周期性起伏形成的声波。也是一种非弹性散射。散射光的频移量较小，相应于声子能量。也有斯托克斯和反斯托克斯两种散射光。图6.1.1给出以上几种自发辐射光散射的光谱图。图6.1.1几种自发辐射光散射的光谱图比较 自发辐射光散射（如普通拉曼散射与布里渊散射），因入射光较弱，入射光并不改变介质的光学特性，散射光仍是非相干的自发辐射光。受激辐射光散射（如受激拉曼散射与受激布里渊散射），入射激光会改变介质的光学性质，散射光也是相干的受激辐射光。属于三阶非线性效应。两种受激散射光具有如下新的特性： (1) 高输出强度。受激辐射的输出光可达到与入射光同数量级的强度，甚至更强（具放大作用）。受激散射光可把入射激光能量耗尽。 （2）高定向性。前向和后向受激散射光的发散角可达到与入射激光相近的发散角。如达到毫弧度，甚至衍射极限。 （3）高单色性。散射光谱的宽度明显变窄，可达到与入射激光相当或更窄的单色光。 （4）脉宽压缩性。受激散射光脉冲宽度远小于入射激光脉冲宽度。 （5）阈值性。入射激光的强度大于某一阈值光强后，散射光的相干性、方向性和散射光强才有明显提高。 （6）高阶散射特性。在加强输入光强或增加介质长度时，可出现较多高阶斯托克斯散射光和反斯托克斯散射光。 （7）相位共轭特性。所产生的受激散射光的相位特性与入射激光的相位特性有共轭关系。6.2 受激拉曼散射6.2.1 受激拉曼与自发拉曼Raman在1928年发现自发拉曼散射。在散射光谱中除了原频率成分之外，还出现了新频率成分（斯托克斯线）和（反斯托克斯线）。而且；一般反斯托克斯线（）比斯托克斯线（）弱几个数量级。下面用图 6.2.1的能级图解释拉曼散射的形成过程。图 6.2.1 拉曼散射的能级图基态分子吸收频率为的泵光光子，跃迁到虚能级，再由虚能级弛豫到分子的振转能级（第一激发态），发射频率为的斯托克斯光子；处于振转能级的分子，吸收光子跃迁到另一虚能级，再由该虚能级弛豫到基态，发射频率为的反斯托克斯光子。由于热平衡时，处于基态的分子数远大于振转能级上的分子数，因此，产生频率为的光子远多于产生频率为的光子。故斯托克斯散射光远强于反斯托克斯散射光。受激拉曼散射光谱图与自发拉曼散射光谱图的不同，见图6.2.2。受激拉曼散射光谱图上有许多高阶的散射谱线。图6.2.2 自发辐射和受激辐射拉曼散射的光谱图比较6.2.2 增益因子以下介绍受激拉曼散射的经典理论。将用非线性耦合波方程来分析受激拉曼散射过程。频率为的光场与各向同性介质相互作用的非线性波方程为(6.2.1)因散射场是由频率为的入射场泵浦引起的，相应的非线性极化率为。(6.2.2)将式(6.2.2)代入(6.2.1)得到。(6.2.3)将非线性极化率分为实部和虚部两部分。(6.2.4)实部反映相位调制，虚部反映强度变化。为讨论在散射过程中光与介质的能量交换关系，只考虑虚部。利用，则有解， (6.2.5)其中因子表为。(6.2.6)可见当，为增益因子。下面我们将会看到确实小于零，故斯托克斯光场按指数增长。6.2.3 受激拉曼散射的物理图像光场与分子偶极子相互作用，产生受迫振动，如图6.2.3所示。图6.2.3 描述受激拉曼散射的分子电偶极子模型图中以表示谐振子的长度对平衡态长度的偏离。图6.2.4 给出了受激拉曼散射形成的物理图像：频率为的泵浦激光入射介质，被频率为的介质振动调制，产生频率为的斯托克斯光；斯托克斯光和原激光干涉，形成频率为的新光场，作用于介质，使得频率为的振动加剧。而此振动进一步调制入射激光，产生新的斯托克斯光。这种正反馈作用使斯托克斯散射光雪崩似地增强。图6.2.4 受激拉曼散射形成的物理图像(a) 入射激光频率被介质振动频率调制; (b) 与入射激光的频差光进一步加强介质的振动6.2.4 受激拉曼散射的经典理论 现在由经典电磁理论推导的具体表达式。假定介质体系中每单位体积内有无相互作用的N个分子谐振子；每个谐振子具有共振频率和弛豫率。描述分子谐振子受迫振动的经典运动方程为。(6.2.7)为外电场作用力，为组成偶极子的原子的质量。偶极子在电场作用下的极化强度为，(6.2.8)其中介电系数与极化率的关系为，(6.2.9)式中为分子的电极化率。并非常数，因为偶极子受电场作用而受迫振荡，振子长度随时间变化，即。(6.2.10)式中为分子在平衡态的线性极化率，第二项为非线性极化率。考虑式(6.2.8)和(6.2.9)，偶极子的静电能为。(6.2.11) 表示在一个光学周期内的时间平均（可能包含几个频率分量）。偶极子在外场中所受电场力为静电能对位移的导数，利用式(6.1.10)得。(6.2.12) 为求场平均值，设介质中的总光场为泵浦光场与斯托克斯光场之和：+c.c.。 (6.2.13)因为总光场中存在两个不同频率的光，则在中会存在若干个不同频率的项，我们略去含，和等的高频项，只保留具有低频的项，则有， (6.2.14)其中定义， 。由式(6.2.12)，偶极子所受的力可表达为。(6.2.15) 为求解运动方程(6.2.7)，可采用试解。(6.2.16) 将式(6.2.16)和(6.2.12)代入(6.2.7)可得。(6.2.17)因此得到偶极子振动的振幅。(6.2.18) 据式(6.2.9)和(6.2.10)，介质的极化强度为。(6.2.19)可见介质的线性极化强度为。(6.2.20)据式(6.2.19)，(6.2.16)和(6.2.13)，介质的三阶非线性极化强度为 (6.2.21)可见非线性极化强度包含若干不同的频率差成分。其中频率为的斯托克斯光引起介质的非线性极化强度可表为，(6.2.22)若仅取式(6.2.21)中具有相位的项，则非线性极化强度的振幅为。(6.2.23)将式(6.2.18)的幅度取共轭复数后代入式(6.2.23) 得。(6.2.24)现在将此式与非线性三阶极化强度的定义式(6.2.2)对比，得到三阶极化率公式。(6.2.25)考虑近共振条件，则式(6.2.25)也可表为。(6.2.26)根据定义，可将以上三阶极化率分为实部和虚部两部分(6.2.27)(6.2.28)图6.2.5 绘出受激拉曼斯托克斯散射光的非线性极化率的实部与虚部的曲线。可见拉曼非线性极化率的虚部为负值，即场具有一个正的增益因子，由(6.2.6)式，它可表达为。(6.2.29)因此受激拉曼散射的斯托克斯场是随Z方向的传播而增长。图6.2.5 受激拉曼斯托克斯散射光非线性极化率的实部与虚部曲线。我们同样也可分析反斯托克斯场的传播规律。只要在公式(6.2.25)中把其中的频率换成，于是得到对反斯托克斯光的非线性极化率。(6.2.30)因为有关系，(6.2.31)即有(6.2.32)在近共振条件下，(6.2.33)实部与虚部的表达式分别为(6.2.34)(6.2.35)类似于式(6.2.5)，反斯托克斯场振幅为(6.2.36)式中(6.2.37)因为此因子为负值，反斯托克斯场是随z的增加而衰减的。图6.2.6 绘出斯托克斯和反斯托克斯受激拉曼散射非线性极化率的关系。图6.2.6 斯托克斯和反斯托克斯受激拉曼散射非线性极化率的关系6.2.5 受激拉曼散射的方向性一阶受激拉曼散射服从能量和动量守恒关系(6.2.38)(6.2.39)受激斯托克斯散射与受激反斯托克斯同时存在。由于介质对两者的折射率一般不同，两散射光一般不共线，传播方向满足图6.2.7表示的关系。图6.2.7 受激拉曼散射光传播方向矢量图可见一级反斯托克斯散射光是由一级斯托克斯散射光和入射激光通过三阶非线性过程产生的，满足以下波矢匹配条件。(6.2.40)根据图6.2.7的矢量关系有。(6.1.40) 由能量守恒条件得。(6.2.41)令斯托克斯散射光与反斯托克斯散射光的折射率分别是，(6.2.42)则由(6.2.40)式得出。 (6.2.43)将式(6.2.43)减去式(6.2.41)得。(6.2.44)可见一级反斯托克斯散射光沿着与入射光方向成角的园锥角射出。同理也可以解释多级高阶散射光以不同园锥角射出的现象。 红宝石激光入射硝基苯的拉曼散射实验证明，各阶拉曼散射光是以一定锥角形式发出形成环状。各阶斯托克斯光的强度最大值在园环中心，园环边沿有若干次极大环，反斯托克斯的强度是以角方向环绕入射光的园锥射出。如图6.2.8所示。图6.2.8 受激拉曼散射角分布 受激拉曼散射有两项重要的应用：一是可用于激光器输出光的频移器，以扩展激光的输出频率范围；二是用于光纤通信的拉曼放大器，用强光泵浦光纤能产生等频率间距的多束光，因而可用来放大宽频带的波分复用信号光，此外还可以用作硅波导拉曼激光器。可用1.54mm的脉冲激光泵浦硅波导而产生1.675mm斯托克斯激光输出。6.2 受激布里渊散射6.2.1受激布里渊散射的物理图像布里渊散射起源于激光电场与分子或固体中的声波场的相互作用，也就是光子与声子的相互作用。与自发布里渊散射不同，受激布里渊散射的产生过程是：在激光的电场作用下，通过电致伸缩效应，使介质发生周期性密度和介电常数的变化，感生声波场，而导致入射光与声波场间发生相干散射过程。入射光子（，）、散射斯托克斯光子（，）与声子（，）之间必须满足能量守恒和动量守恒条件，即(6.3.1)(6.3.2)布里渊散射分为向前散射和向后散射两种，它们的动量匹配关系见图6.3.1所示。（a）(b)图6.3.1 布里渊散射斯托克斯光动量匹配关系。(a)为前向散射，(b)为后向散射声波波矢与间的关系为，是介质中的声速。因为声速比光速和要小几个数量级，可认为，。则由图6.3.1可见，(6.3.3)其中，, 则，(6.3.4)这里是散射光波矢与入射光波矢的夹角。当，据式(6.3.1)，即不存在布里渊频移；当，取最大值，则，(6.3.5)可见后向布里渊散射有最大的频移。当测出后向布里渊散射频移，利用公式(6.3.5)可算出介质的声速。6.3.2 受激布里渊散射的经典理论光电场引起介质的电致伸缩效应可用电致伸缩系数描述，它定义为 (6.3.6)式中为介质的密度，为介电系数。光场引起介质的介电系数变化，光场的能量密度也发生变化。因为光场的能量密度为，(6.3.7)表示电场强度平方在一个光学周期内的平均值，利用式(6.3.6)，光场能量密度变化为。(6.3.8)另一方面，光场能量密度的变化等于电致伸缩压强压缩材料单位体积所作的功，即，(6.3.9)对比式(6.3.9)和(6.3.8)得到。(6.3.10)我们定义一个压缩率，(6.3.11)它是单位压力下的密度变化率，则密度的变化可表为,(6.3.12)这里把等同于电致伸缩压力。利用式(6.3.12)和(6.3.6)，介电系数的变化为。(6.3.13)注意极化强度可表为，(6.3.14)所以非线性极化强度（三阶极化强度）应为。(6.2.15)这样，用公式(6.3.13)，受激布里渊散射的非线性极化强度可表为。(6.3.16)下面理论分析如图6.3.2的反向受激布里渊散射过程。设泵浦光在介质中沿z方向传播。图6.3.2 受激布里渊散射过程图中，为介质的密度。介质的声场表示为，(6.3.17)其中为介质的平均密度；等式右边第二项为变化部分，相当于；是声波的振幅。把布里渊介质中的光场表示为，(6.3.18)式中，(6.3.19)。(6.3.20)假定介质的密度变化满足如下声波方程，(6.3.21)式中是声速；为阻尼因子；方程右边是单位体积的力的散度，由式(6.3.10)，力为。(6.3.22)将以上场表达式代入(6.3.22)，取低频项，得到外力的散度(6.3.23)将式(6.3.17)和(6.3.23)代入声波方程(6.3.21)，考虑声波振幅在空间和时间缓变包络近似，得到(6.3.24)式中(6.3.25)为布里渊线宽；为声子寿命；是布里渊频率，其中。方程(6.2.24)左边最后一项描述声子的传输，实际上由于很强的阻尼，声子的传播距离很短，可把含的那项忽略掉。考虑稳态情况，令含的项为零，则可得到声波振幅为。(6.3.26)对于光场波动方程，同样采用缓变包络近似及稳态条件，据式(2.1-25)，自动满足匹配条件，则有，(6.3.27)。(6.3.28)根据式 (6.3.13)和(6.3.6)，并考虑到，则有 ，(6.3.29)入射激光和斯托克斯光的非线性极化强度可分别表达为，(6.3.30)。(6.3.31)其中(6.3.32)(6.3.33)将场表达式(6.3.19)和(6.3.20)及极化强度表达式(6.3.32)和(6.3.33)代入场方程(6.3.27)与(6.3.28)；利用式(6.3.26)；并设和，可以得到一组场振幅的耦合方程(6.3.34)(6.3.35)根据光强与场振幅的关系(6.3.36)(6.3.37)由式(6.3.34)和(6.3.35)可得(6.3.38)(6.3.39)是布里渊散射的增益因子。它近似表示为（令）(